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        外加電流對(duì)AO工藝缺氧區(qū)脫氮效率與污泥絮凝的影響

        2021-11-30 07:40:50張?zhí)m河袁鎮(zhèn)濤趙浩杰趙君田祝藝寧陳子成賈艷萍田書(shū)磊
        化工進(jìn)展 2021年11期

        張?zhí)m河,袁鎮(zhèn)濤,趙浩杰,趙君田,祝藝寧,陳子成,賈艷萍,田書(shū)磊

        (1 東北電力大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院,吉林 吉林 132012;2 東北電力大學(xué)資產(chǎn)處,吉林 吉林 132012;3 吉林石化公司動(dòng)力一廠,吉林 吉林 132022;4 中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院土壤與固體廢物研究所,北京 100012)

        污水中的氮、磷污染物易導(dǎo)致水體的富營(yíng)養(yǎng)化[1]。AO工藝是一種缺氧、好氧交替運(yùn)行的活性污泥工藝,系統(tǒng)簡(jiǎn)單、運(yùn)行費(fèi)用低、管理方便,廣泛用于城鎮(zhèn)污水的脫氮處理。但是,AO 工藝采取硝化液內(nèi)循環(huán),很難保證A段的缺氧條件,導(dǎo)致脫氮效率不理想,污泥的絮凝性較差[2]。外加電流可以改變細(xì)胞膜的通透性,促進(jìn)細(xì)胞的生長(zhǎng)代謝,陰極電解水產(chǎn)生的氫為反硝化菌提供電子供體,通過(guò)外加電流有望實(shí)現(xiàn)提高反硝化脫氮效率的目的[3]。目前,外加電流強(qiáng)化活性污泥脫氮的研究主要以電極生物膜法為主。Hao 等[4]在三維電極生物膜反應(yīng)器中利用陰極強(qiáng)化反硝化作用,當(dāng)C/N 比為3、電流為40mA 時(shí),硝酸鹽去除率達(dá)到98.3%。He 等[5]利用電極生物膜法強(qiáng)化生物脫氮,當(dāng)電流為15mA時(shí),硝酸鹽和總氮去除率分別達(dá)到63.03%和98.11%。研究還發(fā)現(xiàn),陽(yáng)極對(duì)陰極的反硝化脫氮會(huì)產(chǎn)生一定程度的干擾和抑制。徐忠強(qiáng)等[6]認(rèn)為,陽(yáng)極產(chǎn)生的溶解氧易擴(kuò)散到陰極附近,對(duì)陰極的反硝化過(guò)程產(chǎn)生一定的抑制作用。Zhang 等[7]認(rèn)為,陽(yáng)極較高的氧化還原電位不利于陰極的反硝化菌生長(zhǎng)。但是,多數(shù)關(guān)于電極強(qiáng)化生物脫氮的研究均將陰極和陽(yáng)極置于同一反應(yīng)區(qū)域,很難排除陽(yáng)極對(duì)陰極反硝化脫氮的抑制和干擾。

        污泥絮凝性是泥水分離的關(guān)鍵因素,胞外聚合物(extracellular polymeric substances,EPS)直接影響污泥絮凝性[8]。非溶解性的EPS 分為外層松散結(jié)合型EPS(loosely bound EPS,LB-EPS)和內(nèi)層緊密結(jié)合型EPS(tightly bound EPS,TB-EPS),它們與細(xì)胞相(pellet)共同構(gòu)成了污泥絮體由外而內(nèi)的層次結(jié)構(gòu)[9],主要成分是糖類(lèi)和蛋白質(zhì),還包括腐殖酸、核酸、脂類(lèi)等[10]。Liu 等[11]研究表明,LB-EPS 的增加有助于促進(jìn)污泥絮凝性。然而,Yu等[12]認(rèn)為T(mén)B-EPS在污泥絮凝過(guò)程中起到了關(guān)鍵作用。Basuvaraj等[13]認(rèn)為EPS中蛋白質(zhì)等疏水性物質(zhì)含量的增加有利于污泥的絮凝,親水性的多糖不利于污泥的絮凝。由此可知,關(guān)于EPS對(duì)污泥絮凝性的研究結(jié)論存在差異。此外,Cao 等[14]利用外加電場(chǎng)輔助污泥脫水,隨著電壓增加,加速了EPS中蛋白質(zhì)和腐殖質(zhì)的增溶和降解。Shi 等[15]在利用外加電流緩解膜生物反應(yīng)器膜污染的過(guò)程中發(fā)現(xiàn),隨著電壓的升高,EPS的含量降低,污泥zeta電位的絕對(duì)值升高,減緩了膜污染。因此,可以通過(guò)外加電流來(lái)改變胞外聚合物的組成和污泥性質(zhì)。目前,關(guān)于外加電流對(duì)污泥絮凝性的影響研究尚少,尚不明確外加電流、EPS和污泥絮凝性之間的相關(guān)性。

