尹柱財，李 健，朱家驥

(重慶郵電大學 理學院，重慶 400065)

0 引 言

隨著現(xiàn)代半導體工藝的發(fā)展，人工制備量子限制結(jié)構(gòu)的技術(shù)逐漸成熟。半導體量子點作為一種零維的納米結(jié)構(gòu)，在過去的三十多年里受到了人們的廣泛關(guān)注[1-4]。具有零維特性的量子點常被稱為人工原子，量子點中電子的運動在3個方向受到限制，當特征尺寸與電子的費米波長可比擬時，人們可以利用多種調(diào)節(jié)手段對量子點系統(tǒng)的光學性質(zhì)、輸運性質(zhì)和磁性進行調(diào)控。這使得量子點不僅是基礎(chǔ)研究的重要對象——可以利用量子點實現(xiàn)普通原子所無法或不易實現(xiàn)的物理現(xiàn)象，同時也是各種應用技術(shù)的平臺——諸如實現(xiàn)半導體自旋電子學器件、量子計算機基礎(chǔ)元件以及光電器件等。[5-7]

由于量子點具有庫侖阻塞特性，人們可以很方便地將1個或2個電子限制在單量子點或雙量子點中。電子的自旋可以視為量子比特，只要能夠發(fā)展有效調(diào)控量子點自旋或磁性的手段，并保持電子自旋的相干特性，就能夠?qū)崿F(xiàn)自旋電子學或量子計算的應用。人們已經(jīng)在常規(guī)半導體量子點上通過實驗實現(xiàn)了對自旋或磁性的電場、磁場或者磁摻雜調(diào)控[8-16]。

與常規(guī)半導體量子點相比，拓撲絕緣體量子點在其導帶與價帶帶隙之間的量子態(tài)成環(huán)形分布在量子點的邊界處。這些環(huán)形邊緣態(tài)能量是等間隔分布的，能量間隔僅依賴于量子點的周長。量子點中的環(huán)形邊緣態(tài)是自旋極化的并且具有自旋軌道鎖定的特性，邊緣態(tài)之間禁止光學躍遷，從而導致光學暗態(tài)的出現(xiàn)。光學暗態(tài)在量子信息儲存方面有積極的應用前景[17]。此外，人們還可以利用環(huán)形邊緣態(tài)制備極化的太赫茲光和糾纏光子對[18]，這使得拓撲絕緣體量子點成為一種有希望的量子通信基本元器件。

在常規(guī)半導體量子點中，不同的殼層結(jié)構(gòu)與電子幾率密度分布決定磁離子和電子的相互作用強度，進而影響磁性。量子點的殼層結(jié)構(gòu)依賴于量子點的大小和約束勢的對稱性。常見的限制勢有：①圓盤型限制勢，一般取為(1/2)m*ω2(x2+y2)，對應的殼層結(jié)構(gòu)為(2,6,12,20,…)[19-22]，即基態(tài)可以容納2個電子，第一激發(fā)態(tài)可以容納4個電子，更高的激發(fā)態(tài)以此類推；②橢圓型限制勢(ωx/ωy=2)，相應的電子殼層結(jié)構(gòu)為(2,4,8,12,18,…)[23]；③三角型限制勢，相應的電子殼層結(jié)構(gòu)為(3,6,9,…)[24]。以常規(guī)圓盤型量子點為例，電子和Mn離子的相互作用強烈依賴于量子點中電子的數(shù)目，滿殼層時Mn離子和電子的相互作用消失，部分填充時Mn離子和電子的相互作用最強[16]。量子點中存在2個Mn離子時，Mn離子和電子的相互作用在不同電子填充下會對量子點的磁性產(chǎn)生不同的影響。當部分填充時，多電子的極化效應會導致Mn-Mn的鐵磁相互作用；滿殼層時，2個Mn離子以傳導電子作為媒介產(chǎn)生間接交換關(guān)聯(lián)，由于電子和Mn離子的sp-d交換相互作用在自旋平行時取最小值，因此在加入第一個Mn離子時，會引起電子的弗雷戴爾振蕩，使得電子自旋隨著與Mn離子間距的增大與Mn離子自旋平行或反平行排列。當再增加一個Mn離子時，就會導致新加入的Mn離子自旋與其最近鄰的電子自旋平行排列，相應于與第一個Mn離子平行或反平行排列，表現(xiàn)為鐵磁或反鐵磁相互作用。這種磁性產(chǎn)生機制就是所謂的RKKY(Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosid)相互作用[25-27]。量子點中的RKKY相互作用通常還依賴于電子填滿多少個殼層[28]。

