譚慧瑜,汪 瑞,張沛雄,尹 浩,李 真,陳振強(qiáng)

(暨南大學(xué)理工學(xué)院,光電工程系，廣州 510632)

0 引 言

近年來(lái)，超強(qiáng)超短激光在材料科學(xué)、激光聚變、激光質(zhì)子刀治療癌癥等相關(guān)領(lǐng)域有大量應(yīng)用[1]，摻雜Yb3+的激光晶體在超快激光領(lǐng)域的應(yīng)用背景是十分廣泛的，并且，隨著在0.9～1.1 μm波段具有高效性能的InGaAs激光二極管的快速發(fā)展，1 μm波段的摻Y(jié)b3+的固體激光器已經(jīng)成為超快激光領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一[2-4]。得益于Yb3+能級(jí)簡(jiǎn)單，僅有2F7/2基態(tài)和2F5/2激發(fā)態(tài)兩個(gè)電子態(tài)，具有量子缺陷低、吸收帶寬、弱濃度猝滅、量子效率高、熱損耗低，且沒(méi)有交叉弛豫和激發(fā)態(tài)吸收等眾多的優(yōu)點(diǎn)[5-8]。并且，三價(jià)Yb3+的能級(jí)結(jié)構(gòu)十分獨(dú)特，摻雜Yb3+的激光介質(zhì)在0.9～1.0 μm之間存在強(qiáng)且寬的吸收，對(duì)器件溫控的要求越低，從而能夠有效提高泵浦效率，在1.0～1.1 μm之間呈現(xiàn)寬帶發(fā)射，利于超短脈沖的輸出[9]。

眾所周知，YAP(YAlO3)晶體有著優(yōu)異的力學(xué)性能和熱性能[10]，被證明是一種良好的激光基質(zhì)材料[11-12]，基于此，在Yb∶YAP晶體中通過(guò)摻入Gd3+，代替部分Y3+，形成混合型的Gd3+/Yb3+∶YAP晶體，增加基質(zhì)晶體的成分無(wú)序化，進(jìn)一步拓寬摻雜離子Yb3+的吸收及熒光光譜[13-14]。

本文報(bào)道了采用提拉法成功地生長(zhǎng)出新型混合Gd3+/Yb3+共摻鋁酸釔晶體，對(duì)晶體的結(jié)構(gòu)、光譜以及激光性能進(jìn)行研究。

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 晶體生長(zhǎng)

圖1 Gd/Yb∶YAP單晶Fig.1 Gd/Yb∶YAP single crystal

采用傳統(tǒng)的提拉法成功生長(zhǎng)了Gd/Yb∶YAP激光晶體。采用經(jīng)典固相反應(yīng)制備了由5.0%(原子數(shù)分?jǐn)?shù))Yb∶Gd0.1Y0.9AlO3組成的Gd/Yb∶YAP多晶材料。使用純度均為99.999%的Gd2O3、Al2O3、Y2O3、Yb2O3等原料，將所有配料放置混料機(jī)中充分混合均勻，然后將混合物壓制成圓塊，在馬弗爐中燒結(jié)至1 200 ℃，燒結(jié)15 h后降至室溫，將多晶料取出后放到銥坩堝中[15]，在氮?dú)猸h(huán)境中進(jìn)行晶體生長(zhǎng)。轉(zhuǎn)速控制在12～20 r/min之間，提拉速度控制在1～1.2 mm/h[16]。經(jīng)引晶、縮頸、放肩等徑、收尾等階段后，以15～45 ℃/h的速度將生長(zhǎng)好的晶體分階段式降至室溫。冷卻至室溫后，為消除晶體的色心缺陷，將生長(zhǎng)好的晶體放入馬弗爐中進(jìn)行退火處理，退火溫度為1 200 ℃，經(jīng)39 h后，以30 ℃/h的速度降至室溫，生長(zhǎng)得到的晶體如圖1所示。

1.2 性能表征

使用Rigaku Miniflex 600型X射線粉末衍射儀對(duì)晶體的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征[17]，晶體的晶胞參數(shù)通過(guò)JADE 6.5 軟件計(jì)算；采用電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜儀對(duì)晶體的雜質(zhì)含量進(jìn)行測(cè)試；使用Perkin-ElmerUV-Vis-NIR光譜儀測(cè)試晶體在900～1 050 nm波段的偏振吸收光譜；980～1 140 nm波段的偏振熒光光譜使用FLSP920熒光光譜儀進(jìn)行測(cè)試，此外還測(cè)量了 Yb3+的2F5/2能級(jí)壽命。所有測(cè)試均在室溫下進(jìn)行。

1.3 激光實(shí)驗(yàn)

