張 輝，陳 勇，王學軍，林會喜，王 淼，任新成

(1.中國石油大學(華東) 地球科學與技術學院，山東 青島 266580；2.中國石油大學(華東) 山東省深層油氣重點實驗室，山東 青島 266580；3.中國石化 勝利油田分公司 勘探開發(fā)研究院，山東 東營 257015；4.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院，北京 102206)

準噶爾盆地中部地區(qū)是我國中西部的一個典型多期復合油氣成藏實例，前人[1]研究表明，該區(qū)存在多期油氣成藏(早白堊世前下二疊統(tǒng)風城組烴源巖原油充注，晚白堊世時上二疊統(tǒng)下烏爾禾組烴源巖原油充注，古近紀以來風城組和下烏爾禾組高—過成熟烴源巖天然氣充注)，部分油藏在成藏之后又受車—莫古隆起掀斜作用影響經歷了調整和破壞。但目前對該區(qū)古油藏形成、破壞、調整過程的認識還不夠系統(tǒng)。該區(qū)主要的油氣聚集層位是侏羅系和白堊系砂巖儲層[1]，侏羅系三工河組儲層中存在大量不同產狀的瀝青，記錄了油藏從形成到改造、破壞過程的重要信息，是反演油氣成藏及其后期改造等相關地質過程的重要研究對象[2-5]。然而，前人的研究多集中于傳統(tǒng)的油氣源與成藏地球化學分析[6-8]，而對該區(qū)儲層瀝青還缺少系統(tǒng)的研究。本文擬通過瀝青巖相學和地球化學特征等研究，以期準確判識瀝青成因和來源，并結合構造和成藏演化史，認識研究區(qū)油氣的成藏與演化。

1 區(qū)域地質背景

準噶爾盆地是晚古生代—中、新生代不同性質原型盆地相疊加形成的大型疊合盆地[9-11]，盆地結構縱向上可分為3個構造層：二疊系—三疊系為下構造層；中生界屬于中構造層；新生界為上構造層。盡管經歷了不同時期的構造疊加和改造作用，下部構造層仍表現出隆坳相間的構造特征；盆地中上部構造層總體表現為前陸盆地結構特征，已經不存在大隆大坳、劇烈變化的構造格局。

研究區(qū)(包含沙窩地、莫西莊和征沙村地區(qū))位于準噶爾盆地腹部，主體處在二疊系構造區(qū)劃的盆1井西凹陷和昌吉凹陷內部(圖1)。下構造層位于盆地二疊系構造區(qū)劃的中央坳陷帶，由南向北橫跨了昌吉凹陷、中拐—馬橋凸起和盆1井西凹陷，總體構造格局為南低北高，發(fā)育低幅度背斜群，具有由下向上逐漸變小的特征；中生界構造比較簡單，總體表現為南傾的寬緩斜坡構造背景，地層南陡北緩。研究區(qū)北部(盆1井西凹陷內)二疊系和侏羅系烴源巖以及三工河組儲層均十分發(fā)育，油氣充注強度高；南部(昌吉凹陷內)油氣主要來源于昌吉凹陷內廣泛發(fā)育的二疊系和侏羅系烴源巖，生、排烴強度大，且車—莫古隆起的形成演化有利于該區(qū)油氣藏的形成。盡管研究區(qū)構造圈閉不發(fā)育，但可形成受地層、不整合或巖性控制的“隱蔽”油氣藏[12]。

圖1 準噶爾盆地中部地區(qū)構造單元及采樣井分布

2 樣品采集及分析方法

本次研究主要針對三工河組含瀝青巖心段進行取樣(24口井56個樣品)。儲層瀝青在研究區(qū)三工河組中廣泛存在，大多為沿構造裂縫分布的瀝青脈；區(qū)域上，在莫西莊、征沙村和沙窩地均有出現，其中莫西莊相對較多；儲層瀝青分布深度上也有一定規(guī)律，征沙村、莫西莊、沙窩地依次變淺。

