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        反應(yīng)堆燃料表面沉積物生長和侵蝕研究綜述

        2022-02-14 20:01:58王榮濤謝芳王鈺
        科技創(chuàng)新導(dǎo)報 2022年20期
        關(guān)鍵詞:生長

        王榮濤 謝芳 王鈺

        (中國原子能科學(xué)研究院 北京 102413)

        由于不可再生能源的大量消耗及環(huán)境污染的加劇,低碳高效的核能日益引起世界各國的興趣和重視。目前的商用核電廠主要利用核燃料鏈?zhǔn)搅炎兎磻?yīng)所產(chǎn)生的熱能進(jìn)行發(fā)電,但同時還會產(chǎn)生大量的放射性物質(zhì),若不加以管制,將造成巨大危害。因此,反應(yīng)堆設(shè)置了多道安全保護(hù)屏障,即燃料包殼、壓力容器和安全殼,防止放射性廢物泄漏。

        燃料包殼作為防止核泄漏的第一道屏障,其完整性是維持反應(yīng)堆安全穩(wěn)定運(yùn)行的重要保障。但是,一回路冷卻劑中的腐蝕物質(zhì)會沉積在燃料包殼表面上,對其造成侵蝕危害,這些沉積物被稱為積垢(Chalk River Unidentified Deposits,CRUD)。隨著燃料循環(huán)周期的延長和運(yùn)行功率的提升,包殼表面積垢的生長和侵蝕變得更加顯著,成為一個影響反應(yīng)堆安全運(yùn)行的嚴(yán)重問題。

        本文通過廣泛調(diào)研,介紹積垢的沉積機(jī)理、源項(xiàng)與成分、危害性及應(yīng)對手段等內(nèi)容,希望引起核安全部門的重視,為未來的相關(guān)研究提供參考。

        1 積垢生長和侵蝕機(jī)理

        燃料包殼表面的多孔積垢傾向于在反應(yīng)堆燃料棒的上段生長,這與過冷泡核沸騰(Subcooled Nucleate Boiling,SNB)假設(shè)成核機(jī)制有關(guān)[1]。冷卻劑從反應(yīng)堆堆芯下部(上游)流入,與燃料棒包殼表面接觸,帶走核裂變所產(chǎn)生的熱量,由于受到燃料棒加熱,冷卻劑和包殼表面的溫度逐漸升高。在燃料棒上段(下游),壁面過熱度達(dá)到泡化所需的壁面過熱度時,傳熱工況由單相流體對流傳熱轉(zhuǎn)變?yōu)榍窡崤莺朔序v,壁面上開始生成氣泡。圖1是垂直圓管傳熱工況的示意圖。

        圖1 垂直圓管傳熱工況

        最初,氣泡僅在包殼局部區(qū)域產(chǎn)生,而強(qiáng)制對流換熱在其余部分繼續(xù)進(jìn)行。在較高的熱通量或冷卻劑接近飽和溫度時,更多的成核點(diǎn)變得活躍,并且在包殼表面的較大部分上產(chǎn)生氣泡。在壓水堆正常運(yùn)行條件下,冷卻劑的主流溫度低于飽和溫度,因此,形成的氣泡將局部凝結(jié),或者從過熱邊界層粘到過冷液體中,或者從表面分離,漂浮到主要過冷冷卻劑流中,并在那里凝結(jié)[2]。

        鋯合金是國內(nèi)外大部分壓水堆和沸水堆所采用的燃料棒包殼材料。Yamato Asakura 等人[3-4]研究了常壓和高壓下懸浮氧化鐵在加熱的鋯合金表面的沉積現(xiàn)象,提出了基于泡核沸騰氣泡內(nèi)微層蒸發(fā)和干燥現(xiàn)象的沉積速率模型,該模型的計算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果相當(dāng)吻合。根據(jù)微層蒸發(fā)和干燥(Micro-layer Evaporation and Dry-out,MED)模型,反應(yīng)堆燃料棒上發(fā)生的過冷沸騰導(dǎo)致冷卻劑流體被困在充滿蒸汽的氣泡下面,在此期間,每一個快速膨脹的氣泡都會捕獲一個微流體層。圖2是過冷泡核沸騰時氣泡生長和形成微層的示意圖[5]。

