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        卷繞式鋰離子電池單體有限元建模方法研究與實驗驗證

        2022-02-18 08:30:10黃美華劉明建杜顯赫
        關鍵詞:電芯隔膜鋰離子

        曲 杰,黃美華,王 超,劉明建,杜顯赫

        (1.華南理工大學 機械與汽車工程學院, 廣州 510641; 2.維沃移動通信有限公司, 廣東 東莞 523000)

        在鋰離子電池的設計制造過程中,系統(tǒng)設計師和制造商使用的方法往往是先測試、再制造。若要將鋰電池作為部件置于手機或其他電子設備中進行整體仿真計算,則需要開發(fā)一個具有高計算效率和準確性的計算模型,這對于減少昂貴的測試費用、縮短測試周期是必不可少的。

        蘭鳳崇等[1]對車用動力電池進行局部球痕擠壓和平面擠壓試驗,采用均質化建模方法建立的電池模型預測了2種工況下的載荷-位移曲線及短路失效時刻。Wang等[2]建立了一種袋式鋰離子電池的各向異性均質化有限元模型,該模型的18個參數(shù)通過不同加載條件進行標定,最終建立的模型能夠合理預測電池整體屈曲行為。Sheikh等[3]針對18650圓柱形鋰離子電池采用同心分層成型方法建立了一種電池分層模型,每層厚度為0.3 mm,共模擬了27層,仿真結果表明所開發(fā)的模型能夠準確捕獲電池的機械和熱響應。Wang等[4]基于18650圓柱形電池中正負極、隔膜等部件的實際試驗結果建立這些部件材料的本構模型,以及包含隔膜、正極、負極和電池外殼的電池詳細計算有限元模型,所建立的模型能夠很好地預測電池在徑向壓縮、壓痕、彎曲和軸向壓縮下的力學行為,并在加載條件下很好地捕捉單元的變形,為基于隔膜應變狀態(tài)進行電池短路預測提供了參考。Lee等[5]通過考慮材料的非線性,包括應變率效應和材料各向異性引起的硬化,開發(fā)了一種非線性機械詳細分層(NDL)模型,以準確預測由于LIB電池的非線性行為和隔膜破裂而產(chǎn)生的內(nèi)部短路。該模型準確預測了在3種不同直徑壓頭的準靜態(tài)壓痕試驗下由于隔膜斷裂所引起的載荷-位移響應和內(nèi)部短路時刻。Kulkarni等[6]提出并分析了堆疊鋰離子電池的不同有限元建模方法,包括非均質方法、均勻方法、混合方法和夾層方法。對于每種建模方法,均創(chuàng)建了一個電池模型,并從模型復雜性和仿真時間2個方面對模型進行了分析比較。Orhan等[7]提出了一種袋式電池單元力學建模方法,通過建立均質材料模型來表征單元的壓縮、拉伸特性以及失效準則,并通過準靜態(tài)和沖擊載荷驗證了電池有限元模型的有效性。所建立的電池有限元模型同時具有考慮單元的壓縮和拉伸特性、易于原型化、節(jié)省時間等優(yōu)點。Raffler等[8]提出了一種基于參數(shù)化梁單元的圓柱形鋰離子電池力學建模方法,并通過離散梁公式定義各向異性材料行為。在仿真過程中,建立了考慮電池正極變形和徑向變形的短路預測準則。所建立的電池模型與由實體及殼單元組成的典型單元模型相比,可以減少90%的總CPU計算時間。

        目前,鋰離子電池建模研究中的電池類型主要為卷繞式圓柱形電池、層疊式方形電池,而對卷繞式方形鋰離子電池的建模研究較少?,F(xiàn)有文獻中關于鋰離子電池建模的方法主要有2種,一種是均質化建模,另一種為細致化建模[9-10]。但在現(xiàn)有研究中,采用均質化建模方法來建立電池均質化模型以預測電池的機械響應、熱響應或者內(nèi)短路故障的相關研究居多,在電池細致化建模和電池模型簡化方法研究中,一種兼求高計算效率、仿真結果準確的電池模型建模方法仍屬空白。

