王學(xué)浩 黃翰雄 蘭小飛 阮錫超 張奇瑋 任 杰 孫 琪 欒廣源劉 超 丁琰琰 王金成 麻 旭 胡志杰 郭明偉 江歷陽(yáng)

1（西華師范大學(xué)物理與天文學(xué)院 南充637002）2（中國(guó)原子能科學(xué)院研究院核物理研究所 北京102413）

次級(jí)中子雙微分截面，在輻射防護(hù)、核工程設(shè)計(jì)、評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)檢驗(yàn)、理論計(jì)算的發(fā)展具有重要意義［1-4］。鎵是一種物理和化學(xué)性質(zhì)都非常特殊的物質(zhì)：熔點(diǎn)很低（29.8℃），沸點(diǎn)很高（2 204℃）。純液態(tài)鎵有顯著的過(guò)冷趨勢(shì)，在空氣中很穩(wěn)定。液態(tài)鎵易過(guò)冷，即受熱至熔點(diǎn)時(shí)變?yōu)橐后w，再冷卻至0℃而不固化。與汞相比，鎵銦錫合金去掉了易蒸發(fā)和毒性這兩大弊端，故在越來(lái)越多的場(chǎng)合作為汞的替代品。在反應(yīng)堆領(lǐng)域，基于良好的導(dǎo)熱性和化學(xué)穩(wěn)定性，鎵有可能被用于下一代反應(yīng)堆的熱傳導(dǎo)介質(zhì)。另外，在核燃料及反應(yīng)堆燃料里有時(shí)也會(huì)摻雜一定量的鎵，以改善燃料元件的物理和化學(xué)性能。中子入射條件下鎵的各種反應(yīng)截面數(shù)據(jù)對(duì)核裝置及反應(yīng)堆設(shè)計(jì)都頗為重要，對(duì)核反應(yīng)理論研究也有一定的參考意義。

然而，當(dāng)前國(guó)內(nèi)外有關(guān)中子與鎵的彈性散射微分截面測(cè)量工作只有兩組實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)［5-6］，測(cè)量的入射中子能量分別為3.2 MeV、3.23 MeV、4.03 MeV。同時(shí)，CENDL-3.2、ENDF/B-8.0和JENDL 4.0等評(píng)價(jià)庫(kù)數(shù)據(jù)中關(guān)于鎵的中子微分截面在90°附近存在明顯分歧?；阪壴氐膹V泛應(yīng)用現(xiàn)狀及將來(lái)可能的應(yīng)用前景，以及目前中子截面數(shù)據(jù)匱乏的窘境，在中國(guó)原子能科學(xué)研究院開(kāi)展了中子與天然鎵樣品（成分主要是69Ga和71Ga，豐度分別為60.1%和39.9%）的彈性散射微分截面實(shí)驗(yàn)研究。

1 實(shí)驗(yàn)測(cè)量

實(shí)驗(yàn)測(cè)量是在中國(guó)原子能科學(xué)研究院HI-13串列加速器的多探測(cè)器快中子飛行時(shí)間譜儀上完成的，實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示。多探測(cè)器快中子飛行時(shí)間譜儀由3個(gè)主探測(cè)器和1個(gè)監(jiān)視器組成，主探測(cè)器安裝在可移動(dòng)軌道上的屏蔽體內(nèi)，可通過(guò)屏蔽體在軌道上的移動(dòng)改變探測(cè)角度。監(jiān)視器安裝在固定屏蔽體內(nèi)，以固定角度和距離對(duì)準(zhǔn)中子源，用于監(jiān)測(cè)中子源的強(qiáng)度。d+D反應(yīng)產(chǎn)生的中子作為實(shí)驗(yàn)中子源，加速器提供的入射氘能量6.0 MeV、平均流強(qiáng)約0.4μA、脈沖束寬度（Full Width at Half Maximum，F(xiàn)WHM）約2.5 ns、脈沖頻率3 MHz，氘靶采用氣體靶，長(zhǎng)度為40 mm，內(nèi)徑為10 mm，金襯底厚度為0.3 mm，氣體靶與加速器管道真空隔離的入射窗為厚度18μm的Mo膜，氣體靶內(nèi)氘氣的氣壓為405 300 Pa。實(shí)驗(yàn)時(shí)樣品中心到靶中心距離為20 cm，鎵樣品幾何尺寸為?3.0 cm×2.7 cm，樣品質(zhì)量為158.8 g。標(biāo)準(zhǔn)樣品聚乙烯的幾何尺寸為?3.0 cm×4.0 cm，質(zhì)量為26.8 g。3個(gè)主探測(cè)器型號(hào)均為BC501A型液閃探測(cè)器，靈敏區(qū)直徑為17.78 cm，厚度為10.16 cm，飛行距離（樣品中心到探測(cè)器中心的距離）分別為600.58 cm、684.46 cm和507.53 cm。測(cè)量了21個(gè)角度的微分截面：20°、25°、30°、35°、40°、45°、50°、55°、60°、65°、70°、75°、90°、100°、105°、110°、115°、120°、125°、130°、140°。監(jiān)視器為菧晶體，直徑為5.08 cm，厚度為5.08 cm，飛行距離為756.05 cm，與束流夾角約45°。

