鄧歐平,唐祺超,葉 麗,鄧良基

四川農(nóng)業(yè)大學(xué)資源學(xué)院, 成都 611130

氧化亞氮(Nitrous oxide, N2O)是京都議定書規(guī)定應(yīng)該監(jiān)測和削減的溫室氣體,雖然N2O大氣濃度遠(yuǎn)小于二氧化碳(Carbon dioxide, CO2)和甲烷(Methane, CH4),但具有顯著的增溫效應(yīng)(其增溫潛勢是CO2的298倍,是CH4的12倍),還對(duì)平流層下部臭氧層具有破壞作用[1- 2]。近年來,受人類生活、生產(chǎn)的影響,大氣中N2O濃度持續(xù)增長,研究表明近260年大氣N2O濃度增長19%,其中人為排放占到35%—45%[3]。近年來,因N2O濃度增加帶來的全球變暖等一系列環(huán)境生態(tài)問題引起了人們對(duì)其來源的關(guān)注[2]。

受人類影響的小流域水生生態(tài)系統(tǒng),包括河流、水庫、魚塘和溝渠等,即是陸地與水域營養(yǎng)物質(zhì)、能量交換的重要通道,也是氮素生物地球化學(xué)循環(huán)十分活躍的熱點(diǎn)區(qū)域,更是N2O重要的源和匯[4- 5]。近年來研究發(fā)現(xiàn),流域人類活動(dòng),如農(nóng)業(yè)活動(dòng)、城市排污、河道改造和修筑堤壩等,均是驅(qū)動(dòng)流域不同水體水氣界面N2O排放特征發(fā)生變化的重要因素[6- 8]。目前,圍繞人類活動(dòng)對(duì)水生生態(tài)系統(tǒng)N2O排放的影響研究主要集中在城市發(fā)展、農(nóng)業(yè)活動(dòng)、土地利用變化和水文工程對(duì)河流排放的影響[7,9-11];農(nóng)業(yè)活動(dòng)對(duì)農(nóng)業(yè)溝渠排放的影響[8];以及水產(chǎn)養(yǎng)殖對(duì)人工池塘和天然湖泊的影響[12-13]等方面。涉及研究水體較單一,因不同研究之間采樣方法、氣候和地理特征的差異,使得不同水體的N2O排放特征及影響因素難以對(duì)比,尚沒有針對(duì)一個(gè)小流域開展的多種水體N2O排放特征對(duì)比研究。對(duì)比同一小流域多種水體的溫室氣體排放特征,有助于理解不同水生生態(tài)系統(tǒng)溫室氣體排放的機(jī)制,對(duì)完善水生生態(tài)系統(tǒng)溫室氣體通量排放清單有一定的理論和現(xiàn)實(shí)意義。

川西平原是我國西南最重要的糧農(nóng)產(chǎn)區(qū),也是西部最大城市成都所在地,區(qū)域人口密度為500—1700 人/km2,受人類活動(dòng)影響深刻[8]。近年來,以成都為核心的川西平原經(jīng)濟(jì)區(qū)發(fā)展勢頭迅猛,成都及周邊城市迅速城鎮(zhèn)化,分布在川西平原及周邊地區(qū)的工業(yè)企業(yè)眾多,給川西平原小流域內(nèi)的水生生態(tài)系統(tǒng)帶來了豐富的外源性碳氮物質(zhì),增大了區(qū)域水體溫室氣體的排放潛力。研究區(qū)地表水資源豐富,地表水生態(tài)系統(tǒng)以河流、溝渠、水庫和養(yǎng)殖水體為主,是對(duì)比研究不同水體N2O排放規(guī)律的適宜區(qū)域。因此,本研究選擇川西平原西河流域作為研究區(qū),期望通過調(diào)查西河小流域不同水體溫室氣體排放強(qiáng)度和時(shí)間變異特征,對(duì)比分析影響其排放特征的原因,幫助理解不同水生生態(tài)系統(tǒng)溫室氣體排放的機(jī)制,為完善水生生態(tài)系統(tǒng)溫室氣體通量排放清單提供數(shù)據(jù)支持。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)與采樣點(diǎn)概況

