陳瑤瑤，廖彤，汪宇，沈勁，翟宇虹，葉斯琪，陳多宏*，陳靖揚(yáng)

1.廣東省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心/國(guó)家環(huán)境保護(hù)區(qū)域空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室/廣東省環(huán)境保護(hù)大氣二次污染研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣東 廣州 510308；2.廣州市海珠區(qū)公共給排水設(shè)施監(jiān)督所，廣東 廣州 510277；3.廣東省生態(tài)氣象中心（珠三角環(huán)境氣象預(yù)報(bào)預(yù)警中心），廣東 廣州 510640

自 2013年國(guó)務(wù)院頒布《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》以來，中國(guó)大氣污染防治工作取得顯著成效，廣受人們關(guān)注的細(xì)顆粒物（PM2.5）等污染物也于近年得到了一定程度的控制，但隨著城市化、工業(yè)化發(fā)展以及機(jī)動(dòng)車數(shù)量不斷增長(zhǎng)，大量氮氧化物（NOx）、揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）以及一氧化碳、甲烷等污染物排放到大氣環(huán)境中，在光照條件下發(fā)生反應(yīng)生成臭氧（郭禹慧，2021），使得臭氧濃度持續(xù)上升。多項(xiàng)研究發(fā)現(xiàn)，臭氧短期暴露可引起咳嗽、喘息、哮喘、支氣管炎等呼吸系統(tǒng)癥狀和疾患出現(xiàn)（Ferrante et al.，2014；徐甜等，2016；阮芳芳等，2022），環(huán)境中臭氧濃度的上升給人體健康帶來嚴(yán)重影響。

不少地區(qū)的研究表明，臭氧作為首要污染物的比例已經(jīng)超過 PM2.5（秦卓凡等，2021；孫睿等，2021；張?zhí)煸赖龋?021；朱媛媛等，2022），成為最主要的大氣污染物，臭氧污染對(duì)空氣質(zhì)量的影響愈發(fā)凸顯。侯素霞等（2021）對(duì)上海市2016—2020年大氣污染物濃度時(shí)間變化趨勢(shì)進(jìn)行分析，結(jié)果表明臭氧濃度變化特征污染物質(zhì)量濃度季節(jié)性差異顯著，呈現(xiàn)“夏高冬低”的趨勢(shì)；沈勁等（2019）分析了珠三角北部背景站臭氧濃度變化特征，研究表明在冷熱交替的月份臭氧質(zhì)量濃度相對(duì)較高；沈楠馳等（2020）分析了 2015—2019年天津市大氣監(jiān)測(cè)點(diǎn)的污染物逐時(shí)質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)，結(jié)果表明，O3月變化呈“夏高冬低”的趨勢(shì)。符傳博等（2020）的研究表明，三亞市臭氧日最大8 h平均濃度有逐年上升趨勢(shì)，并呈現(xiàn)秋、冬高，春、夏低的特征。

近年來，在廣東省政府的一系列治理措施之下，廣東省的大氣環(huán)境質(zhì)量有了一定程度的改善，但臭氧污染問題依舊不容忽視。本文運(yùn)用 2016—2020年國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)廣東省監(jiān)測(cè)站點(diǎn)的空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，分析廣東省“十三五”期間臭氧污染特征及變化趨勢(shì)，探究臭氧高值、臭氧達(dá)標(biāo)敏感天等指標(biāo)時(shí)空分布規(guī)律，以期為“十四五”期間加強(qiáng)區(qū)域臭氧污染精準(zhǔn)防治提供參考。

