馬曉斐， 王 濤， 張 健， 尹延如， 張百濤， 賈志泰

(山東大學(xué) 晶體材料國家重點實驗室， 山東 濟南 250100)

1 引 言

單晶光纖結(jié)合了體塊單晶高熱導(dǎo)率、高激光損傷閾值、低非線性效應(yīng)和玻璃光纖大長徑比、散熱能力強的優(yōu)勢，有望成為新一代全固態(tài)激光器的激光增益介質(zhì)。Lu3Al5O12(LuAG)的熔點為2 333 K，密度為6.67 g/cm3，是一種具有優(yōu)異的熱光學(xué)性能、高激光損傷閾值和高熱導(dǎo)率的石榴石結(jié)構(gòu)晶體。與Y3Al5O12(YAG)相比，LuAG晶體的熱導(dǎo)率受摻雜離子濃度增加的影響較小，有利于實現(xiàn)激光器的小型化和集成化。此外，Yb∶LuAG具有比Yb∶YAG更大的有效發(fā)射橫截面積，更適合于高功率固體激光器[9]。

單晶光纖的研究還處于發(fā)展階段，應(yīng)用主要集中于高能激光[10]和高溫傳感[11]。目前，單晶光纖激光主要針對的是連續(xù)激光和主振蕩功率放大器(MOPA)，對于單晶光纖脈沖激光器的研究相對較少。脈沖激光相較于連續(xù)激光具有更高的峰值功率，主要應(yīng)用于信息通信、激光加工和生物醫(yī)療等領(lǐng)域。調(diào)Q和鎖模技術(shù)是產(chǎn)生脈沖激光的主要方式，其中，基于可飽和吸收體的被動調(diào)Q技術(shù)具有使用方便、無驅(qū)動裝置、結(jié)構(gòu)簡單的優(yōu)點，易于實現(xiàn)脈沖激光輸出[12]。MoTe2為二維過渡金屬硫化物(TMDC)，具有較好的非線性光學(xué)(NLO)可飽和吸收性質(zhì)，已被廣泛應(yīng)用于脈沖調(diào)制器。

本文對微下拉法(μ-PD)生長的Yb∶LuAG單晶光纖進行了連續(xù)(CW)激光實驗，并利用MoTe2作為可飽和吸收體，實現(xiàn)了3.39 μJ的被動調(diào)Q脈沖激光輸出。

2 實 驗

2.1 樣品制備

實驗中的Yb∶LuAG單晶光纖采用μ-PD法生長，直徑1 mm和3 mm，Yb3+離子摻雜濃度為

10%和7%。對于實驗中所用單晶光纖的生長及表征之前已有報道，所制備的單晶光纖長度均大于100 mm[17]。為便于將光纖置于金屬銅沉進行激光實驗，截取為通光長度8 mm，端面拋光未鍍膜，具體編號和參數(shù)如表1所示。

表1 實驗所用單晶光纖(SCF)的參數(shù)

2.2 MoTe2樣品表征

分別使用Cary 7000分光光度計和Perkin Elmer 100 FT-IR分光光度計測量MoTe2樣品0.2～2.5 μm范圍內(nèi)的紫外-可見-近紅外(UV-Vis-NIR)透射光譜和1.28～10 μm 的傅里葉變換紅外FTIR透射光譜。

Z掃描測試實驗裝置如圖1所示，包括沿光路依次設(shè)置的泵浦源、分光鏡、聚焦透鏡、MoTe2樣品、第一能量計、第二能量計。分光鏡將泵浦源的出射光束分為兩束，第一光束透過聚焦透鏡和MoTe2樣品后照射在第一能量計上，第二光束照射在第二能量計上作為參考光束，兩個能量計連接計算機進行數(shù)據(jù)采集。實驗過程中，MoTe2樣品在軌道上沿光軸方向直線移動，當(dāng)MoTe2樣品靠近焦點時光束能量密度逐漸升高，并在焦點位置達到最大，通過焦點后光束能量密度逐漸降低。入射源是閃光燈泵浦皮秒激光器(PL2251C)，選擇532 nm(焦點處能量39 μJ和43 μJ)和1 064 nm波長(焦點處能量40，60，90 μJ)分別進行Z掃描測試。