上面討論了圓形、橢圓形、矩形等各種形狀拓撲絕緣體量子點的電子結(jié)構(gòu)、殼層結(jié)構(gòu)及其調(diào)控[29-31]。與常規(guī)半導體類似，拓撲絕緣體量子點同樣具有殼層結(jié)構(gòu)，但拓撲絕緣體量子點的殼層結(jié)構(gòu)與常規(guī)半導體量子點的殼層結(jié)構(gòu)顯著不同。由于量子點的磁性依賴于殼層結(jié)構(gòu)，因此，預期拓撲絕緣體量子點的磁性與常規(guī)半導體量子點相比會有一些獨特的性質(zhì)。

為了澄清拓撲絕緣體量子點的磁性，本文基于構(gòu)型相互作用方法對HgTe拓撲絕緣體量子點中磁離子和電子的交換相互作用以及2個磁離子間通過巡游電子為中介的RKKY相互作用進行了計算。發(fā)現(xiàn)電子和單個Mn離子的相互作用強烈依賴于量子點中電子的數(shù)目，對于偶數(shù)電子，滿殼層時相互作用為零，該相互作用可以通過量子點中化學勢改變的奇偶振蕩行為進行測量。對于量子點中包含2個磁性離子的情形，滿殼層時計算表明2個磁離子之間的交換相互作用為RKKY相互作用，即Mn離子以邊緣態(tài)中的巡游電子為中介的間接交換關(guān)聯(lián)。

1 計算方法

圖1 刻蝕得到的拓撲絕緣體量子點結(jié)構(gòu)示意圖

(1)

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量子點中包含少數(shù)個電子和2個Mn離子的哈密頓量為

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(3)式中：前三項為Mn離子的子系統(tǒng)，包含電子和Mn離子的相互作用、Mn離子之間的相互作用，其中，J12為磁離子間交換相互作用強度；第四項表示單電子的動能；Ei,σ為自旋為σ的單電子在軌道|i〉上的能量，即無相互作用項；第五項中〈i,j|Vee|k,l〉是將電子從|kσ′,lσ〉態(tài)散射到|iσ,jσ′〉態(tài)的散射矩陣元，即庫侖相互作用項

(4)

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(5)式中，s-d交換常數(shù)Jsd=-27 meV·nm2，p-d交換常數(shù)Jpd=54 meV·nm2，見文獻[36]。

本文采用構(gòu)型相互作用方法數(shù)值求解少數(shù)個電子的哈密頓量He為

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(7)

N電子和單個磁性離子本征態(tài)的計算選用如下的構(gòu)型，即

(8)

N電子和2個磁性離子本征態(tài)選用如下的構(gòu)型，即

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2 結(jié)果與分析

本文首先給出了半徑為50 nm的碲化汞(HgTe)拓撲絕緣體量子點的能譜和邊緣態(tài)電子的幾率密度分布，其圓盤型拓撲絕緣體量子點的電子結(jié)構(gòu)如圖2。如圖2a可以看出，體內(nèi)態(tài)(黑色實心圓點)能隙之間存在邊緣態(tài)(紅色和藍色空心圓圈)。邊緣態(tài)的能量是二重簡并的，由自旋向上和自旋向下的電子構(gòu)成，并且能級是等間隔分布的。對于邊緣態(tài)，自旋向上和自旋向下的電子主要分布在量子點的邊緣上，因此，當研究邊緣態(tài)電子和Mn離子的相互作用時，本文僅考慮將Mn離子放置在量子點的邊緣附近的幾何構(gòu)形。

圖2 圓盤型拓撲絕緣體量子點的電子結(jié)構(gòu)

