劉亞芬，胡繼峰，嚴(yán) 睿，王小鶴，鄒 楊，于世和，陳金根

(中國科學(xué)院 上海應(yīng)用物理研究所，上海 201800)

熔鹽堆采用液態(tài)燃料，在安全性、經(jīng)濟(jì)性和防核擴(kuò)散等方面具有優(yōu)勢，被第4代堆(Gen-Ⅳ)國際論壇選定為6種候選堆型之一。此外，熔鹽堆的在線后處理功能，使得其被認(rèn)為是實現(xiàn)釷-鈾燃料循環(huán)的理想堆型[1]。釷-鈾燃料循環(huán)具有熱堆中所需初始裝載易裂變?nèi)剂仙佟⒈对鲋芷诙?、乏燃料中超鈾核素累積量少、快堆中增殖比高等特點[1-3]。為此，結(jié)合熔鹽堆與釷-鈾循環(huán)二者優(yōu)勢，中國科學(xué)院于2011年啟動實施了“未來先進(jìn)核裂變能——釷基熔鹽堆(TMSR)核能系統(tǒng)”戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項，旨在實現(xiàn)熔鹽堆的釷-鈾燃料閉式循環(huán)[4-5]。

熔鹽堆模擬計算需采用高溫核數(shù)據(jù)庫，且釷-鈾燃料循環(huán)存在部分核數(shù)據(jù)缺少、關(guān)鍵核數(shù)據(jù)精度低等問題[6]。為滿足核設(shè)計計算精度和釷-鈾燃料循環(huán)物理分析的要求，中國核數(shù)據(jù)中心為TMSR研制了一套釷-鈾循環(huán)專用核數(shù)據(jù)庫CENDL-TMSR-V1[7-9]。該數(shù)據(jù)庫以最新國際評價數(shù)據(jù)庫(如CENDL-3.2、ENDF/B-Ⅷ.0、JENDL-4.0u等)為主要評價數(shù)據(jù)來源，同時，重點改進(jìn)了6,7Li、232Th以及232,233U等關(guān)鍵核素的核數(shù)據(jù)。

LR-0為捷克的一座輕水、零功率、池式反應(yīng)堆，主要用于VVER型反應(yīng)堆中子物理特性測量。該堆在2013年接收了來自MSRE的75 kg氟鹽，用于驗證氟鹽冷卻先進(jìn)堆型的物理特性，為氟鹽冷卻先進(jìn)堆型的改進(jìn)提供數(shù)據(jù)支撐?，F(xiàn)已完成了石墨、FLiNa鹽、FLiBe鹽等樣品的實驗與分析[10-12]。對石墨以及FLiNa鹽的實驗進(jìn)行了分析與總結(jié)，形成了滿足國際臨界安全分析評價標(biāo)準(zhǔn)的基準(zhǔn)實驗數(shù)據(jù)，充實了臨界安全實驗基準(zhǔn)數(shù)據(jù)庫。本文基于CENDL-TMSR-V1數(shù)據(jù)庫對LR-0石墨、FLiNa鹽以及用于對比的無樣品組基準(zhǔn)題進(jìn)行模擬與分析，并與實驗結(jié)果對比，以驗證數(shù)據(jù)庫的可靠性。

