任至涵,倪長健*,花瑞陽,杜云松

成都O3逐日污染潛勢關(guān)鍵時段優(yōu)選的GAM模型

任至涵1,2,倪長健1,2*,花瑞陽1,2,杜云松3

(1.成都信息工程大學大氣科學學院,四川 成都 610225；2.高原大氣與環(huán)境四川省重點實驗室,四川 成都 610225；3.四川省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測總站,四川 成都 610091)

利用成都市2016～2018年O3逐時監(jiān)測數(shù)據(jù)以及該時段同時次的地面氣象觀測資料,通過對O3日變化特征的分析,確定了表征研究區(qū)O3逐日污染潛勢的四個關(guān)鍵時段,即全天時段(00:00～24:00)、日間時段(05:00～20:00)、O3超標時段(11:00～19:00)以及O3峰值時段(15:00～16:00).基于廣義可加模型( Generalized Additive Model, GAM)分別構(gòu)建了O3日最大8h滑動平均濃度(O3-8h)與上述四個時段氣象要素之間的函數(shù)關(guān)系,分析了時間尺度變化對O3逐日污染潛勢的影響.結(jié)果表明:GAM模型可以很好地表征O3-8h與不同時段多氣象要素之間的非線性關(guān)系.O3超標時段氣象要素對O3逐日污染潛勢具有最佳的指示意義,對應GAM模型的調(diào)整判定系數(shù)R和方差解釋率IRV分別為0.81和81.4%,模型模擬值與觀測值的壓軸回歸決定系數(shù)R為0.805.太陽輻射、相對濕度和氣溫是決定O3逐日污染潛勢最重要的氣象要素,但三者在GAM模型中的重要性排序會因時間尺度的變化而有所差異.

臭氧；逐日污染潛勢；關(guān)鍵時段；GAM模型；成都

近年來,隨著我國社會經(jīng)濟的快速發(fā)展以及城鎮(zhèn)化進程的不斷加快,O3污染日益突出,這已成為繼PM2.5之后大氣環(huán)境管理的另一焦點和難點問題[1-2].高濃度的O3不僅影響環(huán)境空氣質(zhì)量,增加呼吸系統(tǒng)疾病發(fā)病率,而且可通過改變大氣的氧化性,進而加劇大氣復合污染的復雜性和不確定性[3-4].

研究表明,氮氧化物(NO)和揮發(fā)性有機物(VOC)是O3的前體污染物,對O3的生成和演化具有至關(guān)重要的作用[5-6].在O3前體物排放相對固定的條件下,氣象要素對O3濃度的變化起到了決定性的作用[7-8].目前,我國高濃度O3主要分布在長江三角洲城市群、京津冀城市群以及山東半島等人口密集和經(jīng)濟發(fā)達區(qū)域,受復雜氣象因素的影響,O3還呈現(xiàn)出顯著的月季和日變化特征[9-10].齊冰等[11]研究表明,氣溫、紫外輻射、風速和相對濕度等氣象因子與O3濃度高度相關(guān).黃俊等[12]進一步研究發(fā)現(xiàn),近地面高濃度 O3主要發(fā)生在氣溫高、日照長、輻射強、氣壓低、濕度小以及風力為2～3級的情況下,其中太陽輻射、氣溫和相對濕度等氣象因子對O3濃度的影響尤為關(guān)鍵.安俊琳等[13]利用氣象因子對O3濃度的影響作用提出了O3濃度的預報模型.Hu等[14]利用WRF-Chem,發(fā)現(xiàn)長江三角洲一次典型污染過程O3污染的形成與區(qū)域輸送密切相關(guān),并指出近地面盛行東風是影響此次O3污染過程的重要因子.綜上分析,受平流輸送、垂直擴散以及光化學反應等復雜因素的共同作用,O3濃度呈現(xiàn)出復雜的非線性時空變化特征.

