陳志東 王家玥 鄧 飛 林 清 李美麗 陳水廣

(廣東省環(huán)境輻射監(jiān)測中心，廣東 廣州 510300)

氚是氫的放射性核素，半衰期為12.3年，發(fā)射的β射線能量較低(最大能量為18.6 keV)，對人體的外照射基本可以忽略，在實際中更多需要考慮的是因呼吸吸入、皮膚吸收、膳食攝入等方式進入人體內(nèi)部產(chǎn)生的內(nèi)照射，內(nèi)照射暴露仍能引起DNA損傷等生物損傷[1]。

目前環(huán)境中的氚有天然和人為兩種來源。天然氚主要由宇宙中的高能中子轟擊大氣層中的氦核生成，目前全球天然氚平均每年產(chǎn)生約258 g，儲量約為4.5 kg[2]1290。人工氚主要由核試驗及核設(shè)施(核動力廠、乏燃料處理廠等)產(chǎn)生，相比天然氚產(chǎn)生速度要快得多，核試驗的產(chǎn)生速度尤快。隨著核試驗特別是大氣層核試驗在全球范圍內(nèi)被禁止，核試驗產(chǎn)生的人工氚對環(huán)境的影響逐漸減弱。到2020年由核試驗產(chǎn)生的氚存量約為17.7～18.7 kg(以1960年為520～550 kg[2]1290并按放射性半衰期進行計算)，其活度濃度水平已逐漸下降至接近人類進行核試驗前的水平[3-4]。因而核設(shè)施產(chǎn)生的氚逐漸成為了人為氚存量的主要來源。有研究表明，在一些核設(shè)施周圍常檢測到氚活度濃度高于環(huán)境本底的現(xiàn)象[5],[6]265。根據(jù)國際能源署報告，全球核電的裝機容量還在不斷增加[7]，因此核設(shè)施產(chǎn)生的人工氚應(yīng)該受到重視。

大亞灣是一個半封閉的亞熱帶海灣，位于珠江口東側(cè)，沿岸無大河注入，面積約600 km2，水深5～18 m，灣內(nèi)潮汐屬不正規(guī)半日潮，平均潮差0.49 m，最大潮差2.50 m[8-9]，潮流大致沿著岸線和潮流通道往復(fù)運動，以南北流向為主，漲潮流流向灣內(nèi)，落潮流流向灣外[10-11]。灣內(nèi)島嶼眾多，在海灣中部有一條島鏈，將海灣分成東西兩部分。大亞灣核電基地位于海灣的西岸，為一址多堆的核電廠，目前在運行的有大亞灣核電2臺機組和嶺澳核電4臺機組。核電基地經(jīng)處理后的放射性液態(tài)流出物采用槽式非連續(xù)性排放，隨核電基地冷卻海水進入西大亞灣，允許的放射性液態(tài)流出物中氚的年排放活度為2.25×1014Bq。

本研究對2010—2019年西大亞灣海水中氚的活度濃度及其分布進行了分析，研究了大亞灣核電基地液態(tài)流出物氚的排放量、監(jiān)測點離排放口的距離、排放與采樣時間差、潮流等影響因素。

1 材料與方法

1.1 采樣及監(jiān)測方法

綜合考慮網(wǎng)格空間分布、離大亞灣核電基地液態(tài)流出物排放口遠近及西大亞灣海域特點，在液態(tài)流出物排放口10 km范圍內(nèi)布設(shè)了10個監(jiān)測點(見圖1)，點位編號為L1～L10。2010—2014年每個監(jiān)測點每季度監(jiān)測1次，在基本掌握季節(jié)變化規(guī)律后，2015—2019年將每個監(jiān)測點的監(jiān)測頻次減至每半年監(jiān)測1次。排放與采樣時間差的影響根據(jù)2003年3月的數(shù)據(jù)進行分析。每次采樣按照固定線路采集，采集表層30 cm內(nèi)的海水樣，用500 mL磨口玻璃瓶裝滿后運回實驗室分析，分析方法參照《水中氚的分析方法》(HJ 1126—2020)，全程采樣時長為2.5 h。

