張志偉，朱春英，馬友光，付濤濤

（天津大學(xué)化工學(xué)院，化學(xué)工程聯(lián)合國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300072）

引 言

有序的自組織現(xiàn)象受到人們長(zhǎng)期的關(guān)注[1-7]，此種現(xiàn)象涉及自然界內(nèi)多個(gè)領(lǐng)域，如果得到利用，將會(huì)為工程問(wèn)題提供新的解決方案[8]。從21 世紀(jì)開(kāi)始，微流體裝置為在不同幾何限制條件下受控產(chǎn)生液滴或氣泡提供了一種強(qiáng)大的工具[9-18]。微流體中的兩相流為非平衡系統(tǒng)的自組織現(xiàn)象或“耗散結(jié)構(gòu)”的研究提供了一個(gè)簡(jiǎn)單的平臺(tái)。在這個(gè)系統(tǒng)中，多相流相間相互作用導(dǎo)致了有序的自組織行為的出現(xiàn)[19-23]。乳劑、氣泡和膠體長(zhǎng)期以來(lái)一直被用作晶體模型，用于研究晶體界面、位錯(cuò)、塑性、其他材料科學(xué)和固體力學(xué)的核心過(guò)程[24-25]，而具有高體積分?jǐn)?shù)的單分散乳化液滴形成的晶體相可以作為可調(diào)節(jié)的光蝕刻掩膜[26]。到目前為止，大多數(shù)研究工作都集中在簡(jiǎn)單通道幾何形狀的稀釋乳劑或泡沫上。

近年來(lái)，微流控技術(shù)迅猛發(fā)展，各種構(gòu)型的微流體裝置都具備生產(chǎn)高度有序乳劑的能力，生成的液滴群或氣泡群為高度有序、均勻排列的晶體結(jié)構(gòu)的流動(dòng)集合[26-31]。這種顆粒群的演化行為最初定義為泡沫自組織行為，這種行為取決于顆粒的制備和流體流動(dòng)特性，既是微流體多相流研究的一個(gè)分支，也是微流體與多相流研究的一個(gè)應(yīng)用方向。通過(guò)自組織行為演化得到的具有幾何排列特征的氣泡群或液滴群，為軟流動(dòng)晶體（soft flowing crystals，SFCs）[32-34]，是氣泡群或液滴群自組織行為結(jié)果的體現(xiàn)。軟流動(dòng)晶體除了作為一種特殊的復(fù)雜流動(dòng)物質(zhì)的流動(dòng)特征外，還有許多潛在的應(yīng)用，如支架結(jié)構(gòu)的組織過(guò)程或高度規(guī)則的催化多孔材料的組裝過(guò)程[35-37]。國(guó)內(nèi)外學(xué)者探索了微通道受限空間內(nèi)氣泡群的自組裝行為及動(dòng)力學(xué)反饋效應(yīng)。研究發(fā)現(xiàn)，具有幾何排列特點(diǎn)的微氣泡或微液滴通過(guò)固化措施，可組裝成新的固體超材料[38-39]，在聲子晶體、光子學(xué)和過(guò)濾等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。幾種基于液滴的微流體芯片已成功地用于生產(chǎn)軟流動(dòng)晶體[40-43]。Fan 等[43]利用微流控技術(shù)的液滴自組織行為合成了多面水凝膠微粒，利用液滴在微流體裝置中的自組織行為成功制備了三維排列的有序大孔膜。在此背景下，顆粒形態(tài)的規(guī)律性是表征軟流動(dòng)晶體的關(guān)鍵因素。本文主要針對(duì)液滴和氣泡顆粒的自組織行為的研究進(jìn)展進(jìn)行綜述，分析微通道構(gòu)型和顆粒體積分?jǐn)?shù)等變量對(duì)自組織行為的影響，為氣泡或液滴自組織行為的進(jìn)一步研究提供參考。

