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        基于非線性最小二乘法的多光譜擬合程序: 應(yīng)用于12CH4譜線參數(shù)分析

        2021-12-08 09:55:06馬宏亮鄭健捷錢仙妹朱文越
        光譜學(xué)與光譜分析 2021年12期
        關(guān)鍵詞:方框譜線殘差

        馬宏亮,鄭健捷,劉 強,錢仙妹,朱文越

        1. 中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院安徽光學(xué)精密機械研究所中國科學(xué)院大氣光學(xué)重點實驗室,安徽 合肥 230031 2. 安慶師范大學(xué)電子工程與智能制造學(xué)院,安徽 安慶 246133 3. 先進(jìn)激光技術(shù)安徽省重點實驗室,安徽 合肥 230037 4. 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)研究生院科學(xué)島分院,安徽 合肥 230026

        引 言

        準(zhǔn)確測量大氣中甲烷氣體濃度的時空分布對于研究溫室效應(yīng)以及氣候變化等具有十分重要的意義[1-2]。鑒于此,人們發(fā)展了一系列的技術(shù)手段來實現(xiàn)這一目的,如基于星載或者地基的甲烷氣體濃度廓線探測系統(tǒng)[3]。由這些探測系統(tǒng)可以直接觀測獲得多組大氣透過率光譜,然后,利用已知的甲烷氣體分子譜線參數(shù)(譜線的位置、強度、碰撞展寬以及它們與溫度的依賴關(guān)系等)可以獲得所需要的濃度廓線信息。為了準(zhǔn)確獲得這些譜線參數(shù),需要在已知實驗條件(濃度,溫度,壓強以及分子種類的混合比等)的情況下,多次掃描同一波段范圍得到多組實驗測量光譜,然后利用特定的程序擬合這些光譜反演獲得。對于一次只能處理一張光譜的擬合程序稱為單光譜擬合程序。采用單光譜擬合程序逐張擬合上述光譜,并把得到的數(shù)據(jù)進(jìn)行平均或者線性擬合即可獲得相應(yīng)的譜線參數(shù)。然而,單光譜擬合程序處理實驗光譜最大的缺點是非常耗時,同時,容易引起擬合過程中的誤差傳遞[4]。為克服以上問題,國際上多個研究小組發(fā)展出了多光譜擬合程序[4-6]。然而,上述多光譜擬合程序都是針對分析由傅里葉光譜儀得到的光譜開發(fā)的,目前很少有針對分析由TDLAS所獲得的光譜而開發(fā)的此類程序。

        本文利用最小二乘法開發(fā)了一款適用于處理TDLAS所測光譜的多光譜擬合程序,文中對該程序的功能做了詳細(xì)的介紹; 然后基于此程序分析了12CH4分子在2 958~2 959 cm-1波段內(nèi)多個不同溫度下的吸收光譜,獲得了6條譜線的空氣展寬系數(shù),并與之前采用單光譜擬合程序獲得的相關(guān)數(shù)值作了比較,驗證了程序的穩(wěn)定性。

        1 多光譜擬合程序

        1.1 基于非線性最小二乘法的光譜擬合程序

        非線性最小二乘擬合(NLSF)技術(shù)廣泛用于實驗室或?qū)嶋H大氣測量光譜的分析工作[5]。當(dāng)處理給定的單張實驗光譜時,非線性最小二乘方法擬合函數(shù)形式為

        (1)

        如果同時處理多組給定的實驗光譜時,只需對式(1)稍作修改即可獲得多光譜非線性最小二乘擬合(NLSF)函數(shù)形式為

        (2)

        1.2 多光譜擬合程序的結(jié)構(gòu)和功能

        多光譜擬合程序的結(jié)構(gòu)如圖1所示,分為輸入、主程序、輸出三個功能不同的模塊,下面分別就每個模塊的功能和用法作相關(guān)介紹。

        1.2.1 輸入模塊

        如圖1所示,輸入模塊一共包括3個部分。方框1包含需要擬合的實驗光譜數(shù)據(jù),一般為txt格式文件,每個文件對應(yīng)一張實驗光譜,里面包含兩列ASCII原始實驗數(shù)據(jù),第一列為采樣點的頻率,第二列為采樣點的信號強度(即待擬合數(shù)據(jù)),文件的第一行需要包括采樣點數(shù)。擬合前需要給每張光譜文件命名,把所有文件與執(zhí)行程序放在一個文件夾里。方框2為待擬合光譜文件名列表,里面包含方框1中需要擬合的文件名稱(即方框1中命名的文件)。方框3為擬合模型的原始輸入?yún)?shù),各參數(shù)的名稱和意義如表1所示。