圖1 多探測(cè)器快中子飛行時(shí)間譜儀Fig.1 Diagram of the multi-detector fast neutron TOF spectrometer

實(shí)驗(yàn)測(cè)量的電子學(xué)與數(shù)據(jù)獲取（Data Acquisition，DAQ）如圖2所示，使用基于CAMAC總線的多參數(shù)獲取系統(tǒng)，獲取軟件用的是KMAX-7.4.2。探測(cè)器陽(yáng)極信號(hào)經(jīng)扇入扇出模塊一分為三，第一路進(jìn)入MESTEC MPD4得到脈沖甄別信號(hào)（Pulse Shape Discrimination，PSD）；第二路送電荷數(shù)字轉(zhuǎn)換（QDC，具體型號(hào)為PHILIPS 7166）插件進(jìn)行電荷積分得到液閃探測(cè)器的脈沖高度譜（Pulse Height，PH譜）；第三路信號(hào)送入恒比定時(shí)器（Constant Fraction Discriminator，CFD）進(jìn)行定時(shí)。恒比定時(shí)器輸出三路信號(hào)：第一路信號(hào)作為模數(shù)轉(zhuǎn)換（Analog-to-digital Converter，ADC）插 件（PHILIPS 7164）的門(mén)信號(hào)，只有在開(kāi)門(mén)期間的信號(hào)才被DAQ采集記錄；第二路信號(hào)經(jīng)延遲一定的時(shí)間后送入時(shí)幅變換器（Time-to-Amplitude Converter，TAC）作為中子飛行時(shí)間的起始信號(hào)；第三路信號(hào)送入定標(biāo)器（Scaler）用于計(jì)算DAQ的死時(shí)間。束流管道上安裝有束流脈沖信號(hào)拾取筒，可以將脈沖束流的感應(yīng)信號(hào)（Pick up）經(jīng)CFD定時(shí)后作為中子飛行時(shí)間的停止信號(hào)。

圖2 實(shí)驗(yàn)測(cè)量電子學(xué)與數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)框圖Fig.2 Block diagram of the electronics and data acquisition system

為得到純凈的效應(yīng)譜，對(duì)于每一個(gè)角度，實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了一次效應(yīng)譜測(cè)量以及三次本底譜測(cè)量，分別是“有氣（氣體靶）-有樣（樣品）”、“有氣-無(wú)樣”、“無(wú)氣-有樣”和“無(wú)氣-無(wú)樣”四輪的飛行時(shí)間譜，以便能夠準(zhǔn)確地扣除實(shí)驗(yàn)本底。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的記錄采用事件記錄（list mode）模式，可以在離線數(shù)據(jù)分析中挑選合適的開(kāi)門(mén)（cut）條件，挑選出感興趣的事件并剔除大部分本底。

2 數(shù)據(jù)處理

數(shù)據(jù)處理的主要步驟如下：

1）原始數(shù)據(jù)的反演。反演是通過(guò)對(duì)原始事例添加合適的條件，挑選出滿足這些條件的事例并得到這些事例物理信息的過(guò)程。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中通過(guò)對(duì)探測(cè)器進(jìn)行γ刻度確定了ADC的道數(shù)和電子能量的關(guān)系，從而可以設(shè)定數(shù)據(jù)反演時(shí)的軟件閾值，不同閾值下探測(cè)器的探測(cè)效率不一樣。數(shù)據(jù)反演時(shí)設(shè)置三個(gè)主探測(cè)器的閾值均為0.25 MeV等效電子能量，監(jiān)視器的探測(cè)閾為0.95 MeV等效電子能量。監(jiān)視器用于對(duì)源中子注量率的相對(duì)歸一，其軟件閾比較高是為了減少低能散射中子本底的干擾。