        為了減小陽(yáng)極對(duì)陰極反硝化脫氮的干擾,本研究將陰極和陽(yáng)極分別置于AO工藝的缺氧區(qū)與好氧區(qū),分析外加直流電流對(duì)缺氧區(qū)陰極脫氮效率和污泥絮凝性的影響。結(jié)合三維熒光光譜(3D-EEM)與傅里葉變換紅外光譜(FTIR)研究不同電流強(qiáng)度下EPS的組成成分變化,探索電流強(qiáng)度對(duì)污泥接觸角、zeta電位及污泥粒徑的影響,以期實(shí)現(xiàn)通過(guò)控制外加電流強(qiáng)度來(lái)提高傳統(tǒng)AO工藝脫氮效率和絮凝性的目的。

        1 材料和方法

        1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

        AO反應(yīng)器由有機(jī)玻璃制成,有效容積為18L,A 段和O 段的體積比為1∶2,實(shí)驗(yàn)裝置如圖1 所示。接種的活性污泥取自吉林市污水處理廠二沉池,A段安裝攪拌器,O段配有曝氣裝置,使污泥保持懸浮狀態(tài),中部設(shè)有取樣口,二沉池為豎流式沉淀池,有效容積為6L。通過(guò)外加恒流直流電源分析電流強(qiáng)度對(duì)脫氮效率和污泥絮凝性的影響,外加電流強(qiáng)度分別為0、10mA、20mA、30mA、40mA、50mA、60mA,陰極和陽(yáng)極采用石墨-石墨(惰性)電極(150mm×130mm×5mm),陰極置于A 段,陽(yáng)極置于O 段。AO 反應(yīng)器采用折流方式運(yùn)行,進(jìn)水流量為2L/h,好氧區(qū)的硝化液回流至缺氧區(qū),回流比為200%,二沉池的污泥回流至缺氧區(qū),污泥回流比為70%,MLSS維持在(3000±200)mg/L左右,水力停留時(shí)間為9h,每個(gè)電流強(qiáng)度的運(yùn)行周期為20天。

        圖1 電流強(qiáng)化AO脫氮工藝流程

        實(shí)驗(yàn)用水采用模擬污水,主要成分為無(wú)水乙酸鈉0.714g/L、氯化銨0.257g/L、磷酸二氫鉀0.051g/L、硫酸鎂0.024g/L、氯化鈣0.01g/L。原水水質(zhì)指標(biāo)如表1所示。

        表1 進(jìn)水水質(zhì)指標(biāo)

        1.2 分析項(xiàng)目與檢測(cè)方法

        COD 和TN 采用多參數(shù)水質(zhì)測(cè)定儀(蘭州連華環(huán)保科技有限公司,5B-3B,V8)檢測(cè),DO 和溫度采用溶解氧分析儀(梅特勒-托利多公司,Seven2Go)測(cè)定,氧化還原電位和pH 采用多功能pH 計(jì)(上海儀電科學(xué)儀器股份有限公司,PHS-2F)檢測(cè)。采用接觸角測(cè)量?jī)x(上海中晨數(shù)字技術(shù)設(shè)備有限公司,JC2000D1)分析污泥的親/疏水性,采用微電泳儀(上海中晨數(shù)字技術(shù)設(shè)備有限公司,JS94H2)測(cè)定污泥的zeta電位,采用粒徑測(cè)定儀(荷蘭Ambivalue公司,LFC101)分析污泥粒徑的變化。