1 軟流動(dòng)晶體的流動(dòng)特征

氣泡和液滴在微流體裝置內(nèi)可以產(chǎn)生復(fù)雜的、有序的排列模式，因?yàn)樗h(yuǎn)離熱力學(xué)平衡且連續(xù)運(yùn)行[19]。微流體系統(tǒng)的流動(dòng)通常很簡(jiǎn)單，低Reynolds數(shù)導(dǎo)致層流。氣泡和液滴群的自組裝模式取決于通道的幾何形狀和流體壓力[20]，從而能夠產(chǎn)生從單分散液滴到螺旋和條帶的各種圖案。兩種具有流動(dòng)界面的非均相流體的分散體系呈現(xiàn)出豐富的自組織結(jié)構(gòu)。然而，單分散氣泡或液滴微粒與納米多孔材料的分子自組裝不同，只能形成封閉的結(jié)構(gòu)。因此，單分散氣泡和液滴的自組裝晶格結(jié)構(gòu)的調(diào)控面臨挑戰(zhàn)，是研究的焦點(diǎn)。

1.1 自組織晶格形狀

1933 年，Mann 等[44]的開(kāi)創(chuàng)性工作中，描述了在壓力作用下玻璃管內(nèi)一系列油泡的顯著規(guī)律性和穩(wěn)定性。由此產(chǎn)生的圖案被命名為“蜂窩”結(jié)構(gòu)，它的特征是幾何約束的函數(shù)，取決于管徑。在接下來(lái)的幾十年里，一些研究報(bào)道了各種泡沫的結(jié)構(gòu)存在邊界[45]。在傳統(tǒng)的矩形微通道內(nèi)，液滴群的自組織形狀與通道構(gòu)型相關(guān)[19]。利用液滴自組裝行為可以控制三維晶格結(jié)構(gòu)的有序大孔材料的合成，相較于傳統(tǒng)的自上而下的圖形化工藝，自組裝工藝直接制作的3D多孔材料的成本降低。在矩形微通道內(nèi)，當(dāng)通道的尺寸遠(yuǎn)大于生成的氣泡或液滴尺寸時(shí)，通道不限制氣泡或液滴顆粒的運(yùn)動(dòng)，生成的氣泡或液滴顆粒的自組織排列方式隨著連續(xù)相體積分?jǐn)?shù)的變化趨勢(shì)相同。當(dāng)微通道內(nèi)液體體積分?jǐn)?shù)大于0.12 時(shí)[46-47]，液體在氣泡之間連續(xù)流動(dòng)，稱(chēng)之為濕泡沫[48-49]。濕泡沫顆粒之間的擠壓作用不明顯，導(dǎo)致氣泡為較為規(guī)整的球體形狀，顆粒之間松散雜亂，呈現(xiàn)出無(wú)序的晶格排列方式，如圖1(a)所示。當(dāng)微通道內(nèi)的液體體積分?jǐn)?shù)接近于0 時(shí)，液體在氣泡之間的流動(dòng)較差，稱(chēng)之為干泡沫[50]。干泡沫顆粒之間的擠壓作用明顯，顆粒呈現(xiàn)出多邊形的形狀特征。與濕泡沫相異的是，干泡沫之間的排列方式呈現(xiàn)出無(wú)序和有序的晶格排列方式。有序的晶格排列方式出現(xiàn)在泡沫顆粒尺寸的均一性極好的條件下，氣泡的相交邊界的連線(xiàn)為規(guī)整的六邊形[46]，三個(gè)氣泡相交于一點(diǎn)，夾角為120°[51]，如圖1(b)所示。無(wú)序排列的方式發(fā)生在氣泡尺寸相差較大的情況下，此時(shí)，氣泡的形狀各異，多為不規(guī)整的多邊形[51]，如圖1(c)所示。

圖1 濕泡沫中的無(wú)序晶格排列方式（a）；干泡沫中的有序晶格排列方式（b）；干泡沫中的無(wú)序晶格排列方式（c）；受限矩形微通道內(nèi)的無(wú)序晶格排列方式（d）；受限矩形微通道內(nèi)的有序晶格排列方式（e）；不規(guī)則受限微通道中的晶格排列方式（f）Fig.1 Disordered lattice arrangement in wet foam(a);Ordered lattice arrangement in dry foam(b);Disordered lattice arrangement in dry foam(c);Disordered lattice arrangement in restricted rectangular microchannels (d);Ordered lattice arrangement in restricted rectangular microchannels(e);Lattice arrangement in irregular restricted microchannels(f)