1 資料與方法

本研究 2016—2020年空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來源于廣東省102個(gè)國(guó)家環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站，監(jiān)測(cè)指標(biāo)包括二氧化硫（SO2）、二氧化氮（NO2）、可吸入顆粒物（PM10）、細(xì)顆粒物（PM2.5）、臭氧（O3）和一氧化碳（CO）等項(xiàng)目，主要按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 3095—2012）（環(huán)境保護(hù)部等，2012）及其修改單要求開展監(jiān)測(cè)，依據(jù)該標(biāo)準(zhǔn)和《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范 (試行)》（HJ 663—2013）（環(huán)境保護(hù)部，2013）進(jìn)行評(píng)價(jià)，評(píng)價(jià)指標(biāo)為SO2、NO2、PM10、PM2.5、O3和 CO六項(xiàng)，統(tǒng)計(jì)環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI），監(jiān)測(cè)過程執(zhí)行國(guó)家規(guī)定的QA/QC標(biāo)準(zhǔn)，保證數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。O3日評(píng)價(jià)采用 O3日最大8小時(shí)平均質(zhì)量濃度（O3-8h），年評(píng)價(jià)采用全年O3-8h第90百分位質(zhì)量濃度。O3-8h質(zhì)量濃度二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值為 160 μg·m?3，O3-8h質(zhì)量濃度大于 265 μg·m?3時(shí)為重度污染。

將廣東省劃分為珠三角、粵東、粵西和粵北四個(gè)區(qū)域。珠三角包含廣州、深圳、珠海、佛山、惠州、東莞、中山、江門、肇慶等9個(gè)城市；粵東包含汕頭、汕尾、潮州、揭陽(yáng)等4個(gè)地市；粵西包含陽(yáng)江、湛江、茂名等3個(gè)城市；粵北包含韶關(guān)、河源、梅州、清遠(yuǎn)、云浮等5個(gè)地市。

臭氧污染天氣型數(shù)據(jù)來源于廣東省生態(tài)氣象中心，基于歐盟 COST（歐洲科技合作）733行動(dòng)計(jì)劃開發(fā)的專門的天氣分型軟件 COST 733，使用自組織神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)分析方法（SOM）實(shí)現(xiàn)廣東省大氣環(huán)流系統(tǒng)分型工作（洪瑩瑩等，2021）。

2 結(jié)果與討論

2.1 廣東省空氣質(zhì)量狀況

如圖1所示，2016—2020年，廣東省各年度空氣質(zhì)量?jī)?yōu)良天數(shù)比例分別為95.5%、92.9%、92.7%、89.7%、95.5%。前4年優(yōu)良天數(shù)比例呈降低趨勢(shì)，2020年大幅度上漲，主要有以下兩個(gè)方面的原因，一方面，受新冠肺炎疫情因素影響，廣東省在2020年年初大范圍停工停產(chǎn)，根據(jù)廣東統(tǒng)計(jì)信息網(wǎng)顯示，2020年1—2月廣東規(guī)模以上工業(yè)增加值同比下降23.2%，規(guī)模以上工業(yè)綜合能源消費(fèi)量同比下降11.8%，制造業(yè)綜合能源消費(fèi)量同比下降11.3%，采礦業(yè)綜合能源消費(fèi)量同比下降8.0%，電力、熱力、燃?xì)饧八a(chǎn)和供應(yīng)業(yè)源消費(fèi)量同比下降12.9%，社會(huì)經(jīng)濟(jì)活動(dòng)下降顯著，使得大氣污染物排放量明顯減少；另一方面，廣東省生態(tài)環(huán)境廳全力加強(qiáng)O3前體物的污染防控，開展“夏秋揮發(fā)性有機(jī)物治理達(dá)標(biāo)排放百日服務(wù)行動(dòng)”、“藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)百日沖刺工作強(qiáng)化督導(dǎo)幫扶”行動(dòng)（陳亮，2020；廣東省生態(tài)環(huán)境廳，2020），有力改善了廣東省空氣質(zhì)量。

圖1 2016—2020年廣東省優(yōu)良天數(shù)比例變化趨勢(shì)Figure 1 Trends of excellent days ratio in Guangdong province from 2016 to 2020