利用平平直腔對(duì)b切向的Gd/Yb∶YAP晶體進(jìn)行激光實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)裝置如圖2所示，以中心波長(zhǎng)為960 nm的半導(dǎo)體激光器作為泵浦源，光纖芯徑為100 μm，數(shù)值孔徑(NA)為0.22，采用光纖耦合輸出。泵浦光束通過(guò)1∶1的成像透鏡系統(tǒng)重新注入晶體，將經(jīng)銦箔包裹好的Gd/Yb∶YAP晶體安裝在銅片上，晶體的尺寸為4 mm×4 mm×3 mm，控制冷水系統(tǒng)恒溫在20 ℃，激光腔由全反鏡M1和輸出耦合鏡M2組成，其中，全反鏡M1上鍍有960 nm高透膜(T>99.5%)和1 020～1 100 nm高反膜(R>99.8%)，輸出耦合鏡M2在1 020～1 100 nm波段的透過(guò)率分別為4%和7%。

圖2 二極管泵浦連續(xù)波Gd/Yb∶YAP激光器原理圖Fig.2 Schematic diagram of diode-pumped continuous wave Gd/Yb∶YAP laser

2 結(jié)果與討論

2.1 XRD與稀土離子摻雜濃度分析

為了確定晶體的結(jié)構(gòu)，對(duì)退火后晶體進(jìn)行研磨，將研磨所得的粉末進(jìn)行XRD測(cè)試，結(jié)果如圖3所示。與標(biāo)準(zhǔn)卡片對(duì)比發(fā)現(xiàn)，二者圖譜基本吻合，不存在雜相，物相純度高，Yb摻雜并未對(duì)基質(zhì)的結(jié)構(gòu)造成影響。經(jīng)過(guò)計(jì)算，得到晶胞參數(shù)為a=0.534 15 nm，b=0.743 31 nm，c=0.521 35 nm。由ICP-AES法測(cè)得晶體中Yb3+的濃度為5.65% (1.32×1021ions/cm3)。并由式(1)計(jì)算了晶體中Yb3+的有效分凝系數(shù)：

Ke=CA/C0

(1)

式中:Ke為摻雜離子的分凝系數(shù)；CA表示Yb3+在晶體中的摻雜濃度;C0表示Yb3+在熔體中的初始濃度。通過(guò)計(jì)算得到Gd/Yb∶YAP晶體中Yb3+的有效分凝系數(shù)為1.13，與Yb∶YAP晶體(分凝系數(shù)為0.97)相比較[18]，表明Yb3+在Gd3+∶YAP晶體中易于摻雜。

2.2 偏振吸收光譜

對(duì)晶體結(jié)構(gòu)很敏感的偏振吸收光譜作了測(cè)量，測(cè)量方法為在光路中樣品的前方放置一尼科耳棱鏡。900～1 050 nm波段范圍內(nèi)，Gd/Yb∶YAP晶體沿a、b、c三個(gè)偏振方向的吸收光譜如圖4所示?？梢郧宄乜吹?，不同的偏振方向在1 μm波段附近存在著不同的峰值中心，如果考慮非偏振泵浦光束的話，總共可獲得10～15 nm的吸收帶寬，晶體對(duì)泵浦源熱穩(wěn)定性的要求沒(méi)有那么高，因此可以有效地減少對(duì)溫場(chǎng)的依賴以及維持穩(wěn)定的激光輸出。此外，通過(guò)公式σ=α/N算出對(duì)應(yīng)的吸收截面，其中α是吸收系數(shù)，N是Yb3+在Gd/Yb∶YAP晶體中的濃度。由圖4可以看出晶體沿a、b、c三個(gè)偏振方向的吸收光譜有兩個(gè)較高的吸收峰，經(jīng)過(guò)計(jì)算，b偏振方向位于980 nm處的吸收截面為2.14×10-20cm2，而c偏振時(shí)位于962 nm處的吸收截面為1.32×10-20cm2,與表1中的其他摻Y(jié)b的激光晶體相比(如Yb∶YAP、Yb∶YAG、Yb∶GGG、Yb∶CALGO晶體)，Gd/Yb∶YAP晶體擁有較大吸收截面。

圖3 Gd/Yb∶YAP的XRD圖譜和YAP標(biāo)準(zhǔn)圖譜Fig.3 XRD pattern of Gd/Yb∶YAP and YAP standard pattern

圖4 Gd/Yb∶YAP晶體沿a、b、c三個(gè)偏振方向的吸收光譜Fig.4 Absorption spectra of Gd/Yb∶YAP crystals along the three polarization directions of a, b and c

表1 不同摻Y(jié)b激光晶體吸收參數(shù)的比較Table 1 Comparison of absorption parameters of different Yb-doped laser crystals

