張志娟，張兵，趙田麗，黨曉晗，馬艷恒，陳樂(lè)，徐依，郝鵬程

軋制三金屬?gòu)?fù)合材料研究進(jìn)展

張志娟，張兵，趙田麗，黨曉晗，馬艷恒，陳樂(lè)，徐依，郝鵬程

（1. 西安建筑科技大學(xué) 冶金工程學(xué)院，西安 10055；2. 功能材料加工國(guó)家地方聯(lián)合工程研究中心，西安 10055）

三金屬層狀復(fù)合材料兼具了各金屬組元的優(yōu)勢(shì)，能夠滿(mǎn)足多種復(fù)雜服役環(huán)境的應(yīng)用需求，是現(xiàn)代科學(xué)技術(shù)進(jìn)步的必然產(chǎn)物。將最為常見(jiàn)的軋制制備的三金屬層狀復(fù)合材料根據(jù)具體制備手段和最終實(shí)驗(yàn)效果的差異，分為了采用新型累積疊軋技術(shù)制備的類(lèi)雙金屬顆粒增強(qiáng)金屬基復(fù)合材料，以及利用常規(guī)軋制減薄技術(shù)制備的三金屬層狀復(fù)合材料。分別綜述了這兩大類(lèi)目前主要的組合類(lèi)型及其涉及的研究?jī)?nèi)容，可看出眾多研究均是在最為原始的二元Al/Cu和Al/Mg復(fù)合基礎(chǔ)上新加第三金屬展開(kāi)的。指出了三金屬?gòu)?fù)合材料的開(kāi)發(fā)是未來(lái)金屬層狀復(fù)合材料領(lǐng)域的重要研究方向，以及后續(xù)有待進(jìn)一步解決的難點(diǎn)。最后，對(duì)三金屬層狀復(fù)合材料的發(fā)展前景和主要發(fā)展方向進(jìn)行了展望。

軋制技術(shù)；三金屬?gòu)?fù)合材料；層狀復(fù)合材料；顯微組織；力學(xué)性能

金屬層狀復(fù)合材料（Laminated metal composites，LMCs）是由2層或多層不同金屬通過(guò)一定復(fù)合技術(shù)而制備的一種新型復(fù)合材料[1]。LMCs在兼具各組元優(yōu)異特性的基礎(chǔ)上還具有獨(dú)特的“相補(bǔ)效應(yīng)”，可通過(guò)組元設(shè)計(jì)以及工藝調(diào)控獲得單一金屬材料所不具備的優(yōu)異的綜合性能[2]。隨著科學(xué)技術(shù)的快速發(fā)展，2種金屬組元復(fù)合材料的性能已無(wú)法完全滿(mǎn)足工業(yè)發(fā)展的需求，因此，三元及以上金屬?gòu)?fù)合材料成為新的研究熱點(diǎn)。

在現(xiàn)有眾多的LMCs制備技術(shù)中，軋制復(fù)合技術(shù)是利用軋輥的壓力使不同金屬板材發(fā)生塑性變形而焊合在一起，具有設(shè)備要求低、工藝簡(jiǎn)單和生產(chǎn)成本低等特點(diǎn)，可用于批量生產(chǎn)較大尺寸的LMCs板，是當(dāng)今工業(yè)應(yīng)用最成熟廣泛的技術(shù)。除了常規(guī)的冷軋、熱軋等軋制減薄技術(shù)外，累積疊軋技術(shù)（Accumulative roll bonding，ARB）是近年來(lái)興起的一種新型軋制復(fù)合技術(shù)，作為常見(jiàn)的劇烈塑性變形技術(shù)之一，在復(fù)合材料制備方面的應(yīng)用也越來(lái)越廣泛。

目前，利用軋制技術(shù)制備三金屬層狀復(fù)合材料的研究可根據(jù)制備技術(shù)和最終實(shí)驗(yàn)結(jié)果分為2大類(lèi)，第1類(lèi)是對(duì)三組元金屬層采用多道次ARB技術(shù)制備的類(lèi)雙金屬顆粒增強(qiáng)金屬基復(fù)合材料，第2類(lèi)是采用常規(guī)軋制復(fù)合技術(shù)制備的三金屬層狀復(fù)合材料。在該類(lèi)材料的制備中，除了從各金屬優(yōu)勢(shì)互補(bǔ)的角度考慮選材外，各金屬的疊放順序也是關(guān)注的重點(diǎn)?？砂凑罩虚g層所起的作用，分為阻止兩金屬界面反應(yīng)生成脆性金屬間化合物和促進(jìn)互不相溶金屬間的結(jié)合兩方面。

ARB制備的類(lèi)雙金屬顆粒增強(qiáng)復(fù)合材料因各金屬組元間優(yōu)異的相容性，很好解決了常見(jiàn)外加陶瓷顆粒增強(qiáng)金屬基復(fù)合材料塑性差、界面結(jié)合較弱、易從界面處斷裂失效等問(wèn)題；相對(duì)原位反應(yīng)生成第二相化合物增強(qiáng)而言，多道次ARB工藝可使金屬增強(qiáng)顆粒分散得更均勻，另外金屬顆粒還能在強(qiáng)化的基礎(chǔ)上貢獻(xiàn)一定的韌性。常規(guī)軋制減薄技術(shù)制備的三金屬?gòu)?fù)合材料，可發(fā)揮三金屬的互補(bǔ)優(yōu)勢(shì)，具有良好的界面結(jié)合，便于工業(yè)化大規(guī)模生產(chǎn)。

