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        基于非線性最小二乘法的多光譜擬合程序: 應(yīng)用于12CH4譜線參數(shù)分析

        2021-12-08 09:55:06馬宏亮鄭健捷錢(qián)仙妹朱文越
        光譜學(xué)與光譜分析 2021年12期
        關(guān)鍵詞:方框譜線殘差

        馬宏亮,鄭健捷,劉 強(qiáng),錢(qián)仙妹,朱文越

        1. 中國(guó)科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所中國(guó)科學(xué)院大氣光學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 合肥 230031 2. 安慶師范大學(xué)電子工程與智能制造學(xué)院,安徽 安慶 246133 3. 先進(jìn)激光技術(shù)安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 合肥 230037 4. 中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)研究生院科學(xué)島分院,安徽 合肥 230026

        引 言

        準(zhǔn)確測(cè)量大氣中甲烷氣體濃度的時(shí)空分布對(duì)于研究溫室效應(yīng)以及氣候變化等具有十分重要的意義[1-2]。鑒于此,人們發(fā)展了一系列的技術(shù)手段來(lái)實(shí)現(xiàn)這一目的,如基于星載或者地基的甲烷氣體濃度廓線探測(cè)系統(tǒng)[3]。由這些探測(cè)系統(tǒng)可以直接觀測(cè)獲得多組大氣透過(guò)率光譜,然后,利用已知的甲烷氣體分子譜線參數(shù)(譜線的位置、強(qiáng)度、碰撞展寬以及它們與溫度的依賴關(guān)系等)可以獲得所需要的濃度廓線信息。為了準(zhǔn)確獲得這些譜線參數(shù),需要在已知實(shí)驗(yàn)條件(濃度,溫度,壓強(qiáng)以及分子種類的混合比等)的情況下,多次掃描同一波段范圍得到多組實(shí)驗(yàn)測(cè)量光譜,然后利用特定的程序擬合這些光譜反演獲得。對(duì)于一次只能處理一張光譜的擬合程序稱為單光譜擬合程序。采用單光譜擬合程序逐張擬合上述光譜,并把得到的數(shù)據(jù)進(jìn)行平均或者線性擬合即可獲得相應(yīng)的譜線參數(shù)。然而,單光譜擬合程序處理實(shí)驗(yàn)光譜最大的缺點(diǎn)是非常耗時(shí),同時(shí),容易引起擬合過(guò)程中的誤差傳遞[4]。為克服以上問(wèn)題,國(guó)際上多個(gè)研究小組發(fā)展出了多光譜擬合程序[4-6]。然而,上述多光譜擬合程序都是針對(duì)分析由傅里葉光譜儀得到的光譜開(kāi)發(fā)的,目前很少有針對(duì)分析由TDLAS所獲得的光譜而開(kāi)發(fā)的此類程序。

        本文利用最小二乘法開(kāi)發(fā)了一款適用于處理TDLAS所測(cè)光譜的多光譜擬合程序,文中對(duì)該程序的功能做了詳細(xì)的介紹; 然后基于此程序分析了12CH4分子在2 958~2 959 cm-1波段內(nèi)多個(gè)不同溫度下的吸收光譜,獲得了6條譜線的空氣展寬系數(shù),并與之前采用單光譜擬合程序獲得的相關(guān)數(shù)值作了比較,驗(yàn)證了程序的穩(wěn)定性。

        1 多光譜擬合程序

        1.1 基于非線性最小二乘法的光譜擬合程序

        非線性最小二乘擬合(NLSF)技術(shù)廣泛用于實(shí)驗(yàn)室或?qū)嶋H大氣測(cè)量光譜的分析工作[5]。當(dāng)處理給定的單張實(shí)驗(yàn)光譜時(shí),非線性最小二乘方法擬合函數(shù)形式為

        (1)

        如果同時(shí)處理多組給定的實(shí)驗(yàn)光譜時(shí),只需對(duì)式(1)稍作修改即可獲得多光譜非線性最小二乘擬合(NLSF)函數(shù)形式為

        (2)

        1.2 多光譜擬合程序的結(jié)構(gòu)和功能

        多光譜擬合程序的結(jié)構(gòu)如圖1所示,分為輸入、主程序、輸出三個(gè)功能不同的模塊,下面分別就每個(gè)模塊的功能和用法作相關(guān)介紹。

        1.2.1 輸入模塊

        如圖1所示,輸入模塊一共包括3個(gè)部分。方框1包含需要擬合的實(shí)驗(yàn)光譜數(shù)據(jù),一般為txt格式文件,每個(gè)文件對(duì)應(yīng)一張實(shí)驗(yàn)光譜,里面包含兩列ASCII原始實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),第一列為采樣點(diǎn)的頻率,第二列為采樣點(diǎn)的信號(hào)強(qiáng)度(即待擬合數(shù)據(jù)),文件的第一行需要包括采樣點(diǎn)數(shù)。擬合前需要給每張光譜文件命名,把所有文件與執(zhí)行程序放在一個(gè)文件夾里。方框2為待擬合光譜文件名列表,里面包含方框1中需要擬合的文件名稱(即方框1中命名的文件)。方框3為擬合模型的原始輸入?yún)?shù),各參數(shù)的名稱和意義如表1所示。