西河為岷江上游的一級(jí)支流,全長109km,發(fā)源于成都市崇州雞冠山,從西北往東南流穿崇州全區(qū),跨越森林-農(nóng)村-城市過渡帶(圖1)。西河流域面積達(dá)1080 km2,屬亞熱帶濕潤季風(fēng)氣候區(qū),四季分明,春秋短,冬夏長,雨量充沛,日照偏少,無霜期較長。年平均氣溫15.9 ℃,年平均日照時(shí)數(shù)為1161.5 h,年平均降雨量1012.4 mm。平原區(qū)水系縱橫交錯(cuò),河網(wǎng)密度達(dá)1.22 km/km2[14]。

在西河流域布設(shè)6個(gè)采樣點(diǎn),包括河流采樣點(diǎn)3個(gè),水庫、魚塘和農(nóng)業(yè)溝渠采樣點(diǎn)各1個(gè)(表1,圖1)。河流采樣點(diǎn)分別位于崇州市街安、金坡源和徐家渡,采樣河段的水文條件基本一致,其采樣點(diǎn)附近土地利用類型分別為鄉(xiāng)鎮(zhèn)、農(nóng)區(qū)和城市。水庫采樣點(diǎn)位于向陽水庫西北邊緣,距岸邊1m處(表1,圖1)。向陽水庫屬于西河中游支流羅漢河,水庫正常庫容為690萬m3,壩址以上控制流域集雨面積為2.0 km2。其主要功能是為下游崇州15個(gè)鄉(xiāng)鎮(zhèn)提供飲用和灌溉用水,灌溉面積7100 hm2。魚塘采樣點(diǎn)位于崇州市榿泉鎮(zhèn),樣點(diǎn)設(shè)置在魚塘東邊緣0.5—1 m處(表1,圖1)。采樣魚塘為典型的生態(tài)養(yǎng)殖魚塘,主要功能為垂釣和養(yǎng)殖,春天投放草魚、鰱魚和鯉魚魚苗,于春、夏和秋季不定時(shí)投放餌料,餌料以粗糧為主。魚塘水深2—4 m,面積約0.13 hm2。截至2016年底,成都市水產(chǎn)養(yǎng)殖面積達(dá)1.848萬hm2,其中池塘養(yǎng)殖面積占9300 hm2[15]。溝渠采樣點(diǎn)位于崇州市榿泉鎮(zhèn),與西河下游相聯(lián),寬8 m,深1.5 m。

表1 采樣點(diǎn)基本情況介紹

圖1 采樣點(diǎn)分布圖Fig.1 Location of the sampling sites街安、金坡源和徐家渡分別代表鄉(xiāng)鎮(zhèn)段、農(nóng)區(qū)段和城市段河流

1.2 水-氣界面N2O的采集和分析

水-氣界面氣樣的采集和分析采用靜態(tài)漂浮箱法進(jìn)行原位監(jiān)測。靜態(tài)漂浮箱為中空正六面體(50 cm× 50 cm× 50 cm),距離漂浮箱底部15 cm處安裝聚苯乙烯浮子(10 cm× 65 cm× 65 cm),頂部裝有小風(fēng)扇,確保采樣過程中箱體內(nèi)空氣均勻。采樣前,排凈氣體采樣袋內(nèi)的空氣,把采樣箱體在通風(fēng)處倒置,使箱內(nèi)氣體混合均勻。采樣時(shí),將箱體至于水面上,用配有三通閥的注射器和0.5 L鍍鋁內(nèi)膜氣體采樣袋采集水-氣界面大氣樣,分別于箱體下水后0、7、14、21和28分鐘采集,緩慢抽推注射器數(shù)次以混合采樣管和箱內(nèi)的氣體后抽取200 mL氣樣,氣體樣品在一周內(nèi)分析完畢。采樣時(shí)間為2016年6月—2017年5月,每月12日左右9:00—12:00。每個(gè)采樣點(diǎn)設(shè)置3個(gè)平行。結(jié)合室內(nèi)分析法對(duì)N2O溫室氣體的濃度使用氣相色譜儀(Agilent 7890, Santa Clara, CA, 美國)進(jìn)行測定。水-氣界面N2O排放通量采用以下公式計(jì)算[14]：