1 類(lèi)雙金屬顆粒增強(qiáng)金屬基復(fù)合材料

顆粒增強(qiáng)金屬基復(fù)合材料可充分發(fā)揮顆粒增強(qiáng)相與金屬基體各自的性能優(yōu)勢(shì)[3]，具有較高的比強(qiáng)度和比剛度、高導(dǎo)熱、低膨脹、耐高溫及高耐磨性等性能，在航空航天、汽車(chē)、軌道交通與能源環(huán)境等領(lǐng)域有重要的應(yīng)用前景[4—5]。鋁基復(fù)合材料由于具有密度低、導(dǎo)電導(dǎo)熱性好、耐磨性和成形性好等特性，常用于航空航天、汽車(chē)和工業(yè)領(lǐng)域，是金屬基復(fù)合材料中的典型代表[6]。增強(qiáng)顆粒主要以外加陶瓷顆粒為主，但因?yàn)樘沾深w粒的脆性問(wèn)題，在提高材料強(qiáng)度的同時(shí)會(huì)損失塑性。多采用傳統(tǒng)的液態(tài)、半固態(tài)復(fù)合法以及粉末冶金法等工藝制備，但難以保證顆粒的分散均勻性和材料的塑性。目前有研究表明將多層金屬?gòu)?fù)合材料作為原材料，對(duì)其進(jìn)行多道次ARB，可獲得兼具強(qiáng)度和塑性的類(lèi)金屬顆粒增強(qiáng)韌性金屬的復(fù)合材料[7—8]。ARB制備顆粒增強(qiáng)金屬基復(fù)合材料因其價(jià)格便宜、工藝簡(jiǎn)單等優(yōu)勢(shì)得到了眾學(xué)者的廣泛關(guān)注[9—10]，其具體工藝過(guò)程見(jiàn)圖1，先采用鋼絲刷和丙酮對(duì)各金屬板材進(jìn)行表面處理，然后將處理后的板材以一定的順序疊合并在一端打孔鉚接，隨后以50%的壓下量進(jìn)行軋制，再將首次軋制復(fù)合后的板材一分為二，多次重復(fù)之前的表面處理、疊合、軋制等步驟。

相較于傳統(tǒng)顆粒增強(qiáng)金屬基復(fù)合材料的制備技術(shù)，ARB具有以下特點(diǎn)：① 制備設(shè)備常見(jiàn)，制備工藝簡(jiǎn)單，可實(shí)現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn)；② 所需原材料既不需要價(jià)格昂貴的粉末又不需要高溫熔融狀態(tài)的合金，且加工溫度相較于粉末冶金法[11]、鑄造法[12]等工藝低，這既降低了生產(chǎn)成本，又節(jié)約了能源；③ 傳統(tǒng)制備技術(shù)在加工過(guò)程中，增強(qiáng)顆粒難以均勻分布于基體中，雖然后續(xù)的處理方法可以改善增強(qiáng)顆粒的分布情況，但是難以達(dá)到預(yù)期效果。累積疊軋法可通過(guò)多道次循環(huán)工序，基本能實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)顆粒在基體中的均勻分布，并且與基體的結(jié)合情況也優(yōu)于其他工藝；④ 累積疊軋作為劇烈塑性變形工藝的一種，能夠制備超細(xì)晶材料，可細(xì)化基體的晶粒尺寸至納米級(jí)。因此，通過(guò)ARB制備高性能的類(lèi)顆粒增強(qiáng)金屬基復(fù)合材料，具有一定的研究意義。目前，在ARB制備三金屬顆粒增強(qiáng)復(fù)合材料方面，研究主要集中在最常見(jiàn)的二元Al/Cu復(fù)合材料與第三金屬組合方面，比如根據(jù)Al和Cu的疊層順序主要分為Al/Cu/第三金屬和Al/第三金屬/Cu兩類(lèi)，但這兩類(lèi)經(jīng)多道次ARB后最終均獲得了以第三金屬和Cu共同增強(qiáng)的鋁基復(fù)合材料。

圖1 累積疊軋工藝示意

1.1 Al/Cu/第三金屬

在Al/Cu/第三金屬的組合中，研究主要包括Al/ Cu/Mg，Al/Cu/Sn和Al/Cu/Mn等，它們均可通過(guò)多道次ARB制備銅和第三金屬作為類(lèi)顆粒增強(qiáng)相增強(qiáng)鋁基體的復(fù)合材料。但因?yàn)榈谌饘倥c鋁、銅的性能差異不同，最終斷裂的時(shí)間和先后順序有所差異，表現(xiàn)出不同的力學(xué)性能。

Al/Cu/Mg組合是由于鋁比鎂、鈦等其他輕合金更常用于制造金屬基復(fù)合材料，故其同時(shí)具有良好的強(qiáng)度、韌性和耐腐蝕性[13]。銅鋁復(fù)合材料因兼具銅和鋁性能的優(yōu)勢(shì)，擁有優(yōu)異的成形性、良好的韌性、高導(dǎo)電性和低電阻等特點(diǎn)而被廣泛研究應(yīng)用。鎂作為最輕的密排六方（HCP）結(jié)構(gòu)的金屬，在航空航天和汽車(chē)工業(yè)中有顯著的應(yīng)用[14]。因此，由鋁、銅和鎂三金屬組成的復(fù)合材料可具有輕質(zhì)、高強(qiáng)、高硬度和優(yōu)良的導(dǎo)熱導(dǎo)電性。Rahmatabadi等[7—8]采用ARB工藝制備了Al1050/Cu/MgAZ31B復(fù)合材料，微觀組織表明2道次ARB后“三明治”結(jié)構(gòu)中的Cu和Mg層發(fā)生塑性失穩(wěn)，并隨應(yīng)變?cè)黾悠渌槠植贾饾u均勻化，7道次后獲得了銅和鎂增強(qiáng)體均勻分布的復(fù)合材料，其硬度和強(qiáng)度均隨道次的增加而增加，抗拉強(qiáng)度最大為355.5 MPa。針對(duì)其斷裂韌性的研究表明，復(fù)合材料的斷裂韌性趨勢(shì)與ARB法制備的1050Al斷裂行為相吻合，通過(guò)增加施加應(yīng)變，斷裂韌性值不斷提高，并在第3道次達(dá)到最大值40.4 MPa·m1/2。