如圖2所示，與2016年對(duì)比，2020年大氣6項(xiàng)常規(guī)污染物中SO2、PM10、CO、PM2.5、NO2年評(píng)價(jià)質(zhì)量濃度均呈下降趨勢(shì)，分別下降20.0%、16.0%、13.6%、24.1%、16.7%，表明廣東省空氣質(zhì)量總體呈變好趨勢(shì)。O3-8h年評(píng)價(jià)質(zhì)量濃度上升 8.7%，是廣東省“十三五”期間 6項(xiàng)污染物中唯一年評(píng)價(jià)質(zhì)量濃度升高的污染物。從首要污染物占比的年度變化趨勢(shì)來看（圖3），2016—2020年，PM2.5作為首要污染物的占比逐漸降低，共降低了22.2個(gè)百分點(diǎn)；NO2作為首要污染物的占比總體呈降低趨勢(shì)，共降低了5.0個(gè)百分點(diǎn)；PM10作為首要污染物的占比逐年降低，共降低了4.1個(gè)百分點(diǎn)；SO2、CO作為首要污染物的占比持續(xù)較低，2016年分別為 0.1%、0.2%，在2017—2020年期間均持續(xù)為0；O3作為首要污染物的占比逐年上升，共上升了32.8個(gè)百分點(diǎn)，說明O3污染對(duì)廣東省的空氣質(zhì)量影響逐漸增強(qiáng)。

圖2 2016—2020年廣東省污染物質(zhì)量濃度變化趨勢(shì)Figure 2 Trends of pollutant concentration in Guangdong province from 2016 to 2020

圖3 2016—2020年廣東省首要污染物占比變化趨勢(shì)Figure 3 Trends of the proportion of primary pollutants in Guangdong province from 2016 to 2020

2.2 臭氧對(duì)廣東省空氣質(zhì)量的影響

如圖4所示，2016—2020年，廣東省21個(gè)城市各年度 O3-8h質(zhì)量濃度超標(biāo)城次之和分別為 214、367、402、683、325城次，前4年呈逐步上升趨勢(shì)，2020年下降幅度較大。從各年度各污染物的超標(biāo)城次來看，O3-8h超標(biāo)城次在各年度均為各項(xiàng)污染物中最高，說明臭氧是對(duì)廣東省空氣質(zhì)量影響最顯著的污染物。O3-8h超標(biāo)使廣東省各年度空氣質(zhì)量?jī)?yōu)良天數(shù)比例分別減少了2.8、4.8、5.2、8.9、4.2個(gè)百分點(diǎn)。

圖4 2016—2020年廣東省各污染物超標(biāo)城次Figure 4 City times of pollutants exceeding the standard in Guangdong Province from 2016 to 2020

2.3 廣東省臭氧污染高值時(shí)間分布

將21個(gè)城市每日O3-8h質(zhì)量濃度進(jìn)行平均，得到廣東省O3-8h質(zhì)量濃度日均值，其散點(diǎn)分布如圖5所示。廣東省O3-8h質(zhì)量濃度日均值分布呈雙峰趨勢(shì)，高值主要分布在 4—5月、8—11月。6—7月相對(duì)較低，這與長(zhǎng)三角、京津冀、汾渭平原等區(qū)域的O3濃度特征不一致，汾渭平原O3濃度高值時(shí)間為 5—9月（解淑艷等，2021），京津冀、長(zhǎng)三角O3濃度高值時(shí)間為4—9月（黃小剛等，2019；朱媛媛等；2022）。研究表明 O3質(zhì)量濃度與日總降雨量、降雨時(shí)長(zhǎng)和風(fēng)速均呈負(fù)相關(guān)關(guān)系（司徒淑娉等，2022）。每年5月下旬至6月中旬是廣東省雨量最多、降水最集中的時(shí)期，俗稱“龍舟水”（梁曉媛等，2021），降水量大，日總輻射量少，光化學(xué)反應(yīng)弱，不利于O3污染物的生成；6月中旬至7月下旬，副熱帶高壓（簡(jiǎn)稱“副高”）西伸北進(jìn)，移至長(zhǎng)江中下游地區(qū)，廣東省較少受副高控制，季風(fēng)使得 O3及其前體物不斷向緯度較高的地區(qū)輸送（劉寧微等，2021），導(dǎo)致廣東省O3濃度相對(duì)較低。2016—2020年廣東省O3-8h質(zhì)量濃度日均值最高值分別為 160、187、178、202、181 μg·m?3，分別出現(xiàn)在 8、5、10、9、4月；各年度 4—5月、8—10月廣東省O3-8h日均值超過二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值的天數(shù)分別為0、8、7、21、4 d，占廣東省日均值超標(biāo)總天數(shù)的97.6%。以上分析說明應(yīng)在4—5月、8—11月大力加強(qiáng)對(duì)臭氧的管控，才能使廣東省O3-8h質(zhì)量濃度年評(píng)價(jià)值達(dá)標(biāo)。