(1)

式中,F為排放通量(mg m-2h-1),ρ為N2O的密度(g/L),V為箱內(nèi)體積(L),dC/dt是箱內(nèi)氣體濃度隨時(shí)間變化率(mol L-1min-1),m為N2O的摩爾質(zhì)量,A為采樣箱橫截面積,H為水面至箱頂?shù)挠行Ц叨?m),R為普適氣體常數(shù)(8.314 J mol-1K-1),T為采樣時(shí)箱內(nèi)平均氣溫(℃)。P為采樣點(diǎn)標(biāo)準(zhǔn)大氣壓(P=1.013×105 Pa)。

1.3 表層水樣采集與測定

與采集氣樣同一天,采用聚乙烯采水器(1 L,豫垣,中國)采集表層水水樣,用100 mL帶蓋塑料瓶收集運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室,當(dāng)天測定相關(guān)水質(zhì)指標(biāo)?，F(xiàn)場采樣時(shí),用常規(guī)溫度計(jì)測定水溫,用便攜式多參數(shù)水質(zhì)測定儀(Multi 350i,德國)測定溶解氧(Dissolved oxygen, DO)和pH。

1.4 氣象數(shù)據(jù)來源

各采樣點(diǎn)的氣象數(shù)據(jù)均來自于當(dāng)?shù)貧庀笳?采樣點(diǎn)與氣象站的直線距離小于4 km。分析涉及氣象數(shù)據(jù)包括降水量、空氣溫度和風(fēng)速的月數(shù)據(jù)。

1.5 數(shù)據(jù)處理方法

原始數(shù)據(jù)使用Excel 2010進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化處理和計(jì)算,使用SPSS 19平臺(tái)進(jìn)行Pearson相關(guān)分析和One-way ANOVA分析,使用R(Version 3.4.4)平臺(tái)的heatmap函數(shù)進(jìn)行聚類分析并繪制熱圖,其他圖件在Origin 2019上繪制。

2 結(jié)果

2.1 環(huán)境參數(shù)描述

研究區(qū)屬亞熱帶濕潤季風(fēng)氣候區(qū),所有采樣點(diǎn)的降雨和溫度均表現(xiàn)出一致的季節(jié)變異。最大降雨量出現(xiàn)在8—9月,為203.1—306.3 mm,最小降雨量出現(xiàn)在12—1月,為13.1—19.5 mm;而最高氣溫和最低氣溫分別出現(xiàn)在7月和12—1月,變化范圍為23.0—25.8℃和5.8—9.4℃。川西平原風(fēng)速普遍較小,最小風(fēng)速出現(xiàn)在10—11月,為0.3—1.3 m/s,最大風(fēng)速出現(xiàn)在2—5月,為0.8—1.8 m/s。

2.2 不同水體N2O的排放特征

不同水體水氣界面N2O排放通量的月變異存在差異(圖2)。農(nóng)區(qū)段和溝渠的月N2O排放變化較相似,均呈單峰型,峰值出現(xiàn)在8月,谷值出現(xiàn)在11—1月,且全年表現(xiàn)為N2O的排放源,月均排放通量的變化范圍分別為0.52—35.31 μg m-2h-1和7.01—126.25 μg m-2h-1。城市段河流也表現(xiàn)為N2O的全年排放源,且月排放呈雙峰型變化,峰值出現(xiàn)在9月和3月(52.67—92.06 μg m-2h-1)谷值出現(xiàn)在1月(9.06—14.88 μg m-2h-1)。鄉(xiāng)鎮(zhèn)段河流和魚塘除10—11月外,其他月份均表現(xiàn)為N2O的排放源,峰值出現(xiàn)在2—3月,月均排放通量的變化范圍分別為-59.06—70.98 μg m-2h-1和-37.12—88.25 μg m-2h-1。而水庫主要表現(xiàn)為N2O的匯,只有12—2 月排放N2O,其月均排放通量的變化范圍為-82.25—27.38 μg m-2h-1。