Al/Cu/Sn組合一方面是因?yàn)镾n能夠作為潤(rùn)滑劑，改善鋁基體的流動(dòng)行為，降低金屬成形所需的載荷，另一方面Cu和Sn之間還可形成特定的金屬間化合物提高材料的耐磨性。另外，由于銅的硬度和強(qiáng)度高于鋁，銅顆粒在鋁基體中均勻分布可提高材料的力學(xué)性能。因此，Al/Cu/Sn層狀復(fù)合材料可具有優(yōu)異的力學(xué)性能和良好的加工成形性，引起了眾學(xué)者的關(guān)注。Mahdavian等[15]研究了ARB制備Al/Cu/Sn多層復(fù)合材料的組織和力學(xué)性能，結(jié)果表明，1道次后各層均保持連續(xù)性，2道次后銅層局部出現(xiàn)頸縮（見(jiàn)圖2），隨循環(huán)次數(shù)增加，鋁基體中的斷裂層分布趨于均勻化，這是因?yàn)楦鲗拥膹?qiáng)度系數(shù)、應(yīng)變硬化指數(shù)和初始厚度比存在差異[16]，使基體與增強(qiáng)層之間存在非均勻的相互作用，產(chǎn)生了非均勻的界面結(jié)構(gòu)，從而導(dǎo)致硬質(zhì)層出現(xiàn)頸縮和斷裂，并且發(fā)現(xiàn)ARB過(guò)程中的累Fig.2 SEM micrographs of Cu/Sn/Al composite prepared by ARB積高應(yīng)變產(chǎn)生了高密度位錯(cuò)，促進(jìn)了界面Cu6Sn5金屬間化合物的形成?？估瓘?qiáng)度在第3道次后開(kāi)始降低，是因?yàn)榇藭r(shí)Cu層斷裂使材料連續(xù)性變差，第5道次又開(kāi)始升高（見(jiàn)圖3），除了加工硬化作用外，Cu和Sn碎片的機(jī)械剪切和均勻分布使鋁基體進(jìn)一步細(xì)化?？梢员砻?，斷裂的中間層片段可被視為增強(qiáng)材料，提高復(fù)合材料的強(qiáng)度和可成形性，尤其是增強(qiáng)材料均勻分布的區(qū)域，其效果更加明顯。

圖2 ARB制備的Cu/Sn/Al復(fù)合材料各道次的SEM結(jié)果[15]

圖3 抗拉強(qiáng)度和伸長(zhǎng)率隨ARB循環(huán)道次的變化[15]

由于Al/Cu雙金屬?gòu)?fù)合的強(qiáng)度較低，不利于更多工業(yè)應(yīng)用，因此有學(xué)者將其與強(qiáng)度較高的不銹鋼（Stainless Steel，SS）結(jié)合，通過(guò)ARB技術(shù)制備了SS/Al/Cu復(fù)合材料[17]，對(duì)其微觀結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能研究發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過(guò)5道次的ARB工藝后，硬質(zhì)銅層和不銹鋼層發(fā)生了頸縮、斷裂，在Al基體中呈現(xiàn)出相對(duì)均勻的分布狀態(tài)。此外，在ARB劇烈塑性變形過(guò)程中摩擦熱和軋制熱的共同作用，促進(jìn)了Al/Cu界面金屬間化合物Al2Cu的生成。

除了上述3種金屬片疊合制備鋁基復(fù)合材料外，也有學(xué)者將銅箔和錳粉與鋁片相組合，利用ARB技術(shù)制備了多層納米結(jié)構(gòu)的Al/Cu/Mn復(fù)合材料[18]，發(fā)現(xiàn)在ARB的3道次時(shí)，銅層開(kāi)始頸縮，復(fù)合材料從層狀結(jié)構(gòu)向顆粒增強(qiáng)結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，經(jīng)過(guò)9道次累積疊軋，破碎的Cu層和Mn粉末已經(jīng)在鋁基體中均勻分布，且隨著ARB道次的增加，復(fù)合材料強(qiáng)度和硬度均增加，在9道次達(dá)到最大值。這主要是因?yàn)殡S著ARB道次的增加，Cu碎片和Mn顆粒在Al基體中的分布均勻性提高以及增強(qiáng)體與基體的結(jié)合強(qiáng)度增加導(dǎo)致復(fù)合材料的強(qiáng)度提高。在ARB加工過(guò)程中主要的強(qiáng)化機(jī)制是位錯(cuò)應(yīng)變硬化和細(xì)晶強(qiáng)化，其中3道次之前主要以加工硬化為主，3道次之后主要是晶粒細(xì)化起主導(dǎo)作用。

通過(guò)上述研究可看出，Al/Cu和第三金屬組合經(jīng)多道次ARB后最終獲得了銅層和第三金屬層斷裂為增強(qiáng)相的鋁基復(fù)合材料，究其原因是各金屬本身性質(zhì)的差異和其不同的厚度配比產(chǎn)生了非均勻的界面結(jié)構(gòu)，從而導(dǎo)致硬質(zhì)層出現(xiàn)了頸縮和斷裂。2種能互相反應(yīng)的金屬間生成了化合物主要是因?yàn)檐堉七^(guò)程中變形熱和摩擦熱提供熱能，而ARB過(guò)程中累積高應(yīng)變產(chǎn)生的高密度位錯(cuò)提供了較多的擴(kuò)散通道，進(jìn)一步促進(jìn)了界面間的化學(xué)反應(yīng)。力學(xué)性能的不同主要在于各金屬自身的屬性，銅層和另一硬質(zhì)金屬的頸縮、斷裂不同步，會(huì)導(dǎo)致力學(xué)性能拐點(diǎn)的出現(xiàn)。