圖1 開孔Z掃描測試示意圖

2.3 激光實驗

基于MoTe2的Yb∶LuAG單晶光纖被動調(diào)Q脈沖激光器示意圖如圖2所示。泵浦源為940 nm光纖耦合激光二極管(LD)，芯徑為200 μm，數(shù)值孔徑(NA)為0.22。增益介質(zhì)是僅端面拋光未鍍增透膜的Yb∶LuAG單晶光纖 3# (10%,Φ=3 mm)。單晶光纖安裝在水冷銅塊中并保持在20 ℃。聚焦耦合系統(tǒng)(1∶1)用于將泵浦光會聚到晶體端面。M1是輸入鏡，對940 nm泵浦光增透、對1 030 nm激光高反。輸出耦合鏡M2在1 010～1 100 nm處的透過率為1%、5%、10%和30%。M1和M2組成諧振腔。藍寶石襯底上沉積的MoTe2作為被動調(diào)Q可飽和吸收體，插入諧振腔內(nèi)進行脈沖激光調(diào)制。在M2后面放置一個1 μm以下濾光片以阻擋剩余的泵浦光。實驗中，使用帶有探頭(Newport，919P-050-26)的功率計(Newport，1919-R)測量平均輸出功率。輸出光譜和脈沖分別由光譜分析儀(YOKOGAWA,AQ6370C)和數(shù)字熒光示波器(Tektronix,DPO 7104)記錄，帶寬為1 GHz。

圖2 基于MoTe2的Yb∶LuAG單晶光纖(SCF)被動調(diào)Q脈沖激光器示意圖

未插入可飽和吸收體即為連續(xù)激光實驗裝置。實驗中對表1中1#～3# 不同摻雜濃度不同直徑的單晶光纖分別進行了連續(xù)激光實驗。

數(shù)據(jù)處理：實驗中需測試透過晶體前后的激光功率Pp和Pt，借助如下公式計算得到吸收的泵浦功率。由于單晶光纖兩端僅拋光未鍍增透膜，所以需要考慮兩次菲涅爾反射：

Pp(1-R)2e-αl=Pt,

(1)

菲涅爾反射率：

(2)

吸收率：

η=1-e-αl,

(3)

吸收功率：

(4)

其中n為晶體折射率。

3 結(jié)果與討論

3.1 CW激光實驗

對于μ-PD法生長的直徑Ф=1 mm、7%摻雜的1# Yb∶LuAG SCF,在940 nm泵浦，水冷溫度18 ℃，輸出耦合鏡透過率T=10%和30%時，分別獲得了0.781 W和0.580 W的激光輸出。圖3所示為輸出功率和光-光轉(zhuǎn)化效率分別與吸收泵浦功率的關(guān)系，激光輸出結(jié)果匯總于表2。

圖3 Yb∶LuAG SCF 1# (7%,Φ=1 mm) 在940 nm泵浦下輸出功率(a)、光-光轉(zhuǎn)化效率(b)與吸收泵浦功率的關(guān)系(插圖為相應(yīng)晶體的照片)。

表2 Yb∶LuAG SCF 1#的激光輸出

對于2#直徑Ф=3 mm、10%摻雜的Yb∶LuAG單晶光纖，如圖4內(nèi)插圖所示，直徑波動～10.5%，起伏較大，采用940 nm泵浦進行連續(xù)激光實驗。水冷溫度設(shè)置為16 ℃，輸出耦合鏡透過率T=10%時，獲得了斜效率14.01%、最大輸出功率1.406 W(對應(yīng)的光-光轉(zhuǎn)化效率為8.562%)的激光輸出。

圖4 Yb∶LuAG SCF 2# (10%,Φ=3 mm,直徑波動～10.5%)在940 nm泵浦下輸出功率、光-光轉(zhuǎn)化效率與吸收泵浦功率的關(guān)系(插圖為相應(yīng)晶體的照片)。

如圖5(a)所示，對于3#單晶光纖 (10%,Φ=3 mm，直徑波動～1%)在940 nm泵浦下進行連續(xù)激光實驗。其在輸出鏡透過率5%、10%和30%時，均獲得了>4 W的激光輸出。其中，T=10%和30%的激光輸出結(jié)果在此前已報道[17]。如圖5(b)所示，當(dāng)輸出鏡透過率為1%和5%時，對應(yīng)的輸出激光中心波長為～1 078 nm；當(dāng)輸出鏡透過率為10%和30%時，對應(yīng)的輸出激光中心波長～1 048 nm。在最高輸出功率為4.702 W時，光斑兩個方向的光束質(zhì)量因子M2分別為1.101和1.009，如圖5(c)所示；光斑形狀如圖5(d)，CCD圖表明輸出光斑具有較好的高斯分布。該晶體的激光實驗數(shù)據(jù)匯總于表3。