圖1 監(jiān)測點分布圖

1.2 測量結(jié)果表示

根據(jù)《輻射環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》(HJ 61—2021)計算探測限，對低于探測限的數(shù)據(jù)，取探測限的1/2參與統(tǒng)計[12]。對于單個樣品的單次測量結(jié)果表示為測量結(jié)果±2倍儀器測量樣品計數(shù)統(tǒng)計漲落誤差；對于單個樣品的平行測量結(jié)果或多個樣品測量結(jié)果表示為算術(shù)平均值±標準偏差。

2 結(jié)果與討論

2.1 西大亞灣海水中氚活度濃度的時空變化

2010—2019年西大亞灣監(jiān)測點L1～L10的海水中氚活度濃度見表1。10個監(jiān)測點各年的氚活度濃度均值為1.0～4.4 Bq/L，波動范圍較小，與王家玥等[6]271和黃乃明等[13]322的報道一致，未發(fā)現(xiàn)有隨時間累積的趨勢。

表1 2010—2019年西大亞灣各監(jiān)測點的海水中氚活度濃度

西大亞灣海水中氚活度濃度的空間分布見圖2。總體而言，氚活度濃度與監(jiān)測點離排放口的距離相關(guān)。離排放口距離越近，氚的活度濃度越高。對于離排放口距離相當?shù)腖1和L4，L4的氚活度濃度比L1更低。這主要是因為L4更靠近灣口，海水擴散速度快，L1離灣口較遠，加上L1的東部有島鏈阻擋，西部有嶺澳半島阻隔，北部有喜洲、白沙洲等島相隔，因此這一區(qū)域海水運動較慢，氚活度濃度相對較高[14]。整體而言，大亞灣核電基地液態(tài)流出物的氚排放會使得西大亞灣海水中氚活度濃度升高至廣東省沿岸海水氚活度濃度(0.10～0.35 Bq/L[6]267)的約10倍，但從歷年均值來看，并無逐年累積趨勢。

圖2 西大亞灣海水中氚活度濃度的空間分布

表2分析了各監(jiān)測點海水中的氚活度濃度相關(guān)性。分析表2可以發(fā)現(xiàn)，總體而言，相隔較近且海水擴散條件基本一致的監(jiān)測點氚活度濃度相關(guān)性較強。然而，L2和L3雖然相隔較近，但兩者之間的氚活度濃度卻沒有顯著相關(guān)性，這是因為它們有2組數(shù)據(jù)差異非常大，相差約8、14倍，剔除這2組數(shù)據(jù)后相關(guān)系數(shù)達到0.718(p<0.01)，具有顯著相關(guān)性，說明L2和L3大部分時間的氚活度也是基本一致的。

表2 各監(jiān)測點海水中氚活度濃度的相關(guān)系數(shù)1)

為了進一步分析監(jiān)測點離排放口距離的影響，對各監(jiān)測點2010—2019年30次監(jiān)測的氚活度濃度數(shù)據(jù)與離排放口的距離進行相關(guān)性分析，發(fā)現(xiàn)各監(jiān)測點的氚活度濃度平均值與離排放口距離在0.01水平(雙側(cè))上顯著負相關(guān)，相關(guān)系數(shù)(r)為-0.905(見圖3)，因此可以根據(jù)離排放口的距離大致預(yù)測監(jiān)測點的氚活度濃度。

圖3 西大亞灣海水中氚活度濃度與離排放口距離的關(guān)系

2.2 液態(tài)氚排放量以及排放與采樣時間差的影響

據(jù)文獻報道，海水中氚的平均活度濃度與液態(tài)流出物氚的排放量以及排放與采樣時間差有關(guān)[13]323,[15]215。黃乃明等[13]325根據(jù)1994—1999年氚年排放量以及排放與采樣時間差擬合了計算西大亞灣海水中氚活度濃度平均值的公式。張杰等[15]215根據(jù)潮流場對黃乃明等[13]325的計算公式進行了修正。圖4給出了2010—2019年西大亞灣海水中氚活度濃度年均值和氚年排放量。從圖4來看，兩者之間并沒有明顯的相關(guān)性，這10年間大亞灣核電基地的液態(tài)流出物中氚的排放量和西大亞灣海水中氚活度濃度變化都不大。這可能是因為與排放次數(shù)相比，每年的監(jiān)測次數(shù)太少，而且每次監(jiān)測的采樣與排放時間差也不完全固定，再加上潮汐場等因素的影響，很難用現(xiàn)有監(jiān)測的氚活度濃度年均值準確反推液態(tài)流出物的氚年排放量，只能估算大致范圍。