1.2 Al/第三金屬/Cu

Al，Cu和第三金屬的組合Al，Cu相鄰疊合外，還有一種是中間添加第三金屬，一方面是為了阻礙鋁、銅之間反應(yīng)形成脆性化合物，另一方面可借助第三金屬的強(qiáng)度等屬性，進(jìn)一步改善復(fù)合材料的性能。其中最典型的當(dāng)屬Al/Ni/Cu和Al/Zn/Cu。

Al/Ni/Cu組合一是因?yàn)锳l，Ni，Cu三者的線膨脹系數(shù)相近（Al：23.2×10–6℃–1，Ni：13×10–6℃–1，Cu：17.5×10–6℃–1）[19]，易結(jié)合，能更好地發(fā)揮三金屬的性能優(yōu)勢(shì)，獲得高強(qiáng)高韌和良好耐蝕性的輕質(zhì)復(fù)合材料；二是Ni作為中間層可阻止Al/Cu之間脆性金屬間化合物的生成，在電路運(yùn)輸和濕法冶金等導(dǎo)電性要求較高的領(lǐng)域有較大的需求；三是Al/Ni間可形成高熔點(diǎn)的硬質(zhì)化合物，強(qiáng)化鋁基體，提高其硬度和耐磨性，在高溫結(jié)構(gòu)和高溫耐磨材料方面也有極大的應(yīng)用前景[20]。Shabani等[21—22]采用ARB和電鍍多重組合工藝制備Al/Ni/Cu復(fù)合材料，發(fā)現(xiàn)隨著ARB道次的增加，Ni層和Cu層依次頸縮、斷裂在鋁基體中，發(fā)現(xiàn)電鍍Ni層在0道次就出現(xiàn)了斷裂，表明采用電鍍技術(shù)有利于Ni顆粒的均勻分布，且Ni顆粒和Cu顆粒在11道次ARB下呈現(xiàn)出均勻分布狀態(tài)，Cu和Ni顆粒的斷裂和均勻分布導(dǎo)致復(fù)合結(jié)構(gòu)從層狀結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)轭w粒增強(qiáng)結(jié)構(gòu)，也表明隨著鎳粉末含量增加，界面結(jié)合強(qiáng)度降低，影響最終材料的拉伸和彎曲性能[22]。其中，強(qiáng)度的增加主要是以下3方面原因：①Cu，Ni顆粒作為增強(qiáng)體，減緩位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)并產(chǎn)生新位錯(cuò)；②顆粒分布均勻性增加；③基體與增強(qiáng)體之間結(jié)合質(zhì)量的提升，減少了界面裂紋的萌生。此外，剪切強(qiáng)度升高的原因還有基體和增強(qiáng)體之間熱膨脹系數(shù)的不匹配，導(dǎo)致Cu/Ni界面新位錯(cuò)的產(chǎn)生，以及道次增加、加工溫度升高等[23]。

Mahdavian等[24]將Zn作為中間層，采用14道次ARB成功制備了Al/Zn/Cu多層復(fù)合材料，組織演變研究發(fā)現(xiàn)前3道次中各金屬層保持著較好的連續(xù)性，5道次后Cu層和Zn層發(fā)生斷裂，且界面形成了CuZn5金屬間化合物，6道次時(shí)復(fù)合材料從層狀結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)轭w粒增強(qiáng)結(jié)構(gòu)，且在14道次后Cu和Zn達(dá)到了相對(duì)均勻的分布狀態(tài)（見(jiàn)圖4）。5道次之前抗拉強(qiáng)度隨道次增加而增加，5道次之后因?yàn)樯闪舜嘈缘腃uZn5，導(dǎo)致力學(xué)性能逐漸降低，而拉伸斷口由起始Cu層和Al層的韌性斷裂轉(zhuǎn)變?yōu)楦叩来蔚拇嘈詳嗔?，Zn層一直屬于脆性斷裂（見(jiàn)圖5）。

圖4 Al/Zn/Cu復(fù)合材料在14次循環(huán)后的SEM圖像以及相應(yīng)SEM元素[24]

圖5 Al/Zn/Cu 復(fù)合材料的拉伸斷口形貌[24]

除了采用金屬板材制備類(lèi)顆粒增強(qiáng)Al基復(fù)合材料以外，外加粉末法也被用來(lái)結(jié)合軋制工藝制備顆粒增強(qiáng)Al基復(fù)合材料，獲得了不錯(cuò)的效果。Tayyebi等[25]利用ARB制備了一種SiC顆粒增強(qiáng)三金屬Al/Ni/Cu多層復(fù)合材料，對(duì)其組織、力性、硬度進(jìn)行研究。結(jié)果表明，隨著外加應(yīng)變的增加，Cu，Ni增強(qiáng)層由層狀轉(zhuǎn)變?yōu)轭w粒狀，5道次ARB后，復(fù)合材料中Cu，Ni，SiC增強(qiáng)體均勻分布。2和3道次后材料的強(qiáng)度和伸長(zhǎng)率下降主要是由于不連續(xù)的Cu，Ni增強(qiáng)層以及非均勻分布的增強(qiáng)相，團(tuán)簇增強(qiáng)顆粒周邊的高應(yīng)力區(qū)易產(chǎn)生界面微裂紋。SiC顆粒均勻分布主要是因?yàn)椋孩匐S著軋制道次的增加，層數(shù)增多，垂直方向上顆粒分布的均勻性增加；②薄膜理論；③新鮮金屬?gòu)膱F(tuán)簇顆粒中擠出，破壞顆粒的聚集。

