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        北京市環(huán)境水中鍶-90活度濃度分析

        2021-11-26 09:28:10劉智慧
        輻射防護(hù) 2021年5期
        關(guān)鍵詞:環(huán)境實(shí)驗

        汪 喆,劉 陸,劉智慧

        (北京市輻射安全技術(shù)中心,北京 100089)

        放射性核素90Sr半衰期長,毒性大,對人體造成輻射損傷較大,且其在環(huán)境介質(zhì)中具有較高的遷移性,了解90Sr在環(huán)境中的放射性水平,對環(huán)境本底調(diào)查、輻射環(huán)境質(zhì)量評價具有重要意義。根據(jù)我國《輻射環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》(HJ 61—2001)[1]中對環(huán)境水樣的檢測內(nèi)容和監(jiān)測項目的要求,水樣中90Sr的分析是國家規(guī)定和環(huán)境影響評價的重要檢測內(nèi)容,因此全國各省環(huán)境監(jiān)測站均進(jìn)行了水樣中人工放射性核素90Sr的監(jiān)測測量。北京市輻射安全技術(shù)中心按照規(guī)定對北京市環(huán)境水中90Sr的活度濃度進(jìn)行了監(jiān)測,本文對2015—2019年的相關(guān)結(jié)果進(jìn)行報道,并評估其對公眾產(chǎn)生的待積有效劑量。

        1 實(shí)驗部分

        1.1 試劑與儀器

        90Sr-90Y標(biāo)準(zhǔn)溶液(91.6 mBq/mL),Eckert&Ziegler Analytics產(chǎn);P204樹脂(ω(HDEHP)=50%,40~60目),核工業(yè)北京化工冶金研究院;鍶載體溶液(約50 mg Sr/mL);釔載體溶液(約20 mg Y/mL);其他:硝酸、氨水、無水乙醇、無水氯化鈣、草酸、氯化鍶、碳酸鈉、氯化銨、硝酸釔,均為分析純。

        LB770型低本底α/β測量裝置:BERTHOLD(德國)公司產(chǎn),對60 mm的樣品盤,本底計數(shù)率小于1 cpm,對90Sr-90Y平面源,β探測效率為54%,最小可探測限(測量時長為1 h)為20 mBq;分析天平:METTLER TOLEDO(瑞士)公司產(chǎn),最小感量為0.1 mg。

        1.2 樣品采集與前處理

        依據(jù)《輻射環(huán)境檢測技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 61—2001)[1],對北京市內(nèi)主要的5個河流、6個湖庫和1個地下水共計12個環(huán)境點(diǎn)位進(jìn)行了采樣監(jiān)測,每個點(diǎn)位枯水期、豐水期各1次,樣品共計24個。

        1.3 測量方法

        綜合考慮分析樣品的活度水平、實(shí)驗時間和流程復(fù)雜程度,參照環(huán)保部《水和生物樣品灰中鍶-90的放射化學(xué)分析方法》(HJ 815—2016)[2]中的二-(2-乙基己基)磷酸萃取色層法對水中90Sr進(jìn)行測定。

        1.4 質(zhì)控樣品實(shí)驗

        進(jìn)行空白實(shí)驗、平行樣和加標(biāo)樣品實(shí)驗。為了確保結(jié)果的可靠性,除了空白實(shí)驗外,選取部分點(diǎn)位進(jìn)行平行樣(3個點(diǎn)位)和加標(biāo)樣(2個點(diǎn)位)實(shí)驗。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 實(shí)驗結(jié)果

        2.1.12019年實(shí)驗結(jié)果分析

        北京屬于溫帶大陸性季風(fēng)氣候,有明顯的干濕季之分。2019年北京市不同水文期地表水包括河系水、湖庫水和地下水中90Sr活度濃度列于表1~表3。

        表1 河系水90Sr測量結(jié)果Tab.1 Experimental results of river system water

        表2 湖庫水90Sr測量結(jié)果Tab.2 Experimental results of lake reservoir water

        表3 地下水90Sr測量結(jié)果Tab.3 Experimental results of groundwater

        測得樣品的回收率范圍62.78%~99.89%,大部分在70%以上,探測下限(LLD)范圍為(0.24~0.61)mBq/L。實(shí)驗結(jié)果顯示,2019年北京市環(huán)境水中90Sr檢出值為(4.46±1.51)mBq/L,范圍為(1.44~7.56)mBq/L,其中河系水(5.01±1.45)mBq/L,湖庫水為(4.00±1.45)mBq/L,地下水為(2.11±0.12)mBq/L,各類水體平均90Sr活度濃度由大到小,依次為河系水>湖庫水>地下水。

        總體上,地表水中90Sr放射性水平高于地下水,推測為核試驗放射性落下灰在水體中的沉積導(dǎo)致的差異。地下水中能夠檢出人工核素90Sr,推測原因:在地下水在形成過程中,溶入了沉降于地面表層的放射性核素,但其水平非常低。