        采用重絮凝能力(flocculation ability,F(xiàn)A)和污泥容積指數(shù)(sludge volume index,SVI)表征污泥的絮凝性及沉降性,以出水懸浮物(effluent suspend solid,ESS)表示污泥的絮凝澄清效果。ESS 的測(cè)定[18]:取活性污泥混合液100mL,慢速攪拌10min (60r/min) 后 置 于100mL 量 筒 中 沉 降30min,吸取60mL 上清液測(cè)量懸浮物固體濃度。FA的測(cè)定[19]:取80mL活性污泥置于冰水浴中,利用超聲波細(xì)胞粉碎機(jī)(寧波新芝生物科技股份有限公司,JY98-ⅢN)超聲處理30s(48W),取10mL懸浮液離心2min(1200r/min),上清液于550nm下測(cè)量吸光度(A);將剩余懸浮液于室溫下磁力攪拌15min(60r/min),再取10mL 懸浮液離心2min(1200r/min),上清液于550nm下測(cè)量吸光度(B)。FA的計(jì)算如式(1)所示。

        1.3 EPS的提取和測(cè)定

        采用加熱提取法測(cè)定EPS[20],流程如圖2所示。將50mL 活性污泥離心5min(4000r/min),上清液通過(guò)0.45μm 濾膜過(guò)濾,濾液為溶解性微生物產(chǎn)物(soluble microbial product,SMP)。在剩余底泥中加入70℃0.5%的NaCl 緩沖液至50mL,離心20min(10000r/min),上清液通過(guò)0.45μm濾膜過(guò)濾后提取LB-EPS。在剩余底泥中加入0.5%的NaCl緩沖液至50mL,60℃下水浴加熱30min 后,離心15min(10000r/min),上清液通過(guò)0.45μm濾膜過(guò)濾后提取TB-EPS。采用考馬斯亮藍(lán)法和蒽酮硫酸法定量分析EPS 中 的 蛋 白 質(zhì)(protein, PN) 與 多 糖(polysaccharide,PS),采用3D-EEM(日本島津公司,RF-6000)檢測(cè)EPS組分的變化,激發(fā)和發(fā)射光波長(zhǎng)掃描范圍均設(shè)置為200~500nm,激發(fā)和發(fā)射光帶寬均設(shè)置為5nm,掃描速度為6000nm/min。利用真空冷凍干燥機(jī)(河南兄弟儀器設(shè)備有限公司,LGJ-12)將液態(tài)EPS 制成粉末,采用FTIR(日本島津公司,IRAffinity-1)對(duì)樣品進(jìn)行分析,掃描范圍為4000~500cm-1。

        圖2 加熱法提取EPS流程

        2 結(jié)果與討論

        2.1 外加電流對(duì)反硝化脫氮的影響

        外加電流對(duì)AO工藝缺氧區(qū)COD去除率的影響如圖3(a)所示。反應(yīng)器運(yùn)行初期(0~20 天),未通入電流時(shí),電極上形成生物膜后,COD 去除率穩(wěn)定在71.34%;在較低的電流強(qiáng)度(≤40mA)下,隨著電流強(qiáng)度的增加,COD 去除率逐漸提高;當(dāng)電流強(qiáng)度為40mA 時(shí),COD 去除率達(dá)到最高80.65%。脫氫酶活性與COD 去除率的變化趨勢(shì)一致,在40mA外加電流強(qiáng)度下,脫氫酶活性達(dá)到最高50.86mg/(L·h)。較低的電流刺激可以有效促進(jìn)脫氫酶活性的提高,有利于有機(jī)污染物的降解。但是,當(dāng)電流強(qiáng)度高于40mA時(shí),隨著電流強(qiáng)度的增加,脫氫酶活性逐漸降低,過(guò)高的電流強(qiáng)度不僅抑制脫氫酶的活性,還會(huì)破壞細(xì)胞膜的結(jié)構(gòu),影響微生物的生長(zhǎng)和代謝,導(dǎo)致COD去除率下降[21]。