圖5 2016—2020年廣東省O3-8h質(zhì)量濃度日均值分布Figure 5 Daily mean distribution of O3-8h concentration in Guangdong Province from 2016 to 2020

2.4 臭氧污染天氣型分布

如圖6所示，2016—2020年，與臭氧污染相關(guān)的天氣型共有12種，其中4種主要天氣型分別為：弱冷空氣、臺(tái)風(fēng)外圍、副高、反氣旋環(huán)流，分別占比19.0%、18.3%、16.2%、8.4%。不同年份臭氧污染的主要天氣型略有不同，2016年，臭氧污染主要的天氣型為臺(tái)風(fēng)外圍、副高、副高+偏南季風(fēng)、副高邊緣+季風(fēng)槽，共占比 71.4%；2017年，臭氧污染主要的天氣型為副高、臺(tái)風(fēng)外圍、弱冷空氣、副高+偏南季風(fēng)，共占比 60.0%；2018年，臭氧污染主要的天氣型為臺(tái)風(fēng)外圍、弱冷空氣、副高、變性高壓脊，共占比68.2%；2019年，臭氧污染主要的天氣型為弱冷空氣、臺(tái)風(fēng)外圍、臺(tái)風(fēng)外圍+冷高壓脊、副高，共占比75.7%；2020年，臭氧污染主要的天氣型為弱冷空氣、副高邊緣+季風(fēng)槽、副高、反氣旋環(huán)流、變形高壓脊（反氣旋環(huán)流、變形高壓脊并列第四），共占比71.8%。從引起廣東省臭氧污染的各天氣型歷年變化趨勢(shì)來看，臺(tái)風(fēng)外圍持續(xù)影響較大，但 2020年對(duì)臭氧污染影響偏弱，占比僅為6.4%；弱冷空氣、副高邊緣+季風(fēng)槽、臺(tái)風(fēng)外圍+冷高壓脊、中路冷空氣 4種天氣型對(duì)臭氧污染的影響整體呈上升趨勢(shì)，其中臺(tái)風(fēng)外圍+冷高壓脊2016、2020年影響較低，分別占比 3.3%、2.6%；副高、反氣旋環(huán)流、副高+偏南季風(fēng) 3種天氣型對(duì)臭氧污染的影響整體呈下降趨勢(shì)。

圖6 2016—2020年廣東省主要臭氧污染天氣型占比Figure 6 Proportion of main ozone pollution weather types in Guangdong Province from 2016 to 2020

