姜亦飛,王先橋,王海燕,許宇山,呂洪剛*

永興島大氣CH4濃度變化特征及影響因子研究

姜亦飛1,2,王先橋1,2,王海燕2,許宇山3,呂洪剛1,2*

(1.國(guó)家海洋環(huán)境預(yù)報(bào)中心,自然資源部海洋災(zāi)害預(yù)報(bào)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100081；2.國(guó)家海洋環(huán)境預(yù)報(bào)中心,北京 100081；3.國(guó)家海洋局三沙海洋環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站,海南 海口 570311)

依托國(guó)家海洋局三沙海洋環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站,基于激光大氣溫室氣體分析儀(GLA331-GGA),搭建了一套全自動(dòng)、連續(xù)、高精度觀測(cè)大氣CH4的觀測(cè)系統(tǒng).通過(guò)氣團(tuán)后向軌跡輸送特征,結(jié)合數(shù)值統(tǒng)計(jì)方法(局部近似回歸法),對(duì)西沙永興島區(qū)域2013年12月～2017年11月期間的觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行了數(shù)據(jù)篩分和分析.結(jié)果顯示:西沙海域大氣CH4季節(jié)變化與北半球大氣本底變化狀況類(lèi)似,冬季高、夏季低,年平均增長(zhǎng)率約為11.9′10-9,年平均季節(jié)振幅為81.1′10-9;其日變化呈現(xiàn)中午低、凌晨高的單周期正弦變化特征;該區(qū)域風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)和氣團(tuán)后向軌跡分析表明:季風(fēng)是影響該區(qū)域CH4濃度變化的最主要因素.

大氣CH4；區(qū)域本底；永興島

甲烷(CH4)是大氣中最主要的溫室氣體之一,其輻射強(qiáng)迫僅次于CO2,單位濃度CH4的輻射強(qiáng)迫效應(yīng)是CO2的20倍以上[1-4].同時(shí),作為大氣中重要的化學(xué)活性含碳化合物,CH4可與大氣O3和HO發(fā)生光化學(xué)反應(yīng),從而改變大氣組分比例[5].據(jù)世界氣象組織2019年溫室氣體公報(bào)報(bào)道:排入大氣中的CH4,約40%是通過(guò)自然源(例如濕地和白蟻),其余約60%來(lái)自人為源(例如養(yǎng)牛、水稻種植、化石燃料利用、垃圾填埋和生物質(zhì)燃燒)[6].最新觀測(cè)數(shù)據(jù)表明,2020年全球大氣CH4本底濃度(本文所指的濃度是指體積混合比或摩爾分?jǐn)?shù))年平均值已達(dá)1879.1×10-9,而工業(yè)革命前的大氣CH4為720×10-9,增加了1.5倍左右,CH4年平均增幅從20世紀(jì)80年代初的每年約13×10-9減少到1999～2006年的接近于零,自2007年以來(lái),大氣CH4再次上升,年平均增幅約為7×10-9,大氣CH4濃度的持續(xù)增長(zhǎng)將導(dǎo)致溫室效應(yīng)繼續(xù)加強(qiáng),進(jìn)而直接影響全球氣候變化[6-8].由于CH4在大氣中的停留時(shí)間相對(duì)較短,一般為8～12a,其濃度變化主要受短期排放和大氣輸送影響,也受長(zhǎng)期積累的影響.因此,深入了解不同區(qū)域大氣CH4濃度變化特征及影響機(jī)制,對(duì)科學(xué)制定溫室氣體減排政策、積極應(yīng)對(duì)氣候變化具有十分重要的意義[9].

海洋作為大氣CH4的一個(gè)自然源,大部分海洋水體中的CH4均處于不同程度的過(guò)飽和狀態(tài),其釋放CH4的量約占全球釋放總量的2%～4%[10].其中占海洋面積約15.2%的陸架海的CH4釋放量占全球海洋CH4釋放總量的68%[11],CH4同時(shí)也是海洋中碳循環(huán)的重要產(chǎn)物,因此國(guó)內(nèi)外的學(xué)者對(duì)其在大洋、海灣以及近岸海域中的產(chǎn)生、時(shí)空分布、季節(jié)變化和海-氣交換通量等進(jìn)行了廣泛研究[12-14],但對(duì)于海洋大氣中CH4的時(shí)空變化分布和影響因子等研究相對(duì)較少,在估算全球海洋釋放CH4量時(shí)還存在很大的不確定性[15].