        圖3 電流強(qiáng)度對(duì)缺氧區(qū)COD和TN去除率的影響

        陰極反應(yīng)

        缺氧區(qū)污泥

        2.2 外加電流對(duì)EPS的影響

        外加電流對(duì)EPS含量的影響如圖4所示。隨著電流強(qiáng)度的增加,LB-EPS 和TB-EPS、多糖和蛋白質(zhì)濃度、PN/PS 比值均呈先增加后減小的趨勢(shì)。當(dāng)外加電流強(qiáng)度為40mA 時(shí),LB-EPS 達(dá)到最高值47.24mg/L,LB-EPS中多糖和蛋白質(zhì)濃度達(dá)到最高(分別為12.18mg/L 和35.06mg/L);TB-EPS 達(dá)到最高值139.11mg/L,TB-EPS 中多糖和蛋白質(zhì)濃度達(dá)到最高(分別為30.72mg/L 和108.39mg/L)。同時(shí),LB-EPS和TB-EPS的PN/PS比值均達(dá)到最高(分別為2.88 和3.53)。較低的電流強(qiáng)度加快了缺氧區(qū)中微生物的新陳代謝,從而促進(jìn)了微生物蛋白質(zhì)和多糖的分泌,EPS 濃度升高。當(dāng)電流強(qiáng)度增加至60mA 時(shí),LB-EPS 和TB-EPS 濃度分別下降至35.48mg/L 和101.64mg/L。當(dāng)電流強(qiáng)度過(guò)大時(shí),微生物活性降低,不利于蛋白質(zhì)和多糖的分泌,EPS濃度降低。

        圖4 電流強(qiáng)度對(duì)PN、PS和EPS的影響

        不同電流強(qiáng)度下缺氧區(qū)的LB-EPS 和TB-EPS的3D-EMM如圖5所示。出現(xiàn)4個(gè)明顯的熒光峰[23],A 峰為色氨酸類(lèi)Ex/Em為(260~280)nm/(315~330)nm;B 峰為酪氨酸類(lèi)Ex/Em為(220~235)nm/(315~330)nm;C 峰為腐殖酸類(lèi)Ex/Em為(340~370)nm/(420~440)nm;D 峰為富里酸類(lèi)Ex/Em為(260~280)nm/(420~450)nm。隨著電流強(qiáng)度的增加,LB-EPS 和TB-EPS 中具有疏水性基團(tuán)的色氨酸和酪氨酸類(lèi)的熒光強(qiáng)度呈先增加后減小的趨勢(shì)。當(dāng)電流強(qiáng)度為40mA 時(shí),LBEPS 和TB-EPS 中色氨酸和酪氨酸類(lèi)的熒光強(qiáng)度達(dá)到最高;同時(shí),TB-EPS 中的峰C 和峰D 在Em軸方向藍(lán)移了30nm,這種藍(lán)移與熒光基團(tuán)中芳香環(huán)數(shù)量和鏈結(jié)構(gòu)中共軛鍵的減少有關(guān)[24];與無(wú)外加電流相比,較高的電流強(qiáng)度(>40mA)下EPS中腐殖酸和富里酸類(lèi)的熒光強(qiáng)度減弱,腐殖酸和富里酸類(lèi)是腐殖質(zhì)的主要成分,腐殖質(zhì)是一種微生物難降解的有機(jī)污染物[25],較高的電流強(qiáng)度可以促進(jìn)腐殖質(zhì)的降解。