        本文中基于拆解的卷繞式方形鋰離子電池的具體結構,采用代表體元法開發(fā)了一種包含鋁塑膜、電池電芯、底黃膠、熱熔膠、極耳等部件的精細化電池有限元模型,同時進一步將電池電芯的每個微觀層按比例放大,得到2種簡化的電池有限元模型。對電池進行平面擠壓試驗,對3種電池模型進行平面擠壓仿真,通過對比實驗和仿真結果驗證仿真模型的有效性。通過分析3種模型計算時的耗時、內(nèi)存占用率比較其計算效率。采樣局部球頭擠壓試驗以驗證簡化模型受局部載荷下的機械響應的準確性。構建的精細化電池模型可為不同機械載荷條件下的力學響應特性、內(nèi)部短路機理和失效破壞研究提供基礎。簡化的電池模型可被置于汽車中或電子設備中進行相關性能的整體仿真分析。該電池模型的簡化方法可為電池有限元模型的簡化研究提供思路。

        1 鋰離子電池的結構及建?;A

        1.1 電池結構

        常見的鋰離子電池可按照電池外形分為圓柱形鋰離子電池、方形鋰離子電池和紐扣式鋰離子電池;按照外殼材質分為鋼殼鋰離子電池、鋁殼鋰離子電池和鋁塑膜鋰離子電池;按照電芯生產(chǎn)工藝的不同分為卷繞式和層疊式。電池內(nèi)部主要由含鋰化合物的正極材料、電解質、隔膜、負極材料(石墨)和外殼等5個部分組成。其中,正極片由正極集流體和涂覆在集流體表面的正極活性涂層組成,負極片由負極集流體和涂覆在集流體上的負極活性涂層組成,較厚的涂層可實現(xiàn)更高的能量存儲,較薄的涂層可提高功率性能,隔膜則處于正極片和負極片之間以避免正負電極的直接物理接觸,防止電路短路,同時保證電解質內(nèi)鋰離子盡可能地在正極和負極之間自由傳導。正負極片和隔膜經(jīng)堆疊或者卷繞成電池電芯后裝入電池外殼中,經(jīng)注液、封口、化成及老化等工序后批量生產(chǎn)出鋰離子電池。圖1所示為研究的卷繞式方形鋰離子電池。

        鋰離子電池在承受各種載荷時的機械性能取決于其“形狀因素”,“形狀因素”主要由電極/隔膜等組件的特定布置決定。所研究的方形軟包鋰離子電池的電芯由石墨陽極、鈷酸鋰陰極和隔膜卷繞而成,最外層由鋁塑膜進行包裹。電池基本特性:長度為84.6~85 mm,寬度為58~60 mm,厚度為4.5~4.6 mm,額定容量為4 920 mAh/18.94 Wh,典型電容量為5 000 mAh/19.25 Wh,放電溫度為≤70℃,標稱電壓為3.85 V,充電截止電壓為4.4 V,電池質量為135 g。

        1.2 電池電芯微觀代表體元模型

        如圖2所示,對電池進行拆解,研究電池的內(nèi)部具體結構。當展開拆解后的電池電芯時,可以看到電池電芯由陰極-隔膜-陽極交替組成,采用卷繞折疊工藝而不是堆疊工藝制成。除此之外,還發(fā)現(xiàn)陽極和陰極涂層很容易從集流體上斷開,類似于1疊卡片。同時,可以觀察到共有15塊獨立的銅陽極板、13塊雙面涂層鋁板和4塊單面涂層鋁板,中間由隔膜隔開,如圖2所示。

        圖2 電池拆解圖

        組成電池電芯的集流體、隔膜和活性物質的微觀力學性能對電池的力學特性和失效機理影響很大。因此,建立高精度的鋰離子電池有限元模型的關鍵在于建立電池電芯的細致模型。由于電池電芯由隔膜、活性物質和集流體組成,且隔膜的各向異性和其獨特的分層結構導致整體表現(xiàn)出各向異性,因此雖然隔膜非常薄(8 μm),與電極的鋁/銅箔的強度相比較弱,但它對整體強度的貢獻仍不可忽視[11]。