1 LR-0介紹

LR-0位于捷克核能研究所，采用UO2或MOX燃料，設(shè)計靈活，可在活性區(qū)開展不同燃料元件填充量、不同富集度，慢化劑中不同硼濃度以及燃料元件中不同吸收元件結(jié)構(gòu)的物理實驗。其結(jié)構(gòu)如圖1所示，堆芯主要由燃料組件和慢化劑組成。有兩種六邊形燃料組件：1) 長度縮短至1/3的VVER-1000標(biāo)準(zhǔn)結(jié)構(gòu)組件，由1套支撐構(gòu)架(1根中心導(dǎo)管、18根外圍導(dǎo)管和分離柵格)以及放置在內(nèi)的312根燃料棒組成，活性區(qū)長度為1 250 mm。堆內(nèi)測量裝置沿軸向布置在中心導(dǎo)管中，吸收體元件裝載在外圍不銹鋼導(dǎo)管中，UO2陶瓷粉末壓成片狀填充在鋯合金包殼內(nèi)作為燃料棒。2) VVER-440型組件，僅126個燃料元件，沒有用于裝載吸收體元件的導(dǎo)管。慢化劑為脫鹽水，含有可溶硼酸H3BO3，最高濃度12 g·L-1。吸收體元件毒物為B4C，共18根棒，由電機(jī)帶動進(jìn)行反應(yīng)性控制。堆中通常使用6～16個吸收元件。功率輸出可根據(jù)慢化劑液位來調(diào)節(jié)。反應(yīng)堆最高功率僅1 kW，只能將堆中的水(約20 m3)溫度升高約1 ℃。表1列出LR-0關(guān)鍵參數(shù)。燃料組件根據(jù)實驗要求，可按照支撐結(jié)構(gòu)布置成不同幾何結(jié)構(gòu)。除去燃料和吸收棒束，堆芯還包括若干測量儀器通道，是直徑80 mm、厚度4 mm的鋁管。對稱堆芯結(jié)構(gòu)可包含7個(中心加外圍一圈)、19個(中心加外圍兩圈)等燃料組件[11-12]。

圖1 LR-0結(jié)構(gòu)示意圖

表1 LR-0關(guān)鍵參數(shù)

LR-0中子源為241Am-Be中子源，強(qiáng)度為6.6×106s-1，放置在反應(yīng)堆容器下方的中子源容器內(nèi)，啟堆時，由氣動傳輸裝置運送至堆芯，運行穩(wěn)定后傳送出堆芯。反應(yīng)堆容器在混凝土防護(hù)掩體內(nèi)，由上、下端兩部分組成，材料為高純度鋁(純度大于99.5%)。下端圓柱部分直徑3.5 m、高6.5 m，側(cè)面厚16 mm，底厚25 mm。上端方形部分尺寸為6 m×6 m，高1.5 m，焊接在下端圓柱上。容器圓柱外用1 mm厚的鎘薄膜屏蔽。整個堆容器由可拆卸的100～200 mm厚的保溫層包裹[10]。

2 計算

2.1 計算方法

本文從keff與中子能譜、中子通量以及核數(shù)據(jù)不確定度等方面，利用LR-0石墨、FLiNa鹽以及用于對比的無樣品組基準(zhǔn)題對CENDL-TMSR-V1核數(shù)據(jù)庫進(jìn)行多方位確認(rèn)。keff、中子能譜和中子通量的計算與分析采用程序MCNP完成，版本為5-1.51[13]。計算條件為每代5萬粒子，循環(huán)5 050代，舍棄前50代事件，統(tǒng)計誤差絕對值為0.000 05。核數(shù)據(jù)不確定度分析采用程序包SCALE完成，版本為6.1[14]。該程序由美國橡樹嶺國家實驗室研制，內(nèi)置多個控制模塊，可用于臨界安全分析、輻射屏蔽設(shè)計以及核數(shù)據(jù)敏感性和不確定度分析。計算所采用的238群中子庫和44群協(xié)方差數(shù)據(jù)庫包括SCALE6.1自帶數(shù)據(jù)庫和基于CENDL-TMSR-V1加工得到的數(shù)據(jù)庫。計算條件為每代5萬粒子，循環(huán)5 000代，舍棄前100代事件，不確定度統(tǒng)計誤差絕對值為0.000 1%Δk/k。

2.2 實驗建模

實驗堆芯采用7個組件的對稱結(jié)構(gòu)，即中心1個實驗組件和外圍6個燃料組件，如圖2所示。實驗組件包括放置石墨和固態(tài)FLiNa鹽樣品的組件以及用作對比的空組件，其幾何尺寸一致。為便于區(qū)分，后文將實驗組件標(biāo)記為石墨組、FLiNa鹽組和空組(圖3)。燃料組件中的235U包含3.28%、3.29%以及3.30% 3個富集度。堆芯外圍鋁管為測量儀器通道。堆芯浸于慢化劑中，通過慢化劑液位調(diào)臨界。實驗所采用的石墨樣品無包殼，由6小塊組成，高度為60 cm，密度為1.72 g·cm-3，雜質(zhì)硼當(dāng)量小于0.2 ppm。FLiNa鹽樣品成分為60%LiF+40%NaF，采用天然Li，密度為1.72 g·cm-3，在常溫下為固態(tài)塊狀，鹽塊高度為59 cm，裝在厚度為5 mm的鋁罐中。樣品均處于空氣環(huán)境中。

