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        鈦酸鋇納米線及其復(fù)合材料介電性能研究進(jìn)展

        2022-02-04 07:37:22王珂凡蔡會(huì)武杜月強(qiáng)悅悅王延?xùn)|蘇鵬程劉暢路衛(wèi)衛(wèi)
        應(yīng)用化工 2022年12期
        關(guān)鍵詞:電性能長(zhǎng)徑納米線

        王珂凡,蔡會(huì)武,杜月,強(qiáng)悅悅,王延?xùn)|,蘇鵬程,劉暢,路衛(wèi)衛(wèi)

        (西安科技大學(xué) 化學(xué)與化工學(xué)院,陜西 西安 710054)

        近年來,隨著電子工業(yè)產(chǎn)品在航空航天、汽車運(yùn)輸、醫(yī)療器械及通訊信息等領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用,小型輕質(zhì)、成本較低和安全穩(wěn)定的電容器得到了長(zhǎng)足發(fā)展,使具有高儲(chǔ)能和優(yōu)良加工性能的電介質(zhì)材料成為研究熱點(diǎn)[1]。BaTiO3是一種強(qiáng)介電陶瓷材料,具有高介電常數(shù)(3 500)、低介電損耗、寬廣的溫度范圍、良好的頻率穩(wěn)定性及特殊的晶體結(jié)構(gòu),因此常被用作陶瓷填料來提升聚合物基復(fù)合材料的介電常數(shù)及儲(chǔ)能密度。研究發(fā)現(xiàn),添加少量高長(zhǎng)徑比BaTiO3納米線功能相的復(fù)合材料的介電性能優(yōu)于傳統(tǒng)單一填充BaTiO3納米顆粒復(fù)合材料。

        本文從BaTiO3納米線制備方法、BaTiO3填料表面改性、BaTiO3納米線/高聚物兩相復(fù)合材料及BaTiO3納米線/導(dǎo)體/高聚物三相復(fù)合材料四個(gè)方面,對(duì)BaTiO3納米線及其復(fù)合材料介電性能研究進(jìn)展進(jìn)行了綜述。

        1 BaTiO3納米線的制備工藝

        BaTiO3納米線的主要制備工藝包括:化學(xué)溶液相分解法、水熱法、熔鹽法、溶膠-凝膠法和靜電紡絲法。其中,當(dāng)今的主流合成方法為靜電紡絲法和水熱反應(yīng)法[2]。

        1.1 靜電紡絲法

        靜電紡絲法是將聚合物溶液或溶膠在高壓電場(chǎng)下進(jìn)行微小的噴射,利用高壓電場(chǎng)克服溶膠表面張力,得到不同直徑的超細(xì)納米纖維。通過控制靜電紡絲的反應(yīng)條件,如紡絲的參數(shù)設(shè)置、環(huán)境條件和溶膠或溶液的制備等,可以得到不同長(zhǎng)徑比的納米纖維,因此靜電紡絲法在制備超細(xì)纖維上具有巨大的優(yōu)勢(shì)。但由于靜電紡絲設(shè)備昂貴,原料溶膠或者溶液制備復(fù)雜且產(chǎn)量較低,因此不適合大批量工業(yè)化生產(chǎn)[3-5]。

        圖1 靜電紡絲示意圖Fig.1 Electrospinning schematic diagram

        張先宏[6]將溶膠-凝膠和靜電紡絲技術(shù)相結(jié)合,制備了BaTiO3前驅(qū)體納米纖維,經(jīng) 800 ℃高溫煅燒處理,得到了直徑約200~300 nm的BaTiO3納米纖維。賀媛等[7]以溶膠-凝膠與靜電紡絲相結(jié)合的方法制備出具有鈣鈦礦結(jié)構(gòu)無序BaTiO3納米纖維。通過調(diào)節(jié)靜電紡絲過程中的參數(shù),得到不同直徑的BaTiO3納米纖維。

        1.2 水熱反應(yīng)法

        水熱反應(yīng)法是通過水作為介質(zhì),在高壓反應(yīng)釜內(nèi)使不溶物或難溶物在高溫高壓的條件下溶解并且重結(jié)晶。水熱反應(yīng)法具有方法簡(jiǎn)單,成本低廉的優(yōu)點(diǎn),但由于反應(yīng)物易在反應(yīng)釜內(nèi)沉積,因此要得到長(zhǎng)徑比均勻的納米線仍然比較困難。

