王 彤，朱筱敏*，劉 宇，3，郭 誠(chéng)

1. 中國(guó)石油大學(xué)（北京）地球科學(xué)學(xué)院，北京 102249；

2. 油氣資源與探測(cè)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102249；

3. 中國(guó)石油 新疆油田分公司勘探開(kāi)發(fā)研究院，克拉瑪依 834000；

4. 中海石油（中國(guó)）有限公司 天津分公司，天津 300459

碳酸鹽膠結(jié)物是碎屑巖儲(chǔ)層中最常見(jiàn)的自生礦物之一（張敏強(qiáng)等，2007），具有分布廣、形成期次多、成因多樣性等特征（Carlos et al., 2007）。前人研究表明，自生碳酸鹽礦物的沉淀多屬于破壞性成巖作用，其膠結(jié)類型、賦存狀態(tài)、含量大小等對(duì)碎屑巖的儲(chǔ)層物性具有重要影響（王琪等，2010；魏巍等，2015；陳波等，2016）。碳酸鹽膠結(jié)物化學(xué)性質(zhì)活潑，對(duì)孔隙流體的酸堿性變化異常敏感，極易發(fā)生溶解—沉淀—再溶解—再沉淀作用，可作為成巖環(huán)境酸堿度變化的良好礦物指示劑，是成巖過(guò)程中孔隙流體演化歷史的重要記錄者（姚涇利等，2011；郭佳等，2014）。形成于不同成巖環(huán)境中的碳酸鹽膠結(jié)物，其碳、氧同位素組成和性質(zhì)明顯不同且存在一定的規(guī)律性，膠結(jié)物中的碳同位素組成可以指示成巖流體中碳的來(lái)源，如：細(xì)菌硫酸鹽還原、有機(jī)質(zhì)脫羧基、碳酸鹽礦物溶解等，而氧同位素組成則主要反映碳酸鹽膠結(jié)物結(jié)晶時(shí)的沉淀溫度和流體成分（Longstaffe, 1987; Chowdhury and Noble, 1996; 姚涇利等，2011；劉四兵等，2014）。碳酸鹽膠結(jié)物中的碳、氧同位素研究，能夠?yàn)槠湫纬蓵r(shí)的物質(zhì)來(lái)源、沉淀溫度和流體成分研究提供依據(jù)，對(duì)于闡明成巖過(guò)程中流體—巖石相互作用機(jī)理、孔隙流體演化史、儲(chǔ)集空間的破壞和擴(kuò)容機(jī)制等地質(zhì)過(guò)程具有重要意義。

渤海灣盆地萊州灣凹陷北洼古近系沙河街組沙三段發(fā)育典型的碎屑巖儲(chǔ)層，是重要的油氣勘探目的層。前人對(duì)該區(qū)域研究主要集中于沉積體系展布及砂體連通性預(yù)測(cè)，碳酸鹽膠結(jié)物特征及其對(duì)儲(chǔ)層物性影響方面的研究相對(duì)匱乏，而儲(chǔ)層物性影響了油氣資源儲(chǔ)量和產(chǎn)量。本文以萊州灣凹陷北洼沙三段砂巖為主要研究對(duì)象，綜合運(yùn)用礦物學(xué)、巖石學(xué)和地球化學(xué)等多項(xiàng)研究方法，對(duì)研究區(qū)內(nèi)碳酸鹽膠結(jié)物特征及其對(duì)儲(chǔ)層物性的影響進(jìn)行了分析探討，揭示了碳酸鹽膠結(jié)物成因機(jī)理及其對(duì)儲(chǔ)層質(zhì)量的影響，為萊州灣凹陷古近系油氣勘探與開(kāi)發(fā)提供了理論支持和資料參考。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