        圖5 不同電流強(qiáng)度下LB-EPS和TB-EPS的三維熒光光譜

        采用紅外光譜進(jìn)一步分析不同電流強(qiáng)度下缺氧區(qū)的LB-EPS 和TB-EPS 中官能團(tuán)的變化,如圖6所示。3650~3100cm-1存在一個(gè)較寬的吸收峰,由O―H伸縮振動(dòng)和N―H 伸縮振動(dòng)導(dǎo)致,該基團(tuán)類(lèi)型為締合的羥基和氨基,其中氨基為蛋白質(zhì)的主要基團(tuán)[26];2930cm-1左右處存在一個(gè)弱峰,屬于CH2反對(duì)稱(chēng)伸縮振動(dòng)導(dǎo)致;2377cm-1左右處出現(xiàn)空氣中CO2引起的干擾峰;1640cm-1左右處出現(xiàn)C=O伸縮振動(dòng)吸收峰,屬于蛋白質(zhì)中肽鍵的酰胺Ⅰ,該峰位置屬于蛋白質(zhì)二級(jí)結(jié)構(gòu)中的β折疊,有利于污泥的絮凝[27];1100cm-1左右處存在一個(gè)由C―O―C 伸縮振動(dòng)產(chǎn)生的峰,該基團(tuán)屬于多糖結(jié)構(gòu)。隨著電流強(qiáng)度的增加,吸收峰的位置沒(méi)有發(fā)生明顯的變化,電流不會(huì)改變EPS中的主要基團(tuán)。

        圖6 不同電流強(qiáng)度下LB-EPS和TB-EPS的紅外光譜

        2.3 外加電流對(duì)污泥絮凝性的影響

        外加電流對(duì)污泥表面接觸角的影響如圖7(a)所示。隨著電流強(qiáng)度的增加,污泥接觸角呈先增加后減小的趨勢(shì)。當(dāng)電流強(qiáng)度為40mA時(shí),接觸角達(dá)到最高值61.72°,接觸角和PN/PS 的變化趨勢(shì)保持一致。與多糖相比,較低的電流強(qiáng)度(<40mA)更有利于促進(jìn)微生物分泌蛋白質(zhì),蛋白質(zhì)的疏水性高于多糖。外加電流改變了EPS 中親/疏水性組分的相對(duì)含量,導(dǎo)致污泥疏水性發(fā)生變化,PN/PS 越高,污泥的疏水性越強(qiáng),接觸角越大[28]。

        圖7 電流強(qiáng)度對(duì)污泥性質(zhì)的影響

        zeta電位代表擴(kuò)散雙電層的電勢(shì)差,反映污泥顆粒間相互作用力的變化。污泥表面zeta電位均為負(fù)值,為了便于理解,zeta 電位采用絕對(duì)值表示。電流強(qiáng)度對(duì)污泥表面zeta電位(絕對(duì)值)和污泥粒徑的影響如圖7(b)所示。隨著電流強(qiáng)度的增加,zeta電位絕對(duì)值呈先減小后增大的趨勢(shì),當(dāng)電流強(qiáng)度為40mA時(shí),zeta電位到達(dá)最小值29.59mV。LBEPS和zeta電位的變化趨勢(shì)相反,較低的電流強(qiáng)度(<40mA)促進(jìn)了LB-EPS 濃度的增加,LB-EPS 中蛋白質(zhì)帶正電的氨基基團(tuán)能與污泥表面負(fù)電荷發(fā)生電中和作用[29],有利于減小污泥的zeta 電位。Su等[30]研究證實(shí),與TB-EPS相比,LB-EPS對(duì)降低污泥zeta 電位、壓縮雙電層起主要貢獻(xiàn)。圖7(b)還表明,隨著電流強(qiáng)度的增加,污泥的平均粒徑與zeta電位呈負(fù)相關(guān)性。根據(jù)DLVO 理論[31],活性污泥體系中的細(xì)小顆粒具有膠體性質(zhì),較低的電流強(qiáng)度促進(jìn)了LB-EPS 濃度提高,使污泥顆粒表面的zeta 電位減小,進(jìn)而壓縮雙電層,減小了顆粒間的靜電斥力,細(xì)小顆粒(膠體)脫穩(wěn)形成較大顆粒。當(dāng)外加電流為40mA 時(shí),zeta 電位達(dá)到最小值,污泥平均粒徑達(dá)到最大值73.06μm。