當(dāng)氣泡或液滴顆粒的收集通道的尺寸與生成的氣泡或液滴尺寸相近時(shí)，通道會(huì)限制氣泡或液滴顆粒的流動(dòng)，生成的氣泡或液滴顆粒的自組織排列方式會(huì)隨著連續(xù)相體積分?jǐn)?shù)的變化呈現(xiàn)相同的變化趨勢(shì)。當(dāng)微通道內(nèi)的液體體積分?jǐn)?shù)較大時(shí)，氣泡之間的擠壓作用不明顯，但受通道尺寸的限制，氣泡多會(huì)呈現(xiàn)出不規(guī)整的球體，此時(shí)氣泡呈現(xiàn)出不緊密的單排和多排的排列方式[19]，如圖1(d)所示。當(dāng)微通道內(nèi)的液相體積分?jǐn)?shù)接近0 時(shí)，此時(shí)微通道內(nèi)的氣泡排列方式較為復(fù)雜。一般認(rèn)為，變異系數(shù)小于或等于5%時(shí)，氣泡的單分散性較好[28]，即均勻性好。當(dāng)氣泡的單分散性好，并且為單層的多行排列時(shí)，氣泡為有序的六邊形晶格排列方式[38]。當(dāng)氣泡的尺寸十分均一，并且為單層的兩行排列時(shí)，氣泡為有序的五邊形排列方式，五邊形的規(guī)整程度與氣泡的流速相關(guān)[38,52]。當(dāng)氣泡的尺寸均一，并且為單層的單行排列時(shí)，氣泡呈現(xiàn)出單層排列的不規(guī)整的四邊形排列方式[38]，如圖1(e)所示。然而，當(dāng)氣泡的尺寸差異較大時(shí)，氣泡為無(wú)序的多邊形晶格排列方式[35,53]，與上文所述的結(jié)果相類(lèi)似。

在不規(guī)整的矩形微通道內(nèi)，氣泡和液滴顆粒的排列方式隨著通道結(jié)構(gòu)的變化而變化[54-55]。當(dāng)微通道為高度不變的漸擴(kuò)式矩形微通道時(shí)，隨著微通道寬度的增大，氣泡和液滴顆粒的排列方式會(huì)由單行轉(zhuǎn)變?yōu)閮尚?，進(jìn)而轉(zhuǎn)變?yōu)槿心酥炼嘈衃55]。其中單行（T1）排列方式依然為四邊形晶格排列方式；兩行（T2）排列方式為五邊形晶格排列方式；三行（T3）排列方式為六邊形和五邊形同時(shí)存在的晶格排列方式，中間的氣泡或液滴為六邊形，靠近通道壁的兩行氣泡或液滴為五邊形，如圖1(f)所示。這種演變行為是可逆的，隨著通道寬度的減小，顆粒的排列方式會(huì)呈現(xiàn)出逐行遞減的趨勢(shì)[55]。氣泡或液滴在微通道內(nèi)的自組織行為由自身尺寸和通道尺寸共同控制。分叉式微通道內(nèi)的氣泡或液滴排列方式的演化行為與漸擴(kuò)式矩形微通道相類(lèi)似，氣泡或液滴由分支微通道匯入主通道時(shí)，泡沫顆粒由T1排列方式轉(zhuǎn)變?yōu)門(mén)2 排列方式[55]，如圖1(f)所示。在高度減小的漸進(jìn)式矩形微通道內(nèi)，圓盤(pán)或球缺式的氣泡或液滴會(huì)沿平行于流動(dòng)的方向拉長(zhǎng)[38]，然后轉(zhuǎn)變?yōu)榱呅巍＿@是由于在裝置的限制下，氣泡或液滴受到擠壓變形將周?chē)倪B續(xù)相液體排開(kāi)導(dǎo)致的結(jié)果。