萊州灣凹陷位于渤海海域南部，面積約1780 km2，在構(gòu)造單元?jiǎng)澐稚想`屬于濟(jì)陽(yáng)坳陷，是一個(gè)中生界基底之上發(fā)育的新生代次級(jí)凹陷。凹陷南北兩側(cè)分別為濰北低凸起和萊北低凸起，西北、東北和西南三面被黃河口凹陷、廟西凹陷和青東凹陷圍限，東部通過(guò)控凹斷裂與魯東隆起相連，西側(cè)和墾東凸起相接，其內(nèi)部可以劃分為南部緩坡帶、南洼、中央凹陷帶（KL11-1構(gòu)造帶）、北部陡坡帶、北洼以及東、西兩個(gè)走滑構(gòu)造帶等7個(gè)二級(jí)構(gòu)造單元（牛成民，2012；黃雷等，2012a；王根照等，2012）（圖1）。萊州灣凹陷在新生代構(gòu)造演化過(guò)程中經(jīng)歷了多旋回?cái)嘞葑饔?，依次?jīng)歷了孔店運(yùn)動(dòng)、濟(jì)陽(yáng)運(yùn)動(dòng)、東營(yíng)運(yùn)動(dòng)、新構(gòu)造運(yùn)動(dòng)等多期構(gòu)造運(yùn)動(dòng)（漆家福等，1995；黃雷等，2012b；朱偉林等，2015）。

圖1 萊州灣凹陷北洼的區(qū)域構(gòu)造位置Fig. 1 Regional map showing the tectonic setting and the location of the northern subsag of Laizhouwan sag

凹陷內(nèi)新生界發(fā)育齊全，自下而上依次為孔店組、沙河街組、東營(yíng)組、館陶組、明化鎮(zhèn)組和平原組，其沉積厚度分別為700 m、1000 m、300 m、200 m、600 m和650 m。

研究區(qū)位于萊州灣凹陷北洼，北側(cè)通過(guò)萊北1號(hào)斷層與萊北低凸起相接。研究區(qū)沙三段沉積期三角洲—湖泊沉積體系廣泛發(fā)育，形成了一套含少量砂巖的厚層暗色泥巖、油頁(yè)巖。根據(jù)砂泥巖組合關(guān)系，自下而上可以劃分為3個(gè)亞段（湯良杰等，2008；陳國(guó)龍，2016；趙漢卿，2019）。北部萊北低凸起、西部墾東凸起和南部濰北凸起是研究區(qū)最主要的物源區(qū)，發(fā)育了北部扇三角洲、西部和南部辮狀河三角洲沉積體系（王彤等，2020）。

2 樣品采集與研究方法

本次研究主要針對(duì)萊州灣凹陷北洼9口鉆井的鉆井取心（共計(jì)34.33 m）和井壁取心（共計(jì)208顆）結(jié)果開(kāi)展巖心觀察并進(jìn)行取樣及分析測(cè)試工作。首先，選取合適的樣品制成薄片，利用偏光顯微鏡進(jìn)行巖石學(xué)與礦物學(xué)研究，對(duì)巖石中礦物的組成、結(jié)構(gòu)及成巖序列進(jìn)行初步判斷；其次，利用鐵氰化鉀和茜素紅混合染液對(duì)薄片進(jìn)行染色，識(shí)別砂巖中的碳酸鹽礦物成分，一般情況下，較純的方解石與溶液反應(yīng)后呈桔紅色，含鐵方解石呈紫紅色或深紅色，鐵白云石呈亮藍(lán)色（魏巍等，2015）；最后，在陰極發(fā)光條件下，對(duì)碳酸鹽膠結(jié)物的類型、組分和形成期次進(jìn)行鑒定。巖石薄片鑒定及陰極發(fā)光實(shí)驗(yàn)，能夠從巖石學(xué)和礦物學(xué)的直觀角度，對(duì)不同期次碳酸鹽膠結(jié)物的礦物組分、晶體形態(tài)、賦存狀態(tài)及其與其他成巖礦物的先后關(guān)系進(jìn)行識(shí)別，進(jìn)而明確其對(duì)砂巖孔隙的影響。