        Upendra A Joshi等[8]利用一步水熱法制備出了BaTiO3納米線,利用氨水調(diào)節(jié)反應(yīng)pH,得到長(zhǎng)徑比在50~100之間的納米線,結(jié)果表明pH越大,產(chǎn)物越傾向于生成一維結(jié)構(gòu),得到的納米線長(zhǎng)徑比越大。Haixiong Tang等[9]通過兩步水熱法制備了BaTiO3納米線,通過改變水熱反應(yīng)溫度來控制BaTiO3納米線的長(zhǎng)徑比,得到長(zhǎng)徑比9.5~45.8的BaTiO3納米線,結(jié)果表明,隨著溫度升高,BaTiO3納米線長(zhǎng)徑比增大。

        2 BaTiO3納米線/聚合物兩相復(fù)合材料的 研究現(xiàn)狀

        陶瓷材料由于具有高介電常數(shù)、低介電損耗和良好的穩(wěn)定性常常被用作復(fù)合材料中的填料,常見的陶瓷材料有鈦酸鋇(BaTiO3)[10-13]、鈦酸銅鈣(CCTO)、鈦酸鈣(CaTiO3)和二氧化鈦(TiO2)等[13-14]。在高聚物基體中加入大量陶瓷填料雖然提高了復(fù)合材料的介電常數(shù),但由于陶瓷填料在聚合物基體中的填充量過高,復(fù)合材料的加工性能大大下降。與此同時(shí),相較于傳統(tǒng)納米顆粒填料,納米線表現(xiàn)出更優(yōu)異的介電性能,主要原因有以下幾點(diǎn):①高長(zhǎng)徑比納米線具有更大的偶極矩和界面極化,有利于介電性能提升;②高長(zhǎng)徑比納米線具有更低的比表面積,有助于降低表面能,減少填料的團(tuán)聚現(xiàn)象,得到填料均勻的復(fù)合材料;③納米線具有較高的長(zhǎng)徑比,更易相互接觸形成滲流網(wǎng)絡(luò),也有利于提高介電性能。

        Y Feng等[15]利用水熱合成反應(yīng)制備了BaTiO3納米線和BaTiO3納米顆粒,并將其分別填充到PVDF-HFP中,得到PVDF-HFP/BaTiO3NWs和PVDF-HFP/BaTiO3NPs 復(fù)合材料。結(jié)果表明,在100 Hz 時(shí),PVDF-HFP/BaTiO3NWs復(fù)合材料介電常數(shù)為49,而PVDF-HFP/BaTiO3NPs復(fù)合材料介電常數(shù)為16.8,PVDF-HFP/BaTiO3NWs復(fù)合材料介電性能明顯優(yōu)于PVDF-HFP/BaTiO3NPs 復(fù)合材料。 Haixiong Tang等[8]利用兩步水熱反應(yīng)合成BaTiO3納米線,通過控制水熱合成反應(yīng)溫度,得到不同長(zhǎng)徑比的BaTiO3納米線,分別制備了BaTiO3NWs/PVDF兩相復(fù)合材料。結(jié)果表明,BaTiO3納米線的長(zhǎng)徑比越高,復(fù)合材料的介電性能越好。