本文以海島基實(shí)測(cè)大氣溫室氣體數(shù)據(jù)為研究對(duì)象,首次報(bào)道了南海大氣CH4的區(qū)域本底濃度變化特征,分析了不同季節(jié)CH4濃度變化的主控影響因子.永興島作為西沙群島陸地面積最大的島嶼,在南海具有重要的戰(zhàn)略地位,生態(tài)系統(tǒng)多樣且復(fù)雜,受季風(fēng)影響顯著.永興島長(zhǎng)期、連續(xù)、高精度大氣CH4數(shù)據(jù)能為獲取CH4空間分布信息、彌補(bǔ)近地面觀測(cè)不足、校正模式參數(shù)化方案、研究南海上空CH4在區(qū)域氣候變化中的作用提供數(shù)據(jù)支撐,亦能為中國(guó)應(yīng)對(duì)氣候變化、參與國(guó)際氣候變化談判提供數(shù)據(jù)支持和保障.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域

三沙市永興島位于南海西沙群島中部,距離海南三亞市僅340km左右,是西沙群島陸地面積最大的島嶼,地勢(shì)平坦,面積約2.6km2;永興島地處北回歸線以南,屬于熱帶季風(fēng)氣候,兼具海洋性氣候特點(diǎn),冬季以東北季風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向,夏季以西南季風(fēng)為主導(dǎo)風(fēng)向,雨季為每年5～6月,年降水量達(dá)1509.8mm.

1.2 觀測(cè)儀器與方法

溫室氣體觀測(cè)系統(tǒng)的進(jìn)氣口布設(shè)于三沙海洋環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站的樓頂(16.83°N, 112.33°E,海拔約18m),系統(tǒng)使用的高頻激光溫室氣體分析儀型號(hào)為GLA331-GGA,該型號(hào)儀器內(nèi)部自控溫,受外部環(huán)境影響小,激光飄移小,測(cè)量更穩(wěn)定,采用離軸積分腔輸出光譜技術(shù)(OA-ICOS),可以同時(shí)測(cè)量大氣中的CO2、CH4和H2O(水汽)濃度,采樣頻率為1HZ.該儀器的原理是利用特定波長(zhǎng)的激光在光腔內(nèi)多次反射,反射鏡和目標(biāo)氣體均造成入射光能量的衰減,根據(jù)空光腔和充滿樣品氣時(shí)激光衰減到0的時(shí)間不同,即可定量樣品中目標(biāo)氣體的濃度.Mahesh等[16]O’Shea等[17]對(duì)該技術(shù)的原理和實(shí)際應(yīng)用進(jìn)行過(guò)比較詳細(xì)的描述.

觀測(cè)系統(tǒng)使用的標(biāo)準(zhǔn)氣體是中國(guó)氣象科學(xué)研究院提供的可溯源至世界氣象組織國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)的標(biāo)氣,其廣泛應(yīng)用于瓦里關(guān)、龍鳳山、臨安等全球大氣本底站和區(qū)域大氣本底站[18-20],本站所用的標(biāo)氣信息如表1所示;本系統(tǒng)CH4的測(cè)量精度為1×10-9, CO2測(cè)量精度為100×10-9,系統(tǒng)每天校準(zhǔn)1次.此外,現(xiàn)場(chǎng)值班人員會(huì)定期對(duì)系統(tǒng)的硬件和軟件進(jìn)行定時(shí)檢查.文中所用的氣象資料為三沙海洋環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站業(yè)務(wù)觀測(cè)數(shù)據(jù);瓦里關(guān)、Mauna Loa、Tiksi站的數(shù)據(jù)來(lái)源于WDCGG(http://ds.data.jma.go.jp/ gmd/wdcgg/);MeteoInfo軟件所用的氣象數(shù)據(jù)來(lái)源于美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心的全球氣象資料同化系統(tǒng)(GDAS)(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives).