O3污染潛勢聚焦于對影響O3演化關(guān)鍵氣象信息的集成和凝練,是O3統(tǒng)計模型和數(shù)值模型研究的前提和補充[15].現(xiàn)有的研究在表征O3污染潛勢或預報O3濃度時,使用的氣象條件一般為日均值或日極值[16].由于邊界層氣象要素具有顯著的日變化特征[17],氣象要素的日均值無疑會平滑掉很多關(guān)鍵信息,無法充分反映O3光化學反應過程及其累積效應,由此弱化對O3逐日污染潛勢的表征能力.由此考慮每一個地區(qū)均存在一個關(guān)鍵時段,關(guān)鍵時段的氣象條件能更好表征該地區(qū)的O3污染潛勢,而目前針對關(guān)鍵時段的研究尚十分薄弱.廣義加和模型(GAM)是Stone[18]提出的加性模型的擴展,它可以根據(jù)具體情況調(diào)整響應變量條件期望的函數(shù)形式,也可以采用非參數(shù)形式來描述響應變量條件期望與解釋變量的對應關(guān)系,具有解釋響應變量與影響因子之間非線性關(guān)系的能力.近年來,GAM已被廣泛應用于復雜非線性問題的研究[19-21],這也為O3逐日污染潛勢對不同時間尺度依存關(guān)系的分析提供了方法論.

成都位于四川盆地的西部,是中國西南地區(qū)社會、經(jīng)濟和文化中心.成都人口稠密,工業(yè)發(fā)達,O3前體污染物排放量大,加之特殊地形和氣候條件的綜合影響,該區(qū)域一直是四川盆地夏秋季O3濃度的高值中心[22-23].著眼于O3與氣象條件復雜關(guān)系的深入認知,本文利用成都市2016～2018年O3逐時觀測數(shù)據(jù)以及該時段同時次的地面氣象觀測資料,基于GAM模型優(yōu)選出對O3逐日污染潛勢具有最佳指示意義的關(guān)鍵時段,據(jù)此為該地區(qū)O3污染潛勢模型指標體系的構(gòu)建和指標的計算提供技術(shù)支持.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

本研究采用資料包括成都溫江氣象觀測站(103.83°E,30.70°N)所提供的逐時O3連續(xù)監(jiān)測數(shù)據(jù)和氣象觀測數(shù)據(jù).研究所選時段為2016～2018年.氣象數(shù)據(jù)包括常規(guī)地面觀測氣象資料(氣溫、氣壓、相對濕度、風速等)以及地面輻射觀測資料(太陽總輻射輻照度).O3數(shù)據(jù)嚴格參照國家標準[24]進行質(zhì)量控制,同時剔除部分日期由于停電、儀器校準等原因出現(xiàn)的缺測值.氣象數(shù)據(jù)集原始數(shù)據(jù)文件也已經(jīng)過嚴格的質(zhì)量控制.

O3監(jiān)測儀器采用MODEL400E紫外吸收O3分析儀(美國).該儀器基于Beer-Lambert定律,在一定的壓力、溫度條件下,測得氣體在超過某一特定距離范圍內(nèi)對特定波長的光吸收量,再通過微處理器系統(tǒng)對所測氣體的溫度、吸收管內(nèi)樣品氣體的紫外線吸收程度、校正數(shù)值、壓力數(shù)據(jù)進行處理,從而計算最終的O3濃度.該儀器具有量程范圍大、微處理器控制功能多、監(jiān)測參數(shù)查看方便和報警功能成熟等特點.

1.2 分析方法

廣義加和模型(GAM)是加性模型的擴展,具有解釋響應變量與影響因子之間非線性關(guān)系的能力.GAM的基本形式為:

g()=0+1(li)+…+f(x)+(1)

式中:=1…,為第d,代表觀測的天數(shù),為氣象因子的數(shù)目;為相應變量的期望值,()是連接函數(shù);f是氣象因子x的光滑函數(shù),代表O3濃度和氣象因子間的復雜關(guān)系;0代表截距,表示殘差.GAM模型的分析結(jié)果通過值、統(tǒng)計值、調(diào)整判定系數(shù)2和方差解釋率IRV來表征.其中統(tǒng)計值越大的因子相對越重要,2用于判定回歸方程的擬合效果,方差解釋率表示模型對總體變化的解釋能力,兩者值越大擬合效果越好.