圖4 西大亞灣海水中氚活度濃度年均值與氚年排放量的關(guān)系

從表3可以看出，大亞灣核電基地排放的氚在西大亞灣內(nèi)的稀釋擴散非?？臁７治霾蓸优c排放時間差可以發(fā)現(xiàn)，時間差約4 h，排放對氚活度濃度的影響就可以降到較低水平；時間差為12.5 h(1個半日潮)，大部分監(jiān)測點的氚活度濃度就可以降到探測限以下；大鵬澳灣內(nèi)的監(jiān)測點L9和L10，氚活度濃度較為穩(wěn)定，因為潮汐場的影響相對較小。用黃乃明等[13]325的計算公式推算氚活度濃度發(fā)現(xiàn)，除了3月5日15:00—16:50采集的樣品(排放和采樣時間差最長，為84.0 h，即3.5 d)計算值與實測均值基本一致外，其他時間采集的樣品計算值都遠高于實測均值，這是因為該計算公式是在排放與采樣時間差3.75 d以上的情況下得出的，而本研究的排放與采樣時間差較短。3月6日9:00—11:00采集的樣品與3月10日9:00—12:08采集的樣品，排放與采樣時間差相近，但后一次的氚活度濃度是前一次的2.2倍，而采樣前最近一次的氚排放量卻為前一次是后一次的6.6倍。由此可見，氚排放量不是西大亞灣海水中氚活度濃度的決定性影響因素。3月10日采集的樣品中，離排放口更近的L2比離排放口更遠的L1、L3和L8氚活度濃度更低。根據(jù)王聰?shù)萚16]對大亞灣海水交換的研究，這可能是因為采樣時受歐拉余流和表面風(fēng)生流的影響，部分東大亞灣的海水會從大辣甲和小辣甲之間由東向西進入西大亞灣，而L2正好處于大辣甲和小辣甲之間，導(dǎo)致L2的海水交換變快，氚活度濃度降低。

表3 2003年3月西大亞灣各監(jiān)測點海水中氚活度濃度以及排放與采樣時間差1)

圖5具體分析了2003年3月5—10日潮汐與采樣、氚排放的時間關(guān)系。從圖5可以看出，大亞灣核電基地液態(tài)流出物的氚排放基本都是在落潮開始時開始，落潮結(jié)束時結(jié)束。3月5日排放時段潮高最高為176 cm，最低為54 cm；3月10日在采樣前的排放，潮高最高為120 cm，最低為96 cm。3月5日排放時段的最高潮高和最大潮差都比3月10日采樣前排放時段大，海水交換速度更快，更有利于海水中氚向灣外擴散交換，而且3月6日采樣時段基本接近漲潮高峰，3月10日采樣時段還在漲潮進行階段，因此3月5日的排放量雖然相對3月10日采樣前高，但3月6日9:00—11:00監(jiān)測到的氚活度濃度卻比3月10日9:00—12:08低。

圖5 2003年3月采樣和氚排放時段與大亞灣潮汐的關(guān)系

3 結(jié) 論

(1) 2010—2019年西大亞灣海水中氚活度濃度均值為1.0～4.4 Bq/L。大亞灣核電基地液態(tài)流出物的氚排放會使得西大亞灣海水中氚活度濃度升高?？傮w而言，氚活度濃度與離排放口距離呈顯著負相關(guān)(r=-0.905)，但并未發(fā)現(xiàn)逐年累積趨勢。

(2) 大亞灣核電基地排放的氚在西大亞灣內(nèi)的稀釋擴散非?？?，12.5 h(約1個半日潮)后，氚的活度濃度基本可以降到探測限以下。西大亞灣海水中的氚活度濃度受到大亞灣核電基地的氚排放、離排放口的距離、排放與采樣時間差、潮流等因素的綜合影響。