1.2 周期性演化特征

張志偉等[56]發(fā)現(xiàn)，在受限微通道內(nèi)，軟流動(dòng)晶格具有周期性演化特征。他們依據(jù)氣泡群的幾何排列特征，將氣泡群劃分為無(wú)序的三角晶格、有序的行三角晶格和有序的列三角晶格，如圖2(a)所示。在恒定的操作條件下，三種排列的泡沫晶格會(huì)隨著時(shí)間推移進(jìn)行周期性的演化[13]，如圖2(b)所示。這在泡沫流動(dòng)中是一個(gè)意想不到的效應(yīng)。Raven 等[57]也發(fā)現(xiàn)在一定操作條件下，氣體流量和氣泡體積都表現(xiàn)出較大的周期振蕩，導(dǎo)致氣泡會(huì)在微通道內(nèi)由T1 晶格轉(zhuǎn)變?yōu)門(mén)2 晶格，如圖2(c)所示。通過(guò)在泡沫拓?fù)鋵W(xué)和流變學(xué)之間建立聯(lián)系解釋泡沫晶格周期性變化的特征。氣泡生成的驅(qū)動(dòng)壓力Pg與通道流動(dòng)阻力和氣泡流動(dòng)速度v相關(guān)，氣泡流動(dòng)速度在恒定驅(qū)動(dòng)壓力下振蕩，因此通道阻力也必須振蕩。通道中泡沫流壓力損耗的主要來(lái)源是通道壁與氣泡之間的液膜滑動(dòng)[58-59]，通道阻力與通道中泡沫薄膜的總長(zhǎng)度成線(xiàn)性比例。因此，這種阻力取決于下游氣泡的體積和泡沫的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。

圖2 泡沫晶格排列方式[56]（a）；泡沫晶格的排列方式的周期性演化圖[13]（b）；周期性振蕩泡沫發(fā)生器[57]（c）；復(fù)雜流動(dòng)結(jié)構(gòu)的排序[60]（d）Fig.2 Foam lattice arrangement[56](a)；The evolution of the arrangement of the foam lattice[13](b)；A periodically oscillating foam generator[57](c)；Ordering of the complex flow structures[60](d)

將新形成的氣泡的大小與泡沫在通道中流動(dòng)的阻力聯(lián)系起來(lái)解釋該現(xiàn)象，如式(1)[57]所示。

式中，-Vb為氣泡的無(wú)量綱體積；CaT為泡沫流的毛細(xì)數(shù)；-P為通道的無(wú)量綱壓降；-Rtotal為無(wú)量綱化的全部氣泡的阻力值；-λ為數(shù)值常數(shù)。

Raven 等[60]基于不同晶格結(jié)構(gòu)的摩擦效應(yīng)的差異，對(duì)這種周期性的自我調(diào)節(jié)機(jī)制進(jìn)行了闡釋?zhuān)l(fā)現(xiàn)通道內(nèi)的泡沫排列的晶格結(jié)構(gòu)會(huì)影響總流阻Rtotal，如式(2)[60]所示。這個(gè)量將泡沫速度與施加的壓力聯(lián)系起來(lái)，如式（3）[60]所示。

其中，φT1為微通道內(nèi)T1 晶格的體積分?jǐn)?shù)?？芍⑼ǖ纼?nèi)晶格的排列方式會(huì)影響微通道內(nèi)的阻力大小。泡沫晶格的演化行為取決于氣泡流動(dòng)速度vfoam與T1 晶格的流動(dòng)速度-vT1。如圖2（d）所示，當(dāng)氣泡流動(dòng)速度vfoam等于T1 晶格的流動(dòng)速度-vT1時(shí)，通道內(nèi)T1 晶格與T2 晶格共存；當(dāng)vfoam>-vT1時(shí)，通道內(nèi)氣泡群為對(duì)流不穩(wěn)定性流動(dòng)；當(dāng)vfoam<-vT1時(shí)，通道內(nèi)泡沫晶格呈現(xiàn)出周期性演化的特征。

2 軟流動(dòng)晶體的自組裝的影響因素

氣泡群和液滴群的自組織行為和自組織結(jié)構(gòu)特征變化趨勢(shì)相似。研究表明，通道構(gòu)型、氣泡或液滴體積分?jǐn)?shù)和顆粒尺寸都會(huì)影響液滴或氣泡流動(dòng)的晶格排布[54,61]。

2.1 氣泡或液滴的體積分?jǐn)?shù)