圖2 LR-0反應(yīng)堆三維示意圖

a——富集度為3.28%的燃料組件；b——富集度為3.30%的燃料組件；c——富集度為3.29%的燃料組件

3 結(jié)果驗證與分析

3.1 keff及中子能譜

采用實驗給出的臨界慢化劑液位計算得到keff?？战M、石墨組和FLiNa鹽組臨界液位分別為55.6、43.2和80.3 cm。計算用核數(shù)據(jù)庫除CENDL-TMSR-V1外，還包括對比用基于ENDF/B-Ⅶ.0加工得到的核數(shù)據(jù)庫[15]。此外，還給出了SCALE6.1臨界計算結(jié)果，為后面采用該軟件進(jìn)行不確定分析提供keff參考。

表2列出了計算得到的各實驗組keff和實驗給出的不確定度?？煽吹剑噍^于ENDF/B-Ⅶ.0，CENDL-TMSR-V1得到的結(jié)果與實驗結(jié)果更接近，其中空組與石墨組計算結(jié)果較實驗結(jié)果僅大0.000 25和0.000 17，F(xiàn)LiNa鹽組計算結(jié)果較實驗結(jié)果小0.001 87，差異均在實驗不確定度范圍內(nèi)。而基于ENDF/B-Ⅶ.0數(shù)據(jù)庫，采用MCNP5程序得到的FLiNa鹽組計算值較實驗結(jié)果小0.002 53，采用SCALE6.1得到的計算值較實驗結(jié)果小0.003 43，差別超出實驗不確定度范圍。

表2 不同核數(shù)據(jù)庫臨界計算對比

進(jìn)一步分析實驗組件處CENDL-TMSR-V1計算得到能譜與實驗結(jié)果的差別。用于實驗的探測器位于實驗組件中心位置，計算選取此處進(jìn)行中子計數(shù)統(tǒng)計。為便于對比，突出熱區(qū)中子通量的變化，將大于1 MeV以上的能譜積分歸一化[10]，得到3組實驗的能譜曲線對比如圖4所示。可看到，空組能譜計算值與實驗值最接近，而石墨組與FLiNa鹽組能譜有所差別，尤其是低能區(qū)石墨組能譜差別最大可達(dá)6%。FLiNa鹽組實驗中，由于采用的是天然Li，6Li的存在明顯降低了熱中子通量，改變了能譜形狀，計算和實驗結(jié)果趨勢一致，相差最大不到2%。綜合來說，3組實驗的能譜計算結(jié)果與實驗值符合，進(jìn)一步證明了CENDL-TMSR-V1數(shù)據(jù)庫應(yīng)用于LR-0基準(zhǔn)題的適用性。

圖4 基于CENDL-TMSR-V1的能譜計算值與實驗值對比

3.2 中子通量譜

表3～5列出了3組實驗的中子通量譜計算與實驗結(jié)果的對比情況，對應(yīng)的能量范圍是0.1～10 MeV，分10個能區(qū)。計算和實驗給出的中子通量是將測量得到的1～10 MeV的通量計數(shù)歸一化后得到[12]。