        由圖2(a)可知,在氣泡生長的初始階段,從A到B(0~1ms),氣泡主要沿平行于受熱面方向快速生長,同時在氣泡下方形成一個液體微層。在氣泡生長的中間階段,從B到C(2~12ms)的這一相對較長的周期中,液體從微層表面蒸發(fā),氣泡主要沿垂直于受熱面方向生長,并因此在中心形成干燥區(qū)域。在最后階段C(12~16ms)后,氣泡停止生長,開始離開受熱面。在圖2(b)中,描述了階段B和C中的兩個微層的變化。

        圖2 氣泡生長和微層形成示意圖

        液體微層的特性,即厚度、生長和蒸發(fā)時間等對于理解積垢沉積現(xiàn)象非常重要。根據(jù)Zhao 等人[6]的研究,微層厚度與氣泡直徑成正比,微層生長和蒸發(fā)時間與氣泡直徑的平方成正比。

        來自冷卻劑的可溶物質(zhì)或者懸浮顆粒粘附在冷卻劑和氣泡之間的界面上,并被輸送到氣泡下方的微層蒸發(fā)區(qū),燃料棒包殼傳熱,溫度升高使得該微流體層蒸干,留下任何可溶或微粒物質(zhì)作為積垢沉積,這一過程反復(fù)進(jìn)行,形成積垢的初始沉積物。研究發(fā)現(xiàn)[7],在形成積垢的早期階段,沉積物增強(qiáng)了傳熱,降低了受熱面溫度,從而阻止了積垢沉積,但在完全沉積狀態(tài)后,積垢迅速增加,沉積速率強(qiáng)烈依賴于氣泡動力學(xué)。圖3是腐蝕產(chǎn)物沉積在包殼表面上的示意圖。

        圖3 腐蝕產(chǎn)物沉積在包殼表面上

        含有腐蝕產(chǎn)物的反應(yīng)堆冷卻劑不斷被吸入積垢,由于其相對較高的蒸汽壓,只有水和一些硼酸離開,積垢逐漸變厚。包殼表面附近的積垢顆粒尺寸相對大于外層積垢顆粒尺寸,因?yàn)榕c外部粒子相比,由于熱流周期較長,靠近受熱表面的粒子變得更大。在壓水堆中,積垢厚度可達(dá)100μm。

        隨著沉積層厚度增加,加熱的包殼表面上的蒸汽氣泡在厚沉積層內(nèi)部形成各種尺寸的毛細(xì)孔,稱為沸騰煙囪(Boiling Chimney),這是最典型的多孔積垢。孔隙率在包殼界面附近較低,而在冷卻劑界面附近較高,孔隙里充滿水,當(dāng)水的溫度超過沸騰溫度時就會蒸發(fā),可溶物質(zhì)或微粒等就會在蒸汽—水界面捕獲,集中在孔隙周圍,一旦它們彼此足夠接近,小顆粒可以通過范德華力或靜電力聚集形成大團(tuán)簇,最終沉積到毛細(xì)孔中[8]。圖4是多孔積垢和沸騰煙囪的示意圖。

        圖4 多孔積垢和沸騰煙囪

        包殼表面上成核點(diǎn)的密度和氣泡離開頻率,以及流體微層中腐蝕產(chǎn)物的濃度決定了早期積垢的增長速度。在后期階段,積垢生長速率由其中水的蒸發(fā)熱通量決定,上限則是由進(jìn)入積垢的水的質(zhì)量通量確定[9]。