在巖石學(xué)和礦物學(xué)研究的基礎(chǔ)上，優(yōu)選出5口井22塊含單一碳酸鹽膠結(jié)物的巖心樣品進(jìn)行地球化學(xué)分析，對(duì)其碳、氧同位素組成進(jìn)行測(cè)定。取適量粉碎后的樣品粉末放入試管，加入過(guò)量的飽和磷酸溶液，在真空玻璃系統(tǒng)中抽去試管內(nèi)的空氣，將磷酸與樣品混合，放入95℃的水浴鍋中充分反應(yīng)，反應(yīng)完成后（時(shí)間約24 h），提取試管內(nèi)的純化氣體（CO2）。利用德國(guó)Finnigan公司MAT253型穩(wěn)定同位素比值質(zhì)譜儀進(jìn)行同位素分析，所測(cè)同位素比值以PDB標(biāo)準(zhǔn)的千分率偏差給出，碳、氧同位素分析精度為0.03%。測(cè)試在中國(guó)石油大學(xué)（北京）油氣資源與探測(cè)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行，執(zhí)行《有機(jī)物和碳酸鹽巖碳、氧同位素分析方法》（SY/T 5238-2008）的實(shí)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)。

3 研究結(jié)果

3.1 碳酸鹽膠結(jié)物特征

萊州灣北洼沙三段儲(chǔ)層現(xiàn)今埋深主要分布在2200～3100 m的范圍內(nèi)，碳酸鹽膠結(jié)現(xiàn)象普遍發(fā)育，其含量變化范圍較大（0～45%），平均值約為4.54%。膠結(jié)物類型以方解石和白云石為主，還見(jiàn)菱鐵礦、鐵方解石和鐵白云石等其他碳酸鹽膠結(jié)物。其中，菱鐵礦形成時(shí)期較早，在膠結(jié)作用早期還原條件下形成（張衎和朱祥坤，2013），以隱晶結(jié)構(gòu)產(chǎn)出，多呈小斑塊狀充填孔隙（圖2a）；其表面常見(jiàn)銹黃色膜殼（圖2b），表明在后期成巖作用過(guò)程中，巖石遭受氧化，菱鐵礦中的Fe2+被氧化成Fe3+，形成褐鐵礦色的膜殼，如果氧化程度繼續(xù)加強(qiáng)，菱鐵礦可能進(jìn)一步被氧化為褐鐵礦；云母顆粒經(jīng)過(guò)擠壓變形也可發(fā)生菱鐵礦化（圖2c）。形成于埋藏早期的菱鐵礦膠結(jié)物在一定程度上增強(qiáng)了巖石的抗壓實(shí)作用強(qiáng)度，對(duì)儲(chǔ)層原生孔隙起到了良好的保護(hù)作用。

圖2 萊州灣凹陷北洼沙三段砂巖碳酸鹽膠結(jié)作用鏡下特征Fig. 2 The microscopic characteristics of carbonate cementation of Es3 member in the northern sub-sag of Laizhouwan sag