表1 標(biāo)氣的濃度和標(biāo)準(zhǔn)偏差

注:1、2、3分別代表觀測(cè)系統(tǒng)使用的低、中、高濃度標(biāo)氣.

1.3 區(qū)域本底濃度數(shù)據(jù)篩分

觀測(cè)區(qū)域大氣CH4濃度會(huì)受到局地條件和人為活動(dòng)影響,短時(shí)間內(nèi)造成濃度的迅速抬升,因此對(duì)觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行篩分能獲取真實(shí)反映該區(qū)域大氣CH4本底特征的數(shù)據(jù),是開(kāi)展南海大氣CH4分析研究的基礎(chǔ).

常見(jiàn)的大氣成分篩分方法主要有黑炭(BC)示蹤法、氣象要素法、局部近似回歸法(REBS)等,Fang等[21]在相關(guān)文獻(xiàn)中做過(guò)非常詳細(xì)的報(bào)道和對(duì)比研究.針對(duì)海洋大氣CH4來(lái)源特征,本研究采用局部近似回歸法,基于R數(shù)值統(tǒng)計(jì)軟件中的IDP-Misc程序包對(duì)西沙大氣CH4濃度進(jìn)行篩分.該方法由中國(guó)氣象科學(xué)研究院開(kāi)發(fā),經(jīng)比對(duì)證實(shí)可用于長(zhǎng)期觀測(cè)數(shù)據(jù)本底濃度篩分[22].局部近似回歸法是一種統(tǒng)計(jì)學(xué)方法,利用與均值差異大于3作為標(biāo)準(zhǔn),在一段較短時(shí)間內(nèi)對(duì)觀測(cè)值進(jìn)行估計(jì),并且考慮溫室氣體濃度長(zhǎng)期或短期的微小變化,局部近似回歸擬合[23].本底值為假設(shè)大氣均勻混合狀態(tài)的值,是大氣環(huán)境中可能的最低值,因此任何源或匯的因素只會(huì)增大或降低本底值,不會(huì)有不規(guī)則變動(dòng)的情況發(fā)生.

2 結(jié)果與討論

2.1 數(shù)據(jù)篩分結(jié)果

基于局部近似回歸法(REBS),對(duì)2013年12月～2017年11月觀測(cè)期間永興島大氣CH4濃度進(jìn)行了區(qū)域本底篩分,結(jié)果如圖1示.

圖1 西沙大氣CH4濃度本底值篩分(2013年12月～2017年11月)

圖2 CH4實(shí)際濃度和本底濃度月平均對(duì)比(2013年12月～2014年11月)

由圖1可見(jiàn),CH4本底濃度值夏季最低.非本底濃度值受到區(qū)域或局地排放源的影響,使CH4濃度有較大的抬升.本底濃度呈相對(duì)較平穩(wěn)的基線,波動(dòng)小,非本底濃度數(shù)據(jù)波動(dòng)較大.經(jīng)分析,約80%的數(shù)據(jù)被篩分為本底濃度值;20%數(shù)據(jù)為源抬升濃度值.連續(xù)4年數(shù)據(jù)顯示: CH4實(shí)際濃度與本底濃度的差值最大值出現(xiàn)在冬季,而處于季風(fēng)交替月份的5月份差值最小.由圖2可見(jiàn),CH4年均實(shí)際濃度和本底濃度的月均差值最大值為1月份的15.8×10-9,最小值出現(xiàn)在5月份,為2.0×10-9,全年的差值平均值為7.7×10-9.

2.2 西沙大氣CH4區(qū)域本底濃度變化特征

2.2.1 日變化特征 如圖3所示,2013年12月～2017年11月4個(gè)季節(jié)西沙大氣CH4區(qū)域本底濃度日變化(小時(shí)平均)特征總體呈現(xiàn)“白天低、夜晚高”的單峰型特征(圖3a).由圖3b可見(jiàn),2013年12月～2017年11月CH4全年均值最低值出現(xiàn)在13:00～ 14:00,而23:00～00:00左右值最高.其原因可能是:白天西沙海域光照強(qiáng)度較大,大氣中OH自由基濃度較高,CH4的分解速度在中午達(dá)到最高,且白天大氣對(duì)流傳輸條件一般較好,因此CH4濃度出現(xiàn)最低值;而隨著夜晚的來(lái)臨,光照減弱并逐漸停止,CH4的分解也逐漸停止,加上夜間大氣邊界層高度較低且相對(duì)穩(wěn)定,有利于CH4在近地面積累,因此,夜間CH4濃度最高.該現(xiàn)象與陸地區(qū)域大氣CH4日變化特征是非常相似的[24].