在Al/Cu和第三金屬的組合中，主要是結(jié)合第三金屬的優(yōu)勢(shì)獲得具有輕質(zhì)、高強(qiáng)度、高硬度和高耐磨性的第三金屬和銅碎片增強(qiáng)的鋁基復(fù)合材料，重點(diǎn)研究了道次對(duì)金屬顆粒增強(qiáng)體的頸縮、斷裂和分布的影響，并對(duì)其常規(guī)的拉伸性能、斷裂特性和強(qiáng)化機(jī)制等

進(jìn)行了研究。通過(guò)多道次ARB工藝制備出的雙金屬顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料，雖然相比于顆粒增強(qiáng)復(fù)合材料而言，其塑性降低較少，但材料整體的塑性還是較弱。因此，在后續(xù)以此方法制備復(fù)合材料時(shí)，還應(yīng)更多關(guān)注強(qiáng)韌性平衡問(wèn)題。

2 三金屬層狀復(fù)合材料

目前另一大類(lèi)關(guān)于三金屬層狀復(fù)合材料的研究主要是將3層或?qū)ΨQ(chēng)分布的5層3種金屬薄板作為研究對(duì)象，利用軋制減薄技術(shù)制備三金屬多層復(fù)合材料。多道次軋制減薄技術(shù)的示意圖如圖6所示。相比于多道次ARB在不改變材料整體厚度的基礎(chǔ)上，通過(guò)多次分剪疊合以增加復(fù)合層數(shù)，加劇金屬增強(qiáng)層的頸縮、碎化和均勻分布的原理，多次軋制減薄技術(shù)的主要區(qū)別在于不改變?cè)嫉慕M合層數(shù)，僅是通過(guò)多次的軋制減少整體組合層的厚度增加界面結(jié)合，提高強(qiáng)度。目前，研究者已對(duì)Ti/Al/Mg，SS/Al/Mg和Al/Cu/Ti等三金屬組合后復(fù)合材料的組織和力學(xué)性能進(jìn)行了基礎(chǔ)研究。

圖6 多道次軋制減薄示意

2.1 Ti/Al/Mg

鎂合金因其質(zhì)量輕和比強(qiáng)度高等優(yōu)點(diǎn)常被作為汽車(chē)減重的首選材料，但因其彈性模量低、耐蝕性較差，多考慮采用耐蝕性?xún)?yōu)良的鋁合金作為包覆層以提高整體材料的耐蝕性[26—27]，但因?yàn)殇X合金的強(qiáng)度限制了鋁鎂復(fù)合板在高承載部件中的應(yīng)用，可加入鈦以提升其強(qiáng)度和剛度，使鎂合金在輕質(zhì)高強(qiáng)和軍事領(lǐng)域有可觀的應(yīng)用前景，例如可采用Ti/Al/Mg復(fù)合板替代國(guó)際上空間碎片常用防護(hù)裝置-Whipple結(jié)構(gòu)中的6061鋁緩沖層，將會(huì)顯著提高航天器的防護(hù)水平[28]。目前對(duì)Ti/Al/Mg復(fù)合板的研究主要集中在不同疊層順序?qū)Σ牧辖M織和性能的影響、界面金屬間化合物對(duì)斷裂行為的影響以及各向異性對(duì)力學(xué)性能的影響等方面。

雖然可根據(jù)應(yīng)用需求以及各金屬組元的性能特點(diǎn)能確定組合的金屬類(lèi)型，但三金屬間多樣化的組合順序也會(huì)對(duì)材料整體性能產(chǎn)生不同的影響，有學(xué)者對(duì)此進(jìn)行了研究。重慶大學(xué)伍俠[29]對(duì)比研究了Al/Mg/Ti，Mg/Al/Ti，Al/Ti/Mg這3種不同疊層順序復(fù)合板的軋制表面、拉伸性能和結(jié)合強(qiáng)度，發(fā)現(xiàn)疊層順序?yàn)镸g/Al/Ti的復(fù)合板性能優(yōu)于同比條件下其他疊層順序，因?yàn)楫?dāng)Mg在中間時(shí)，Ti板會(huì)斷裂失效，無(wú)法與鎂板結(jié)合，而Ti位于中間時(shí)，其變形抗力大，塑性較差，在表面鋁鎂層的“推拽”與摩擦作用下易發(fā)生頸縮斷裂。Motevalli等[30]的研究也間接證明了這一結(jié)論，將高強(qiáng)Ti作為中間層在6道次ARB的作用下，使其發(fā)生頸縮、斷裂，最終將原始AA1050/Ti/AZ31的層狀復(fù)合材料成功轉(zhuǎn)為了鈦、鎂碎片，均勻分布在鋁基體上的類(lèi)顆粒增強(qiáng)鋁基復(fù)合材料上。因此，可根據(jù)實(shí)驗(yàn)的最終目的和效果確定三金屬的組合順序，為獲得強(qiáng)度較高的顆粒增強(qiáng)復(fù)合材料可考慮將硬質(zhì)金屬放置在中間，便于其剪切斷裂碎化；若想盡可能地維持層狀結(jié)構(gòu)的韌性可將軟金屬置于中間。將Al置于Ti，Mg中間，另一方面是由于Mg/Ti之間固溶度較低，直接將兩者復(fù)合較難[29]，且Ti的變形抗力遠(yuǎn)大于Mg，為提高界面結(jié)合強(qiáng)度和協(xié)調(diào)金屬間的變形，將其作為中間層。目前鈦鋁鎂層狀復(fù)合材料的制備中主要都是以Al為中間層，即Ti/Al/Mg的疊層順序。此外，燕山大學(xué)劉文昌教授團(tuán)隊(duì)[31—33]先采用熱軋法制備了3層Ti/Al/Mg，后在此基礎(chǔ)上為了優(yōu)化板材并滿(mǎn)足對(duì)稱(chēng)分布的要求，制備了5層Ti/Al/Mg/Al/Ti疊層復(fù)合板，研究了熱軋工藝對(duì)復(fù)合板組織與力學(xué)性能的影響，并對(duì)金屬疊層板結(jié)合機(jī)理、塑性變形機(jī)制和復(fù)合效應(yīng)等進(jìn)行了深入研究，發(fā)現(xiàn)當(dāng)軋制溫度為400 ℃，壓下量為21%時(shí)，可成功制備復(fù)合板，而當(dāng)壓下量為58%時(shí)，復(fù)合板不能成功復(fù)合；軋制過(guò)程中鈦幾乎不變形，鋁和鎂變形嚴(yán)重。