氣泡或液滴顆粒的體積分?jǐn)?shù)是自組織行為的重要影響因素。用氣泡占據(jù)的通道底部面積的比例來(lái)近似計(jì)算氣泡的體積分?jǐn)?shù)φ。Garstecki 等[32]發(fā)現(xiàn)在φ值較低時(shí)，氣泡無(wú)序地流動(dòng)，在無(wú)界平面上氣泡群的最大體積分?jǐn)?shù)為φmax= π/(2 3 ) ≈0.91。當(dāng)邊界存在墻體時(shí)，最大值變小，其值取決于氣泡有效尺寸與微通道寬度的比值（d/w）。當(dāng)泡沫晶格處于φ=φmax的裝填時(shí)，氣泡保持圓盤(pán)形[32]。這些結(jié)構(gòu)是由它們之間的彈性形狀恢復(fù)作用決定的，同時(shí)是由于局部能量的最小值導(dǎo)致的。當(dāng)φ≈1 時(shí)，氣泡變得明顯扭曲，界面動(dòng)力學(xué)以慣性效應(yīng)為主，典型的氣液界面重排速度為ur=(γ/ρl)1/2，大約在1 m·s-1的量級(jí)，相關(guān)的時(shí)間尺度為l/ur約在100 μs，這兩個(gè)值取決于通道的結(jié)構(gòu)尺寸。系統(tǒng)的能量壁壘控制了結(jié)構(gòu)弛豫的動(dòng)力學(xué)，這一觀(guān)察結(jié)果與一般認(rèn)為泡沫結(jié)構(gòu)的松弛是一個(gè)復(fù)雜而緩慢的過(guò)程[62]是一致的。

2.2 氣泡或液滴的體積

張志偉等[56]發(fā)現(xiàn)當(dāng)空腔內(nèi)氣泡群緊密排列時(shí)，氣泡尺寸是決定氣泡自組裝路徑的關(guān)鍵因素。如圖3所示，氣泡Ⅰ的尺寸大于其受力兩側(cè)的氣泡，氣泡的前端超出兩側(cè)氣泡，使得氣泡Ⅰ在氣泡群擠壓運(yùn)動(dòng)的過(guò)程中，前后兩端受到不平衡的擠壓力，后端的擠壓力遠(yuǎn)大于前端的擠壓力，氣泡Ⅰ被擠出。當(dāng)氣泡受力兩側(cè)的氣泡尺寸差異不大時(shí)，氣泡呈現(xiàn)出有序的排列方式，即有序的行三角晶格、列三角晶格；當(dāng)氣泡與受力兩側(cè)的氣泡尺寸差別較大時(shí)，氣泡受周邊不平衡的擠壓力，使其找尋能夠與自身形成局部最小界面能的位置，即受力兩側(cè)氣泡尺寸相近的位置。氣泡在非平衡力作用下移動(dòng)過(guò)程使其周?chē)尸F(xiàn)出無(wú)序的三角晶格。Garstecki 等[32]發(fā)現(xiàn)不同晶格排列方式的界面能存在差異，T3 晶格的界面能最低，T2 排第十五，而T1 則排在第31 位，它的界面能最高[32]。在低流速下，以較低的界面能值為特征的結(jié)構(gòu)，而在較高的流速下，系統(tǒng)產(chǎn)生的晶格通常對(duì)應(yīng)于較高的能量。

圖3 收集腔內(nèi)氣泡路徑演化圖[56]Fig.3 Bubble path in the collection cavity[56]