表3 空組中子通量計算值與實驗值對比

表4 石墨組中子通量計算值與實驗值對比

表5 FLiNa鹽組中子通量計算值與實驗值對比

對比發(fā)現(xiàn)，通量計算值均與實驗值符合較好，尤其在小于6 MeV的中低能范圍，而在6～10 MeV的快中子能區(qū)，兩者差別較大，這與實驗不確定度所呈現(xiàn)出的變化趨勢一致。為更直觀地就該差別和實驗不確定度進(jìn)行對比，圖5～7示出了實驗不確定度范圍包容計算值與實驗值偏差(C/E-1)曲線的情況[16]。CENDL-TMSR-V1核數(shù)據(jù)庫得到的3組實驗的通量計算值要與實驗測量值符合更好。其中，空組實驗中，CENDL-TMSR-V1數(shù)據(jù)庫得到的C/E-1絕對值小于8%，而ENDF/B-Ⅶ.0數(shù)據(jù)庫得到結(jié)果絕對值最大達(dá)到了13%。石墨組實驗中，兩個數(shù)據(jù)庫得到的C/E-1絕對值最大分別為14%和18%。FLiNa鹽組中，C/E-1絕對值最大均為14%。3組實驗的計算結(jié)果均表現(xiàn)出能量越高，與實驗結(jié)果差別越大的趨勢，且CENDL-TMSR-V1數(shù)據(jù)庫的石墨組和FLiNa鹽組計算結(jié)果超出了實驗不確定度范圍。這說明CENDL-TMSR-V1快區(qū)核數(shù)據(jù)仍需改進(jìn)。

圖5 空組通量計算與實驗值差距與實驗不確定度對比

圖6 石墨組通量計算與實驗值差距與實驗不確定度對比

圖7 FLiNa鹽組通量計算與實驗值差距與實驗不確定度對比

3.3 數(shù)據(jù)庫不確定度分析

用44群的CENDL-TMSR-V1協(xié)方差數(shù)據(jù)庫以及SCALE6.1自帶協(xié)方差數(shù)據(jù)庫對LR-0 3組實驗核數(shù)據(jù)帶來的keff不確定度進(jìn)行對比[17-19]，列于表6，CENDL-TMSR-V1協(xié)方差數(shù)據(jù)庫得到的空組、石墨組以及FLiNa鹽組實驗keff不確定度分別為0.946 0%、0.943 6%、0.936 5%，而SCALE6.1自帶協(xié)方差數(shù)據(jù)庫得到的結(jié)果分別為0.595 5%、0.579 7%、0.569 6%。分析了空組中占總不確定90%的主要核數(shù)據(jù)的不確定貢獻(xiàn)情況，列于表7，發(fā)現(xiàn)兩個協(xié)方差數(shù)據(jù)庫得到的不確定度差別主要是235U(n,nubar)、1H(n,γ)和1H(n,el)等核數(shù)據(jù)造成。

表6 總的不確定度對比

表7 空組核數(shù)據(jù)不確定度對比

在石墨組和FLiNa鹽組實驗中，重點關(guān)注了熔鹽堆相關(guān)核數(shù)據(jù)所引起的keff不確定度情況(圖8、9)。由圖8可知，CENDL-TMSR-V1協(xié)方差數(shù)據(jù)庫計算得到的石墨核數(shù)據(jù)不確定度小于SCALE6.1自帶協(xié)方差數(shù)據(jù)庫的計算結(jié)果。這是因為SCALE6.1自帶庫的石墨核數(shù)據(jù)來源于ENDF/B-Ⅵ，而CENDL-TMSR-V1中石墨核數(shù)據(jù)來源于ENDF/B-Ⅶ.1[14,20]。ENDF/B-Ⅶ.1協(xié)方差數(shù)據(jù)經(jīng)過詳細(xì)的評估，在計算以石墨作為慢化劑的熔鹽堆的中子物理參數(shù)時，CENDL-TMSR-V1計算的不確定度相對合理。