2.3 偏振熒光光譜

圖5為Gd/Yb∶YAP晶體在980～1 140 nm波段沿a、b、c三個(gè)偏振方向的熒光光譜。在a、b偏振方向，最強(qiáng)發(fā)射峰出現(xiàn)在1 044 nm處，而在c偏振方向時(shí)，最強(qiáng)發(fā)射峰出現(xiàn)在1 008 nm處，值得注意的是，c方向的特征峰比a、b偏振方向的更明顯、更強(qiáng)。在1 044 nm處a、b偏振方向的半峰全寬(FWHM)分別為68.5 nm和64 nm,而在1 008 nm處c偏振方向的半峰全寬為66 nm，與表2中的其他摻Y(jié)b的激光晶體，如Yb∶YAP(9 nm)、Yb∶YAG(10 nm)、Yb∶GGG(8 nm)相比，Gd/Yb∶YAP晶體擁有較大的發(fā)射半峰全寬，在超短脈沖和寬帶可調(diào)型的激光器中更具有應(yīng)用前景。然后，基于Fuchtbauere-Ladenburg理論[22]計(jì)算了受激發(fā)射截面：

(2)

式中：σem為發(fā)射截面；n為晶體折射率；I(λ)為發(fā)射光譜的強(qiáng)度；τr為輻射壽命；β為熒光分支比。經(jīng)過(guò)計(jì)算，在1 008 nm處c偏振方向的發(fā)射截面為0.32×10-20cm2，而在1 044 nm處a偏振方向的發(fā)射截面為0.35×10-20cm2，b偏振方向的發(fā)射截面為0.39×10-20cm2。其他摻Y(jié)b3+的激光晶體發(fā)射光譜參數(shù)如表2所示。

室溫下，OPO脈沖激光器激發(fā)Gd/Yb∶YAP晶體的熒光衰減曲線為單指數(shù)形式，如圖6所示，通過(guò)單指數(shù)擬合得到Y(jié)b3+∶2F5/2能級(jí)壽命(τm)為1.638 ms。

圖5 Gd/Yb∶YAP晶體沿a、b、c三個(gè)偏振方向的熒光光譜Fig.5 Fluorescence spectra of Gd/Yb∶YAP crystal along the three polarization directions of a, b and c

圖6 Gd/Yb∶YAP晶體2F5/2→2F7/2躍遷的熒光衰減曲線Fig.6 Fluorescence decay curve of Gd/Yb∶YAP crystal 2F5/2→2F7/2 transition

表2 不同摻Y(jié)b激光晶體發(fā)射光譜參數(shù)的比較Table 2 Comparison of emission spectrum parameters of different Yb-doped laser crystals

圖7 Gd/Yb∶YAP激光器的輸出功率與吸收泵浦功率的關(guān)系Fig.7 Relationship between the output power of Gd/Yb∶YAP laser and the power of absorption pump

圖8 泵浦功率為5.82 W時(shí)，Gd/Yb∶YAP激光器的光譜圖Fig.8 Spectral view of a Gd/Yb∶YAP laser at pump power of 5.82 W

2.4 Gd/Yb∶GYAP晶體的激光性能

圖7為輸出耦合鏡透過(guò)率分別為T(mén)=4%和T=7%時(shí)輸出功率與泵浦功率的變化關(guān)系曲線。當(dāng)泵浦功率為5.82 W時(shí)，最大輸出功率為0.51 W。對(duì)所得的數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合后發(fā)現(xiàn)：T=4%時(shí)，激光閾值為3.75 W，最大輸出功率為510 mW，斜率效率為23.5%；T=7%時(shí)，激光閾值為4.8 W，最大輸出功率為239 mW，斜率效率為20%。由于泵浦有限，沒(méi)有記錄到更高的輸出功率。同時(shí)，使用光譜儀測(cè)試在5.82 W泵浦功率下Gd/Yb∶YAP晶體的激光光譜，如圖8所示，發(fā)現(xiàn)1 μm波段處有多波長(zhǎng)的激光輸出，分別位于1 050.03 nm、1 051.38 nm、1 053.00 nm、1 054.62 nm、1 055.97 nm 5個(gè)波長(zhǎng)處。

3 結(jié) 論

本文使用單晶提拉法成功制備出優(yōu)質(zhì)的Gd3+/Yb3+共摻鋁酸釔晶體。對(duì)晶體的結(jié)構(gòu)及偏振光譜進(jìn)行系統(tǒng)的研究，得到在980 nm處b偏振方向的吸收截面為2.14×10-20cm2，可用于InGaAs 激光二極管泵浦。在1 044 nm處a、b偏振方向的半峰全寬分別為68.5 nm和64 nm，而在1 008 nm處c偏振方向的半峰全寬為66 nm，并且在1 044 nm處b切向的發(fā)射截面為0.39×10-20cm2。同時(shí)，還對(duì)b切向的晶體進(jìn)行了激光實(shí)驗(yàn)，實(shí)現(xiàn)了1 μm波段處的連續(xù)激光輸出，當(dāng)泵浦功率為5.82 W時(shí)，最大輸出功率高達(dá)0.51 W，斜率效率為23.5%。通過(guò)研究晶體的光譜性能和激光性能，表明Gd/Yb∶YAP晶體是一種優(yōu)良的激光晶體。