蔣 濤，劉志紅，張 洋，陳軍輝，李 萍，辜凌云

(1.成都信息工程大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院，成都 610225；2.四川省生態(tài)環(huán)境科學(xué)研究院，成都 610041;3.西南交通大學(xué)地球科學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，成都 611756)

引 言

NO2是大氣污染的主要監(jiān)測指標之一，其吸入后對肺組織具有強烈的刺激性和腐蝕性，另外NO2不僅在O3形成過程中起著重要作用，它還是酸雨的成因之一，所帶來的環(huán)境效應(yīng)多種多樣。四川省地形復(fù)雜、西高東低，氮氧化物污染存在明顯的區(qū)域性特征。目前對NO2監(jiān)測主要以城市環(huán)境監(jiān)測站點的定點監(jiān)測為主，布局有限，想要獲取區(qū)域NO2時空分布需要進行插值，將會帶來更大的誤差。遙感是唯一能夠獲取面狀數(shù)據(jù)的技術(shù)手段，隨著科技的發(fā)展，衛(wèi)星遙感反演大氣NO2濃度技術(shù)逐漸成熟，較好地彌補了地面監(jiān)測NO2氣體空間上的局限性，遙感具備較高時空分辨率、監(jiān)測范圍廣、數(shù)據(jù)均一性好、成本低等特點，得到了廣泛的應(yīng)用。馬超等[1]通過OMI NO2柱濃度產(chǎn)品數(shù)據(jù)對甘肅省2008～2018年對流層NO2柱濃度時間變化及相關(guān)影響因素進行研究發(fā)現(xiàn)：甘肅省NO2柱濃度呈現(xiàn)由甘肅東北區(qū)向西南區(qū)遞減趨勢，最高值主要分布于慶陽市全境和平?jīng)鍪猩俨糠值貐^(qū)。劉顯通等[2]基于2005～2013年OMI對流層NO2產(chǎn)品，統(tǒng)計分析了廣東省全省及其四個區(qū)域?qū)α鲗覰O2時空分布特征，并探究了人類活動對NO2的影響。張娟等[3]基于地面監(jiān)測站點空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)及氣象數(shù)據(jù)，分析了2005～2014年間川南城市群大氣污染物時空分布特征，發(fā)現(xiàn)：NO2年均值總體保持穩(wěn)定趨勢，季節(jié)上表現(xiàn)為“冬高夏低”。

目前，有學(xué)者利用遙感監(jiān)測方法對成渝地區(qū)、成都市進行相應(yīng)的研究[4～6]，但是對整個四川省對流層NO2柱濃度的研究十分匱乏且時間沒有延續(xù)到最近時段。本研究以四川省全域作為研究區(qū)域，利用成都市、攀枝花地面監(jiān)測站點實測NO2濃度與OMI對流層NO2柱濃度數(shù)據(jù)進行適用性驗證，利用空間趨勢分析和空間自相關(guān)方法分析2008～2019年四川省對流層NO2的時空分布特征，以期為研究四川省NO2污染特征和四川省區(qū)域大氣污染防控治理提供參考。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 研究區(qū)概況

四川省地處中國西南腹地，位于青藏高原和長江中下游平原的過渡帶，形成“西高東低”的地勢特點(見圖1)。西部地區(qū)海拔高，地形起伏大，海拔多在3 000m以上；東部地區(qū)地勢較為平緩，海拔多在500～2 000m之間。為了便于研究，本文所提及的川西高原涵蓋川西北經(jīng)濟區(qū)和攀西經(jīng)濟區(qū)(人煙稀少)，四川盆地涵蓋了成都平原經(jīng)濟區(qū)、川南經(jīng)濟區(qū)和川東北經(jīng)濟區(qū)(機動車保有量高)。

圖1 四川省地形空間分布

1.2 數(shù)據(jù)來源

本研究主要使用了NASA官網(wǎng)(https://disc.gsfc.nasa.gov)發(fā)布的2008年1月1日～2019年12月31日四川省對流層OMI Level-3對流層NO2垂直柱濃度產(chǎn)品；中國環(huán)境監(jiān)測總站的全國城市空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺提供的成都市、攀枝花市監(jiān)測站點逐日逐時NO2濃度監(jiān)測數(shù)據(jù)。