        由于季節(jié)不同,地表水中放射性水平也有所不同,一般來說,豐水期由于地表水受到一定的稀釋,放射性水平略有減低,而枯水期放射性水平略有增高,個別點(diǎn)位略有波動。推測原因:(1)河系2、4號、湖庫2、6號均屬于南水北調(diào)引水所經(jīng)地,本實(shí)驗所用的水樣在采樣之前,可能進(jìn)行了枯水期調(diào)度補(bǔ)水,增大了蓄水量,導(dǎo)致90Sr的含量略有下降。(2)湖庫2號的另一個補(bǔ)水來源是城市再生水,可能是進(jìn)行補(bǔ)水后采樣,導(dǎo)致90Sr的含量略有下降。(3)個別點(diǎn)位采樣前是降雨天氣,空氣中的90Sr被沖刷進(jìn)入環(huán)境水樣,導(dǎo)致90Sr的含量略有上升。(4)干擾元素如Fe、Bi等除去不完全導(dǎo)致回收率不穩(wěn)定。(5)部分水樣水質(zhì)較差,存在懸浮物等雜質(zhì)。(6)預(yù)處理流程長,由于操作原因使沉淀產(chǎn)生有少量損失,導(dǎo)致其化學(xué)回收率較低,可能也會產(chǎn)生一定偏差。地下水中90Sr含量基本不受季節(jié)影響。

        根據(jù)UNSCEAR 2000年報告書[3]及表1~表3計算北京市成人的食入年待積有效劑量:D=CVP45,C為水中某核素的活度濃度(Bq/L),成人年飲水量均值取730 L/a,P45為食入途徑放射性核素的劑量轉(zhuǎn)換系數(shù),對于90Sr取28 nSv/Bq。北京市成人攝入水中90Sr的平均年攝入量和待積有效劑量順序分別為:河系水(3.66 Bq,0.10 μSv)>湖庫水(2.95 Bq,0.08 μSv)>地下水(1.54 Bq,0.04 μSv)。該值遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于國家標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定攝入限值2.8×104Bq[4],也遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于國家標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的年劑量限值[5]。

        2.1.22015—2019年實(shí)驗數(shù)據(jù)對比

        分析北京市環(huán)境水中90Sr放射性水平年度變化,匯總2015年至2019年數(shù)據(jù)于表4。

        表4 2015—2019年90Sr實(shí)驗數(shù)據(jù)對比表(mBq/L)Tab.4 Comparison of experimental data from 2015 to 2019 (mBq/L)

        將2019年與2015—2018年監(jiān)測結(jié)果對比,結(jié)果表明,2019年的數(shù)據(jù)均在“歷年測量值均值±3倍標(biāo)準(zhǔn)偏差內(nèi)”,處于正常漲落范圍之內(nèi)。

        2.1.3與全國地表水?dāng)?shù)據(jù)對比

        根據(jù)2017年和2018年全國輻射環(huán)境質(zhì)量報告[6-7],2017年全國各類地表水90Sr活度濃度區(qū)間分別為:河系水(0.51~8.5)mBq/L,湖庫水(0.60~10)mBq/L。2018年全國地表水90Sr活度濃度區(qū)間分別為:河系水(0.72~8.5)mBq/L,湖庫水(0.66~10)mBq/L。北京市2019年地表水中90Sr的含量與全國其他地區(qū)相比,處于中間水平,均在同一數(shù)量級。

        2.2 試劑空白和質(zhì)控實(shí)驗結(jié)果

        2.2.1試劑空白分析

        結(jié)果列于表5。經(jīng)正態(tài)檢驗(Shapiro-Wilk),空白p值=0.626,本底p值=0.443,均>0.05,均滿足正態(tài)分布;經(jīng)F檢驗,p值=0.980>0.05,說明方差齊性(置信水平95%);經(jīng)t檢驗,p值=0.791>0.05,說明空白和本底計數(shù)率兩組數(shù)據(jù)不具有統(tǒng)計學(xué)意義的差異(置信水平95%)。

        表5 試劑空白分析結(jié)果Tab.5 Analysis results of blank sample experiment

        2.2.2質(zhì)控實(shí)驗分析

        根據(jù)地表水和污水監(jiān)測技術(shù)規(guī)范(HJ/T 91—2002)[8]規(guī)定進(jìn)行分析,平行樣實(shí)驗結(jié)果列于表6,加標(biāo)樣實(shí)驗結(jié)果列于表7。

        表7 加標(biāo)樣結(jié)果Tab.7 Results of spiked samples

        平行樣實(shí)驗結(jié)果滿足輻射環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范HJ/T 61—2001[1]要求:不大于標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差的2倍(20%)。加標(biāo)樣實(shí)驗結(jié)果滿足加標(biāo)回收率控制指標(biāo)(85%~115%),說明測量結(jié)果準(zhǔn)確可信。

        3 結(jié)論

        1)北京市環(huán)境水中90Sr放射性水平高低順序為:河系水>湖庫水>地下水,都處于低水平范圍。2019年北京市環(huán)境水中90Sr放射性水平與歷年相比,處于正常漲落范圍之內(nèi);2019年北京市環(huán)境水中90Sr放射性水平與全國其他地區(qū)相比,處于中間水平。

        2)2019年北京市成人攝入水中90Sr的平均年攝入量和待積有效劑量最大分別為3.66 Bq/a、0.10 μSv/a,遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于國家標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的相應(yīng)限值。

        3)通過對90Sr的長期規(guī)范監(jiān)測,能夠監(jiān)測環(huán)境輻射的長期變化趨勢,為準(zhǔn)確評價北京市環(huán)境放射性污染水平提供依據(jù),繼續(xù)對北京市環(huán)境中90Sr的監(jiān)測仍然十分必要。

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