2.3 通道構(gòu)型

多種構(gòu)型的微通道裝置都可以用于生產(chǎn)軟流動(dòng)晶體，例如T型、同軸型、流體聚焦型和臺(tái)階式等，如圖4(a)所示。研究發(fā)現(xiàn)，液滴群的重組依賴(lài)于液滴在空間約束下通過(guò)彎曲時(shí)被迫移動(dòng)的路徑長(zhǎng)度[54]。Surenjav 等[63]研究了受限凝膠乳狀液中液滴流過(guò)微通道彎道時(shí)的重組現(xiàn)象。如果彎曲角足夠大，液滴將改變它們與周?chē)旱蔚泥徑雨P(guān)系。這里研究的彎曲通道是在兩個(gè)直線(xiàn)通道以特定的角度β相遇時(shí)形成的，隨著彎曲角β的增加，液滴的易位數(shù)也會(huì)增加，是由于不同液滴陣列流過(guò)微通道彎曲處的路徑長(zhǎng)度不同。當(dāng)β=20°時(shí)，沒(méi)有觀(guān)察到液滴的移位；當(dāng)β=60°時(shí)，內(nèi)排液滴（白色）比外排液滴（黑色）多移動(dòng)了一個(gè)位置；隨著彎曲角β的增大，液滴移位的數(shù)量增加到兩個(gè)或更多；而當(dāng)β=140°時(shí)，液滴會(huì)停留在彎曲處，如圖4(b)所示。液滴移位的數(shù)量可以通過(guò)考慮液滴通過(guò)彎道的不同路徑長(zhǎng)度來(lái)解釋?zhuān)遗c流速無(wú)關(guān)[54,63]。液滴的移位數(shù)如式（4）所示。

圖4 用于生產(chǎn)軟流動(dòng)晶格的微裝置構(gòu)型圖（a）；液滴排列沿彎角流動(dòng)的時(shí)間序列[54]（b）；液滴群的重排過(guò)程[1]（c）；位錯(cuò)和滑移面在整個(gè)通道中的空間分布[1]（d）Fig.4 The configuration diagram of the microdevice used to produce the SFCs(a)；Time series of droplet arrangements flowing around angular bends[54](b)；The rearrangement process of the droplet swarm[1](c)；Spatial distribution of dislocations and slip planes throughout the channel[1](d)

式中，ntotal為排列中的液滴行數(shù)；φdroplet為液滴的體積分?jǐn)?shù)；A*=A/w2，為無(wú)量綱化的液滴的二維體積。

漸縮通道內(nèi)存在液滴或氣泡的重排現(xiàn)象[1]，如圖4（c）、（d）所示，四個(gè)液滴之間的排列方式發(fā)生變化[64-65]，其中一個(gè)是發(fā)散的液滴（液滴2和4），另一個(gè)是會(huì)聚的液滴（液滴1 和3）[66]。從位錯(cuò)速度預(yù)測(cè)位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)的時(shí)間周期T，考慮一個(gè)重排區(qū)域，其中液滴的行數(shù)從N減少到N-1。在穩(wěn)態(tài)時(shí)，體積流量Q是恒定的，則

其中，H為通道寬度。

2.4 顆粒聚并效應(yīng)的影響

氣泡或液滴的聚并效應(yīng)會(huì)導(dǎo)致大顆粒的生成，影響氣泡或液滴的自組織行為[67-68]，如圖5所示。在具有平滑橫向邊界的Hele Shaw單元中，單分散氣泡在壓力梯度作用下產(chǎn)生簡(jiǎn)單的塞狀流[69]。相反，在多分散氣泡的情況下，塞狀流在臨界速度閾值時(shí)經(jīng)歷一個(gè)急劇的動(dòng)態(tài)轉(zhuǎn)變，較大的氣泡更快地通過(guò)泡沫，一旦充分發(fā)展，這種不穩(wěn)定性會(huì)引起強(qiáng)烈的空間壓力波動(dòng)，導(dǎo)致薄膜破裂，對(duì)氣泡的流動(dòng)產(chǎn)生較大的影響，這種現(xiàn)象不能用準(zhǔn)靜態(tài)的觀(guān)點(diǎn)來(lái)解釋[70]。事實(shí)上，與剪切流不同的是，沒(méi)有外部約束強(qiáng)制氣泡重組，泡沫結(jié)構(gòu)的變化本質(zhì)上與耗散過(guò)程有關(guān)。大氣泡產(chǎn)生較小的局部膜密度，因此，在介觀(guān)尺度上的平均有效黏度較低。Cantat 等[69]在有序泡沫中嵌入單個(gè)大泡的情況下，得到大泡失穩(wěn)閾值和大泡漸近速度相似的定律，流動(dòng)速度的閾值表達(dá)式為