盡管不同季節(jié)的濃度日變化特征總體相似,但在平均濃度、變化規(guī)律等方面亦存在差異.周凌晞等[25]和Dlugokencky等[26]統(tǒng)計(jì)分析了全球大氣CH4分布的研究中指出,全球大氣CH4的時(shí)空變化比較明顯,隨緯度而明顯變化,受區(qū)域氣候特征和局部源影響也較顯著.西沙的大氣氣團(tuán)來(lái)源季節(jié)差異顯著,冬季主要受大陸氣團(tuán)影響,夏季主要受西南季風(fēng)影響,不同季節(jié)溫度差異引起的地表逆溫環(huán)境不同,也會(huì)影響大氣CH4濃度的變化.綜上所示,不同季節(jié)出現(xiàn)日變化幅度差異及變化時(shí)間的差異可以歸因于氣團(tuán)來(lái)源和氣象因素的影響.

2.2.2 月變化特征 美國(guó)Mauna Loa全球大氣本底站(19.54o N, 155.58o W,海拔3397m)是全球最早建立的大氣基準(zhǔn)觀測(cè)站,從20世紀(jì)50年代開(kāi)始對(duì)大氣溫室氣體開(kāi)展不間斷連續(xù)觀測(cè);而瓦里關(guān)全球大氣本底站(36.28o N, 100.90o E,海拔3810m)是北半球內(nèi)陸腹部唯一的大氣本底觀測(cè)站,是世界氣象組織全球大氣觀測(cè)系統(tǒng)的29個(gè)大氣本底基準(zhǔn)觀測(cè)站之一;Tikis站(71.59° N, 128.92° E,海拔8m)位于俄羅斯,是全球?yàn)閿?shù)不多的監(jiān)測(cè)北半球高緯度地區(qū)溫室氣體濃度的觀測(cè)站.

圖3 不同季度和全年平均大氣CH4區(qū)域本底濃度日變化(2013年12月～2017年11月)

由圖4可見(jiàn),西沙站、Mauna Loa站、瓦里關(guān)站、Tiksi站在2013年12月～2017年11月大氣CH4月平均濃度變化呈明顯的緯度分布,大致隨緯度的增高而增大,到北半球寒帶地區(qū)達(dá)到最大值,與WDCGG公布數(shù)據(jù)和Dlugokencky等發(fā)表的研究成果是一致的[26].俄羅斯有大片森林和濕地,天然氣和礦物燃料的開(kāi)采和利用都比較大,這些都是CH4的主要來(lái)源之一[25-26];觀測(cè)期間,西沙站的大氣CH4月平均濃度為1797.3×10-9～1943.5×10-9,月濃度變化特征與其他幾個(gè)站一致,均呈現(xiàn)明顯的單峰型季節(jié)變化特征,冬季高、夏季低,振幅明顯高于Mauna Loa站和瓦里關(guān)站.主要由于Mauna Loa站地處太平洋,遠(yuǎn)離大陸,人為干擾非常小,氣象條件和氣候條件相對(duì)穩(wěn)定,取樣點(diǎn)海拔較高,氣團(tuán)混合均勻;瓦里關(guān)站位于青藏高原,是歐亞大陸唯一的內(nèi)陸全球大氣基準(zhǔn)觀測(cè)站,人為干擾也較小,海拔達(dá)3810m,氣象條件和氣候條件亦相對(duì)穩(wěn)定,氣團(tuán)混合均勻;而西沙站位于南海北部海域,屬于熱帶海洋性季風(fēng)氣候,常年受季風(fēng)影響,受到北部中國(guó)大陸高濃度氣團(tuán)和印度洋上空低濃度氣團(tuán)的交替影響,因此西沙站振幅明顯高于Mauna Loa站和瓦里關(guān)站.西沙站大氣CH4濃度季平均振幅約為81.1×10-9,遠(yuǎn)高于Mauna Loa站和瓦里關(guān)站,所在區(qū)域生態(tài)環(huán)境特征、氣象條件和氣團(tuán)輸送的差異是西沙站季節(jié)振幅偏大的主要原因.