        3 BaTiO3納米線/導(dǎo)體/聚合物三相復(fù)合材 料研究現(xiàn)狀

        相比于傳統(tǒng)兩相復(fù)合材料,三相復(fù)合材料具有兩種填料之間性能互補(bǔ)的優(yōu)點(diǎn),這使得三相復(fù)合材料目前在電容器應(yīng)用方面具有巨大潛力。由于導(dǎo)體填料之間的相互接觸形成滲流網(wǎng)絡(luò),引發(fā)漏導(dǎo)電流,因此如何切斷導(dǎo)電填料之間的接觸點(diǎn)成為當(dāng)前研究熱點(diǎn),目前研究方向主要包括核殼結(jié)構(gòu)[16-23],填料有序排列[24-25],加入二次填料[26-29],和金屬納米線的表面氧化[30]。其主要目的都是切斷導(dǎo)體填料之間的接觸點(diǎn),防止碳納米管相互接觸形成滲流網(wǎng)絡(luò)從而增大復(fù)合材料的介電損耗。其中,在聚合物基體中填充二次填料具有制備方法簡(jiǎn)單,成本低廉的優(yōu)點(diǎn),近年來有不少研究學(xué)者提出了BaTiO3/導(dǎo)體/高聚物三相復(fù)合材料,其主要原因有:①陶瓷填料可以切斷導(dǎo)電填料之間的接觸點(diǎn),阻礙導(dǎo)電填料形成滲流網(wǎng)絡(luò),降低復(fù)合材料的介電損耗;②導(dǎo)電填料的加入可以大大提高介電常數(shù),相較于陶瓷/聚合物兩相復(fù)合材料,導(dǎo)電填料的加入可以在較低的填充量下得到較好的介電性能,同時(shí)保持聚合物良好的加工性能;③BaTiO3納米線與CNT都是一維結(jié)構(gòu),因此具有良好的維度匹配,增加了兩相填料的協(xié)同作用。

        表1 三相復(fù)合材料介電性能[31-35]Table 1 Dielectric properties of three-phase composite materials[31-35]

        4 BaTiO3納米線表面改性研究現(xiàn)狀

        將BaTiO3納米填料添加到聚合物基體中,雖然獲得了較高的介電常數(shù),但是因?yàn)樘盍吓c高聚物基體之間具有界面相容性問題,納米填料在聚合物基體中分散性差,易產(chǎn)生團(tuán)聚現(xiàn)象,從而影響復(fù)合材料的介電性能。如何解決填料在高聚物中的團(tuán)聚問題,研究者提出在填料表面進(jìn)行修飾改性,減小填料和高聚物表面能的差異,以達(dá)到填料在高聚物基體中分散均勻,從而降低復(fù)合材料介電損耗的目的。例如在填料表面接枝如—OH、—COOH和—NH2[36-42]。

        Shaohui Liu[43]采用靜電紡絲法制備了高長(zhǎng)徑比的BaTiO3納米線, 采用APS對(duì)BaTiO3納米線表面進(jìn)行改性,改善填料與基體之間的相界面。結(jié)果表明,BTNWs-APS/PVDF相較于BTNWs/PVDF復(fù)合材料介電常數(shù)更大,介電損耗更低。 Usman Yaqoob等[32]采用α-松油醇將BaTiO3和CNTs表面各接上—OH基團(tuán),得到SBTO和SMWCNTs,將表面改性后的填料填充入PVDF中,得到SBTO/SMWCNTs/PVDF三相復(fù)合材料。結(jié)果表明,常溫下1 kHz時(shí),復(fù)合材料的最大介電常數(shù)為71,損耗低至0.045。主要原因在于填料與基體之間的界面極化使復(fù)合材料的介電常數(shù)增大;SBTO和SMWCNT的表面改性,相當(dāng)于在填料表面覆蓋了一層絕緣層,從而阻斷了電荷傳導(dǎo),降低了介電損耗。經(jīng)表面改性后的三相復(fù)合材料具有高介電常數(shù),低介電損耗,高擊穿強(qiáng)度。采用三相復(fù)合材料SBTO/SMWCNTs/PVDF制成的AS壓電薄膜在薄膜電容器、柵極介質(zhì)、電熱冷卻系統(tǒng)和便攜式儲(chǔ)能裝置等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

        5 結(jié)語

        BaTiO3納米線具有優(yōu)良的介電性能,良好的溫度穩(wěn)定性和高長(zhǎng)徑比,是目前陶瓷材料研究中的熱點(diǎn)。BaTiO3納米線目前的主要制備方法是靜電紡絲法和水熱合成法。在其復(fù)合材料研究中,主要分為BaTiO3納米線/聚合物兩相復(fù)合材料和BaTiO3納米線/導(dǎo)電填料/聚合物三相復(fù)合材料,兩相復(fù)合材料由于填料填充量高,復(fù)合材料加工性能不佳,而引入導(dǎo)電填料作為二次填料,可以達(dá)到性能互補(bǔ)的目的。與此同時(shí),為了改善填料與高聚物的相界面,在填料表面接枝改性也是目前研究熱點(diǎn)之一。

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