于 暉，張蒙蒙，杜園園，席守智，查鋼強，介萬奇

(1.陜西迪泰克新材料有限公司，西安 712034; 2.西北工業(yè)大學材料學院，凝固技術國家重點實驗室，輻射探測材料與器件工信部 重點實驗室，西安 710072； 3.中國科學院高能物理研究所，粒子天體物理重點實驗室，北京 100049)

0 引 言

碲鋅鎘(Cd1-xZnxTe, CZT)室溫核輻射探測器因具有較高的探測效率和能量分辨率[1]，已經(jīng)在環(huán)境監(jiān)測、醫(yī)學診斷、工業(yè)無損檢測、安全檢查、核科學與技術、天文觀測以及高能物理等領域被廣泛應用[2-6]，特別是在天體物理研究中占有重要的地位。近年來國內(nèi)外一系列天文觀測計劃，都采用了CZT探測器[7-13]。國外如SWIFT衛(wèi)星[8]，ProtoEXIST[10]、ASTRO-H/HXI[11]、ASTROSAT/CZTI[12]、NuSTAR[13]、InFOCUS、INTEGRAL/ISGRI、SVOM/ECLAIRs等項目；國內(nèi)如2016年的實踐十號返回式衛(wèi)星，里面搭載的空間伽馬射線和粒子計數(shù)儀，空間科學先導專項XTP衛(wèi)星背景型號研制階段所研制的準直型X射線望遠鏡，以及高能所在研的GECAM衛(wèi)星的伽馬射線探測器備用件，均是采用CZT探測器。

簡單平面型CZT探測器主要用于低能射線(<100 keV)的探測，該結構探測器的優(yōu)點是工藝簡單、探測效率高、器件可靠性高[14-15]。eV PRODUCTS公司在1999年提出了一種CAPtureTM結構的CdZnTe探測器[16]，于2006年制備的CAPtureTM結構的CdZnTe探測器對122 keV和662 keV實現(xiàn)了<3%和<2%的能量分辨率[17]。RITEC公司在2009年[18]提出了一種改進的準半球CZT探測器，實現(xiàn)了對662 keV實現(xiàn)<1%的能量分辨率，2012年[19-20]通過紅外光照射，對于662 keV得到12.6的峰康比和<0.75%的能量分辨率。2014年，Niu等[21]在準半球結構的基礎提出了雙陽極CdZnTe探測器，對122 keV和662 keV的分辨率達到了3.92%和1.27%。

目前國內(nèi)外關于模擬CdZnTe伽馬射線探測器能譜響應的研究結果主要集中在特殊探測器結構對于載流子輸運特性的影響規(guī)律，對于平面探測器性能與外加偏壓參數(shù)、器件尺寸大小等的詳細關聯(lián)缺少全面的論述與認識。如2006年， Bale等[17]曾利用eVDSIM軟件計算分析了CdZnTe探測器陽極直徑、偏壓、電子和空穴的遷移率壽命積對準半球型CZT探測器性能的影響，得到CdZnTe的(μτ)e和偏壓V導致電勢的非線性分布對探測器的性能影響比較大，(μτ)h和陽極直徑d對探測器的影響程度相對較小[17]。探測器的能量分辨率是評價器件性能的重要技術指標，本文擬通過數(shù)值模擬的方法研究CdZnTe簡單平面探測器中的電荷輸運特性以及電場、探測器尺寸等對電荷輸運過程和對探測器能量分辨率的影響規(guī)律，找到各個因素對能量分辨率影響的主次，并根據(jù)計算結果優(yōu)化器件設計，進而制備出能量分辨率高的探測器。

1 實 驗

本文的主要思路是模擬241Am@59.5 keV γ射線與CdZnTe晶體作用過程，得到γ射線在CdZnTe晶體中的能量沉積位置和能量分布的數(shù)據(jù)。結合載流子輸運特性，得到載流子的輸運特性和能譜特性。根據(jù)模擬結果分析載流子的輸運特性、偏壓、探測器的厚度對平面型CdZnTe探測器能譜特性的影響，從而得到最優(yōu)的參數(shù)。其中，本文模擬241Am@59.5 keV在CZT中的能量沉積過程使用采用歐洲核子研究委員會開發(fā)的蒙特卡洛軟件包GEANT4，模擬計算程序是基于GEANT4自帶的例子Example3的基礎上修改的。CZT內(nèi)部電場強度和權重勢分布數(shù)據(jù)的計算采用有限元軟件 COMSOLMultiphysics 來實現(xiàn)，其CZT 內(nèi)部電場模擬使用了COMSOL Multiphysics 中的 AC/DC 靜電模塊。