        外加電流對(duì)污泥絮凝性的影響如圖7(c)所示。隨著電流強(qiáng)度的增加,污泥的絮凝性呈先增加后減小的趨勢(shì)。在較低的電流強(qiáng)度(≤40mA)下,隨著電流強(qiáng)度的增加,污泥疏水性增強(qiáng),細(xì)菌與水分子的極性作用減弱,降低了污泥絮體含水率,細(xì)菌之間的黏附力增強(qiáng),提高了絮體的沉降速度;污泥的zeta電位不斷減小,污泥粒徑增大,易形成較大的絮體;同時(shí),較低的電流強(qiáng)度促進(jìn)了TB-EPS的分泌,TB-EPS與細(xì)胞緊密結(jié)合,穩(wěn)定地附著在細(xì)胞壁外,使絮體結(jié)構(gòu)更為緊密,有利于污泥絮凝[32]。當(dāng)電流強(qiáng)度為40mA 時(shí),F(xiàn)A 達(dá)到最高值(40.33%),ESS 和SVI 達(dá)到最低值(13.95mg/L 和66.5mL/g),污泥絮凝性和沉降性均達(dá)到最好。但是,在較高的電流強(qiáng)度(>40mA)下,隨著電流強(qiáng)度的增加,污泥的疏水性減弱,含水率增加,zeta電位增大,污泥平均粒徑減小,不利于絮體沉降。同時(shí),內(nèi)層緊密結(jié)合的TB-EPS 濃度下降,污泥絮體結(jié)構(gòu)變松散,污泥絮凝性進(jìn)一步減弱。

        3 結(jié)論

        本研究采用外加直流電流強(qiáng)化AO 工藝反硝化脫氮效率,分析了胞外聚合物的組成和污泥絮凝性的變化,得到如下結(jié)論。

        (1)在較低電流強(qiáng)度下,外加電流促進(jìn)了微生物活性的提高。當(dāng)電流強(qiáng)度由0 增加到40mA 時(shí),缺氧區(qū)的脫氫酶的活性由41.28mg/(L·h)提高至50.86mg/(L·h),COD 去除率從71.34%提升至最高值80.65%。陰極為缺氧區(qū)反硝化脫氮提供了較低的氧化還原電位,促進(jìn)了硝酸鹽還原酶的活性,提高了缺氧區(qū)TN 去除率。與無(wú)外加電流相比,在電流強(qiáng)度為30mA 時(shí),ORP 下降至-135mV,硝酸鹽還原酶活性提高了19.61%,TN去除率從69.63%提升至最高值79.43%。

        (2)適當(dāng)?shù)耐饧与娏饔欣诖龠M(jìn)微生物分泌EPS。當(dāng)電流強(qiáng)度為40mA時(shí),LB-EPS達(dá)到最大濃度47.24mg/L,TB-EPS 達(dá)到最大濃度139.11mg/L。EPS 中紅外光譜的峰主要由O―H、N―H、C=O、C―O―C 基團(tuán)伸縮振動(dòng)產(chǎn)生,外加電流不會(huì)引起EPS中主要基團(tuán)的變化。較低的電流強(qiáng)度(≤40mA)下,隨著電流強(qiáng)度的增加,PN/PS 不斷升高,EPS中色氨酸和酪氨酸類(lèi)的三維熒光強(qiáng)度增強(qiáng)。同時(shí),較高的電流強(qiáng)度(>40mA)對(duì)EPS中腐殖質(zhì)的轉(zhuǎn)化和分解有一定的促進(jìn)作用。

        (3)外加電流影響EPS組成成分,導(dǎo)致污泥的表面性質(zhì)和污泥絮凝性發(fā)生變化。當(dāng)電流強(qiáng)度為40mA 時(shí),LB-EPS 和TB-EPS 濃 度 最高,PN/PS 最大,污泥的疏水性(接觸角61.72°)最強(qiáng),zeta 電位(29.59mV)最小和污泥平均粒徑(73.06μm)達(dá)到最大,形成較大的污泥絮體,污泥絮凝性最佳。將電流強(qiáng)度控制在40mA,可以達(dá)到同時(shí)實(shí)現(xiàn)脫氮效率高和污泥絮凝性好的目的。

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