方解石膠結(jié)物在膠結(jié)作用早期和中晚期均可形成，是原生沉積物孔隙水中碳酸鹽物質(zhì)過(guò)飽和析出沉淀的產(chǎn)物，也可由成巖階段早期的溶蝕作用形成，斜長(zhǎng)石或巖屑的溶解產(chǎn)物可作為碳酸鹽膠結(jié)物的物質(zhì)來(lái)源。早期方解石膠結(jié)物晶形較小，多為微晶—粉晶結(jié)構(gòu)，主要以基底式膠結(jié)的形式產(chǎn)出，碎屑顆粒間接觸關(guān)系表現(xiàn)為漂浮—點(diǎn)接觸（圖2d, e），局部可見(jiàn)方解石對(duì)周緣礦物顆粒的交代現(xiàn)象（圖2eg），表明這種賦存狀態(tài)的碳酸鹽膠結(jié)物形成于有效壓實(shí)作用發(fā)生前的成巖階段（張敏強(qiáng)等，2007），能夠?qū)羌茴w粒起到一定的支撐作用，增強(qiáng)巖石的機(jī)械強(qiáng)度和抗壓實(shí)能力（Ketzer et al., 2002; MΦrk and Moen, 2007），同時(shí)可以為后期可能的溶蝕作用提供物質(zhì)基礎(chǔ)，形成次生孔隙。晚期方解石膠結(jié)物多占據(jù)長(zhǎng)石溶解空間，晶形發(fā)育較好，以亮晶的形式產(chǎn)出并呈晶粒狀、嵌晶狀充填孔隙。該類方解石多形成于溶蝕作用之后，對(duì)儲(chǔ)層孔隙起到破壞作用。

鐵方解石和鐵白云石膠結(jié)物形成于膠結(jié)作用的晚期。往往在溶蝕作用后期，由于有機(jī)酸不斷消耗使得地層水中CO2分壓增高，在埋深和溫度不斷升高的條件下，Ca2+、Fe2+和Mg2+與CO32-結(jié)合生成鐵方解石和鐵白云石，導(dǎo)致儲(chǔ)層滲透率變差（Surdam et al., 1989; 紀(jì)友亮等，1995；陳朝兵等，2013）。萊州灣凹陷北洼沙三段粘土礦物與深度變化關(guān)系顯示（圖3a-d），當(dāng)埋深增大到2600 m時(shí)，高嶺石向伊利石大量轉(zhuǎn)化，形成酸性流體，早期碳酸鹽膠結(jié)物被溶蝕產(chǎn)生的Ca2+是晚期自生礦物形成的重要物質(zhì)來(lái)源。鐵方解石與鐵白云石晶形較好，膠結(jié)方式主要為孔隙式膠結(jié)（圖2h, i, l），并對(duì)碎屑顆粒和泥質(zhì)雜基進(jìn)行交代（圖2j, m, n）。陰極發(fā)光作用下，鐵方解石發(fā)中等桔黃色光（圖2l），鐵白云石發(fā)中等桔紅色光（圖2d, o）。

3.2 碳、氧同位素特征

萊州灣凹陷北洼沙三段砂巖碳酸鹽膠結(jié)物主要在2550～2650 m埋深范圍內(nèi)的地層中發(fā)育，當(dāng)埋深增加至2700 m后，碳酸鹽膠結(jié)物含量隨深度增加略有增大趨勢(shì)（圖3e）。碳、氧同位素分析測(cè)試結(jié)果顯示（表1），δ13C(PDB)主要在-7.5‰～7.9‰的范圍內(nèi)變化，其平均值約為0.8‰（圖3f）；δ18O(PDB)相對(duì)較輕，變化范圍在-16.2‰～-10.4‰，平均值約為-13.6‰（圖3g）；古鹽度Z值的分布范圍為105.41～137.29，平均值為122.09；碳酸鹽沉淀溫度的變化范圍在106.91～109.56℃，平均值為107.29℃。綜合前文分析和沉淀溫度恢復(fù)結(jié)果，認(rèn)為所取樣品主要處于中成巖A1階段。

圖3 萊州灣凹陷北洼沙三段砂巖黏土礦物、碳酸鹽膠結(jié)物含量及碳氧同位素隨深度變化關(guān)系Fig. 3 Relationships between depth and clay minerals,carbonate cement contents, δ13C(PDB), and δ18 O(PDB) of Es3 member in the northern sub-sag of Laizhouwan sag