2.1 顯微觀察

通過Leica DM2700P顯微鏡，對薄片上分布在孔隙中的瀝青進行熒光、透光條件下的觀察。

2.2 反射率測定

對樣品進行兩面拋光制成薄片，使用J&M公司的TIDAS S200顯微光度計，測得其瀝青反射率(Rb)，每個樣品測定50個點，最終取平均值；然后，根據測得的儲層瀝青反射率，通過JACOB等[13]提出的公式(1),計算等效鏡質體反射率(Ro),進而得出儲層瀝青成熟度。

Ro=0.618Rb+0.4

(1)

2.3 拉曼光譜分析

選取瀝青含量較高的巖心進行取樣，并將含瀝青的樣品制成薄片進行拉曼光譜分析。顯微拉曼測試所用儀器為法國J.Y.公司生產的LabRam-010激光拉曼光譜儀，該儀器采用顯微共焦系統(tǒng)，CCD信號檢測系統(tǒng)；儀器光學分辨率約為1.5 cm-1，實驗所用激光光源波長為532 nm，共焦孔1 000 μm，狹縫400 μm，積分時間20 s。

2.4 生物標志化合物分析

瀝青樣品經表面污染處理后粉碎至0.18 mm，先經索氏抽提法(氯仿)24 h后抽提可溶有機質，再經柱色層分離得到飽和烴餾分，使用Agilent 7890A GC/5975C MSD色譜—質譜儀(GC-MS)進行檢測。分析條件為：氣化室溫度為300 ℃；傳輸管線溫度為300 ℃；升溫程序為柱始溫60 ℃，升溫速率4 ℃/min，柱終溫300 ℃，恒溫時間45 min。色譜柱為DB5-MS 60 m×0.25 mm×0.25 μm，采用不分流的進樣模式，氦氣為載氣，流速為1 mL/min；采集方式為全掃描(SCN)/多離子檢測(SIM)；離子源溫度為250 ℃，離化方式為電子轟擊(EI)。

3 實驗分析結果

3.1 瀝青巖相學特征

宏觀上，瀝青質地堅硬不染手，固體瀝青明顯呈脈狀和層狀分布于儲層砂巖之中，無貝殼狀斷口，且瀝青脈產出量較高(圖2a-b)。同一層位的瀝青脈多數是順層面侵入砂巖，因砂巖粒度不同導致瀝青脈的充填和產出差異較大。一般來說，砂巖粒度越粗儲層物性越好，瀝青脈的充填和產出情況也越好(圖2d-e)。另外，瀝青脈產狀與構造活動密切相關，裂縫面存在彎曲變形現象(圖2c-d)。

顯微鏡下觀察發(fā)現，細砂巖中瀝青紋層沿裂縫似層狀分布為主，說明瀝青是在礦物形成以后才充填進來；部分充填在孔隙中，在一定程度上降低了儲層物性。瀝青均為黑色，與周圍礦物界限清晰，礦物顆粒間的孔隙有熒光顯示，瀝青紋層內部有少量熒光顯示，但絕大多數基本不發(fā)熒光(圖2f-g)。

3.2 瀝青反射率

本次研究共分析17個重點樣品(表1)，850個數據點。沙窩地地區(qū)的儲層瀝青反射率Rb值為0.47%～0.61%，平均值為0.55%，通過公式(1)換算所得的等效鏡質體反射率Ro值為0.69%～0.78%，平均值為0.74%；莫西莊地區(qū)的Rb=0.36%～0.55%，平均值為0.48%，換算后Ro=0.62%～0.71%，平均值為0.69%；征沙村地區(qū)的Rb=0.36%～0.63%，平均值為0.50%，換算后Ro=0.62%～0.79%，平均值為0.71%?？傮w來看，研究區(qū)儲層瀝青均為低成熟(表1)。