2 結(jié)果分析

2.1 逐日O3污染潛勢關(guān)鍵時段的確定

考慮到時間尺度間的匹配關(guān)系,現(xiàn)有的研究通常將氣象要素日均值作為自變量構(gòu)建統(tǒng)計模型,據(jù)此預測和分析逐日O3濃度的變化及其成因[25].研究表明[26],近地面O3主要是局地光化學反應的產(chǎn)物,日間過氧自由基氧化NO產(chǎn)生NO2,NO2隨之光解產(chǎn)生O3,同時部分O3由于NO的滴定效應被消耗生成NO2與O2,夜間O3光化學反應生成停止,這一時段當中O3濃度的降低主要與NO對其消耗有關(guān).因此,氣象要素的日均值不能真正代表O3光化學反應對氣象條件的依存關(guān)系,進而可能弱化對O3污染潛勢的表征能力.另外,O3濃度與其前體污染物以及氣象要素之間構(gòu)成了一個復雜的非線性動力系統(tǒng),氣象要素在日間的變化是該動力系統(tǒng)的最重要驅(qū)動因子,并誘發(fā)O3濃度序列的顯著變化.由圖1(a)可見,O3濃度日變化呈現(xiàn)出顯著的單峰形態(tài)特征,峰值出現(xiàn)在15:00,這與文獻[27-28]的研究結(jié)果基本一致.進一步分析指出,15:00前后是一天當中O3生成速率和消耗速率強弱的分界時段,O3的光化學反應在該時間范圍內(nèi)總體上最為強烈,并對O3日變化形態(tài)特征以及O3日均濃度均有重要影響.雖然O3峰值時段是逐日O3污染潛勢的關(guān)鍵時段,但該峰值區(qū)間的形成也依賴于日間相鄰時段氣象條件的協(xié)同作用.按照國家標準[24],將200μg/m3作為小時O3濃度的限制,據(jù)此統(tǒng)計了O3超標率的時間分布.由圖1(b)可見,O3超標時段主要出現(xiàn)在11:00～19:00(該區(qū)間外的O3超標率均小于1.7%),并呈現(xiàn)出顯著右偏的分布形態(tài).這一結(jié)果表明,O3超標時段提供了O3光化學反應比較有利的氣象條件,且與逐日O3濃度高值區(qū)間存在很好的對應關(guān)系,本文將該時段也作為逐日O3污染潛勢的關(guān)鍵時段.

綜上,基于時間匹配關(guān)系、O3光化學反應對氣象條件的需求及O3非線性變化特征的分析,將全天時段(00:00～24:00)、日間時段(05:00～20:00)、O3超標時段(11:00～19:00)以及O3峰值時段(15:00～16:00)作為備選時段,基于GAM模型分析了不同時段氣象條件對逐日O3污染潛勢的代表性.

2.2 逐日O3污染潛勢關(guān)鍵時段的優(yōu)選

基于廣義加和模型(Generalized Additive Model, GAM)分別構(gòu)建了O3日最大8h滑動平均濃度(O3-8h)與不同時段(全天時段(00:00～24:00)、日間時段(05:00～20:00)、O3超標時段(11:00～19:00)以及O3峰值時段(15:00～16:00))氣象要素之間的函數(shù)關(guān)系,其中氣象要素包括太陽輻射、相對濕度、氣溫、氣壓、風速和降雨量,多要素GAM模型的擬合結(jié)果如表1所示.值代表統(tǒng)計結(jié)果中氣象因子的顯著性水平,若值小于0.001,則代表該氣象因子通過了= 0.001的顯著性檢驗;統(tǒng)計值代表了各氣象因子的相對重要性,統(tǒng)計值越大的氣象因子相對越重要.由表1可見,全天時段和日間時段降雨量未通過= 0.001的顯著性檢驗,超標時段和峰值時段的風速與降雨量均未通過=0.001的顯著性檢驗;另外,綜合四個時段的GAM擬合結(jié)果,風速與降雨量的統(tǒng)計值均顯著小于其它氣象因子的統(tǒng)計值.因此,太陽輻射、相對濕度、氣溫和氣壓與O3-8h濃度的相關(guān)性更強,具有顯著的統(tǒng)計學意義,而風速與降雨量則與O3-8h濃度的非線性關(guān)系較弱,這一結(jié)論也得到了胡成媛等[19]、黃小剛等[20]研究成果的支持.