使用Matlab軟件計算能譜響應及電荷收集效率，載流子輸運過程及電荷收集過程基于Shockley-Ramo原理[22]。對于CdZnTe γ射線平面型探測器來說，假定探測器厚度為L，入射方向為陰極，示意圖如圖1所示。在CdZnTe中產(chǎn)生一對電子空穴對的所需的能量大約為4.7 eV，一個能量為E0的γ光子在CZT中可產(chǎn)生N0對電子-空穴對。由于非平衡載流子的復合與俘獲作用，不考慮去俘獲情況下，在t時間之后剩余的載流子數(shù)目N為：

N=N0exp(-t/τ)

(1)

式中：N0是產(chǎn)生的電子空穴對數(shù)目，τ為載流子的壽命。

CdZnTe平面型探測器的兩個電極之間是均勻電場，根據(jù)Shockley-Ramo原理，則N0個載流子由xi點運動到xf點，產(chǎn)生的感應電荷量為：

(2)

t=L/μE

(3)

式中：w為xi、xf之間的距離，μ是載流子的遷移率，E為電場強度，L為電極距離。

由此得到單個電子和空穴分別向陽極和陰極漂移所產(chǎn)生的感應電荷量。將感應電荷進行基于統(tǒng)計漲落和電子學噪聲的高斯處理后，可以模擬計算出每束射線產(chǎn)生的感應電荷，然后將感應電荷進行模擬多道處理，在相應的道數(shù)上進行統(tǒng)計計數(shù)，得出能譜響應圖譜。文中假設對于59.5 keV，電子學噪聲的半峰寬(full width half maximum， FWHM)當量為1 keV。

2 結果與討論

2.1 載流子輸運特性對CdZnTe探測器能譜的影響

2.1.1 空穴輸運特性的影響

CdZnTe能譜拖尾主要來源于空穴信號的貢獻。為研究空穴輸運特性對能譜的影響規(guī)律，計算了具有不同(μτ)h值的平面型探測器對241Am@59.5 keV的γ射線的能譜響應和電荷收集效率，如圖2所示。其中探測器厚度為2 mm，工作電場為2 000 V/cm，(μτ)e=1×10-3cm2/V，電子與空穴的遷移率壽命積比值(μτ)e/(μτ)h從800到10變化，即(μτ)h從0.125×10-5cm2/V到10×10-5cm2/V變化。由于95%的241Am@59.5 keV γ射線的能量沉積在距離陰極0.75 mm的區(qū)域內(nèi)，所以僅列出了距離陰極1 mm內(nèi)不同深度位置處產(chǎn)生的電子空穴對的總電荷收集效率。圖中數(shù)據(jù)從距離陰極5 μm處開始計算，將光子能量沉積在晶體中的位置距陰極的距離記為入射深度。

從圖2(a)可以看出，在其他條件不變的情況下，隨著空穴(μτ)h的提高，光電峰的道址基本沒有變化，光電峰的高度提高、能量分辨率的改善十分顯著，尤其是拖尾情況大幅減小。當(μτ)h=5×10-5cm2/V時，光電峰的計數(shù)是(μτ)h=0.2×10-5cm2/V時的3.4倍，前者的FWTM(full width at one-tenth maximum)值為5.39%優(yōu)于后者的25.14%，說明(μτ)h的提高對于改善拖尾作用十分顯著。由此可見，(μτ)h對光電峰的道址影響很小，而對能譜拖尾和能量分辨率影響十分顯著。從圖2(b)可以看出，隨著(μτ)h的提高，1 mm深度內(nèi)總電荷收集效率提高，在(μτ)h=5×10-5cm2/V時，靠近陰極處的電荷收集曲線的斜率很小，即感應電荷的值較均勻，在能譜中表現(xiàn)為光電峰計數(shù)很高，拖尾改善明顯。

圖2 具有不同(μτ)h值的CdZnTe探測器對241Am@59.5 keV γ射線的能譜(a)和電荷收集效率(b)Fig.2 241Am@59.5 keV γ-ray spectra (a) and CCE (b) for CdZnTe detector at various (μτ)h