在量子點中加入Mn離子在實驗上可以通過空間分辨的原子力顯微鏡實現(xiàn)。本文首先考慮在量子點的邊緣態(tài)處(R,0)增加一個Mn離子。通過計算包含有Mn離子和N電子基態(tài)的能量與僅包含N電子基態(tài)能量的差值可以間接計算Mn離子和電子的sp-d交換相互作用強度Δ(N)=|Ec-Ee|，如圖3a所示。當選取有限基矢空間時，構(gòu)型空間選取的電子個數(shù)與計算的電子個數(shù)相同，計算的能量差值清楚地顯示了一個奇偶振蕩。當N為偶數(shù)時，能量差值會消失，這是因為偶數(shù)電子基態(tài)總自旋為零，沒有凈電子自旋；當N為奇數(shù)時，能量差值總是負的，這是由于奇數(shù)電子的凈電子自旋為1/2，與磁性離子之間的交換相互作用總是使得系統(tǒng)的總能量降低，因而可以推測電子和Mn離子之間為反鐵磁相互作用。內(nèi)插圖為構(gòu)型空間選取的電子個數(shù)為10個單粒子態(tài)，是更精確的構(gòu)型計算結(jié)果——同樣也表現(xiàn)出奇偶數(shù)的振蕩行為。

電子和單個Mn離子的相互作用可以通過電容譜或者庫侖阻塞譜進行測量。這2種測量方法均需要測量量子點中化學勢的改變，即測量增加一個電子時系統(tǒng)總能量的改變，μ(N)=E(N)-E(N-1)。摻雜前后的化學勢變化可用Δμ=μc-μe表示。Mn離子對于N電子量子點化學勢的影響可以通過摻Mn離子與未摻Mn離子的化學勢改變觀察到，如圖3b所示。可見當電子數(shù)N為奇數(shù)時會有一個負位移，而當電子數(shù)N為偶數(shù)時會出現(xiàn)一個正位移。

圖3 量子點中加入單個Mn離子時的計算結(jié)果

接著討論滿殼層時Mn-Mn以電子作為媒介的間接交換相互作用。該相互作用的強度可以由Δ=Ec-Ee給出，Ec是包含2個Mn離子和N個電子時量子點的基態(tài)能；Ee為僅包含N個電子時量子點的基態(tài)能。對于偶數(shù)電子的情形，圖4的康拓圖為構(gòu)型相互作用計算的結(jié)果，計算中考慮了電子之間的相互作用，結(jié)果表明，當將一個Mn離子放于量子點邊緣位置(R,0)時，再往量子點中放入一個Mn離子時，該相互作用強度隨第二個Mn離子的位置改變而改變，即當2個Mn離子比較近時為鐵磁相互作用，當2個Mn離子之間距離變大時變?yōu)榉磋F磁相互作用。對比圖4a和圖4b，發(fā)現(xiàn)Mn離子間的相互作用還和滿殼層量子點中電子的具體個數(shù)相關(guān)。

對于邊緣態(tài)包含偶數(shù)電子的情形，電子構(gòu)成閉合殼層，電子基態(tài)的總自旋為零，因而電子自旋與Mn離子自旋沒有直接的相互作用，但電子中介了不同磁離子從而導致間接的RKKY相互作用。對于量子點中包含2個磁離子的情形，可以通過二階微擾理論來計算RKKY相互作用：2個Mn離子的相互作用可以表示為

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圖4 拓撲絕緣體量子點中2個Mn離子的相互作用強度(插圖為考慮了電子-電子相互作用的情形)

3 結(jié) 論

本文基于構(gòu)型相互作用方法研究了HgTe拓撲絕緣體量子點中電子與Mn離子的相互作用以及兩個Mn離子間通過拓撲邊緣態(tài)巡游電子為中介的間接交換相互作用。拓撲絕緣體量子點的殼層結(jié)構(gòu)是二重簡并的，其電子分布于量子點的邊緣處，電子與Mn離子的sp-d相互作用會出現(xiàn)奇偶振蕩行為。量子點中加入2個Mn離子時，Mn離子間的相互作用取決于Mn離子間距和量子點殼層中電子的個數(shù)。本文的研究澄清了拓撲絕緣體量子點殼層結(jié)構(gòu)對其磁性的影響，有助于設(shè)計基于拓撲絕緣體量子點的自旋或量子器件。