圖5 大氣泡周?chē)呐菽Ц衽帕蠪ig.5 Foam lattice arrangement around large bubbles

式中，D為大氣泡的尺寸；vc為泡沫的臨界流動(dòng)速度；γ為氣液界面張力；η為恒定的整體遷移率參數(shù)。

3 結(jié) 論

本文對(duì)非受限和受限空間內(nèi)包含氣泡和液滴的流動(dòng)自組織行為的研究進(jìn)行了綜述，總結(jié)如下。

（1）氣泡和液滴的自組織晶格存在兩大類(lèi)；有序的晶格和無(wú)序的晶格。其中有序的晶格多出現(xiàn)在分散相顆粒體積分?jǐn)?shù)較大、顆粒尺寸均一和通道構(gòu)型規(guī)整的條件下。在有序的晶格中也存在多種幾何排列方式，如T1 晶格，為竹子節(jié)排列方式，T2為鋸齒形排列方式。無(wú)序的晶格排列方式多發(fā)生在分散相顆粒體積分?jǐn)?shù)較小、顆粒尺寸不均一和通道構(gòu)型不規(guī)整的條件下。氣泡或液滴的自組織行為在特定的條件下具有周期性演化的特征。

（2）通道構(gòu)型、氣泡或液滴體積分?jǐn)?shù)、氣泡或液滴尺寸、流動(dòng)速度和聚并效應(yīng)都會(huì)影響流動(dòng)晶格的排布。不規(guī)整的通道構(gòu)型會(huì)引發(fā)顆粒發(fā)生重排移位，體積分?jǐn)?shù)會(huì)影響顆粒的流動(dòng)狀態(tài)，氣泡或液滴尺寸的差異決定了自組織路徑，氣泡或液滴顆粒的流動(dòng)速度會(huì)影響晶格的排列方式的轉(zhuǎn)化，聚并效應(yīng)會(huì)引起氣泡或液滴晶格排列混亂。

氣泡和液滴的自組織行為在三維復(fù)雜材料制備等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用前景，顯然，要生產(chǎn)出優(yōu)于傳統(tǒng)自上而下裝置的乳化自組裝功能系統(tǒng)，還有很長(zhǎng)的路要走。第一，高聚物材料的制備涉及非牛頓流體流動(dòng)特性的研究，而非牛頓流體乳液的自組織行為未見(jiàn)報(bào)道，因此，非牛頓流體體系的自組織行為的研究是未來(lái)的重點(diǎn)研究方向。第二，氣泡群和液滴群的自組織行為和自組織結(jié)構(gòu)特征變化趨勢(shì)相似，以往的研究中對(duì)于二者的區(qū)分不是特別清晰，但由于氣泡與液滴在界面張力、密度和可壓縮性方面的差異，這種物理性質(zhì)的差異會(huì)影響兩者自組織行為對(duì)于操控變量的靈敏程度，這不僅涉及長(zhǎng)度尺度和時(shí)間尺度的問(wèn)題，而且還有如何將許多不同的氣泡或液滴含量、裝置構(gòu)型和物性參數(shù)共同耦合控制自組織行為的問(wèn)題。因此，探究二者的異同點(diǎn)以及量化處理二者隨操控變量的演化行為，將是下一步工作的研究重點(diǎn)。

符 號(hào) 說(shuō) 明

A——泡沫表面積，m2

A*——無(wú)量綱化的氣泡或液滴的二維尺寸

D——大氣泡的尺寸，m

l——通道長(zhǎng)度，m

n——?dú)馀莼蛞旱尉Ц竦男袛?shù)

P——壓力，Pa

Q——流體的體積流量，m3?s-1

R——通道阻力，Pa·s·m-3

t——時(shí)間，s

u——流體流速，m·s-1

V——?dú)馀莼蛞旱误w積，m3

v——?dú)馀莼蛞旱我苿?dòng)流速，m·s-1

w——通道寬度，m

α——冪律指數(shù)

β——通道彎曲角度，(°)

γ——?dú)庖罕砻鎻埩Γ琋?m-1

δ——液滴的移位數(shù)

η——恒定的整體遷移率參數(shù)

μ——流體剪切黏度，Pa?s

ρ——流體密度，kg·m-3

φ——?dú)馀莼蛞旱握嘉⑼ǖ赖捏w積分?jǐn)?shù)

下角標(biāo)

c——臨界

droplet——液滴

foam——泡沫

g——?dú)怏w

max——最大值

r——重排

total——全部