2）純效應(yīng)譜的獲得。每個(gè)角度進(jìn)行效應(yīng)譜和本底譜的測(cè)量；分別以“有氣”（GasIn）、“無(wú)氣”（GasOut）表示氣體靶是否充入氘氣，以“有樣”（SamIn）、“無(wú)樣”（SamOut）表示是否掛上樣品，獲取4種條件 的TOF譜：TOFGasIn-SamIn、TOFGasIn-SamOut、TOFGasOut-SamIn、TOFGasOut-SamOut。表1表示效應(yīng)、本底來(lái)源；通過(guò)式（1）得到純效應(yīng)譜（源中子與鎵作用產(chǎn)生的次級(jí)中子飛行時(shí)間譜）以TOFeffect表示［7-9］：

表1 效應(yīng)、本底來(lái)源Table 1 Effects,background sources

式中：F1、F2和F3分別是歸一因子，有氣時(shí)的譜用中子監(jiān)視器（Monitor，MONI）的單能中子峰面積來(lái)歸一，無(wú)氣時(shí)用束流積分（Beam-Current Integral，BCI）來(lái)歸一，有氣無(wú)氣的相對(duì)歸一也用束流積分，即F1＝MONIGasIn-SamIn/MONIGasIn-SamOut；F2＝BCIGasIn-SamIn/BCIGasOut-SamIn；F3＝BCIGasIn-SamIn/BCIGasOut-SamOut。每個(gè)譜都是經(jīng)過(guò)死時(shí)間修正后的譜。

3）實(shí)驗(yàn)結(jié)果的獲得。通過(guò)蒙特卡羅方法，從d+D反應(yīng)產(chǎn)生源中子開(kāi)始，模擬了源中子的產(chǎn)生、源中子與樣品的作用（包含單次散射以及多次散射的情況）以及中子被探測(cè)器探測(cè)到的全過(guò)程。然后用測(cè)量譜彈性散射峰面積除以模擬譜的彈性峰面積，得到一個(gè)差異因子。用這個(gè)差異因子乘以上一次蒙特卡羅輸入的評(píng)價(jià)庫(kù)截面值，得到的新截面數(shù)據(jù)又作為第二輪蒙特卡羅模擬的輸入截面。然后再次模擬，再次比較，多次迭代后，模擬譜與測(cè)量譜的彈性峰在不確定度范圍內(nèi)一致時(shí)，最后一次輸入的截面值作為此次實(shí)驗(yàn)的測(cè)量結(jié)果［7，9］。整個(gè)模擬迭代過(guò)程如圖3所示，更詳細(xì)內(nèi)容可參閱文獻(xiàn)［7，10-11］。模擬時(shí)充分考慮了實(shí)驗(yàn)測(cè)量中的各種實(shí)際條件：例如中子源不是點(diǎn)源，而是對(duì)樣品有一定的張角；加速器束流打在靶的不同位置導(dǎo)致中子注量率有差異；中子與鎵樣品可能發(fā)生多次散射；探測(cè)器的尺寸大小及飛行距離；探測(cè)器探測(cè)效率曲線等。本次實(shí)驗(yàn)使用的蒙特卡羅模擬程序STREUER［12］由德國(guó)PTB開(kāi)發(fā)，專門(mén)用于模擬中子轟擊元素產(chǎn)生的次級(jí)中子TOF譜。模擬程序的首次輸入截面取自ENDF/BVI。最終通過(guò)勒讓德多項(xiàng)式擬合［7，13］得到角分布曲線。

圖3 模擬迭代過(guò)程程序框圖Fig.3 Block diagram of iteration procedure for the Monte-Carlo simulation

4）系統(tǒng)偏差修正。由于實(shí)驗(yàn)環(huán)境差異等因素，上一步得到的結(jié)果難免會(huì)有一個(gè)系統(tǒng)偏差，為了糾正這個(gè)系統(tǒng)偏差，在測(cè)量鎵樣品的同時(shí)，也測(cè)量了聚乙烯樣品，將中子與聚乙烯中氫原子的n-p散射截面作為標(biāo)準(zhǔn)截面對(duì)上一步的測(cè)量結(jié)果進(jìn)行了歸一。處理過(guò)程跟上一個(gè)步驟一樣：使用同一個(gè)蒙特卡羅模型、在相同的條件下模擬聚乙烯樣品的TOF譜，然后把模擬譜與測(cè)量譜進(jìn)行比較，得到一個(gè)系統(tǒng)偏差的修正因子，用這個(gè)修正因子對(duì)鎵樣品的角分布進(jìn)行絕對(duì)歸一。

這種蒙特卡羅模擬加迭代處理的數(shù)據(jù)分析方法可以很好地把實(shí)驗(yàn)細(xì)節(jié)考慮周全，對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行了比較細(xì)致的修正，提高了結(jié)果的精度。