對(duì)Ti/Al/Mg三金屬的另一研究重點(diǎn)則是金屬間化合物對(duì)斷裂行為的研究。重慶大學(xué)陳澤軍老師團(tuán)隊(duì)[2,34]對(duì)Al在中間的Ti/Al/Mg三金屬?gòu)?fù)合板的斷裂行為和退火對(duì)界面結(jié)構(gòu)和力學(xué)性能的影響進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)當(dāng)應(yīng)變?yōu)?%時(shí)，Ti/Al界面未見(jiàn)脫粘和裂紋，Al/Mg界面觀察到平行于拉伸方向的脫粘現(xiàn)象；當(dāng)應(yīng)變達(dá)到11%時(shí)，Mg層斷裂，應(yīng)力急劇下降，Ti和Al表面均出現(xiàn)了垂直于拉伸方向的側(cè)向裂紋（見(jiàn)圖7）[34]。經(jīng)400 ℃退火后Al/Ti界面無(wú)金屬間化合物生成，Al/Mg界面生成了Al3Mg2和Al12Mg17兩種金屬間化合物，材料易在此處發(fā)生開(kāi)裂[2]。聶慧慧等[35]通過(guò)原位掃描電鏡對(duì)三點(diǎn)彎曲和單軸拉伸過(guò)程中熱軋態(tài)和退火態(tài)Ti/Al/Mg復(fù)合材料斷裂行為的研究發(fā)現(xiàn)，復(fù)合材料中主要存在鋁鎂界面分層和組元的頸縮斷裂2種失效形式，其中，退火態(tài)試樣中因?yàn)樯闪舜罅康腁l3Mg2和Mg17Al12金屬間化合物，化合物間的分層是其主要的失效形式。而Wachowski等[36]研究了焊后熱軋對(duì)爆炸焊接Ti/Al/Mg多層復(fù)合材料性能的影響，發(fā)現(xiàn)爆炸焊后Al/Ti界面熔化區(qū)存在局部金屬間化合物，熱軋導(dǎo)致化合物顆粒從熔化區(qū)析出，在鎂/鋁接頭中形成了由2種金屬間相Mg2Al3(β)和Mg17Al12(γ)組成的連續(xù)層。因此，可看出Al/Mg界面間的脆性金屬間化合物是影響復(fù)合材料斷裂的關(guān)鍵因素。

由于鎂合金具有典型的各向異性，因此Ti/Al/Mg復(fù)合材料的另一關(guān)注熱點(diǎn)就是各向異性和動(dòng)態(tài)再結(jié)晶對(duì)材料性能的影響。太原理工大學(xué)梁偉教授團(tuán)隊(duì)[35,37—41]用6061Al作為中間層在450 ℃制備了Ti/Al/Mg/Al/Ti的5層復(fù)合材料，并研究了不同軋制壓下量、不同退火溫度和各向異性對(duì)組織和性能的影響，發(fā)現(xiàn)隨著熱軋壓下量的增加，Mg層中動(dòng)態(tài)再結(jié)晶數(shù)量減少；Ti和Mg的斷裂方式為韌性斷裂，Al則為塑性斷裂[38]。在200 ℃退火時(shí)，隨退火時(shí)間的增加，Ti/Al界面處互擴(kuò)散層厚度增加不明顯，而Al/Mg界面處互擴(kuò)散層厚度隨之明顯增加[37]。聶慧慧等[39]也研究了孿晶和動(dòng)態(tài)再結(jié)晶對(duì)Ti/Al/Mg復(fù)合材料組織和力學(xué)性能的影響，發(fā)現(xiàn)復(fù)合材料的力學(xué)性能主要取決于Mg層組織，靠近Mg/Al界面處Mg晶粒發(fā)生了動(dòng)態(tài)再結(jié)晶，而遠(yuǎn)離Mg/Al界面處則出現(xiàn)了孿晶（見(jiàn)圖8），導(dǎo)致復(fù)合材料沿軋制方向（Rolling direction，RD）拉伸的抗拉強(qiáng)度最佳為580 MPa，伸長(zhǎng)率達(dá)到了38%[39]。米玉潔等[40—41]也發(fā)現(xiàn)鈦鋁鎂復(fù)合材料的顯著各向異性是由鎂合金引起的，不同方向試樣鎂中小角度晶界含量、拉伸孿晶體積分?jǐn)?shù)和織構(gòu)強(qiáng)度均不同，但鈦組織在不同方向上均為尺寸均勻的等軸晶粒是因?yàn)槠渥冃文芰^弱，并發(fā)現(xiàn)不同方向下復(fù)合板的斷裂都是分段進(jìn)行的，其力學(xué)性能也具有明顯的各向異性，RD方向強(qiáng)度最高，45°方向伸長(zhǎng)率最好，抗拉強(qiáng)度、屈服強(qiáng)度和伸長(zhǎng)率的平面各向異性指數(shù)（IPA）為11.3%，18%和12.56%。