2.5 廣東省21個(gè)城市臭氧污染狀況分析

如圖7所示，2020年，廣東省21個(gè)城市O3-8h質(zhì)量濃度范圍為 116 (茂名)—173 (江門) μg·m?3，除江門未達(dá)標(biāo)，其余20市均達(dá)到二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。與2016年相比，除肇慶O3-8h質(zhì)量濃度下降，其他20個(gè)城市均有不同幅度上升。珠三角城市群中，江門、惠州、廣州升幅最高，分別為16.9%、13.1%、12.7%；粵東城市群中，揭陽(yáng)、汕尾升幅明顯，分別上升14.3%、13.3%；粵西城市群中，茂名升幅明顯，上升13.7%；粵北城市群中，河源、梅州、云浮升幅明顯，分別上升15.8%、15.7%、13.2%。2016—2020年，O3-8h質(zhì)量濃度年評(píng)價(jià)值超標(biāo)的城市個(gè)數(shù)分別為0、2、1、7、1個(gè)，2019年超標(biāo)城市最多。

圖7 2016—2020年廣東省21個(gè)城市O3-8h質(zhì)量濃度Figure 7 O3-8h concentration in 21 cities of Guangdong Province from 2016 to 2020

通過分析廣東省21個(gè)城市O3-8h質(zhì)量濃度超標(biāo)比例情況（圖8），可以看出O3對(duì)各城市空氣質(zhì)量?jī)?yōu)良天數(shù)比例的影響。2020年，O3超標(biāo)使21個(gè)城市優(yōu)良天數(shù)比例減少了 1.1—11.7個(gè)百分點(diǎn)，其中江門、廣州、中山、東莞、佛山、珠海等珠三角城市優(yōu)良天數(shù)比例受臭氧超標(biāo)影響較大。與 2016年相比，肇慶、惠州 2個(gè)城市 O3超標(biāo)比例下降，河源持平，其他18個(gè)城市均上升。珠三角城市群中，江門、廣州、珠海升幅最高，分別為 6%、3.6%、3.6%；粵東城市群中，揭陽(yáng)、汕尾升幅明顯，分別上升2.2%、1.7%；粵西城市群中，陽(yáng)江、湛江升幅明顯，分別上升2.2%、1.9%；粵北城市群中，清遠(yuǎn)、梅州升幅明顯，分別上升1.9%、1.1%。

圖8 2016—2020年廣東省21個(gè)城市O3-8h質(zhì)量濃度超標(biāo)比例Figure 8 Proportion of O3-8h concentration exceeding the standard in 21 cities of Guangdong Province from 2016 to 2020

根據(jù)《中共中央國(guó)務(wù)院關(guān)于深入打好污染防治攻堅(jiān)戰(zhàn)的意見》（國(guó)務(wù)院，2021）的要求，要著力打好重污染天氣消除攻堅(jiān)戰(zhàn)，到 2025年重污染天氣基本消除。2016—2020年，各年度臭氧質(zhì)量濃度最大值分別為320（江門）、295（肇慶）、286（中山）、307（江門）、295（東莞）μg·m?3，均達(dá)到重度污染（表1）。2016—2020年期間，廣東省因臭氧超標(biāo)導(dǎo)致的重度污染共 23城次，主要分布在珠三角的江門、中山、東莞、廣州、珠海、肇慶等6個(gè)城市，廣東省需持續(xù)加強(qiáng)上述城市的O3重污染防控，以期在“十四五”期間實(shí)現(xiàn)基本消除重污染天氣。

表1 2016—2020年廣東省及21個(gè)城市O3-8h質(zhì)量濃度最大值及O3重污染城次數(shù)Table 1 O3-8h concentration maximum and O3 heavy pollution city times in Guangdong province and 21 cities from 2016 to 2020