        2 積垢的源項(xiàng)和成分

        積垢主要來源于與冷卻劑接觸的結(jié)構(gòu)材料內(nèi)表面的腐蝕產(chǎn)物。反應(yīng)堆一回路內(nèi)表面由鎳基合金蒸汽發(fā)生器(600 或690)、鐵基合金管道(通常為304 不銹鋼)和堆內(nèi)構(gòu)件組成,含有大量鎳、鐵、鉻和鈷等金屬,這些材料都是鈍化的,會迅速生長出一層薄薄的、致密的氧化物保護(hù)層以減緩腐蝕。盡管腐蝕速率低緩,但由于一回路內(nèi)表面積很高(如蒸汽發(fā)生器高達(dá)25000m2),大量的腐蝕產(chǎn)物被釋放進(jìn)入冷卻劑,其濃度受水化學(xué)條件的影響很嚴(yán)重[10],如pH值、溶解氧(DO)和溶解氫(DH)。大部分腐蝕產(chǎn)物通過冷卻劑的強(qiáng)迫流動循環(huán)被輸送到反應(yīng)堆堆芯,經(jīng)歷電離、溶解、擴(kuò)散、結(jié)晶等許多反應(yīng),最終作為積垢沉積在燃料棒表面上。

        值得注意的是,積垢源項(xiàng)主要是可溶物質(zhì)或不可溶微粒的爭論仍然存在,但M.P.Short認(rèn)為[9],其在性質(zhì)上必須主要是微粒。因?yàn)榭扇芪镔|(zhì)的沉積機(jī)制不能解釋在反應(yīng)堆中觀察到的積垢厚度,而對于微粒沉積,則沒有溶解度限制,冷卻劑可以攜帶更多的氧化物微粒。

        積垢主要由鐵、鎳、鋯等金屬腐蝕產(chǎn)物組成,其成分通常是NiFe2O4、NiO、ZrO2、Fe3O4和Ni[11],在經(jīng)歷顯著SNB的厚積垢中,一般不存在Ni,積垢中的硼化合物可能由B2O3、LiBO2、Li2B4O7和Ni2FeBO5組成。此外,很難確定不穩(wěn)定物質(zhì)的沉積,如NiO和CoO,它們在停堆期間很容易從燃料表面溶解到冷卻劑中。在早期沉積階段,積垢主要由富鎳的氧化物組成,但隨后轉(zhuǎn)變?yōu)楦昏F的鎳鐵氧體(NixFe3-xO4,x 小于1)[12],可能含有NiFe2O4,隨著NiFe2O4比重的增加,有可能產(chǎn)生Ni2FeBO5,這是導(dǎo)致CIPS的主要原因。

        3 積垢的危害

        在反應(yīng)堆運(yùn)行中,由于積垢沉積所產(chǎn)生的危害主要有3種。

        第一種危害是燃料包殼局部腐蝕(Crud Induced Localized Corrosion,CILC)。積垢的多孔結(jié)構(gòu)會集中腐蝕產(chǎn)物,如LiOH 和輻解產(chǎn)物(如H2、O2和H2O2等),會提高pH值,加快包殼表面的腐蝕。厚積垢或低孔隙率積垢等條件會導(dǎo)致包殼表面的溶質(zhì)濃度增加,并且會增加熱阻,在積垢—包層界面產(chǎn)生較大的溫度梯度,局部“熱點(diǎn)”為更快的腐蝕提供了起始點(diǎn),甚至可能發(fā)生燃料棒穿透。

        第二種危害是軸向偏移異常(Axial Offset Anomaly,AOA),也稱積垢—誘導(dǎo)功率偏移(Crud Induced Power Shift,CIPS)。用于控制反應(yīng)性的硼酸溶質(zhì)(在燃料循環(huán)開始時,其質(zhì)量濃度可能達(dá)到1.2×10-3)很容易沉淀在積垢的多孔結(jié)構(gòu)中,而硼具有較大的中子吸收截面,大量硼聚集會局部抑制中子通量。由于積垢通常位于燃料棒上段部分,軸向功率峰值將向堆芯入口處偏移,將會威脅反應(yīng)堆運(yùn)行的安全性,如減小停堆裕量、難以控制軸向功率分布、對臨界工況的評價存在誤差等,進(jìn)而影響反應(yīng)堆的經(jīng)濟(jì)性[13]。