        綜上所述,該電池電芯由多個微觀層狀物質卷繞而成,每層包含8個重復單元,稱之為代表體元(representative volume element,RVE)[12]。1個RVE層包括2層陰極活性物質,2層陽極活性物質,1層陰極集流體(主要是鋁箔),1層陽極集流體(主要是銅箔)和2層隔離膜。通過對電池進行拆解發(fā)現(xiàn),研究的電池電芯由15個RVE單元組成,即120層微觀層組成。將電池進行拆解,并在實驗室測量獲得電芯各層的微觀材料厚度,結果如表1所示。

        表1 RVE及各層厚度 μm

        2 卷繞式鋰離子電池有限元模型開發(fā)

        2.1 建模分析及單元選擇

        正極片由銅箔和涂覆在銅箔表面的活性涂層組成,負極片由鋁箔及涂覆在鋁箔上的負極活性涂層組成。本文中所研究的電池鋁箔厚度為8 μm,銅箔厚度為7 μm,涂層厚度大約是集流器厚度的7~8倍。當電池在承受機械載荷時,主要承載能力依靠鋁箔和銅箔,涂層作為一種多孔材料起到輔助作用,因此鋁箔及銅箔的性能非常重要[13]。

        從已發(fā)布的文獻來看,部分學者采用均質化建模方法,將正極、負極、隔膜采用共節(jié)點法建模為一均化的物質,這種建模方式網(wǎng)格數(shù)量可控,但難以將電芯微觀特性表示清楚。還有學者將活性物質涂層、鋁箔、銅箔和隔膜采用實體單元單獨建模,但根據(jù)有限元理論,單元的2個方向尺寸比應在5:1以內(nèi)才能有較準確的結果。由于鋁箔、銅箔的厚度通常只有幾微米,因此要求模型網(wǎng)格尺寸非常小。這種建模方式計算精度高,但用于解決實際工程問題時計算效率低,難以直接應用。

        為解決上述問題,將銅箔、鋁箔劃分為殼單元,既可以有效減少網(wǎng)格數(shù)量,也滿足有限元理論的要求。涂層采用實體單元劃分。對于鋰離子電池的隔膜,其在18650等大部分類型的電池中的厚度為20~25 μm,因此國內(nèi)外學者常采用實體單元對隔膜進行建模[14]。由于本文中研究電池的特殊性,隔膜的厚度僅為8 μm,故考慮到網(wǎng)格數(shù)量的控制,將電池模型中的隔膜也劃分為殼單元。經(jīng)實驗室測量驗證,電芯外面包裹的鋁塑膜厚度為86 μm,同時考慮到鋁塑膜邊緣的不規(guī)則性及其在受到機械載荷時容易產(chǎn)生褶皺的問題,若劃分為實體單元不易得到準確的褶皺變形效果,故最終將其劃分為殼單元,且殼單元可以減少計算量??紤]到極耳、熱熔膠、底黃膠對電池強度具有重要影響,因此建立的電池模型(包括上述部件)均采用實體單元進行網(wǎng)格劃分。

        2.2 網(wǎng)格劃分

        基于各部件的單元類型分析,將采用三維建模軟件Catia建立的電池三維模型導入Hypermesh軟件中,并對其進行網(wǎng)格劃分。有限元網(wǎng)格劃分是進行有限元數(shù)值模擬分析中至關重要的一步,它直接影響后續(xù)數(shù)值計算分析結果的精確性。網(wǎng)格數(shù)量直接影響計算精度和計算時耗,網(wǎng)格數(shù)量增加會提高計算精度,但計算時耗也會增加。當網(wǎng)格數(shù)量較少時增加網(wǎng)格,計算精度可明顯提高,但計算時耗不會明顯增加;當網(wǎng)格數(shù)量增加到一定程度后,再繼續(xù)增加網(wǎng)格時精度提升很小,計算時耗卻大幅度增加。因此,在確定網(wǎng)格數(shù)量時應權衡這兩個因素進行綜合考慮。

        綜合考慮計算精確性和計算速度后,在劃分網(wǎng)格時將電池中間部分的尺寸劃分為4 mm,對面內(nèi)尺寸單元進行選擇性改進,對邊緣部分網(wǎng)格和卷繞部分網(wǎng)格進行多次局部加密,加密部分網(wǎng)格尺寸為0.3~0.7 mm。二維網(wǎng)格均采用四節(jié)點四邊形單元,三維網(wǎng)格采用八節(jié)點六面體單元。1個RVE單元的網(wǎng)格數(shù)量為1.35 萬,電池總的網(wǎng)格數(shù)量為22 萬。建立的電池有限元模型如圖3所示,各部件實體單元網(wǎng)格尺寸如表2所示。