城市O3-8h質(zhì)量濃度在二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)附近時(shí)，可認(rèn)為屬于臭氧達(dá)標(biāo)敏感天。2016—2020年中，2019年廣東省各城市O3-8h總超標(biāo)城次數(shù)最多，為683城次（圖4），故以2019年為例對(duì)各城市臭氧達(dá)標(biāo)敏感城次數(shù)進(jìn)行分析。2019年廣東省各城市O3-8h質(zhì)量濃度介于 161—170 μg·m?3的城次數(shù)共 179 城次，占全年超標(biāo)天數(shù)的26.2%，如果管控得當(dāng)，這些輕度污染可以轉(zhuǎn)變?yōu)閮?yōu)良，將 2019年廣東省優(yōu)良天數(shù)比例提升3.7個(gè)百分點(diǎn)。如圖9所示，珠三角區(qū)域臭氧達(dá)標(biāo)敏感天主要分布在8—11月，重點(diǎn)需要管控的城市為廣州市、東莞市、佛山市、肇慶市、深圳市、珠海市、中山市、江門市?；洊|區(qū)域臭氧達(dá)標(biāo)敏感天主要分布在9—11月，重點(diǎn)需要管控的城市為汕尾市、汕頭市、潮州市?；浳鲄^(qū)域臭氧達(dá)標(biāo)敏感天主要分布在9—11月，重點(diǎn)需要管控的城市為茂名市、陽(yáng)江市、湛江市?；洷眳^(qū)域臭氧達(dá)標(biāo)敏感天主要分布在9—10月，重點(diǎn)需要管控的城市為韶關(guān)市、清遠(yuǎn)市。

圖9 2019年廣東省21個(gè)城市O3-8h質(zhì)量濃度為161—170 μg?m?3的城次數(shù)Figure 9 City times with O3-8h concentration between 161–170 μg·m?3 in 21 cities of Guangdong Province in 2019

3 結(jié)論和建議

（1）2016—2020年，廣東省O3-8h年評(píng)價(jià)質(zhì)量濃度上升8.7%，是6項(xiàng)污染物中唯一升高的污染物，O3作為首要污染物的占比上升了32.8個(gè)百分點(diǎn)。O3-8h質(zhì)量濃度超標(biāo)使廣東省各年度空氣質(zhì)量?jī)?yōu)良天數(shù)比例分別減少了2.8、4.8、5.2、8.9、4.2個(gè)百分點(diǎn)，是影響廣東省空氣質(zhì)量最顯著的污染物。

（2）廣東省O3-8h質(zhì)量濃度日均值高值主要分布在 4—5月、8—11月，在這兩個(gè)時(shí)段，廣東省O3-8h質(zhì)量濃度日均值超過二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值的天數(shù)占全年超標(biāo)天數(shù)的97.6%以上，說明應(yīng)在這兩個(gè)時(shí)段加強(qiáng)對(duì)臭氧的管控。

（3）與臭氧污染相關(guān)的主要天氣型為：弱冷空氣、臺(tái)風(fēng)外圍、副高、反氣旋環(huán)流，應(yīng)加強(qiáng)相關(guān)天氣型時(shí)期的污染防控。

（4）2016—2020年期間，廣東省因臭氧超標(biāo)導(dǎo)致的重度污染共 23城次，主要分布在珠三角的江門、中山、東莞、廣州、珠海、肇慶等6個(gè)城市。應(yīng)加強(qiáng)以上城市的 O3重污染防控，以期支撐“十四五”重污染天氣基本消除的目標(biāo)實(shí)現(xiàn)。

（5）珠三角區(qū)域臭氧達(dá)標(biāo)敏感期為8—11月，需重點(diǎn)管控廣州市、東莞市、佛山市、肇慶市、深圳市、珠海市、中山市、江門市；粵東區(qū)域臭氧達(dá)標(biāo)敏感期為 9—11月，需重點(diǎn)管控汕尾市、汕頭市、潮州市；粵西區(qū)域臭氧達(dá)標(biāo)敏感期為 9—11月，需重點(diǎn)管控茂名市、陽(yáng)江市、湛江市；粵北區(qū)域臭氧達(dá)標(biāo)敏感期為 9—10月，需重點(diǎn)管控韶關(guān)市、清遠(yuǎn)市。