圖2 2016年6月—2017年5月不同水體N2O排放月通量特征Fig.2 Monthly flux of N2O emission from different waters from June 2016 to May 2017

從水氣界面N2O排放的季節(jié)通量來看,農(nóng)區(qū)段和農(nóng)業(yè)溝渠表現(xiàn)為夏天最高,冬春最低(P<0.05),而其他水體均表現(xiàn)出相反的季節(jié)排放規(guī)律,即冬春顯著高于夏秋(P<0.05,表2)。

表2 不同水體N2O排放季節(jié)通量對(duì)比

監(jiān)測期內(nèi),鄉(xiāng)鎮(zhèn)段、農(nóng)區(qū)段和城市段河流、魚塘、水庫和溝渠的年均N2O排放通量分別為(8.32±28.60),(8.52±9.43),(34.16±23.97),(29.03±31.41),(-16.45±29.76),(52.68±36.09) μg m-2h-1,且表現(xiàn)為溝渠>城市段河流 和 魚塘>鄉(xiāng)鎮(zhèn)段和農(nóng)區(qū)段河流>水庫(P<0.05,圖3)。

圖3 不同類型水體N2O的年排放通量Fig.3 Annual fluxes of N2O in different waters大寫字母不同表示不同水體在P<0.05水平上存在顯著的差異

2.3 不同水體N2O的排放通量與環(huán)境指標(biāo)的關(guān)系

圖4 不同水體N2O月排放通量與環(huán)境指標(biāo)的Pearson相關(guān)系數(shù)聚類分析Fig.4 Pearson correlation coefficient between monthly fluxes of N2O and environmental indicators in different waters橙色色表示相關(guān)系數(shù)為正,藍(lán)色表示為負(fù),灰色斜杠表示在P<0.05水平上存在顯著的相關(guān)性;COD：化學(xué)需氧量,Chemical Oxygen Demand;DOC：可溶性有機(jī)碳,Dissolved organic carbon;DO：溶解氧,Dissolved oxygen;TP：全磷,Total 硝態(tài)氮,Nitrate nitrogen;Chl-a：葉綠素a,Chlorophyll 銨態(tài)氮,Ammonium nitrogen;TN：全氮,Total nitrogen

3 討論

3.1 不同水體N2O 排放的季節(jié)變異性及原因分析

本研究通過水體N2O排放時(shí)間特征及其與環(huán)境指標(biāo)的聚類相關(guān)分析,將研究區(qū)水體分為四種類型。第一類是農(nóng)業(yè)段河流和農(nóng)業(yè)溝渠,其水氣界面N2O排放通量表現(xiàn)出夏季高,冬春季低的季節(jié)特征,且與氣象指標(biāo)(降雨量和水溫)呈顯著正相關(guān)(P<0.05,圖4)。以往研究證明,夏季水體N2O排放通量高是因?yàn)楦邷赜兄谔岣呦嚓P(guān)微生物活性,降雨有助于驅(qū)動(dòng)氮素從土壤移動(dòng)到水體,促進(jìn)N2O的生產(chǎn)和排放[7, 16]。其次,研究區(qū)的夏天是水稻生長和收獲的季節(jié),大量土壤、肥料和植物中的營養(yǎng)元素在夏季暴雨的作用下從陸地遷移到毗鄰水體,加上研究區(qū)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)廣泛采用漫灌方式,也促進(jìn)了營養(yǎng)元素的遷移[17],最終促進(jìn)N2O的排放。再次,夏天河流和溝渠的流量、流速均高于其他季節(jié),水流動(dòng)力作用有助于水體中溶解性N2O的排放[8]?？梢姎庀笠蜃雍娃r(nóng)業(yè)活動(dòng)聯(lián)合驅(qū)動(dòng)了農(nóng)業(yè)段河流和農(nóng)業(yè)溝渠的N2O排放時(shí)間變異特征。