1.3 數(shù)據(jù)處理及研究方法

1.3.1 OMI NO2產(chǎn)品處理

“臭氧檢測儀”(Ozone Monitoring Instrument,OMI)傳感器搭載于2004年7月15日發(fā)射的Aura衛(wèi)星上，對流層NO2垂直柱濃度反演算法中，主要基于405～465nm探測窗口，采用DOAS(差分吸收光譜)算法得以實現(xiàn)[7-8]。

本研究以2008年1月1日～2019年12月31日四川省OMI對流層0.25°×0.25° Level-3級NO2格網(wǎng)垂直柱濃度日產(chǎn)品為數(shù)據(jù)基礎(chǔ)，利用IDL編程方式，得到四川省對流層月、季、年NO2垂直柱濃度，以及專題圖及趨勢分析，利用GeoDa軟件和GIS軟件完成空間自相關(guān)分析及圖件的制作。

1.3.2 NO2垂直柱濃度趨勢分析

為了定量研究四川省NO2垂直柱濃度空間變化趨勢，本研究采用IDL編程的方式結(jié)合一元線性回歸模型計算四川省每個像元NO2柱濃度隨時間變化的回歸斜率，記為Nslope。計算公式如下所示[9]：

(1)

公式(1)中：n為監(jiān)測年數(shù)，變量i為檢測年序號(基準年記為1)，xi為第i年對應(yīng)像元的NO2年均值。Nslope>0表明研究時間段內(nèi)像元NO2垂直柱濃度變化呈增長趨勢，反之則呈減小趨勢。本研究根據(jù)Nslope的大小將四川省NO2垂直柱濃度趨勢劃分為5個等級對四川省對流層NO2垂直柱濃度空間變化趨勢進行研究，分別為：明顯減少區(qū)域(Nslope<-0.05)、輕微減小區(qū)域(-0.05≤Nslope<-0.005)、基本不變區(qū)域(-0.005≤Nslope≤0.005)、輕微增長區(qū)域(0.0050.05)。

1.3.3 NO2垂直柱濃度空間自相關(guān)分析

為了定量研究四川省NO2垂直柱濃度空間變化趨勢，本研究采用GeoDa軟件計算四川省對流層NO2垂直柱濃度局部Moran’s指數(shù)，分析四川省對流層NO2垂直柱濃度局部空間自相關(guān)性，識別四川省對流層局部地區(qū)NO2垂直柱濃度的空間聚集性和空間異質(zhì)性。其計算公式如下所示[10-11]：

(2)

1.3.4 監(jiān)測站點數(shù)據(jù)處理

根據(jù)2015～2019年地面監(jiān)測站點觀測的逐日逐時NO2濃度(單位：μg/m3)數(shù)據(jù)，提取并計算得到2015～2019年對應(yīng)衛(wèi)星過境相近時間(14∶00)地面監(jiān)測站點NO2濃度月均值。并通過IDL編寫OMI對流層NO2月均值與地面監(jiān)測站點NO2濃度的匹配模型，提取得到監(jiān)測站點所對應(yīng)衛(wèi)星像元的對流層NO2垂直柱濃度，建立對應(yīng)時間段的線性擬合關(guān)系。

2 結(jié)果與討論

2.1 OMI對流層NO2產(chǎn)品在四川省的適應(yīng)性驗證

圖2為成都市和攀枝花市地面監(jiān)測站點2015～2019年NO2濃度值與OMI對流層NO2垂直柱濃度之間的相關(guān)性及變化趨勢驗證。由圖2可知：成都市、攀枝花市OMI對流層NO2柱濃度與地面監(jiān)測站點NO2濃度監(jiān)測值相關(guān)性均較好，相關(guān)系數(shù)R分別為0.856、0.738；成都市和攀枝花市OMI對流層NO2柱濃度與地面監(jiān)測站點NO2濃度變化趨勢基本一致，全年NO2濃度夏低冬高。因此，本研究中使用的OMI對流層NO2柱濃度產(chǎn)品準確性較高，能夠較好地反映地面NO2濃度空間分布及其變化特征。