表3 Yb∶LuAG SCF 3#的連續(xù)激光輸出結(jié)果

圖5 Yb∶LuAG SCF 3# (10%,Φ=3 mm,直徑波動～1%) 在940 nm泵浦下輸出功率與吸收泵浦功率的關(guān)系(插圖為相應(yīng)晶體的照片)(a)、輸出光譜(b)、最高輸出功率下的光束質(zhì)量因子(c)、最高輸出功率下的光斑(d)。

此外，為探究水冷溫度對實驗的影響，采用3# Yb∶LuAG單晶光纖在940 nm泵浦，輸出鏡透過率10%時，改變水冷溫度，測量其輸出激光功率及光-光轉(zhuǎn)化效率。由圖6可見，在水冷溫度由20 ℃降至16 ℃時，輸出功率隨水冷溫度降低而增加，但變化較小，與以往的報道相符[18]。

圖6 Yb∶LuAG SCF 3# (10%,Φ=3 mm,直徑波動～1%) 在940 nm泵浦不同水冷溫度下輸出功率(a)、光-光轉(zhuǎn)化效率(b)與吸收泵浦功率的關(guān)系。

μ-PD法生長的1#～3# Yb∶LuAG單晶光纖均已實現(xiàn)激光輸出。對比同直徑的2#和3#單晶光纖的連續(xù)實驗結(jié)果，可知2#單晶光纖由于直徑波動較大(～10.5%)，激光輸出功率嚴重受限。3# (10%,Φ=3 mm,直徑波動～1%)單晶光纖的激光輸出功率>4W，且在水冷16～20 ℃范圍內(nèi)，激光輸出功率隨水冷溫度降低而增大。此外，采用940 nm泵浦時，主要有～1 049 nm和～1 078 nm兩種中心波長的激光輸出。如圖7所示，對于Yb3+三能級體系，1 049 nm的輸出對應(yīng)于2F5/2最低能級至2F7/2最高能級的躍遷。對于輸出波長1 078 nm的研究相對較少，2004年，GRIEBNER等借助Yb∶Lu2O3實現(xiàn)了中心波長1 080 nm的鎖模激光輸出[19]；2014年，BROWN等表征了Yb3+∶Lu2O3晶體的發(fā)射光譜，存在～1 078 nm的發(fā)射峰[6]。實驗測得的～1 078 nm的發(fā)射波長應(yīng)該是Yb3+摻雜材料的一個基本特性，然而對于Yb∶LuAG單晶光纖1 078 nm的激光輸出原理尚未有報道，還有待深入研究。

圖7 Yb3+的能級簡圖

單晶光纖結(jié)合了體塊晶體和玻璃光纖的優(yōu)勢，理論上具有優(yōu)異的激光性能。然而，由于單晶光纖激光測試設(shè)備的限制，只能將單晶光纖切割為長度8 mm，增益長度較小，且單晶光纖端面未鍍相應(yīng)的增透膜，所以輸出功率和斜效率較低。

3.2 MoTe2性能

二維過渡金屬硫化物(TMDC)具有優(yōu)異的光學(xué)和電學(xué)性能。MoTe2作為常用的TMDC，被廣泛用作非線性光學(xué)可飽和吸收體材料。圖8(a)、(b)分別為實驗中所用的MoTe2在0.2～2.5 μm范圍內(nèi)的紫外-可見-近紅外透過光譜和1.28～10 μm范圍內(nèi)的FTIR透射譜。結(jié)果表明，制備的MoTe2樣品在0.2～7 μm范圍內(nèi)無吸收峰，在1～7 μm內(nèi)透過率>50%，展現(xiàn)出較好的線性光學(xué)性質(zhì)。

圖8 (a)MoTe2 SA在0.2～2.5 μm范圍的紫外-可見-近紅外光譜;(b)MoTe2 SA在1.28～10 μm范圍的FTIR透射譜。

開孔Z掃描測試實驗結(jié)果如圖9所示，擬合曲線是根據(jù)非線性光學(xué)理論對實驗數(shù)據(jù)的擬合。MoTe2沿光軸方向由遠距離接近焦點位置時歸一化透過率逐漸增大，MoTe2在532 nm和1 064 nm展現(xiàn)出優(yōu)異的可飽和吸收現(xiàn)象，表明制備的可飽和吸收體MoTe2具有優(yōu)秀的非線性光學(xué)性質(zhì)。