圖2 準噶爾盆地中部地區(qū)侏羅系三工河組

表1 準噶爾盆地中部地區(qū)侏羅系三工河組儲層瀝青反射率和等效鏡質體反射率

3.3 瀝青拉曼光譜特征

對17個瀝青樣品進行激光拉曼光譜實驗，獲得了拉曼光譜數據。使用該數據通過Origin軟件繪制拉曼光譜圖像，并使用LabSpec軟件對圖像進行背景扣除和分峰擬合處理[14]，以減小使用儲層瀝青的激光拉曼參數進行其成熟度計算誤差的影響。研究區(qū)的瀝青樣品激光拉曼光譜有2個特征峰，分別為1 355 cm-1附近的D峰和1 590 cm-1附近的G峰(圖3)。以莫西莊地區(qū)儲層瀝青樣品為例，該區(qū)儲層瀝青的D峰和G峰對應的G-D差值、峰高比(hD/hG)和半高寬(HWD，HWG)變化較小，說明本地區(qū)儲層瀝青的成熟度相近。

WILKINS等[14]通過對包括峰間距(vG-vD)、半高寬(HWD，HWG)、鞍形指數SI(G帶的高度與“鞍座”2個峰之間的最小值之比)等與瀝青反射率強相關參數的線性分析得出以下公式：

Ro(cal)=-3.291+7.432lg(vG-vD)-0.306lgSI-2.935lgHWG-3.118lgHWD

(2)

分峰擬合得出拉曼光譜中與瀝青反射率換算的相關參數并通過公式(2)進行計算，得到樣品對應的等效鏡質體反射率(Ro(cal))，進而得出儲層瀝青成熟度。通過拉曼光譜數計算所得成熟度(Ro(cal))與直接測量儲層瀝青反射率計算所得的結果(Ro)基本一致(表2)，Ro(cal)值為0.62%～0.85%，Ro值為0.62%～0.79%；而砂巖孔隙中瀝青脈的Ro(cal)值，除樣品沙1-3956.1(1.1%)和莊6-4028.68(1.01%)較高外，其余樣品Ro(cal)值為0.71%～0.88%(表3)。

圖3 準噶爾盆地中部莫西莊地區(qū)侏羅系三工河組儲層瀝青樣品拉曼光譜特征

表2 準噶爾盆地中部地區(qū)侏羅系三工河組儲層瀝青樣品Ro(cal)與Ro對比

表3 準噶爾盆地中部地區(qū)侏羅系三工河組砂巖孔隙中瀝青Ro(cal)值

3.4 瀝青生物標志化合物

3.4.1 正構烷烴和類異戊二烯烷烴

研究區(qū)2個原油和7個瀝青樣品(三工河組6個，八道灣組1個為參考)正構烷烴分布較完整(圖4a)，原油樣品碳數為nC8—nC35，瀝青樣品碳數為nC11—nC26到nC35不等，且各峰間的相對豐度差異較大；二者正構烷烴主要呈單峰型，原油樣品主碳峰為nC15，瀝青樣品主碳峰在nC16—nC18之間；大部分樣品OEP值接近1且小于1；ΣnC21-/ΣnC22+值為2.42～8.49，遠大于1(表4)。二者的m/z177質量色譜圖顯示存在25-降藿烷，并伴有藿烷系列化合物基線向上飄移而形成鼓包和未知復雜化合物(UCMS)(圖4b)。

2 個原油樣品類異戊二烯烷烴含量較低，Pr/nC17值為0.4和0.44，Ph/nC18值為0.21和0.26；7個瀝青樣品類異戊二烯烷烴具含量較高的Pr/nC17值(0.38～0.85)和含量較低的Ph/nC18值(0.17～0.33)，表明其未經歷熱降解或熱降解程度較低。原油樣品Pr/Ph值為1.66和1.9，為姥鮫烷優(yōu)勢外；瀝青樣品除z106樣品Pr/Ph值為1.63，具姥鮫烷優(yōu)勢，其余樣品Pr/Ph值為0.82～1.01，為植烷優(yōu)勢至弱植烷優(yōu)勢(表4)。