        圖1 多光譜擬合程序流程圖Fig.1 Simplified flow diagram of the multispectrum fitting program

        表1 模型需要輸入的原始參數(shù)及其意義Table 1 The initial parameter names and meanings of the model

        1.2.2 主程序模塊

        如圖1所示,左邊為主程序的數(shù)據(jù)處理過程,其詳細(xì)功能如表2所示。

        表2 主程序數(shù)據(jù)處理過程及意義Table 2 The data processing and significance of the main program

        如圖1所示,右邊為主程序的執(zhí)行過程,開始擬合時,程序會依次提示如表3所示的5步操作。表3給出了各操作步驟的名稱和意義。

        表3 主程序執(zhí)行步驟及各步驟意義Table 3 The execution steps and significance of the main program

        1.2.3 輸出模塊

        如圖1所示,輸出模塊共有3部分。方框4為方框1中單張光譜經(jīng)過擬合之后相對應(yīng)的輸出數(shù)據(jù)。方框5為采用全局?jǐn)M合并且歸一化后得到的所有光譜的透過率譜圖。方框6為對所有光譜擬合后得到的譜線參數(shù),如基線、譜線位置、多普勒展寬、壓力展寬、吸收面積、擬合殘差。

        2 結(jié)果與討論

        本文利用多光譜擬合程序處理了2 958~2 959 cm-1波數(shù)內(nèi)12CH4分子6條躍遷譜線5組不同溫度下的空氣(Air)展寬實驗光譜用以驗證其性能。測量這些光譜的有關(guān)實驗設(shè)備細(xì)節(jié)和詳細(xì)的壓強、溫度等實驗條件可以參考文獻(xiàn)[7]。

        圖2(a)為采用多光譜擬合程序同時對4張溫度為173 K, 壓力為18.158 kPa, Air+12CH4的吸收光譜進(jìn)行Voigt線型擬合所獲得的全局?jǐn)M合輸出結(jié)果, 擬合過程中多普勒展寬固定在其理論值,圖2(b)為對應(yīng)的擬合殘差。由圖2(b)中的擬合殘差可以看出多光譜擬合程序可以較好的完成多張光譜數(shù)據(jù)同時擬合的任務(wù)。

        圖2 采用多光譜擬合程序同時擬合4張光譜(a): 測量(散點線)和計算(實線)得到的光譜;(b): 相應(yīng)的擬合殘差Fig.2 Example of multispectrum fitting program operation of with four spectra(a): The measured (in scatter line) and calculated (in solid line)line profiles with a multi-peak fitting program; (b): The corresponding fitting residuals

        表4 多光譜擬合程序獲得的12CH4空氣展寬系數(shù)及其與文獻(xiàn)[7]相應(yīng)數(shù)值的對比結(jié)果Table 4 The air-broadening coefficients of 12CH4 derived from the multispectrum fitting program and the difference between them and those from Ref. [7]

        3 結(jié) 論

        基于最小二乘法和Levenberg-Marquardt迭代算法開發(fā)了一款可以同時擬合多張光譜并獲得一套光譜參數(shù)的多光譜擬合程序,該程序適用于處理由TDLAS所獲得的吸收光譜。利用該程序處理了2 958~2 959 cm-1波數(shù)內(nèi)12CH4分子6條躍遷譜線的實驗光譜,獲得了這些譜線相應(yīng)的空氣展寬系數(shù)。通過比較發(fā)現(xiàn),利用多光譜擬合程序獲得的空氣展寬系數(shù)與之前文獻(xiàn)報道的結(jié)果整體符合較好,說明該程序具有較好的可靠性。與單光譜擬合程序相比,該程序可以極大的節(jié)省實驗數(shù)據(jù)處理時間,并且可以減小數(shù)據(jù)處理過程中的誤差傳遞。

        致謝: 作者感謝中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)劉安雯副教授在多光譜擬合程序編寫以及論文撰寫過程中給予的指導(dǎo)。

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