第四類向陽水庫只有3個(gè)月表現(xiàn)為N2O的源,2016年3—11月均表現(xiàn)為N2O的匯,且夏季“匯”的作用最強(qiáng)。并且,水庫的N2O排放月通量與氣象指標(biāo)(降雨量和水溫)呈顯著的負(fù)相關(guān)(P<0.05),與表層水的養(yǎng)分指標(biāo)均呈顯著正相關(guān)(P<0.05,圖4)。與河流、溝渠不同,水庫具有深水環(huán)境和流速較緩的靜水特征,水中的浮游生物碎屑和其他顆粒態(tài)有機(jī)物更易聚集、沉降,更易形成較厚的沉積物系統(tǒng)[23]。也與魚塘不同,水庫沒有季節(jié)性的養(yǎng)分人為輸入。夏季水庫沉積物中的微生物活性強(qiáng)、生長快;水生動(dòng)植物新陳代謝、旺盛生長速度快,均對(duì)碳氮等養(yǎng)分需求大,因此對(duì)N2O的吸收作用最強(qiáng);而冬季水生動(dòng)物新陳代謝較弱,對(duì)水體浮游植物的捕食強(qiáng)度降低,浮游植物生長較快,促進(jìn)了N2O的生產(chǎn)和排放[23]。水庫N2O排放的時(shí)間變異特征主要受控于氣象因素和水庫生態(tài)系統(tǒng)的代謝活動(dòng)。

綜上所述,研究區(qū)不同水體水氣界面N2O排放的時(shí)間變異性及其驅(qū)動(dòng)機(jī)制均不同。農(nóng)業(yè)類水體的N2O排放通量表現(xiàn)為夏高冬低,受氣象指標(biāo)和農(nóng)業(yè)活動(dòng)的聯(lián)合驅(qū)動(dòng);城鄉(xiāng)類河流和魚塘的N2O排放無一致性規(guī)律,主要受控于人類活動(dòng)和養(yǎng)殖活動(dòng),均與降雨溫度等氣象指標(biāo)關(guān)系較弱;水庫主要表現(xiàn)為N2O的吸收匯,只在冬季表現(xiàn)為排放源,主要受控于氣象因素。

3.2 不同水體N2O排放通量比較

研究區(qū)不同水體水氣界面N2O排放年通量存在差異,其中溝渠的N2O排放年均通量((52.68±36.09) μg m-2h-1)顯著高于其他水體(P<0.05,圖3),這是因?yàn)?1)溝渠受農(nóng)業(yè)生產(chǎn)影響最劇烈,且直接與農(nóng)田毗鄰,降雨時(shí)來自于土壤、植物和肥料的氮素能更快的遷移到溝渠中[24];(2)溝渠的流量和沉積物量遠(yuǎn)低于河流,對(duì)人為輸入氮素的稀釋和同化作用更弱[8]。與國內(nèi)外研究相比較,川西平原農(nóng)業(yè)溝渠水氣界面N2O的排放通量高于國內(nèi)丘陵山區(qū)溝渠(6.56 μg m-2h-1, 8),也高于英國(1.43—4.49 μg m-2h-1, 26)和美國(35.2 μg m-2h-1, 19)的平原區(qū)溝渠。這與該區(qū)域農(nóng)業(yè)生產(chǎn)過程中養(yǎng)分面源流失較嚴(yán)重、氮沉降劇烈有關(guān)[8],暗示農(nóng)業(yè)氮素管控是該區(qū)域控制N2O排放的重點(diǎn)。