圖9 (a)MoTe2 SA在532 nm處的Z掃描數(shù)據(jù)和理論擬合；(b)MoTe2 SA在1 064 nm處的Z掃描數(shù)據(jù)和理論擬合。

3.3 基于MoTe2被動調(diào)Q的單晶光纖激光器

在3# Yb∶LuAG單晶光纖(10%,Φ=3 mm)獲得了4.703 W連續(xù)激光輸出的基礎(chǔ)上，以MoTe2作為可飽和吸收體，獲得了最高平均功率為0.522 W的被動調(diào)Q脈沖激光輸出，實驗結(jié)果如圖10所示。圖10(a)為輸出平均功率與吸收的泵浦功率關(guān)系圖，插圖為輸出功率最高時的激光2D光斑。圖10(b)為輸出光譜圖，輸出鏡透過率分別為10%和30%時，輸出激光的中心波長分別為1 048.94 nm和1 047.08 nm。圖11為T=10%時，基于MoTe2調(diào)Q的Yb∶LuAG SCF激光器在頻率為77.02 kHz和236.5 kHz時的脈沖形狀和脈沖序列。圖12(a)、(b)分別顯示了T=10%時，脈沖持續(xù)時間、脈沖重復(fù)頻率、脈沖能量和峰值功率隨吸收泵浦功率的變化。輸出鏡透過率T=10%，當(dāng)吸收泵浦功率為10.67 W時，輸出平均功率為0.261 W，此時對應(yīng)最大單脈沖能量3.39 μJ。表4中總結(jié)了基于MoTe2可飽和吸收體的Yb3+摻雜被動調(diào)Q激光輸出結(jié)果，本實驗結(jié)果的峰值功率較小，但是具有相對較大的單脈沖能量。

圖10 (a)不同輸出耦合鏡下，基于MoTe2被動調(diào)Q Yb∶LuAG單晶光纖激光器的平均輸出功率與吸收的泵浦功率關(guān)系和輸出功率最高時的激光2D光斑(插圖)；(b)基于MoTe2被動調(diào)Q Yb∶LuAG單晶光纖激光器的輸出光譜。

圖11 基于MoTe2調(diào)Q的Yb∶LuAG SCF激光器產(chǎn)生的時間脈沖形狀和脈沖序列。 (a)頻率為77.02 kHz；(b)頻率為236.5 kHz。

圖12 基于MoTe2調(diào)Q的Yb∶LuAG SCF激光器性能與吸收泵浦功率的關(guān)系。 (a)脈沖持續(xù)時間和脈沖重復(fù)頻率；(b)脈沖能量和峰值功率。

表4 基于MoTe2 SA的Yb3+摻雜被動調(diào)Q激光比較

4 結(jié) 論

本文采用μ-PD制備的Yb∶LuAG單晶光纖(SCF)作為增益介質(zhì)，獲得了輸出功率大于4 W、斜效率21.66%、光束質(zhì)量因子M2接近于1的連續(xù)激光輸出。采用940 nm泵浦時，實現(xiàn)了～1 049 nm和～1 078 nm兩種中心波長的激光輸出。并且在水冷16～20 ℃范圍內(nèi)，激光輸出功率隨水冷溫度降低而增大。

此外，在藍寶石基底上制備了MoTe2并進行了線性和非線性光學(xué)性能表征。結(jié)果表明，MoTe2樣品在0.2～7 μm范圍內(nèi)無吸收峰，在1～7 μm內(nèi)透過率>50%，展現(xiàn)出較好的線性光學(xué)性質(zhì)；在532 nm和1 064 nm激光照射下，通過焦點位置附近時產(chǎn)生了飽和吸收現(xiàn)象，表明制備的可飽和吸收體MoTe2具有優(yōu)秀的非線性光學(xué)性質(zhì)?；谠摬牧?，進行了Yb∶LuAG單晶光纖的被動調(diào)Q激光實驗，最終獲得最大單脈沖能量3.39 μJ的激光輸出。本工作為Yb∶LuAG單晶光纖在全固態(tài)高功率連續(xù)和脈沖激光器的應(yīng)用提供了參考。

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