圖2 地面監(jiān)測站點2015～2019年實測NO2與OMI對流層NO2的相關(guān)分析

2.2 衛(wèi)星遙感NO2垂直柱濃度均值空間分布特征

以2008～2019年四川省對流層OMI Level-3 NO2垂直柱濃度日產(chǎn)品數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，統(tǒng)計12年內(nèi)各個像元有效值天數(shù)并計算得到四川省對流層NO2垂直柱濃度均值，最終得到四川省對流層NO2垂直柱濃度空間分布圖(見圖3)。由圖3可知，四川省2008～2019年對流層NO2垂直柱濃度均值在5.2×1014～8.5×1015molec/cm2之間，NO2柱濃度高值區(qū)主要分布于成都平原，其中成都市NO2濃度最高，其次是川南和川東北地區(qū)。這與各地區(qū)機動車保有量密切相關(guān)。據(jù)統(tǒng)計，2018年成都市民用汽車擁有量高達487.72萬輛，占全省民用汽車擁有總量的44.35%，位居全省第一[12]。攀枝花市大力發(fā)展鋼鐵行業(yè)，其中攀鋼是我國西部最大的鋼鐵生產(chǎn)基地，中國最大的鐵路用鋼鐵生產(chǎn)基地，排放的氮氧化物較多，進而使得攀西經(jīng)濟區(qū)于攀枝花市NO2濃度較高。

圖3 2008～2019年四川省對流層NO2垂直柱濃度空間分布圖

為了對四川省內(nèi)部NO2柱濃度高值聚集區(qū)進行系統(tǒng)性分析研究，本研究對四川省對流層NO2柱濃度進行局部空間自相關(guān)分析。圖4為 2008～2019年四川省對流層NO2柱濃度“高-高”分布類型(高值聚集區(qū))空間分布圖，且通過P=0.001顯著性檢驗，分析可知：2008～2019年，四川省對流層NO2垂直柱濃度高值聚集區(qū)像元數(shù)共有58個，占四川省總像元數(shù)的7.97%，且主要分布于成都市、資陽市、德陽市、綿陽市、眉山市、廣安市、自貢市和瀘州市等城市及其部分周邊區(qū)域，并且以上8個市州均分布于四川盆地，不利于污染物的擴散，且人口眾多、機動車保有量大、工業(yè)較為發(fā)達，形成NO2柱濃度“高-高”聚集的空間分布特征。

圖4 2008～2019年四川省對流層NO2柱濃度局部空間自相關(guān)分析圖

2.3 2008～2019年OMI對流層NO2垂直柱濃度均值年際變化特征

圖5、圖6分別為2008～2019年四川省對流層NO2垂直柱濃度年均值變化空間分布圖及年均值變化折線圖?？芍拇ㄊO2柱濃度高值區(qū)主要分布于四川盆地中部地區(qū)，川西高原NO2柱濃度值相對較低。2008～2019年，四川省每年NO2垂直柱濃度年均極大值均出現(xiàn)于成都市地區(qū)。12年間，四川省對流層NO2垂直柱濃度年際變化較大，年均值在1.50×1015-1.86×1015molec/cm2之間，整體上呈現(xiàn)“M-型”波動；四川盆地年均值在2.52×1015-3.41×1015molec/cm2之間，整體上呈現(xiàn)“N-型”波動，最低值出現(xiàn)在2008年，為2.52×1015molec/cm2，最高值出現(xiàn)在2010年，為3.41×1015molec/cm2；川西高原對流層NO2柱濃度年均值較低且變動幅度小，其濃度均不超過1.07×1015molec/cm2。整體而言，2008～2010年四川省對流層NO2柱濃度年均值逐漸增大；2010～2012年，四川省對流層NO2柱濃度先下降后上升，并于2011年出現(xiàn)NO2柱濃度極小值，為1.80×1015molec/cm2；2012年開始，國家實施經(jīng)濟增速放緩政策，加大污染防控政治力度影響的作用，空氣質(zhì)量得到明顯改善[13]，2012～2015年四川省對流層NO2柱濃度逐年下降，其中四川盆地對流層NO2垂直柱濃度大幅降低，截至2015年，四川盆地NO2垂直柱濃度降至2.78×1015molec/cm2，相對2012年下降了0.53×1015molec/cm2；2015～2019年，四川省對流層NO2垂直柱濃度呈現(xiàn)先升后降的變化趨勢，且于2018年出現(xiàn)NO2柱濃度極大值，為1.77×1015molec/cm2。