3 結(jié)果

實(shí)驗(yàn)使用的中子源由D（d，n）3He核反應(yīng)產(chǎn)生，由于該反應(yīng)產(chǎn)生破裂中子反應(yīng)的閾值為4.45 MeV，入射氘束能量為6 MeV時(shí)破裂中子最大能量約為1 MeV，氘的破裂中子在樣品上發(fā)生散射，產(chǎn)生次級(jí)中子的最大能量也應(yīng)為1 MeV，對(duì)主中子（8.0 MeV）彈性散射產(chǎn)生的次級(jí)中子干擾可以忽略。

圖4為25°聚乙烯模擬譜與測(cè)量譜的比較。模擬譜的n-p彈性散射峰面積經(jīng)過(guò)歸一后，整個(gè)模擬譜與測(cè)量譜符合很好。圖5分別展示了20°、75°和100°的鎵樣品模擬譜與測(cè)量譜比較。比較圖5（a～c），隨著探測(cè)角度的增大，彈性峰與非彈性峰逐漸分開(kāi)，即大角度可以完全區(qū)分出彈性峰以及非彈性峰；從圖5（a）可以看出，在小探測(cè)角度彈性散射峰與非彈性散射峰雖然有重疊部分，但能分辨出彈性散射峰，且彈性峰計(jì)數(shù)比非彈性散射峰計(jì)數(shù)高好幾個(gè)量級(jí)，因此非彈性散射峰計(jì)數(shù)的影響基本可以忽略。同時(shí)我們也可以看到，圖5（a）的300～350道、圖5（b）的350～400道以及圖5（c）的400～500道之間，模擬譜與實(shí)驗(yàn)測(cè)量譜存在較大分歧，由于這部分譜的貢獻(xiàn)主要來(lái)自非彈性散射，因此模擬譜與測(cè)量譜的分歧也說(shuō)明鎵的非彈性散射截面評(píng)價(jià)庫(kù)存在問(wèn)題，需要后續(xù)進(jìn)行更細(xì)致的分析和實(shí)驗(yàn)測(cè)量。本文工作集中于彈性散射微分截面的結(jié)果，先忽略非彈性散射及雙微分截面的問(wèn)題。圖6所示結(jié)果是將本工作測(cè)得的彈性散射微分截面與不同評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)進(jìn)行比較。從圖6可以看出，ENDF/B-8.0、JENDL-4.0和CENDL3.2數(shù)據(jù)庫(kù)的結(jié)果在70°～90°之間分歧明顯，而本工作的結(jié)果與CENDL-3.2符合得較好。因此，可以說(shuō)明在8 MeV能區(qū)，鎵樣品的微分截面數(shù)據(jù)可信度更高。

圖4 25°聚乙烯模擬譜與測(cè)量譜比較Fig.4 Comparison of simulated and measured spectra at 25°for polyethylene

圖5 20°(a)、75°(b)和100°(c)鎵樣品模擬譜與測(cè)量譜比較Fig.5 Comparison of simulated and measured spectra at 20°(a),75°(b)and 100°(c)for gallium

圖6 測(cè)得的彈性散射微分截面與不同評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)的比較Fig.6 Comparison of measured elastic scattering differential cross sections with different evaluation data

本實(shí)驗(yàn)結(jié)果的不確定度主要有以下幾方面：統(tǒng)計(jì)不確定度（小于1.5%）、n-p散射截面不確定度（約1%）、探測(cè)效率不確定度（約3%）、角度不確定度（小于0.5°）?？偟牟淮_定度計(jì)算式如下：

式中：δt為總不確定度；δ1，…，δn為各項(xiàng)不確定度；該實(shí)驗(yàn)的總不確定度為3%～3.5%。

4 結(jié)語(yǔ)

在中國(guó)原子能科學(xué)研究院HI-13串列加速器上的快中子飛行時(shí)間譜儀上開(kāi)展的8.0 MeV中子與天然鎵作用的次級(jí)中子彈性散射微分截面測(cè)量實(shí)驗(yàn)，測(cè)量了20°～140°之間21個(gè)角度的次級(jí)中子出射譜，獲得了較為完整的彈性散射微分截面數(shù)據(jù)，豐富了EXFOR實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫(kù)的數(shù)據(jù)。實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果與評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)進(jìn)行了對(duì)比與分析，對(duì)比結(jié)果表明：當(dāng)前幾大數(shù)據(jù)庫(kù)中，CENDL3.2數(shù)據(jù)庫(kù)的結(jié)果更貼近實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果，可信度更高。本次實(shí)驗(yàn)結(jié)果澄清了評(píng)價(jià)庫(kù)數(shù)據(jù)的分歧，為數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)、理論模型改進(jìn)提供了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)支撐。