通過(guò)計(jì)算,2013年12月～2017年11月期間,Mauna Loa、瓦里關(guān)和Tiksi站大氣CH4濃度緩慢升高,月平均濃度曲線斜率分別為0.65、0.67和0.55,而基于現(xiàn)有觀測(cè)數(shù)據(jù)的西沙站大氣CH4濃度的增長(zhǎng)率高于這三個(gè)站,月平均濃度曲線斜率約為0.99,后面的章節(jié)將基于氣團(tuán)后向軌跡等對(duì)這一現(xiàn)象作初步探討.

圖4 西沙站與Mauna Loa、瓦里關(guān)、Tiksi站多年大氣CH4月平均濃度變化(2013年12月～2017年11月)

2.3 影響因子分析和討論

文獻(xiàn)報(bào)道的30年氣候態(tài)數(shù)據(jù)顯示[27]:西沙地區(qū)從當(dāng)年9月5候至次年3月3候低層盛行東北風(fēng)、最大平均風(fēng)速出現(xiàn)在11月和12月,約6.5m/s.3月4候9月3候盛行東南風(fēng)和西南風(fēng),最大候平均風(fēng)速為5m/s,該氣候態(tài)數(shù)據(jù)與三沙海洋環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站的業(yè)務(wù)觀測(cè)數(shù)據(jù)是非常一致的.

如圖5所示,冬季西沙的主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)镹NE-NE- ENE-E,而夏季西沙的主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)镾-SSW-SW- WSW.對(duì)照濃度數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn):冬季CH4在NE-NE- ENE-E扇區(qū)的濃度值顯著高于其他扇區(qū),而夏季在N和S-SSW扇區(qū)的濃度值顯著低于其他扇區(qū).此外,夏季CH4濃度顯著偏大的扇區(qū)位于SW-WSW-W- WNW-NW扇區(qū),這是與其他3個(gè)季節(jié)最顯著的差別,說(shuō)明在夏季,西沙區(qū)域CH4受該扇區(qū)過(guò)來(lái)的氣團(tuán)影響更大.

圖5 西沙不同季節(jié)風(fēng)向-頻率玫瑰

氣象數(shù)據(jù)直觀的給出了氣團(tuán)來(lái)源的扇區(qū),為了進(jìn)一步研究不同季節(jié)氣團(tuán)的來(lái)源分布,我們基于MeteoInfo軟件,結(jié)合“NCEP/NCAR”氣象資料,利用插件“TrajStat”對(duì)觀測(cè)期間每天06:00做120h后向軌跡并進(jìn)行聚類(lèi)分析,連續(xù)4年的結(jié)果顯示(圖6):研究區(qū)域每年各季度后向軌跡分布非常相似,冬季超過(guò)70%的氣團(tuán)來(lái)源于我國(guó)東南沿海地區(qū),而衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)顯示冬季該區(qū)域是我國(guó)大氣CH4濃度含量較高的區(qū)域[28-30],因此冬季是西沙大氣CH4最高的季節(jié);夏季(6月～8月)受西南季風(fēng)影響,約85%的氣團(tuán)來(lái)源于大氣CH4濃度較低的印度洋方向,平均濃度最低;春季(3月～5月)和秋季(9月～11月)處于東北季風(fēng)和西南季風(fēng)交替季節(jié),氣團(tuán)軌跡亦呈現(xiàn)交替變化,大氣CH4濃度低于冬季,高于夏季.