圖8 石墨組石墨核數(shù)據(jù)不確定度對比

由圖9可知，在FLiNa鹽組不確定度計算中，CENDL-TMSR-V1結(jié)果好于SCALE6.1自帶庫結(jié)果。其中，SCALE6.1自帶庫6Li(n,t)截面得到的不確定度明顯大于CENDL-TMSR-V1協(xié)方差數(shù)據(jù)庫該截面得到的結(jié)果。SCALE6.1自帶庫中，6Li的協(xié)方差數(shù)據(jù)來源是洛斯阿拉莫斯國家實驗室的評價結(jié)果，而CENDL-TMSR-V1中6Li的協(xié)方差數(shù)據(jù)來源是ENDF/B-Ⅶ.1[14,20]。從圖10示出的兩個數(shù)據(jù)庫的協(xié)方差數(shù)據(jù)可看到，CENDL-TMSR-V1數(shù)據(jù)庫中6Li(n,t)的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差小于SCALE6.1自帶庫的數(shù)據(jù)。即便在中低能區(qū)，CENDL-TMSR-V1數(shù)據(jù)庫中該截面相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.135%，而在SCALE6.1自帶庫中該值為0.2%，從而導(dǎo)致CENDL-TMSR-V1數(shù)據(jù)庫中6Li(n,t)的不確定度小于SCALE6.1自帶庫的數(shù)據(jù)。此外，SCALE6.1自帶庫中，23Na、7Li以及19F的協(xié)方差數(shù)據(jù)來源分別是ENDF/B-Ⅶ.1、ENDF/B-Ⅶ.0以及近似評估結(jié)果，而CENDL-TMSR-V1中這3個核素的協(xié)方差數(shù)據(jù)來源均為ENDF/B-Ⅶ.1[14,20]。因而，在計算以氟鹽作為燃料載體的熔鹽堆的中子物理參數(shù)時，CENDL-TMSR-V1計算的不確定度相對合理。

圖9 FLiNa鹽組FLiNa核數(shù)據(jù)不確定度對比

圖10 6Li(n,t)截面的靈敏度和協(xié)方差數(shù)據(jù)對比

4 總結(jié)

本文基于LR-0空組、石墨組以及FLiNa鹽組實驗的基準(zhǔn)題，從keff、中子能譜和中子通量譜等方面對CENDL-TMSR-V1展開了驗證。進(jìn)行了CENDL-TMSR-V1計算值與實驗結(jié)果以及與ENDF/B-Ⅶ.0數(shù)據(jù)庫計算結(jié)果的對比。并對核數(shù)據(jù)引起的keff不確定度進(jìn)行了分析，明確了造成不確定度的主要核數(shù)據(jù)。

1) 針對LR-0基準(zhǔn)題進(jìn)行校核，結(jié)果表明CENDL-TMSR-V1數(shù)據(jù)庫計算得到的空組、石墨組以及FLiNa鹽組實驗keff均與實驗結(jié)果符合。計算值與實驗結(jié)果最大差異為-0.001 87，在實驗不確定度范圍內(nèi)，驗證了該數(shù)據(jù)庫的可靠性。

2) 同ENDF/B-Ⅶ.0核數(shù)據(jù)庫進(jìn)行比較，CENDL-TMSR-V1數(shù)據(jù)庫得到的臨界計算結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)更為接近。中子通量方面，CENDL-TMSR-V1數(shù)據(jù)庫得到的計算與實驗結(jié)果偏差C/E-1隨能量的分布情況，要明顯好于ENDF/B-Ⅶ.0數(shù)據(jù)庫得到的結(jié)果。

3) 不確定度分析表明，CENDL-TMSR-V1協(xié)方差數(shù)據(jù)庫得到3組實驗的keff不確定度均大于SCALE6.1自帶協(xié)方差數(shù)據(jù)庫的結(jié)果。差別主要是235U(n,nubar)、1H(n,γ)以及1H(n,el)等核數(shù)據(jù)所導(dǎo)致。而單獨分析石墨組以及FLiNa鹽組核數(shù)據(jù)不確定度，發(fā)現(xiàn)CENDL-TMSR-V1協(xié)方差數(shù)據(jù)庫的計算結(jié)果小于SCALE6.1自帶協(xié)方差數(shù)據(jù)庫得到的計算結(jié)果。這主要是CENDL-TMSR-V1協(xié)方差數(shù)據(jù)與SCALE6.1自帶協(xié)方差數(shù)據(jù)不同導(dǎo)致的。SCALE6.1自帶庫中石墨、氟鹽等關(guān)鍵核素的協(xié)方差數(shù)據(jù)來自ENDF/B-Ⅶ.0、Ⅶ.1和理論近似與評價結(jié)果，而CENDL-TMSR-V1中上述協(xié)方差數(shù)據(jù)均來自ENDF/B-Ⅶ.1，計算結(jié)果相對合理。

對捷克核能研究所的Evzen Losa博士在本工作中給予的幫助表示誠摯感謝。