城市段河流水氣界面的N2O排放年通量,僅次于溝渠,顯著高于鄉(xiāng)鎮(zhèn)段和農(nóng)區(qū)段河流(P<0.05,圖3),這與國內(nèi)外關(guān)于人類活動(dòng)對(duì)河流溫室氣體排放影響的研究結(jié)果一致[10, 21, 25],再次證明受城市工業(yè)、生活排污的影響,城市對(duì)河流N2O排放的促進(jìn)作用顯著。川西小流域城市段河流水氣界面的N2O排放通量為(34.16±2.16) μg m-2h-1,低于國內(nèi)大部分城市段河流,如上海河網(wǎng)(79.6 μg m-2h-1,22;184.8 μg m-2h-1,28)、南京河網(wǎng)(62.2—176.0 μg m-2h-1,29);重慶黑水灘河(113.7 μg m-2h-1,10);也低于部分國外的城市段河流,如西班牙Guadalete河(170.1 μg m-2h-1,7);瑞士(108.0 μg m-2h-1,30);美國Kalamazoo河(37.0 μg m-2h-1,19)。因此,從更大的尺度來看,河流不是研究區(qū)N2O排放的熱點(diǎn)區(qū)域。

向陽水庫的N2O年排放通量((-16.45±29.76) μg m-2h-1)顯著低于是研究區(qū)內(nèi)其他水體,表現(xiàn)為N2O的匯(P<0.05,圖3)。有研究顯示,水庫最易受入庫河流和流域土地利用類型的影響[26],向陽水庫位于川西平原邊緣的林區(qū),其上游流域以林地為主,為水源地一級(jí)保護(hù)區(qū),相對(duì)于其他采樣點(diǎn),受農(nóng)業(yè)生產(chǎn)和城市排污等人為活動(dòng)的影響最小。與國內(nèi)其他報(bào)道相比,向陽水庫N2O年排放通量低于江西白云山水庫(0.29 μg m-2h-1,31)、唐山大黑汀水庫(13.6 μg m-2h-1,32)、九龍江水庫(15.9 μg m-2h-1,33)。這是因?yàn)?1)研究區(qū)水庫上游域以林地為主,養(yǎng)分的人為輸入較小;(2)研究區(qū)土壤類型以有機(jī)質(zhì)、肥力都較低的紅壤為主,通過徑流作用遷入水庫的養(yǎng)分濃度也較低。向陽水庫的TN、TP和TC分別為1.22,0.09和5.46 mg/L,均比其他水庫低[26-27]。

綜上,研究區(qū)河流和水庫的N2O排放通量低于國內(nèi)其他地區(qū),而農(nóng)業(yè)溝渠高于其他地區(qū),農(nóng)業(yè)氮素管控是該區(qū)域控制N2O排放的重點(diǎn)。

3.3 不同水體N2O產(chǎn)生和排放機(jī)制比較

4 結(jié)論

(1)西河流域不同水體的N2O排放特征及其驅(qū)動(dòng)因素均不同,可分為四類。第一類農(nóng)業(yè)類水體的N2O排放通量表現(xiàn)為夏高冬低,受氣象指標(biāo)和農(nóng)業(yè)活動(dòng)的聯(lián)合驅(qū)動(dòng);第二類和第三類城鄉(xiāng)類河流和魚塘的N2O排放無一致性規(guī)律,主要受控于人類活動(dòng)和養(yǎng)殖活動(dòng),而與降雨溫度等氣象指標(biāo)關(guān)系較弱;第四類水庫主要表現(xiàn)為N2O的吸收匯,主要受控于氣象指標(biāo)。

(2)不同水體的N2O年排放通量差異顯著,溝渠最高,城市段河流和魚塘次之,鄉(xiāng)鎮(zhèn)段和農(nóng)區(qū)段河流再次,水庫最低。并且,而農(nóng)業(yè)溝渠的N2O排放通量高于國內(nèi)其他地區(qū),農(nóng)業(yè)氮素管控是該區(qū)域控制N2O排放的重點(diǎn)。