4 討論

4.1 碳酸鹽膠結(jié)物形成機(jī)理

碳酸鹽膠結(jié)物通常有兩種形成機(jī)理。一種是與碎屑同時(shí)沉積形成的、早期化學(xué)成因碳酸鹽，另一種更為普遍的是在成巖過(guò)程中從孔隙流體中沉淀形成的（尤麗等，2012）。形成于不同物質(zhì)來(lái)源、沉淀溫度和流體成分下的碳酸鹽膠結(jié)物其碳、氧同位素組成有所差異：較重的碳、氧同位素指示較早的膠結(jié)物沉淀時(shí)間和較低的膠結(jié)物沉淀溫度，反映直接從過(guò)飽和湖水介質(zhì)中析出的產(chǎn)物；較輕的碳、氧同位素指示較晚的膠結(jié)物沉淀時(shí)間和較高的膠結(jié)物沉淀溫度，主要反映埋藏階段長(zhǎng)石等易溶碎屑顆粒被有機(jī)質(zhì)酸溶蝕后形成的再沉淀產(chǎn)物（姚涇利等，2011；劉四兵等，2014）。鑄體薄片鑒定（圖2）與碳、氧同位素分析結(jié)果（表1）表明，萊州灣凹陷北洼沙三段砂巖中的碳酸鹽膠結(jié)物多形成于后期成巖環(huán)境，是孔隙流體中碳酸鹽礦物沉淀的產(chǎn)物。

表1 萊州灣凹陷北洼沙三段砂巖碳酸鹽膠結(jié)物碳氧同位素測(cè)試結(jié)果Table 1Results of C-O isotopes of carbonate cement of Es3 member in the northern sub-sag of Laizhouwan Sag

4.1.1 物質(zhì)來(lái)源

碳酸鹽膠結(jié)物物質(zhì)來(lái)源廣泛，對(duì)膠結(jié)作用而言，Ca2+和碳的來(lái)源是最重要的影響因素（姚涇利等，2011）。Ca2+主要來(lái)自于粘土礦物轉(zhuǎn)化、硅鋁酸鹽水化作用、長(zhǎng)石溶蝕以及碳酸鹽巖屑的溶解再沉淀等（田亞銘等，2011）。成巖作用早期，萊州灣凹陷沉積底水中溶解的Ca2+是碳酸鹽膠結(jié)物中Ca2+的主要來(lái)源；隨著成巖作用的不斷進(jìn)行，沙四段和沙三段有機(jī)質(zhì)在熱催化作用下發(fā)生脫羥基作用產(chǎn)生大量CO2，造成長(zhǎng)石和早期碳酸鹽膠結(jié)物等礦物的溶蝕（地層埋深約為1500 m），為成巖作用中晚期提供了大量Ca2+，粘土礦物的轉(zhuǎn)化過(guò)程產(chǎn)生了部分Fe2+和Mg2+，當(dāng)介質(zhì)中CO32-與Ca2+、Mg2+反應(yīng)生成方解石和白云石時(shí)，F(xiàn)e2+易進(jìn)入礦物的晶格中，進(jìn)而形成含鐵碳酸鹽礦物，在鏡下常呈紫紅色（劉春燕等，2012）。

對(duì)于碳元素而言，自然界中一共存在兩個(gè)碳庫(kù)（有機(jī)還原碳和碳酸鹽中的氧化碳），碳穩(wěn)定同位素在各個(gè)碳庫(kù)中含量穩(wěn)定, 同時(shí)具有深循環(huán)性，其同位素組成主要受碳來(lái)源的控制（Talma and Netterberg, 1983）。有機(jī)來(lái)源的CO2碳同位素較輕，一般分布在-18‰～-33‰（Mack et al., 1991）；大氣來(lái)源的CO2相對(duì)較重，其碳同位素多分布在-7‰左右?？紤]到膠結(jié)物沉淀過(guò)程中碳同位素分餾作用的影響，膠結(jié)物的碳同位素相較母源而言一般偏重9‰～10‰，但地層中原有含碳礦物的溶解和重結(jié)晶作用對(duì)其影響不大，即碳分餾系數(shù)不大（劉四兵等，2014）。當(dāng)膠結(jié)物中的碳均來(lái)源于有機(jī)質(zhì)時(shí)，其碳同位素可低至-8‰～-23‰，而當(dāng)膠結(jié)物的碳均為無(wú)機(jī)來(lái)源時(shí)，膠結(jié)物中碳同位素可高達(dá)3‰（Friedman and O’ Neil, 1977）。研究區(qū)砂巖碳酸鹽膠結(jié)物的碳同位素在-7.5‰～7.9‰，平均值為0.8‰，相對(duì)較輕，是多種碳源綜合作用的結(jié)果，以有機(jī)碳源為主。