為了定量地研究(μτ)h對總感應電荷的貢獻，計算了不同(μτ)h時，電子、空穴的感應電荷量占比和空穴收集效率，如圖3所示。從圖中可以看出，隨著(μτ)h的提高，空穴的感應電荷量明顯增加，空穴的收集效率顯著增加。當(μτ)h=0.2×10-5cm2/V時，距陰極0.05 mm深度處空穴的感應電荷量占比還不到2.5%，在0.05 mm深度內(nèi)空穴的收集效率超過50%，其余大部分區(qū)域的收集效率普遍在20%以下，而當(μτ)h=5×10-5cm2/V時，在深度0.75 mm處空穴的感應電荷量占比大于25%，且深度0.75 mm內(nèi)所有位置空穴的收集效率均已經(jīng)超過70%，深度0.35 mm內(nèi)所有位置空穴的收集效率均已經(jīng)超過85%，已經(jīng)接近電子的平均收集效率。可見，空穴感應電荷量的占比及收集效率受(μτ)h的影響較明顯。

由以上分析可得出如下結論：在(μτ)e一定時，(μτ)h直接影響能譜的拖尾情況，而在電子收集效率較高的情況下，空穴的感應電荷量和收集效率直接影響能量分辨率和拖尾情況。

圖3 具有不同(μτ)h值的CdZnTe探測器的感應電荷(a)和電荷收集效率(b)Fig.3 Induced charge (a) and CCE (b) of CdZnTe detector at various (μτ)h

2.1.2 電子輸運特性的影響

為研究(μτ)e對平面型CdZnTe探測器的241Am@59.5 keV能譜特性的影響，計算了不同(μτ)e下的能譜，如圖4所示。其中探測器厚度為2 mm，工作電場為2 000 V/cm，(μτ)h=1×10-5cm2/V，電子與空穴的μτ比值從10到400，即(μτ)e從0.1×10-3cm2/V到4×10-3cm2/V。

從圖4(a)可以看出，隨著(μτ)e的提高，光電峰的道數(shù)在提高，峰的高度在降低，(μτ)e的大小決定了光電峰的道址。由圖4(b)可以看出，隨著(μτ)e的提高，F(xiàn)WTM分辨率一直在惡化，隨著電子與空穴的比值的變大，拖尾現(xiàn)象逐漸加劇。同時，當(μτ)e>0.25×10-3cm2/V時，隨著(μτ)e的增大，F(xiàn)WHM分辨率也在惡化。而當電子輸運特性較差時，如(μτ)e<0.25×10-3cm2/V時，則出現(xiàn)了能譜較好的情況，(μτ)e=0.15×10-3cm2/V時，F(xiàn)WHM=2.49%，F(xiàn)WTM=6.9%，拖尾很小，光電峰道址為439道，峰計數(shù)9 073，而(μτ)e=1×10-3cm2/V，F(xiàn)WHM=2.69%，F(xiàn)WTM=12.9%，光電峰道址563道，峰計數(shù)4 986?？梢钥闯銮罢叩牡乐废鄬τ诤笳叩土?24道，而分辨率、峰高和拖尾都優(yōu)于后者。

綜上可以得出結論，在空穴遷移率壽命積固定的情況下，隨著電子遷移率壽命積的減小，分辨率提高，即隨著電子遷移率壽命積與空穴遷移率壽命積的比值(μτ)e/(μτ)h減小，分辨率變好。

圖4 具有不同(μτ)e值的CdZnTe探測器對241Am@59.5 keV γ射線的(a)能譜和(b)FWHM, FWTMFig.4 (a) Pulse height spectra, (b) FWHM and FWTM for CdZnTe detector irradiated by 241Am @59.5 keV γ-ray at various (μτ)e

為了解釋FWHM不隨(μτ)e單調(diào)變化的現(xiàn)象，計算了不同(μτ)e距離陰極1 mm深度內(nèi)的電荷收集效率分布，如圖5所示。其中圖5(a)為總電荷收集效率，插圖為電子的收集效率，圖5(b)為電子和空穴的感應電荷量?？梢钥闯觯?μτ)e>0.25×10-3cm2/V時，隨著(μτ)e的增大，電子收集效率的曲線的數(shù)值和斜率都在增大，在能譜中表現(xiàn)為光電峰的道址增加，總電荷感應量的數(shù)值和斜率也在增大，說明感應電荷的不均勻性在加劇，能譜的拖尾加劇，分辨率惡化。在(μτ)e<0.25×10-3cm2/V時，由于(μτ)e很小，電子的收集效率較低。隨著(μτ)e的增大，由于收集效率的迅速增加，光電峰道址的迅速增加，使得分辨率變好。(μτ)e=0.15×10-3cm2/V時，電子收集效率相對于(μτ)e=1×10-3cm2/V較低，電子收集效率的曲線斜率較小，靠近陰極處的總感應電荷的曲線更趨于同一個值，使得拖尾較小，分辨率較好。

圖5 具有不同(μτ)e值的CdZnTe探測器的電荷收集效率(a)和感應電荷量(b)Fig.5 CCE (a) and induced charge (b) of CdZnTe detector at various (μτ)e