區(qū)域大氣CH4的濃度主要受自然源和人為源排放影響,由于大氣CH4的時(shí)空變化率太大,對(duì)CH4源區(qū)分布及變化的認(rèn)識(shí)也很不夠,目前的各種實(shí)驗(yàn)及模式研究都還不能很好地解釋這種增長(zhǎng)的不規(guī)則變化[25].項(xiàng)目組后續(xù)將基于渦動(dòng)相關(guān)法、箱式通量法、衛(wèi)星遙感反演、數(shù)值模擬等方法對(duì)永興島及周邊區(qū)域開(kāi)展CH4通量觀測(cè),結(jié)合更長(zhǎng)時(shí)間序列的大氣CH4觀測(cè)濃度變化規(guī)律,對(duì)比周邊國(guó)家和區(qū)域CH4排放數(shù)據(jù),開(kāi)展進(jìn)一步研究.

圖6 不同季度72h后向軌跡簇聚類(lèi)分析

3 結(jié)論

3.1 西沙海域大氣CH4濃度呈現(xiàn)明顯的單峰型季節(jié)變化特征,冬季高、夏季低;受顯著的熱帶海洋季風(fēng)氣候和區(qū)域地理環(huán)境的影響,濃度季節(jié)變化幅度顯著高于Mauna Loa、瓦里關(guān)等全球本底站,季節(jié)平均振幅約為81.1×10-9;不同季節(jié)CH4濃度日變化(小時(shí)平均)特征總體一致,基本呈現(xiàn)“白天低、夜晚高”的單峰型特征.

3.2 西沙永興島海域季風(fēng)特征明顯,冬季CH4在NE-NE-ENE-E扇區(qū)的濃度值顯著高于其他扇區(qū),而夏季在N和S-SSW扇區(qū)的濃度值顯著低于其他扇區(qū).冬季來(lái)自中國(guó)東南沿海的高濃度氣團(tuán)和夏季來(lái)自印度洋方向的低濃度氣團(tuán)是季節(jié)尺度影響永興島海域大氣CH4濃度的最主要因素.

3.3 2013年12月～2017年11月,西沙永興島海域大氣CH4濃度平均增長(zhǎng)速率略高于全球平均水平,基于實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)計(jì)算的年平均增長(zhǎng)率約為11.9×10-9.

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Concentration variation and impact factors of CH4in Yongxing Island.

JIANG Yi-fei1,2, WANG Xian-qiao1,2, WANG Hai-yan2, XU Yu-shan3, Lü Hong-gang1,2*

(1.Key Laboratory of Marine Hazards Forecasting, National Marine Environmental Forecasting Center, Ministry of Natural Resources, Beijing 100081, China；2.National Marine Environmental Forecasting Center, Beijing 100081, China；3.Sansha Marine Environmental Monitoring Center, State Oceanic Administration, Haikou 570311, China)., 2021,41(11)：5054～5059

Based on the laser greenhouse gas analyser (GLA331-GGA), an automatic continuous high-accuracy observation system was set up for real-time measurement of atmospheric CH4supported by the Sansha Marine Environmental Monitoring Center of State Oceanic Administration. According to the characteristics revealed by backward trajectory of air masses, combining with numerical statistical methods (e.g. robust local regression), the real-time observation data of atmospheric methane in Yongxing Island during the period from December 2013 to October 2017 were screened and analyzed. The results indicate that the concentration of atmospheric CH4in Yongxing Island presented an apparent seasonal variation: high in winter and low in summer, which is similar to that of the atmospheric background in the Northern Hemisphere. The annual growth rate of CH4was about 11.9′10-9on average, and the annual average seasonal amplitude was 81.1ppb. The diurnal variation of CH4concentration showed a single-period sinusoidal variation: low at noon and high in the wee hours. The analysis of wind field data and backward trajectory of air masses demonstrated that the monsoon is the key factor impacting on the variations of CH4concentration in the area.

atmospheric methane；regional background；Yongxing Island

X511

A

1000-6923(2021)11-5054-06

姜亦飛(1986-),男,江蘇南通人,助理研究員,碩士,主要從事全球碳循環(huán)及海氣相互作用研究.發(fā)表論文5篇.

2021-04-01

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2017YFC1403306)

* 責(zé)任作者, 高級(jí)工程師, lvhonggang@126.com