圖5 2008～2019年四川省對流層NO2垂直柱濃度年際變化特征

圖6 四川省對流層NO2柱濃度年均值變化統(tǒng)計圖

為了進一步分析四川省NO2柱濃度空間變化趨勢，本研究對2008～2019年四川省對流層NO2垂直柱濃度進行空間變化趨勢分析，結(jié)果如圖7、圖8所示。可知，2008～2012年，四川省對流層NO2垂直柱濃度主要表現(xiàn)為增長趨勢，其中，45.19%的像元呈現(xiàn)明顯增長趨勢且主要分布于四川盆地；2012～2015年，四川省對流層NO2垂直柱濃度主要表現(xiàn)為減小趨勢，其中，33.93%的像元呈現(xiàn)明顯減小趨勢且主要集中分布于成都平原經(jīng)濟區(qū)、川南經(jīng)濟區(qū)、川東北經(jīng)濟區(qū)南部以及攀西經(jīng)濟區(qū)南部等地區(qū)；2015～2019年，四川省9.75%的像元呈現(xiàn)明顯減小趨勢且主要分布于阿壩藏族羌族自治州東南部、雅安市、成都市、甘孜藏族自治州中部、宜賓市中部、瀘州市北部等地區(qū)，25.69%的像元呈現(xiàn)明顯增長趨勢且主要分布于川東北經(jīng)濟區(qū)、成都平原經(jīng)濟區(qū)東部、川南經(jīng)濟區(qū)的南部和北部等地區(qū)。就整體而言，2008～2019年四川省大部分地區(qū)對流層NO2垂直柱濃度呈現(xiàn)增加趨勢，其中，52.75%的像元呈現(xiàn)輕微增長趨勢且主要分布于川西北經(jīng)濟區(qū)、攀西經(jīng)濟區(qū)、達州市北部、南充市、綿陽市西北部及東南部、遂寧市、資陽市、雅安市、樂山市南部和眉山市南部等地區(qū)，5.63%的像元呈現(xiàn)明顯增長趨勢且主要分布于雅安市東北角、眉山市東部、資陽市西部、成都市東南角、綿陽市東南部、廣元市、巴中市和達州市北部等地區(qū)。

圖7 2008～2019年四川省對流層NO2垂直柱濃度演變趨勢

圖8 四川省對流層NO2垂直柱濃度變化區(qū)域面積占比

2.4 對流層NO2垂直柱濃度均值季節(jié)變化特征

圖9為四川省對流層NO2垂直柱濃度季節(jié)變化空間分布圖。由圖可見，四川省對流層NO2垂直柱濃度季節(jié)變化表現(xiàn)為“冬季最大、春秋季次之、夏季最小”的變化特征。其中，冬季氣溫低、風(fēng)速較小、相對濕度較小且邊界層高度低[14]，四川盆地四周海拔高，不利于污染物擴散，四川省對流層NO2垂直柱濃度均值在2.72×1014～1.28×1016molec/cm2之間，高值中心主要分布于“成都-德陽-綿陽”一帶、廣安市和瀘州市北部等地區(qū)；秋季，四川省對流層NO2垂直柱濃度均值在4.75×1014～1.01×1016molec/cm2之間，高值中心面積相對于冬季有所縮減，且主要分布于成都市和德陽市等地區(qū)；春季，四川省對流層NO2垂直柱濃度均值分布在5.34×1014～7.93×1015molec/cm2之間，高值中心面積相對于秋季繼續(xù)縮減，且主要分布于成都市中心城區(qū)；夏季處于雨季，降雨量大，對大氣中的NO2起到了明顯的清除作用，四川省對流層NO2垂直柱濃度均值在整年中處于最低水平。