3.4.2 萜類系列化合物

原油和瀝青萜類系列化合物分布特征(圖4c)和參數(表4)顯示，研究區(qū)原油樣品三環(huán)萜烷C20、C21、C23呈山峰形分布，伽馬蠟烷含量較低，C29和C30藿烷豐度明顯偏高，伽馬蠟烷/C30藿烷為0.32和0.33，C31—C35升藿烷含量緩慢降低。儲層瀝青樣品三環(huán)萜烷C20、C21、C23呈山峰形分布或上升形分布，且以三環(huán)萜烷或C29和C30藿烷豐度明顯偏高為特征，伽馬蠟烷含量普遍較低，伽馬蠟烷/C30藿烷為0.19～0.33，C31—C35升藿烷含量緩慢降低(樣品zh11、s1和s11不含C34—C35升藿烷，C31—C33升藿烷遵循此規(guī)律)。

圖4 準噶爾盆地中部地區(qū)部分原油和瀝青樣品生物標志化合物特征

表4 準噶爾盆地中部地區(qū)原油和儲層瀝青樣品生物標志化合物參數

3.4.3 甾類系列化合物

原油和瀝青樣品甾類系列化合物分布特征(圖4d)和參數(表4)顯示，研究區(qū)原油樣品中孕甾烷和升孕甾烷豐度中等，孕甾烷/甾烷值為0.05和0.04；ααα20RC27、C28、C29甾烷豐度基本呈上升形分布，ααα20RC29豐度最高，ααα20R甾烷C27/C29值為0.64和0.86，ααα20R甾烷C28/C29值為0.92和0.78。瀝青樣品中孕甾烷和升孕甾烷豐度較高，孕甾烷/甾烷值為0.07～0.21；除z106樣品ααα20RC27、C28、C29甾烷豐度呈上升形分布，ααα20RC29豐度最高，ααα20R甾烷C27/C29值為0.64，ααα20R甾烷C28/C29值為0.92外，其余樣品為ααα20RC27豐度最高，ααα20RC27、C28、C29甾烷豐度呈近“V”或“L”形分布，s1樣品呈下降形分布，ααα20R甾烷C27/C29值為1.09～2.40，ααα20R甾烷C28/C29值為0.86～1.42。C2920S/(20S+20R)、C29ββ/(ββ+αα)分別為0.34～0.45和0.42～0.51，均表現出成熟特征(僅指示樣品成熟度變化趨勢，未經校正時不能作為判定成熟度的依據[15])。

4 討論

4.1 瀝青油源分析

由于研究區(qū)探井未鉆遇烴源巖，本次研究參考相鄰的瑪湖凹陷烴源巖生標參數進行對比。瑪湖凹陷的潛在烴源巖系主要發(fā)育在石炭系到二疊系之間，由老至新分別為石炭系、下二疊統(tǒng)佳木河組、風城組以及中二疊統(tǒng)下烏爾禾組[16-18]。

研究區(qū)原油和瀝青樣品正構烷烴分布較完整，碳數為nC11—nC26到nC35不等(圖4a)，說明二者經歷的生物降解程度較低；二者的ΣnC21-/ΣnC22+值為2.42～8.49，遠大于1(表4)，結合儲層瀝青反射率和拉曼光譜研究，可排除高—過成熟演化影響，說明其有機質母源以藻類和浮游生物為主。部分樣品OEP值接近1(表4)，不具明顯的奇偶優(yōu)勢，也可能指示藻類等水生生物來源；其余樣品OEP值遠小于1(表4)，可能指示陸生高等植物來源以及曾遭受生物降解[18]。原油及瀝青正構烷烴分布較完整，但是二者卻含有25-降藿烷，并伴有藿烷系列化合物基線向上飄移而形成鼓包以及存在未知復雜化合物(UCMS)，說明原油為混合來源。而瀝青雖然正構烷烴序列較完整，但是各峰間的相對豐度差異大且OEP<1，說明瀝青是由早期原油在經歷生物降解作用后形成，受晚期原油充注浸染的影響而使其含有完整的正構烷烴序列[19]。前人[18]針對烴源巖正構烷烴研究認為，風城組烴源巖有機質主要來源于湖盆內水生植物，少量來自陸生高等植物；石炭系、二疊系佳木河組和下烏爾禾組烴源巖有機質以陸生高等植物來源為主，且有水生植物來源。