        圖3 電池有限元模型示意圖

        表2 實體單元網(wǎng)格尺寸 mm

        2.3 材料參數(shù)

        由于所建立的電池有限元模型中的接觸非常復雜且材料呈高度非線性,因此采用Abaqus顯式模塊模擬電池在外載荷作用下的響應。其中,鋁塑膜、鋁箔、銅箔、極耳、熱熔膠、底黃膠用彈塑性材料屬性定義。材料的屬性參數(shù)從已發(fā)表的文獻[15]及制造商處獲得,如表3所示。

        表3 材料屬性參數(shù)

        涂覆在正極集流體和負極集流體上的活性物質較為特殊,由于活性物質疏松多孔,幾乎不能承受拉力方向的載荷,因此只需考慮壓縮方向的屈服,用可潰縮泡沫材料來定義活性物質,材料參數(shù)如表4所示。

        表4 活性物質材料參數(shù)

        隔膜的彈性性質表現(xiàn)為正交各向異性彈性[16],圖4所示為隔膜拉伸和壓縮的應力-應變曲線。國內(nèi)外學者用可潰縮泡沫來定義隔膜。ABAQUS中可潰縮泡沫只能用于實體單元。鑒于所研究電池的特殊性,隔膜厚度只有8 μm,并劃分為殼單元,因此用正交各項彈性模型表征隔膜的彈性行為,用各向異性Hill48屈服準則表征隔膜的塑性行為。

        Hill48屈服準則為:

        (1)

        其中:F、H、G、L、M、N是和材料有關的常量,可以通過沿隔膜不同方向進行拉伸試驗獲得,即:

        (2)

        (3)

        (4)

        (5)

        其中R11、R22、R33、R12、R13、R23為各向異性屈服應力比。正交各向異性彈性材料本構模型如式(6)所示。隔離膜材料參數(shù)見表5。

        (6)

        圖4 隔膜拉伸和壓縮應力應變曲線

        表5 隔膜材料參數(shù)

        2.4 模型簡化

        拆解后的電池電芯共有15個RVE結構。按照1∶1建立詳細電池有限元模型。考慮到實際工程應用,提出一種電芯模型簡化方式,將每個微觀層的比例近似放大(兩層相當于每層的相應厚度)。用這種方法得到1個60層的電池有限元模型。隨后,利用相同的方法對60層的電池進行同樣步驟的簡化,最終得到30層的電池有限元模型,為保留電池卷繞式結構最小單元,簡化為30層后停止。簡化原理如圖5所示。

        圖5 模型簡化原理示意圖

        最終建立3種電池有限元模型。第1種為由電池1∶1建模而成的120層詳細模型,網(wǎng)格總量為22 W;第2種為對電池內(nèi)芯的微觀層每層比例放大2倍得到的60層電池模型,網(wǎng)格總量為11 W;第3種為對電池內(nèi)芯的每層比例變厚4倍得到的30層電池模型,網(wǎng)格總量為5.6 W,其剖面如圖6所示。

        圖6 電池電芯3種模型的剖面示意圖

        3 模型驗證

        3.1 平面擠壓試驗及電池模型比較驗證

        為了驗證3種鋰離子電池有限元模型的準確性,采用平面擠壓試驗來進行實際驗證。由于實際情況下電池容易受到厚度方面的擠壓,因此設計了沿厚度方向的平面擠壓試驗,試驗設備包括1臺MTS萬能試驗機和1臺控制電腦。萬能試驗機用來加載力和位移,試驗力的量程為0~100 kN,位移測量分辨率為0.01m,加載方向沿電池的厚度方向,加載速度為1 mm/min。由于實驗室條件限制,加載力至85 kN停止。平面擠壓試驗實物如圖7所示。