圖9 四川省對流層NO2垂直柱濃度季節(jié)變化

為了定量分析四川省內(nèi)部四季各地區(qū)對流層NO2垂直柱濃度的空間分布情況，本研究對四川省四季對流層NO2平均柱濃度進行局部空間自相關(guān)分析。圖10為四川省四季對流層NO2柱濃度“高-高”分布類型(高值聚集區(qū))空間分布圖，且通過P=0.001顯著性檢驗，由圖可知：四川省四季對流層NO2垂直柱濃度高值聚集區(qū)主要分布于四川盆地，空間位置隨季節(jié)變化，且主要分布于城市地區(qū)。春季，四川省共有68個像元為NO2垂直柱濃度高值聚集區(qū)，占四川省總像元數(shù)的9.34%；相對于春季，夏季四川省NO2垂直柱濃度高值聚集區(qū)面積有所增加，占全省總像元數(shù)的10.30%；相對夏季，秋季四川省NO2垂直柱濃度高值聚集區(qū)面積有所縮減，占全省總像元數(shù)的7.28%；相對秋季，冬季四川省NO2垂直柱濃度高值聚集區(qū)面積反彈增加，占全省總像元數(shù)的10.03%?？臻g位置上，成都、德陽、綿陽、資陽、眉山、瀘州、自貢及廣安等城市常年處于NO2濃度高值聚集區(qū)控制下。

圖10 四川省對流層四季NO2柱濃度局部空間自相關(guān)分析圖

2.5 對流層NO2垂直柱濃度均值月變化特征

圖11、圖12分別為2008～2019年四川省對流層NO2垂直柱濃度月均值空間分布圖及變化統(tǒng)計圖?？芍核拇ㄊ?～12月對流層NO2垂直柱濃度整體上呈現(xiàn)“U-型”周期性變化，四川盆地與四川省對流層NO2柱濃度變化趨勢相似，川西高原NO2濃度值低且變動幅度小。其中，2月相對1月，四川盆地及川西高原對流層NO2柱濃度均表現(xiàn)為下降的變化趨勢，在成都、德陽、綿陽等地區(qū)下降尤為顯著；相對于2月，3月四川盆地及川西高原NO2柱濃度均表現(xiàn)為上升的變化趨勢；3～8月，四川盆地對流層NO2柱濃度呈現(xiàn)下降變化趨勢，累積下降1.05×1015molec/cm2，而川西高原呈現(xiàn)先上升后下降的變化趨勢，累積上升0.14×1015molec/cm2，于7月份達到峰值，為1.05×1015molec/cm2，綜合使得四川省對流層NO2柱濃度3～8月總體上表現(xiàn)為下降趨勢，且6～8月平均下降速度較3～6月快，可能與6～8月四川盆地正處于雨季，降雨過程對大氣中的NO2起到了明顯的沉降作用有著密切聯(lián)系；四川盆地全年對流層NO2柱濃度最小值出現(xiàn)在8月，與四川省最小值出現(xiàn)時間保持一致；8～12月，四川盆地對流層NO2柱濃度逐月加速上升，直到12月達到全年中最大值，累積上升2.48×1015molec/cm2，川西高原與之相反，8～11月NO2柱濃度逐月下降，11～12月反彈上升，整體上表現(xiàn)為下降的變化趨勢，累積下降0.18×1015molec/cm2，綜合使得四川省對流層NO2柱濃度逐月加速上升，累積上升0.84×1015molec/cm2。

圖11 四川省對流層NO2垂直柱濃度月變化

圖12 四川省對流層NO2柱濃度月均值變化統(tǒng)計圖

為了進一步定量分析四川省內(nèi)部各個地區(qū)NO2柱濃度空間變化趨勢，本研究對1～12月四川省對流層NO2垂直柱濃度進行空間變化趨勢分析，結(jié)果如圖13、圖14所示，可知：

圖13 四川省對流層NO2垂直柱濃度月均值演變趨勢

圖14 四川省對流層NO2垂直柱濃度月均值變化區(qū)域面積占比

1～8月，四川省對流層NO2柱濃度27.34%的像元呈現(xiàn)明顯減小趨勢且主要分布于成都平原地區(qū)、川南地區(qū)、川東北南部、攀枝花市和阿壩藏族羌族自治州東南部等地區(qū)，25.41%的像元呈現(xiàn)明顯增長趨勢且主要分布于甘孜藏族自治州西北部、阿壩藏族羌族自治州西北部、涼山彝族自治州、川東北東北部等地區(qū)。