以太陽輻射、相對濕度、氣溫和氣壓作為自變量,分四個時段進一步構(gòu)建O3-8h濃度的GAM模型,擬合結(jié)果見表2.調(diào)整判定系數(shù)2用于判定模型的擬合效果,方差解釋率IRV表示模型對O3-8h濃度總體變化的解釋能力,兩者值越大擬合效果越好.由表2可見:(1)太陽輻射、相對濕度、氣溫和氣壓與O3-8h濃度呈現(xiàn)出顯著的相關(guān)性(通過了=0.001的顯著性檢驗).(2) GAM模型調(diào)整判定系數(shù)2介于0.791～0.811,方差解釋率IRV介于79.5%～81.4%,模型擬合度較高,二統(tǒng)計參數(shù)的范圍也與該模型在其他地區(qū)的O3應用結(jié)果總體一致[19-20].由此可以得出,GAM模型可以很好地表征逐日O3-8h濃度與氣象因子間的非線性關(guān)系.(3)由于O3超標時段(11:00～19:00)整體上可以更好地反映O3光化學反應對日間氣象條件的依存關(guān)系,并與O3-8h在時間上存在很好的一致性,故對該時段的GAM模型取得了最佳的擬合效果,模型調(diào)整判定系數(shù)2為0.811,方差解釋率IRV為81.40%,可初步判斷O3超標時段(11:00～19:00)氣象要素對逐日O3污染潛勢具有最佳的指示意義.

表1 O3-8h濃度分別與4個時段6氣象因子的GAM擬合結(jié)果

注:“***”表通過了0.001的顯著性檢驗,“**”通過了0.01的顯著性檢驗,“*”通過了0.05的顯著性檢驗.

表2 O3-8h濃度分別與4個時段4氣象因子的GAM擬合結(jié)果

當模擬和觀測數(shù)據(jù)不是固定變量而是隨機變量時,和往往不容易嚴格區(qū)分,而且值的離散性同樣不能忽視.在選取回歸分析方法時,不應只偏重于優(yōu)化的擬合效果,還應同時兼顧和的擬合偏差.壓軸回歸法(RMA)的優(yōu)化準則是數(shù)據(jù)點與回歸趨勢線構(gòu)成的三角形面積和最小,它可同時兼顧和的擬合偏差,已被廣泛應用于環(huán)境監(jiān)測類隨機數(shù)據(jù)樣本的線性回歸分析[19,29].因此,選用壓軸回歸法對四個時段GAM模型的擬合效果進行進一步檢驗,得到了四個時段O3-8h濃度模型模擬值和觀測值的散點圖(圖2).結(jié)果表明,壓軸回歸決定系數(shù)2介于0.7830～0.8048,模型能夠解釋O3-8h濃度78.30%～80.48%的變化.O3超標時段壓軸回歸決定系數(shù)2為0.8048,這就進一步論證了O3超標時段(11:00～19:00)氣象要素對逐日O3污染潛勢最佳的指示意義.最后利用模型殘差檢驗法,通過殘差QQ圖、線性預測值與殘差散點圖和殘差直方圖對最優(yōu)GAM模型(超標時段GAM模型)進行質(zhì)量驗證.如圖3(a)和圖3(b)所示,QQ圖的散點大致位于=直線上,殘差值出現(xiàn)在0值附近的頻率最高,可以認為殘差符合正態(tài)分布;從圖3(c)來看,殘差分布隨機,并無明顯趨勢,模型質(zhì)量較高.