        圖7 平面擠壓試驗實物圖

        通過試驗發(fā)現(xiàn),整個過程沒有發(fā)生內(nèi)短路。當擠壓即將結束時,力的大小接近MTS試驗機的負荷極限100 kN。在這種情況下,電解液被從電池中擠出,有較濃的電解液味道,使電池體積發(fā)生了變化。活性顆粒的孔隙率可高達60%,空隙通常填充有電解質。盡管沒有進行精確測量,但觀察到樣品在橫向方向上的尺寸沒有明顯增加。這表明涂層材料的泊松比比較低。

        在ABAQUS平臺采用動態(tài)顯示求解器對所開發(fā)的3種卷繞式方形鋰離子電池模型進行平面擠壓仿真計算。為確保整個過程保持準靜態(tài),質量縮放系數(shù)設置為1.5,平面擠壓仿真圖如圖8所示。最終得到不同模型的仿真力-位移曲線及實際平面擠壓試驗的力-位移曲線(如圖9所示)。

        圖8 平面擠壓仿真圖(隱藏上壓板)

        圖9 不同模型仿真及實際試驗下的力-位移曲線

        由圖9可知,3種模型的平面仿真結果與實際平面擠壓試驗結果一致,證明3種模型都是可靠的。不同模型的計算用時及能量耗散如表6所示。由表6可知,在10個CPU計算條件下,120層精細化模型計算時間為1 260 min,經(jīng)過1次簡化后,60層模型計算時間為138 min,而30層最簡模型計算時間為58 min,即最簡模型時間效率提升90%以上。同時,3個電池模型的動能、偽應變能與內(nèi)能之比均在5%以內(nèi),說明沙漏可控且滿足ABAQUS對準靜態(tài)仿真的要求。仿真結果表明,30層簡化模型相比120層模型的計算效率提高90%以上,內(nèi)存占有率減少85%,所開發(fā)的3種模型可在誤差允許范圍內(nèi)預測出電池在平面壓縮情況下的力位移響應。綜上所述,在不損失仿真精度的前提下,30層簡化模型的計算效率和內(nèi)存占用率為最優(yōu),也說明本文所提出的鋰離子電池電芯模型簡化方法的有效性。

        表6 3種電池模型的計算耗時及能量耗散

        3.2 局部球頭擠壓試驗及電池簡化模型驗證

        為進一步驗證所建立的30層簡化鋰離子電池模型在局部載荷下能夠準確反映相關力學響應,對30層簡化模型進行局部球頭擠壓仿真,在鋰離子電池相同位置進行局部球頭擠壓試驗,得的載荷-位移曲線如圖10所示。由圖10可知,模擬結果和試驗結果吻合較好,載荷峰值偏差不超過5%。仿真過程中偽應變能、動能與內(nèi)能曲線如圖11所示。由圖11可知,偽應變能、動能與內(nèi)能相比,均不超過5%,進一步證明了簡化鋰離子電池模型的有效性和可靠性。

        圖10 局部球頭擠壓試驗及仿真中的載荷-位移曲線

        圖11 球頭擠壓仿真時動能、內(nèi)能及偽應變能變化曲線

        4 結論

        在基于卷繞式方形軟包鋰離子電池的詳細結構組成及微觀結構的基礎上,開發(fā)了卷繞式方形軟包鋰離子電池的精細化有限元模型。該模型包括活性材料、集流體、隔膜等部件的詳細表示,并進一步基于代表體元法開發(fā)了2種新的簡化模型。所建立的3種電池有限元模型都能合理預測它們在平面壓縮作用下的力學響應,但簡化模型的計算效率和內(nèi)存占用率更優(yōu)。采用局部球頭擠壓試驗進一步驗證簡化模型在局部載荷下的機械響應。研究結果為卷繞式方形鋰離子電池在機械載荷條件下的變形響應特性提供了參考,對提高鋰電池的安全性有重要的工程意義。研究這種簡化模型的意義在于:

        1) 開發(fā)高計算效率的計算模型可減少昂貴的測試費用,縮短測試周期。簡化有限元模型可置于手機、汽車或其他電子設備中進行整體有限元仿真分析。

        2) 為未來鋰離子電池模型進一步簡化提供思路。所開發(fā)的電池有限元模型也可用于模擬多層單元和模塊RVE試樣的力學試驗。

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