原油樣品Pr/Ph值為1.66和1.9，為姥鮫烷優(yōu)勢，表明其經歷弱還原—弱氧化環(huán)境。瀝青樣品除z106樣品為姥鮫烷優(yōu)勢(Pr/Ph=1.63)，表明其經歷弱還原—弱氧化環(huán)境外，其余樣品Pr/Ph值為0.82～1.01，為植烷優(yōu)勢至弱植烷優(yōu)勢，表明其有機質沉積時為弱還原—還原環(huán)境。類異戊二烯烷烴比正構烷烴更抗降解[20]，故類異戊二烯烷烴與其相鄰正構烷烴含量的比值(Pr/nC17和Ph/nC18)可評價樣品降解程度。原油樣品類異戊二烯烷烴含量較低，瀝青樣品類異戊二烯烷烴具含量較高的Pr/nC17值和較低的Ph/nC18值(表4)，表明二者未經歷熱降解或熱降解程度較低。風城組烴源巖成烴古環(huán)境處于較強的還原環(huán)境，具明顯的降解過程；而石炭系、佳木河組、下烏爾禾組烴源巖樣品成烴古環(huán)境為弱還原—弱氧化環(huán)境，相對風城組降解程度較低[18]。

三環(huán)萜烷C20、C21、C23原油樣品呈山峰形分布，瀝青樣品呈山峰形分布或上升形分布(圖4c)；而風城組烴源巖為上升型，石炭系、佳木河組為下降型，下烏爾禾組為山峰形[18]。原油和瀝青樣品的伽馬蠟烷含量均較低，C29和C30藿烷豐度明顯偏高，C31—C35升藿烷含量緩慢降低(圖4c)，表明形成瀝青的原油可能來源于低鹽度、弱還原的大型湖泊沉積環(huán)境的烴源巖。

原油和瀝青樣品中含有孕甾烷和升孕甾烷(圖4d)，說明有水生生物來源；ααα20RC27、C28、C29甾烷豐度分別呈上升形、近“V”或“L”形分布，僅s1樣品為下降形(圖4d)，且大部分樣品ααα20RC27/C29、C28/C29的值較高(表4)，說明原油樣品和形成瀝青的原油母源以水生生物來源為主，并混有一定量的陸生高等植物來源。

考慮到各生標參數的可靠程度，基于原油和瀝青樣品的生標參數特征與烴源巖樣品特征的對比(表5)，認為來自不同烴源巖的原油在不同位置聚集，在同一時間段內遭受構造演化影響、在生物降解作用下形成了不同來源的瀝青。本次研究的z106、zh11和s1瀝青樣品的原油可能來自下烏爾禾組烴源巖；而z109、z110、zh3和s11瀝青樣品的原油來自風城組烴源巖。

4.2 瀝青成因及其對油氣成藏的指示意義

通過瀝青反射率測量和拉曼光譜特征系統(tǒng)分析了研究區(qū)儲層瀝青的成熟度，研究區(qū)的瀝青樣品均為低成熟度瀝青。瀝青脈樣品拉曼光譜計算所得等效鏡質體反射率Ro(cal)為0.62%～0.85%，測量瀝青反射率換算所得的等效鏡質體反射率Ro為0.62%～0.79%；砂巖孔隙中瀝青Ro(cal)值除樣品沙1-3956.1和莊6-4028.68較高外，其余樣品的Ro(cal)為0.71%～0.88%。根據瀝青等效鏡質體反射率，結合埋藏史和生烴史(圖5)[1]，可以確定古油藏形成時間為中侏羅世。