        圖1 多光譜擬合程序流程圖Fig.1 Simplified flow diagram of the multispectrum fitting program

        表1 模型需要輸入的原始參數(shù)及其意義Table 1 The initial parameter names and meanings of the model

        1.2.2 主程序模塊

        如圖1所示,左邊為主程序的數(shù)據(jù)處理過(guò)程,其詳細(xì)功能如表2所示。

        表2 主程序數(shù)據(jù)處理過(guò)程及意義Table 2 The data processing and significance of the main program

        如圖1所示,右邊為主程序的執(zhí)行過(guò)程,開(kāi)始擬合時(shí),程序會(huì)依次提示如表3所示的5步操作。表3給出了各操作步驟的名稱和意義。

        表3 主程序執(zhí)行步驟及各步驟意義Table 3 The execution steps and significance of the main program

        1.2.3 輸出模塊

        如圖1所示,輸出模塊共有3部分。方框4為方框1中單張光譜經(jīng)過(guò)擬合之后相對(duì)應(yīng)的輸出數(shù)據(jù)。方框5為采用全局?jǐn)M合并且歸一化后得到的所有光譜的透過(guò)率譜圖。方框6為對(duì)所有光譜擬合后得到的譜線參數(shù),如基線、譜線位置、多普勒展寬、壓力展寬、吸收面積、擬合殘差。

        2 結(jié)果與討論

        本文利用多光譜擬合程序處理了2 958~2 959 cm-1波數(shù)內(nèi)12CH4分子6條躍遷譜線5組不同溫度下的空氣(Air)展寬實(shí)驗(yàn)光譜用以驗(yàn)證其性能。測(cè)量這些光譜的有關(guān)實(shí)驗(yàn)設(shè)備細(xì)節(jié)和詳細(xì)的壓強(qiáng)、溫度等實(shí)驗(yàn)條件可以參考文獻(xiàn)[7]。

        圖2(a)為采用多光譜擬合程序同時(shí)對(duì)4張溫度為173 K, 壓力為18.158 kPa, Air+12CH4的吸收光譜進(jìn)行Voigt線型擬合所獲得的全局?jǐn)M合輸出結(jié)果, 擬合過(guò)程中多普勒展寬固定在其理論值,圖2(b)為對(duì)應(yīng)的擬合殘差。由圖2(b)中的擬合殘差可以看出多光譜擬合程序可以較好的完成多張光譜數(shù)據(jù)同時(shí)擬合的任務(wù)。

        圖2 采用多光譜擬合程序同時(shí)擬合4張光譜(a): 測(cè)量(散點(diǎn)線)和計(jì)算(實(shí)線)得到的光譜;(b): 相應(yīng)的擬合殘差Fig.2 Example of multispectrum fitting program operation of with four spectra(a): The measured (in scatter line) and calculated (in solid line)line profiles with a multi-peak fitting program; (b): The corresponding fitting residuals

        表4 多光譜擬合程序獲得的12CH4空氣展寬系數(shù)及其與文獻(xiàn)[7]相應(yīng)數(shù)值的對(duì)比結(jié)果Table 4 The air-broadening coefficients of 12CH4 derived from the multispectrum fitting program and the difference between them and those from Ref. [7]

        3 結(jié) 論

        基于最小二乘法和Levenberg-Marquardt迭代算法開(kāi)發(fā)了一款可以同時(shí)擬合多張光譜并獲得一套光譜參數(shù)的多光譜擬合程序,該程序適用于處理由TDLAS所獲得的吸收光譜。利用該程序處理了2 958~2 959 cm-1波數(shù)內(nèi)12CH4分子6條躍遷譜線的實(shí)驗(yàn)光譜,獲得了這些譜線相應(yīng)的空氣展寬系數(shù)。通過(guò)比較發(fā)現(xiàn),利用多光譜擬合程序獲得的空氣展寬系數(shù)與之前文獻(xiàn)報(bào)道的結(jié)果整體符合較好,說(shuō)明該程序具有較好的可靠性。與單光譜擬合程序相比,該程序可以極大的節(jié)省實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理時(shí)間,并且可以減小數(shù)據(jù)處理過(guò)程中的誤差傳遞。

        致謝: 作者感謝中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)劉安雯副教授在多光譜擬合程序編寫(xiě)以及論文撰寫(xiě)過(guò)程中給予的指導(dǎo)。

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