圖7 軋制壓下量為31%試樣的應(yīng)力-應(yīng)變曲線，原位拉伸試樣不同伸長(zhǎng)率的界面宏觀特征和微觀結(jié)構(gòu)[34]

圖8 沿軋制方向拉伸試樣的EBSD圖[39]

雖然鈦鋁鎂三者結(jié)合具有輕質(zhì)、高強(qiáng)、高耐蝕的優(yōu)點(diǎn)，在替代航天飛機(jī)外板方面有巨大的應(yīng)用潛力，但由于三者金屬的線膨脹系數(shù)差異較大，加工過(guò)程中易因變形不協(xié)調(diào)，Ti先塑性失穩(wěn)發(fā)生斷裂，而且Al/Mg界面反應(yīng)形成的脆性金屬間化合物不利于結(jié)合和后期變形。因此，三者之間的塑性不穩(wěn)定性以及變形協(xié)調(diào)性還需繼續(xù)加強(qiáng)研究。

2.2 SS/Al/Mg

除了上面提到的添加鈦和鋁作為鎂合金的包覆層以提高整體材料的強(qiáng)度和耐蝕性外，高強(qiáng)耐蝕的不銹鋼也可滿(mǎn)足鎂合金包覆層的性能要求[42—43]，但由于鋼、鎂之間變形差異較大，難以通過(guò)軋制直接結(jié)合，因此考慮以鋁合金作為中間層，促進(jìn)鎂與不銹鋼的結(jié)合，以獲得高強(qiáng)、耐蝕、輕量的多層復(fù)合材料。Kim等[44]研究了鎂層厚度對(duì)Mg/Al/SS復(fù)合材料彎曲行為的影響，發(fā)現(xiàn)裂紋的形成與界面和彎曲中性軸的相對(duì)位置有關(guān)，因?yàn)橹行暂S處剪切應(yīng)力最大，而界面是層狀復(fù)合材料的薄弱位置，鎂層厚為2.3 mm的復(fù)合板中Al/Mg界面更靠近彎曲中性軸，所以該界面處易出現(xiàn)裂紋。因此，在進(jìn)行復(fù)合板結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)時(shí)，應(yīng)充分考慮脆弱結(jié)合界面相對(duì)軋后復(fù)合板中性軸的位置，盡量使其遠(yuǎn)離中性軸。太原理工的Hao等[45]采用熱軋和退火制備了5層SS/Al/Mg/Al/SS復(fù)合材料，利用原位拉伸研究了其斷裂行為，發(fā)現(xiàn)無(wú)金屬間化合物層的復(fù)合材料斷裂過(guò)程包括頸縮、鋁/鎂界面裂紋萌生和局部界面分層、裂紋先沿Mg層45°擴(kuò)展到鎂層，使鎂層先斷裂，最后鋁層和奧氏體不銹鋼層斷裂。然而，300 ℃退火后復(fù)合材料界面生成了金屬間化合物層，裂紋沿金屬間化合物層起源并擴(kuò)展使化合物層過(guò)早斷裂，沒(méi)有觀察到分層前的頸縮。Lee等[46—47]研究了退火對(duì)軋制復(fù)合SS430/Al3004/MgAZ31復(fù)合板界面結(jié)構(gòu)和性能的影響，表明經(jīng)300 ℃×1 h和3 h退火后，鎂/鋁界面生成了擴(kuò)散層厚度分別為4.56 μm和11.21 μm的γ-Mg17Al12和β-Mg2Al3相，1 h退火的復(fù)合板拉伸性能最佳，退火3 h的復(fù)合板，由于鋁/鎂界面生成了大量金屬間化合物，結(jié)合強(qiáng)度降低。復(fù)合板拉伸時(shí)先是AZ31層發(fā)生斷裂，然后是3004和SS430兩層發(fā)生頸縮和斷裂，其中AZ31/3004界面是復(fù)合材料中最薄弱的地方。因此，要獲得綜合性能良好的復(fù)合板，Al/Mg界面的結(jié)合和反應(yīng)控制應(yīng)當(dāng)成為一個(gè)重點(diǎn)考慮的問(wèn)題。

2.3 Al/Cu/Ti/Cu/Al

由于Al和Cu具有優(yōu)異的塑性，Ti具有較高的強(qiáng)度，將三者結(jié)合起來(lái)可獲得強(qiáng)度和塑性兼具的復(fù)合材料；另將Cu層置于Al層和Ti層之間，可以實(shí)現(xiàn)更好的界面結(jié)合。Zhang等[48]采用原位拉伸法研究了冷軋Al/Cu/Ti/Cu/Al復(fù)合材料的斷裂行為，發(fā)現(xiàn)隨著載荷的增加，Cu和Ti先發(fā)生局部頸縮，后內(nèi)部較硬的Ti層在剪切應(yīng)力作用下沿RD45°方向發(fā)生剪切斷裂，被兩側(cè)Cu層接觸包裹（見(jiàn)圖9），由于3種金屬的塑性變形能力不同，導(dǎo)致裂紋在Al/Cu界面處萌生和擴(kuò)展，使Al/Cu界面出現(xiàn)分層導(dǎo)致最終材料的斷裂失效。

圖9 65%軋制壓下量的Al/Cu/Ti/Cu/Al復(fù)合材料原位拉伸斷裂行為[48]