        M.P.Short 等人[14]提出了MAMBA-BDM 沉積模型,以跟蹤和預(yù)測包殼峰值溫度及燃料包殼積垢中含硼和含鋰物質(zhì)(可溶和不可溶)的累積,從而研究堆芯范圍內(nèi)的積垢所引起的局部腐蝕和功率漂移。Victor Petrov 等人[15]利用計算流體力學(xué)軟件STAR-CCM+和MAMBA(MPO Advanced Model for Boron Analysis)進(jìn)行耦合計算,將盲模擬結(jié)果與之后發(fā)布的電廠數(shù)據(jù)比較,準(zhǔn)確預(yù)測了積垢沉積模式和最大積垢厚度的位置。

        第三種危害是放射性的增加。腐蝕產(chǎn)物被反應(yīng)堆的高通量中子輻照活化,并從包殼表面釋放到冷卻劑中,其中一部分會沉積在一回路管道的內(nèi)表面,在管道系統(tǒng)周圍形成輻射場,從而增加輻射劑量和職業(yè)照射。停堆劑量率的主要放射性核素是60Co。圖5 是輻射劑量增加的示意圖[5]。

        圖5 輻射劑量增加

        4 減少積垢的有效途徑

        為不影響反應(yīng)堆正常運(yùn)行和盡可能簡化燃料結(jié)構(gòu),在包殼表面增加防積垢涂層是最理想和擾動最小的解決方案。相關(guān)研究選擇了氮化鈦[7]、氧化鋁[16]等作為涂層,發(fā)現(xiàn)涂層能有效減少積垢厚度。

        研究表明,光學(xué)設(shè)計原理可用于預(yù)選抗積垢涂層[17]。假設(shè)范德華力是壓水堆條件下主要的表面相互作用,通過將涂層的光學(xué)特性或介電性與周圍流體相匹配,可以將積垢和燃料包殼之間的范德華力降至最低。

        可從積垢的沉積機(jī)理出發(fā),例如,通過控制包殼表面的沸騰行為,以降低沉積量,其沸騰行為取決于以下因素,如熱流密度、冷卻劑溫度、系統(tǒng)壓力、表面特性和氧化物厚度等。Seung Heon Baek 等人的研究表明[8],經(jīng)過化學(xué)蝕刻的燃料包殼降低了表面粗糙度和接觸角,使得沸騰行為相對較弱,積垢減少。

        另外,可通過優(yōu)化一回路水化學(xué)條件,如采用富集硼酸、降低鋅濃度[18]等,以降低管道內(nèi)表面腐蝕產(chǎn)物的產(chǎn)生、釋放速率及其濃度,從而降低積垢沉積量。此外,亦可在停堆檢修期間,利用超聲波燃料清洗技術(shù)去除包殼的積垢。

        5 結(jié)語

        高熱流密度的燃料棒上發(fā)生過冷泡核沸騰,產(chǎn)生的氣泡會形成微流體層,微層蒸干后,留下可溶或微粒物質(zhì)作為積垢沉積,這一過程反復(fù)進(jìn)行,形成積垢的初始沉積物。隨著積垢厚度的增加,包殼表面上的蒸汽氣泡在其內(nèi)部形成各種尺寸的毛細(xì)孔,稱為沸騰煙囪,這是最典型的多孔結(jié)構(gòu)沉積物。它主要來源于與反應(yīng)堆冷卻劑接觸的金屬材料的腐蝕產(chǎn)物,含有大量鎳、鐵、鉻和鈷等金屬。它被冷卻劑輸送到堆內(nèi),最終沉積到燃料棒包殼表面上,積垢的成分主要是鎳鐵氧體,其化學(xué)式為NixFe3-xO4(x小于1)。

        積垢對反應(yīng)堆運(yùn)行的影響主要有3 個方面,即局部腐蝕、軸向功率偏移和放射性的增加。為有效消除積垢的危害,可通過防積垢涂層、包殼處理、優(yōu)化水化學(xué)條件及超聲波燃料清洗等手段減少積垢沉積量。

        綜上可見,隨著燃料循環(huán)周期的延長和運(yùn)行功率的提升,包殼表面沉積物的生長和侵蝕變得更加顯著,嚴(yán)重威脅反應(yīng)堆安全運(yùn)行。目前,我國相關(guān)研究較少,核安全當(dāng)局需予以重視和研究,對積垢引發(fā)的問題進(jìn)行安全評價。

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