表5 準噶爾盆地中部地區(qū)烴源巖、瀝青和原油生物標志化合物典型參數對比

圖5 準噶爾盆地中部地區(qū)埋藏史與生烴史

前人[21]研究表明，準中地區(qū)車—莫古隆起在演化過程中對腹部油氣的運移具有控制作用，油氣運移經歷了早期古油氣藏形成、破壞，晚期油氣調整、再充注2個階段；侏羅紀中期，車—莫古隆起已經形成，其所控制的背斜圈閉、巖性圈閉開始早期充注，形成早期古油氣藏；而晚侏羅世—早白堊世的持續(xù)抬升，導致古隆起遭受強烈的剝蝕，使隆起核部的古油氣藏遭受破壞。

瀝青的宏觀特征顯示，瀝青主要沿構造裂縫分布，賦存深度從南到北依次變淺(與準噶爾盆地晚期構造掀斜導致北高南低有關[21])；巖心觀察發(fā)現裂縫面存在彎曲變形現象，儲層巖石變形明顯，這些特征均表明，瀝青的形成與構造活動有著密切的關系。微觀特征顯示，瀝青本身不發(fā)熒光，但是部分瀝青樣品裂縫中有熒光顯示，說明瀝青形成后受到晚期油氣充注影響。

瀝青反射率指示了原油進入三工河組儲層到經歷最大埋深的演化過程，測得的反射率最高值近似等于三工河組地層演化峰值。因此，結合瀝青、油、源分析以及本地區(qū)埋藏史(圖5)，認為車—莫古隆起形成初期，來自二疊系風城組和下烏爾禾組烴源巖的早期相對低成熟原油，在中侏羅世充注于準中地區(qū)三工河組儲層，形成早期古油藏；晚侏羅世—早白堊世期間，古隆起形成過程中的抬升，地層遭受強烈剝蝕，古油藏遭受破壞，致使輕烴組分散逸，并伴隨強烈生物降解作用形成瀝青；之后抬升結束，盆地繼續(xù)沉降，烏爾禾組烴源巖二次生烴并發(fā)生晚期油氣充注。受晚期油氣充注的影響，使早期形成的瀝青具較完整的正構烷烴序列和甾烷顯示的高成熟度，與下烏爾禾組烴源巖第二期原油的生標特征相似。

5 結論

(1)研究區(qū)三工河組瀝青樣品分布深度從南到北依次變淺，瀝青主要賦存在儲層構造裂縫中，含瀝青脈巖樣發(fā)現裂縫面存在彎曲變形，儲層巖石變形明顯，說明研究區(qū)瀝青的形成與構造調整有關。瀝青反射率測量與拉曼光譜特征均反映瀝青成熟度較低，且m/z177圖譜上存在25-降藿烷，正構烷烴譜圖存在“鼓包”及各峰相對豐度差異大且OEP值小于1，說明瀝青是演化程度較低的原油遭受強烈生物降解后形成，為生物降解成因瀝青，其也是構造活動破壞古油藏的直接證據。

(2)形成三工河組儲層瀝青的原油主要來源于風城組和下烏爾禾組的烴源巖，原油為風城組和下烏爾禾組烴源巖早期的排烴產物，但受到下烏爾禾組烴源巖晚期原油充注浸染的影響，使得儲層瀝青和混源原油一樣具有儲層原油相似的生標特征。

(3)三工河組瀝青樣品均為低成熟度，說明其來自烴源巖初期生烴的原油；結合埋藏史和生烴史確定該古油藏成藏時間在車—莫古隆起形成初期(中侏羅世)，并在晚侏羅世—早白堊世隨古隆起抬升遭受剝蝕而破壞，在此期間原油輕組分散逸，同時遭受生物降解演化形成固體瀝青。早白堊世下烏爾禾組烴源巖生成的晚期油氣開始充注后，三工河儲層沒有再發(fā)生強烈構造活動，儲層再次埋深，隨油氣充注最終形成現今油氣藏，而且晚期油氣的充注對已形成瀝青的生標特征造成了影響。