8～12月，四川盆地大部分地區(qū)、攀枝花市主要呈現(xiàn)明顯增長的變化趨勢，川西北地區(qū)和涼山彝族自治州主要表現(xiàn)為減小的變化趨勢。

1～12月，四川省對流層NO2柱濃度8.52%的像元呈現(xiàn)明顯增長趨勢且主要分布于成都市、德陽市、資陽市、遂寧市、南充市、內(nèi)江市、眉山市、廣安市東部、瀘州市、自貢市等地區(qū)，0.82%的像元呈現(xiàn)明顯減小趨勢，輕微增長和輕微減小的區(qū)域面積幾乎相當，基本不變的像元占比27.06%。

3 結(jié) 論

本研究利用2008～2019年四川省OMI NO2垂直柱濃度日產(chǎn)品數(shù)據(jù)，并結(jié)合趨勢分析和空間自相關(guān)分析方法定量分析了四川省對流層NO2柱濃度月、季、年的變化特征，克服了主觀因素可能造成的偏差。得出如下結(jié)論：

3.1 四川省OMI對流層NO2垂直柱濃度產(chǎn)品與成都市、攀枝花市地面監(jiān)測站點觀測數(shù)據(jù)線性擬合相關(guān)系數(shù)分別為0.856、0.738，時間變化趨勢基本一致，表明OMI對流層NO2產(chǎn)品適用于四川省對流層NO2柱濃度研究。

3.2 2008～2019年，四川省對流層NO2垂直柱濃度均值在5.2×1014～8.5×1015molec/cm2之間波動，局部Moran指數(shù)分析表明通過P=0.001顯著性檢驗的“高-高”聚集區(qū)主要分布于成都市、資陽市、德陽市、綿陽市、眉山市、廣安市、自貢市和瀘州市等城市及其部分周邊區(qū)域。

3.3 12年間，四川省對流層NO2垂直柱濃度整體呈“M-型”波動，2008～2012年NO2柱濃度整體表現(xiàn)為增長趨勢，其中45.19%的像元呈現(xiàn)明顯增長趨勢且主要分布于四川盆地；2012～2015年逐年下降，33.93%的像元呈現(xiàn)明顯減小趨勢且主要集中分布于成都平原經(jīng)濟區(qū)、川南經(jīng)濟區(qū)、川東北經(jīng)濟區(qū)南部以及攀西經(jīng)濟區(qū)南部等地區(qū)；2015～2019年呈現(xiàn)先升后降的變化趨勢，且于2018年出現(xiàn)NO2柱濃度極大值，其中25.69%的像元呈現(xiàn)明顯增長趨勢且主要分布于川東北經(jīng)濟區(qū)、成都平原經(jīng)濟區(qū)東部、川南經(jīng)濟區(qū)的南部和北部等地區(qū)。

3.4 四川省對流層NO2柱濃度季節(jié)變化特征表現(xiàn)為“冬季最大、春秋季次之、夏季最小”，局部Moran’s I指數(shù)分析表明四川省春、夏、秋、冬通過P=0.001顯著性檢驗的高值聚集區(qū)像元數(shù)分別占四川省總像元數(shù)的9.34%、10.30%、7.28%和10.03%，且成都、德陽、綿陽、資陽、眉山、瀘州、自貢及廣安等城市四季均處于NO2濃度高值聚集區(qū)控制下。

3.5 1～12月，四川省對流層NO2柱濃度整體呈“U-型”周期性變化，1～8月整體呈下降的變化趨勢，其中27.34%的像元呈現(xiàn)明顯減小趨勢且主要分布于成都平原地區(qū)、川南地區(qū)、川東北南部、攀枝花市和阿壩藏族羌族自治州東南部等地區(qū)，與之相反，四川省8～12月NO2柱濃度逐月加速上升。

3.6 四川省NO2污染防治應(yīng)以四川盆地成都平原、川南及川東北城市群為主，合理控制機動車出行，提高工業(yè)過程NOX處理效率。