從上述分析可以看出，單純地提高(μτ)e并不能改善探測器對低能射線的分辨率。結合空穴(μτ)h的影響，發(fā)現(xiàn)(μτ)e/(μτ)h比值影響著能量分辨率。Zakharchenko等[23]的研究結果也表明兩者的比值是影響能量分辨率的關鍵因素，兩者比值越小，能量分辨率越好，其本質(zhì)上是提高了空穴感應電荷對總感應電荷的貢獻，由于空穴在陰極附近，所需的漂移距離較短，所以平均漂移程的變化對于空穴來說更為敏感，在電子的收集較好的情況下，由于電子空穴的μτ相差較小，那么空穴的收集效率必然較高，拖尾大幅度減小，能量分辨率較好。

2.2 電壓對CdZnTe探測器能譜的影響

一般而言，電壓增加會提高電荷收集效率，改善能譜特性。圖6為不同陽極電壓下平面型CdZnTe探測器對241Am@59.5 keV的γ射線的能譜響應和電荷收集效率，探測器厚度為2 mm，(μτ)e=0.8×10-3cm2/V，(μτ)h=1×10-3cm2/V。

從圖6(a)可以看出，隨著電壓的提高，能譜峰型逐漸變得對稱，同時光電峰的道址也在不斷地增加。從圖6(b)中的電荷收集效率曲線可以看出，電壓升高電荷收集效率逐漸提高，在能譜上反映為光電峰的道址在提高。同時，靠近陰極處的電荷收集效率更加趨于水平，即收集效率更加趨于一致，在能譜上表現(xiàn)為光電峰的計數(shù)提高，拖尾現(xiàn)象降低。

圖6 不同電場強度下CdZnTe探測器對241Am@59.5 keV的γ射線的能譜響應(a)和電荷收集效率(b)Fig.6 Pulse height spectra (a) and CCE (b) for CdZnTe detector irradiated by 241Am@59.5 keV γ-ray at various electric field strength

對不同電壓下的能譜進行計算，結果如圖7所示。隨著電壓的增大，圖7(a)中光電峰的道址先迅速提高后緩慢提高，最終趨于穩(wěn)定。同時，圖7(b)中的FWHM分辨率則先迅速變好，后緩慢變好，最終趨于穩(wěn)定。光電峰的計數(shù)和FWTM并非單調(diào)變化，出現(xiàn)了與不同(μτ)e的FWHM類似的規(guī)律，電場強度<800 V/cm時，隨著電壓增大，峰計數(shù)下降和FWTM變差。其原因是在電壓較低的情況下，由于電荷收集效率低，能譜的總道數(shù)較小，使得計數(shù)趨于集中，但可以看出FWHM仍然很差。隨著電壓的繼續(xù)增大，收集效率的提高，使得光電峰計數(shù)不斷增加，光電峰不斷增高，F(xiàn)WTM減小，拖尾減小。

圖7 (a)光電峰道址與計數(shù)隨著電場強度的變化; (b)FWHM和FWTM隨電場強度的變化Fig.7 Peak channel and peak counts of photoelectric peak (a), FWHM and FWTM (b) at various electric field strength

為解釋能譜出現(xiàn)上述變化規(guī)律的原因，對不同電壓下電子和空穴的收集效率進行計算，結果如圖8所示。從圖8(a)可以看出，電壓從400 V/cm增大到1 500 V/cm時，陰極處的電子收集效率從0.75增加到0.92，電場增加1 100 V/cm，收集效率增加0.17。電子收集效率的提高，使得光電峰道址迅速提高，分辨率變好。電壓從1 500 V/cm增大到4 000 V/cm時，陰極處的電子收集效率從0.92增加到0.97，電場增加2 500 V/cm，而收集效率僅增加0.05，電子的收集效率變化很小，已經(jīng)接近飽和，表現(xiàn)在能譜上是道數(shù)的增加趨于緩慢。距陰極0.3 mm處的空穴收集效率從0.43增加到0.7，遠沒有飽和，空穴收集效率的提高使得低能段的計數(shù)降低，F(xiàn)WTM和FWHM減小，能譜上表現(xiàn)出空穴拖尾改善，促使光電峰計數(shù)提高。

圖8 不同電場強度下電荷收集效率。(a)電子收集效率;(b)空穴收集效率Fig.8 CCE at various electric field strength. (a) CCE of electron; (b) CCE of hole