前面的分析表明,O3-8h的GAM模型對不同時間尺度的選擇存在明顯的依存關(guān)系,氣象條件的變化及其之間復雜的非線性作用在其中起著至關(guān)重要的作用.著眼于其中作用機制的深入認知,表3給出了四個時段GAM模型中主要氣象因子的重要性分級.由表3可見,太陽輻射、相對濕度和氣溫的重要性在在四個時段GAM模型中的排序不盡相同,但這些因子的統(tǒng)計值均大于氣壓的統(tǒng)計值,始終位于重要性等級的前三位,它們總體上決定了O3光化學反應的進程,是影響O3-8h濃度變化的關(guān)鍵氣象要素,這一結(jié)論也為后續(xù)成都區(qū)域O3污染潛勢模型指標體系的構(gòu)建提供了理論支持.另外,隨著時間尺度從全天時段向峰值時段的變化,氣溫在GAM模型中的重要性逐漸增強,相對濕度的重要性總體變化不大,而太陽輻射的重要性在逐漸降低,即太陽輻射、相對濕度和氣溫在GAM模型中的重要性排序會因時間尺度的變化而變化.

a:全天時段(00:00～24:00); b:日間時段(05:00～20:00); c:超標時段(11:00～19:00); d:峰值時段(15:00～16:00)

表3 4個時段影響O3-8h濃度的主要氣象因子的等級劃分

3 結(jié)論

3.1 GAM模型可以很好地表征O3與復雜氣象條件之間的非線性關(guān)系,這為O3演化氣象成因的系統(tǒng)分析提供了方法論.

3.2 四個時段GAM模型的比對結(jié)果表明,O3超標時段(11:00～19:00)的氣象要素對逐日O3污染潛勢具有最佳的指示意義.

3.3 太陽輻射、相對濕度和氣溫是決定研究區(qū)逐日O3污染潛勢最重要的氣象要素,但三者在GAM模型中的重要性排序會因時間尺度的變化而有所差異.

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Optimization of the key period of daily ozone pollution potential in Chengdu based on Generalized Additive Model.

REN Zhi-han1,2, NI Chang-jian1,2*, HUA Rui-yang1,2, DU Yun-song3

(1.School of Atmospheric Sciences, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610225, China；2.Plateau Atmosphere and Environment Key Laboratory of Sichuan Province, Chengdu 610225, China；3.Sichuan Ecological Environment Monitoring Station, Chengdu 610091, China)., 2021,41(11)：5079～5085

Daily characteristics of O3were analyzed using hourly observational data of O3concentration and corresponding meteorological data from 2016 to 2018 in Chengdu. Four key periods featuring daily ozone pollution potential were selected which were all day period (0:00～24:00), daytime period (05:00～20:00), the period of O3exceeding the standard (11:00～19:00) and the period of O3reaching its peak (15:00～16:00). The relationship between the maximum 8-hour moving average of O3(O3-8h) and meteorological factors during the four periods were established based on Generalized Additive Model (GAM). The effects of the variation of time scale on daily ozone pollution potential were also investigated. The results showed that GAM model could simulate and capture the non-linear relationship between O3-8hand meteorological factors. Meteorological factors during the period of O3exceeding the standard (from 11:00 to 19:00) could best represent daily O3pollution potential with adjusted determination coefficient2and interpretation rate of variance of 0.81 and 81.4%, respectively. The determination coefficient2of reduced major axis regression (RMA) between simulated O3-8and observed ones was 0.805. Solar radiation, relative humidity and air temperature, were three main factors affecting daily O3pollution potential. However, the ranking of the importance varied with time scale in the certain one of the four GAM models.

ozone；daily pollution potential；key period；Generalized Additive Model；Chengdu

X515

A

1000-6923(2021)11-5079-07

任至涵(1997-),女,四川閬中人,成都信息工程大學碩士研究生,主要從事大氣物理學與大氣環(huán)境方面研究.

2021-03-08

國家重點研發(fā)計劃項目(2018YFC0214004;2018YFC1506006);四川省科技廳應用基礎研發(fā)項目(2021YJ0314)

* 責任作者, 教授, ncj1970@163.com