綜上所述可看出，三金屬結(jié)合除了根據(jù)目的選擇結(jié)合類(lèi)型外，金屬間的疊放順序?qū)ψ罱K材料的性能也起舉足輕重的作用，在軋制減薄技術(shù)制備多金屬層狀復(fù)合材料方面，研究最多的當(dāng)屬鈦鋁鎂三金屬，而且?guī)缀醵际菍㈨g性較好的金屬鋁置于中間，使其在后期多次軋制剪切力的作用下避免或推遲頸縮的發(fā)生，更好地維持整體的層狀結(jié)構(gòu)，提高復(fù)合材料的塑韌性。也有學(xué)者為避免由三金屬不對(duì)稱(chēng)組合導(dǎo)致變形不均勻問(wèn)題的出現(xiàn)，考慮采用5層金屬的對(duì)稱(chēng)分布結(jié)構(gòu)[35—36,45,48]。但在這些研究中主要的一點(diǎn)就是Al/Mg和Al/Cu界面脆性金屬間化合物的形成對(duì)最終材料性能的影響。

3 總結(jié)與展望

三金屬甚至多金屬層狀復(fù)合材料成為新的一大發(fā)展趨勢(shì)，其中累積疊軋技術(shù)和軋制減薄技術(shù)因其工藝簡(jiǎn)單、價(jià)格低以及可實(shí)現(xiàn)產(chǎn)業(yè)化的優(yōu)勢(shì)而被學(xué)者廣泛關(guān)注，不同的是ARB技術(shù)最終可獲得類(lèi)顆粒增強(qiáng)的金屬基復(fù)合材料，而軋制減薄技術(shù)更偏向于獲得層狀結(jié)構(gòu)金屬?gòu)?fù)合材料。這2種不同目的和結(jié)果的復(fù)合材料，其主要區(qū)別在于依據(jù)不同目的，組元的選擇、厚度配比和排列方式有所差別。比如ARB制備類(lèi)顆粒增強(qiáng)復(fù)合材料主要以外層韌性金屬基體為主，較硬的金屬后期碎化作為增強(qiáng)相存在，因此其厚度較薄常置于組合層中間，便于后期在軋制剪切力作用下發(fā)生頸縮斷裂。常規(guī)軋制法制備層狀復(fù)合材料時(shí)，三金屬的厚度及其疊放順序根據(jù)實(shí)際應(yīng)用目的來(lái)安排，如耐蝕金屬置于外側(cè)作為防護(hù)層以提高內(nèi)部易腐蝕金屬的腐蝕性能，結(jié)合多種金屬的優(yōu)勢(shì)，可制備高強(qiáng)輕量化的低成本、多用途復(fù)合材料。

目前學(xué)者對(duì)這兩方面都進(jìn)行了較多的基礎(chǔ)研究，主要包括軋制工藝以及熱處理工藝對(duì)復(fù)合材料組織演變、界面擴(kuò)散反應(yīng)、力學(xué)性能和斷裂行為的影響，但目前還存在一些問(wèn)題亟待解決。

1）從各組元本身性質(zhì)出發(fā)，考慮選材類(lèi)型、疊放順序、層厚比等對(duì)復(fù)合材料結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的影響，繼續(xù)拓寬兩大類(lèi)三金屬?gòu)?fù)合材料的組成體系，擴(kuò)大其應(yīng)用領(lǐng)域。

2）各金屬組元間由于性能差異導(dǎo)致變形抗力不同，在變形過(guò)程中極易出現(xiàn)塑性失穩(wěn)，因此，需結(jié)合模擬計(jì)算進(jìn)一步掌握復(fù)合材料各組元間的變形協(xié)調(diào)性問(wèn)題，為材料體系的設(shè)計(jì)和性能優(yōu)化提供指導(dǎo)。

3）復(fù)合材料的強(qiáng)塑性平衡問(wèn)題還需進(jìn)一步研究其調(diào)控路徑和可行的工業(yè)化應(yīng)用技術(shù)。

4）以應(yīng)用需求為導(dǎo)向，深入開(kāi)展復(fù)合板材在各種模擬服役條件下的失效行為和斷裂機(jī)制，從而優(yōu)化多金屬?gòu)?fù)合板材的設(shè)計(jì)原則。

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Research Progress of Tri-Metal Composites Prepared by Rolling Process

ZHANG Zhi-juan, ZHANG Bing, ZHAO Tian-li, DANG Xiao-han, MA Yan-heng, CHEN Le, XU Yi, HAO Peng-cheng

(1. School of Metallurgy Engineering, Xi′an University of Architecture and Technology, Xi′an 710055, China; 2. National & Local Engineering Researching Center for Functional Materials Processing, Xi′an 710055, China)

Tri-metal laminated composites have the advantages of various metal components, which can meet the application requirements in many complex service environments and are the inevitable outcome of the progress of modern science and technology. The most common tri-metal laminated composites were divided into two categories, including the bimetal particles reinforced metal matrix composites prepared by new accumulative rolling technology and the laminated composites prepared by conventional rolling thinning technology according to the difference of the specific preparation process and the final experiment results. The combination types and the research contents of these two categories were summarized respectively, which showed that many studies were carried out in the most primitive binary Al/Cu and Al/Mg composites added with a third metal, and pointed out that the development of tri-metal composites was the important research direction in the field of metal laminated composites and the difficulty to be further solved. Finally, the prospects and main development direction of tri-metal laminated composites are prospected.

rolling technology; tri-metal composites; laminated composites; microstructure; mechanical properties

10.3969/j.issn.1674-6457.2021.06.003

TG33

A

1674-6457(2021)06-0023-12

2021-09-11

國(guó)家自然科學(xué)基金（51874226）

張志娟（1992—），女，博士生，主要研究方向?yàn)榻饘購(gòu)?fù)合材料加工。