由以上分析可得，電壓提高，能譜分辨率變好。電壓較低時，電子的影響占主導，隨著電壓的升高，電子收集效率和光電峰道址迅速提高，分辨率變好。電壓較高時，電子收集接近飽和，空穴的影響占主導，電壓和空穴收集效率逐漸提高，拖尾減小，分辨率變好。但在實際應用中，提高電壓的同時漏電流增大，噪聲增加，分辨率可能會惡化。

2.3 晶體厚度對CdZnTe探測器能譜的影響

由于低能射線主要作用在陰極附近，可以通過提高探測器厚度來減小空穴的感應電荷量，從而減小拖尾，提高能量分辨率。圖9為不同厚度的CdZnTe平面探測器的對241Am@59.5 keV的能譜響應和電荷收集效率。其中工作電場為2 000 V/cm，(μτ)e=0.5×10-3cm2/V，(μτ)h=1×10-5cm2/V，探測器厚度由0.4 mm增加到5 mm。

從圖9(a)可以看出，隨著CdZnTe厚度的增加，光電峰高度增加，半峰寬變窄，峰的道址在降低。從圖9(b)可以看出，探測器厚度增加，總電荷收集效率在下降，而射線從陰極入射，在電場強度不變的情況下，增加厚度對空穴的收集效率沒有影響，但由于電子漂移距離的增加使得漂移過程中的俘獲加劇，總的電荷收集效率下降，故能譜中為光電峰向低道址移動。厚度的增加使電子漂移的距離增長，相應的對總感應電荷的貢獻提高，空穴的貢獻從而減弱，能譜中拖尾現(xiàn)象減弱，如圖9(b)插圖所示。同時，隨著厚度增加，1 mm內(nèi)收集效率曲線的斜率在變小。如在d=5 mm時，曲線在1 mm內(nèi)接近水平，說明電荷收集效率的均勻性提高。

圖9 不同厚度CdZnTe探測器對241Am@59.5 keV的γ射線的能譜響應(a)和收集效率(b)Fig.9 (a) Pulse height spectra and (b) CCE for CdZnTe detector irradiated by 241Am @59.5 keV γ-ray at various thickness

增加厚度主要是通過減小空穴對總感應電荷的貢獻來減小拖尾，達到提高能量分辨率的目的。但在電壓較低時，電子的收集效率較低，使得峰道址較低分辨率較差，所以在增加厚度同時要考慮電子的收集效率。電荷收集效率與電壓、μτ和厚度均有關，為了解電荷收集效率與這三者之間的定量關系，根據(jù)單載流子收集的Hecht方程計算了電荷收集效率與這三者之間的關系[24]，如圖10所示，圖中橫坐標為漂移程漂移距離之比，L為電荷產(chǎn)生后漂移的距離。

由于收集效率與μτE/L之間是指數(shù)關系，所以在μτE/L較小時，μτE/L的增大會使得收集效率迅速增加。這就是(μτ)h對能譜分辨率的影響很大的原因。從圖10可以看出，當μτE/L<1時，電荷收集效率變化很大，所以在通常測試條件下，空穴(μτ)h對收集效率的影響很大，也就是對拖尾和能量分辨率的影響很大。

圖10 收集效率與漂移程漂移距離之比的關系Fig.10 Dependence of CCE on μτE/L

當射線作用位置為陰極，且L=d時，圖10為電荷收集效率與漂移程探測器厚度比值的關系。同時低能射線近表面沉積的數(shù)量最多，而在近表面處，電子的收集效率基本可以反映總的電荷收集效率。所以，可以用μτE/d估算平面型CdZnTe探測器對低能射線的收集效率。當(μτ)eE/d>3時，電子的收集效率大于85%，也就是總的電荷收集效率也大于85%；當(μτ)eE/d>5時，電子的收集效率大于90%。在實際測試過程中，可以根據(jù)這個定量的關系式估算不同厚度探測器所需要的工作電壓，也可以根據(jù)低電壓的道址來估算(μτ)e等。

3 結 論

針對CdZnTe探測器近表面的低能射線探測，系統(tǒng)研究了CdZnTe探測器的能譜響應規(guī)律。結果表明，在電子收集效率較高時，能量分辨率明顯受遷移率壽命積比值((μτ)e/(μτ)h)的影響，比值越小，能量分辨率越好。增加工作電壓可以提高載流子的收集效率，提高能量分辨率。在電子收集效率較高時，厚度增大可以弱化空穴信號貢獻，提高能量分辨率?？梢杂?μτ)eE/d的數(shù)值來估算CdZnTe探測器對低能射線的收集效率，(μτ)eE/d>3，收集效率大于85%；(μτ)eE/d>5，收集效率大于90%。