埋藏成巖過(guò)程中，水體鹽度決定了不同孔隙水體介質(zhì)的類型，如大氣降水或（海）湖水等，進(jìn)而直接控制了δ13C數(shù)值的高低（孫國(guó)強(qiáng)等，2012）。通常情況下，δ13C隨水體鹽度的升高而上升（劉春燕等，2012）。根據(jù)碳氧同位素組成與水體鹽度之間的關(guān)系，Keith和Weber（1964）提出了區(qū)分侏羅紀(jì)以來(lái)海相灰?guī)r和淡水灰?guī)r的經(jīng)驗(yàn)公式：

式中δ13C和δ18O值均為PDB標(biāo)準(zhǔn)，當(dāng)Z＞120時(shí)為海相灰?guī)r，Z＜120時(shí)為淡水灰?guī)r。由于此前形成的碳酸鹽難以發(fā)生碳同位素交換，比較穩(wěn)定，因此該公式對(duì)孔隙水體介質(zhì)的判別仍具有一定的指示意義。萊州灣凹陷北洼碳酸鹽膠結(jié)物碳氧同位素計(jì)算結(jié)果表明，Z值分布在105.41～137.29，平均值為122.09，表明沙三段儲(chǔ)層的碳酸鹽膠結(jié)物形成于礦化度較高的咸水，即高鹽度深埋藏流體環(huán)境。

根 據(jù) 王 大 銳（2000）提 出 的δ13C(PDB)-δ18O(PDB)圖解分析（圖4），研究區(qū)樣品的碳氧同位素主要分布在II區(qū)（與甲烷細(xì)菌活動(dòng)生成生物氣有關(guān)的碳酸鹽）和III區(qū)（與有機(jī)酸脫羧作用有關(guān)的碳酸鹽），認(rèn)為有機(jī)酸參與了溶蝕作用過(guò)程并為碳酸鹽膠結(jié)物的形成提供了有機(jī)碳源；同時(shí)，碳氧同位素之間具有較為明顯的正相關(guān)關(guān)系，表明二者在成因上具有一定的聯(lián)系。

圖4 萊州灣凹陷北洼沙三段砂巖碳酸鹽膠結(jié)物碳氧同位素成巖模板投點(diǎn)（圖版據(jù)王大銳，2000）Fig. 4 The cast-point template of the carbon and oxygen isotopes of the carbonate cement of the Es3 member sandstone in the northern sub-sag of Laizhouwan Sag

4.1.2 古溫度

氧同位素對(duì)膠結(jié)物沉淀時(shí)的溫度較為敏感，δ18O是水體溫度的良好指示劑，在鹽度不變的情況下，δ18O隨溫度的升高而降低（陳波等，2016；孫國(guó)強(qiáng)等，2012）。許多學(xué)者提出了應(yīng)用δ18O計(jì)算形成期溫度的關(guān)系式，為進(jìn)一步減少不同公式計(jì)算誤差的干擾，本文主要通過(guò)求取平均值的方法，利用以下三個(gè)公式，對(duì)碳酸鹽膠結(jié)物形成時(shí)的古溫度進(jìn)行計(jì)算：

式中，T(K)為碳酸鹽形成時(shí)的水體古溫度，T(K)=t(℃)+273.16，δ18O(‰)數(shù)值為PDB標(biāo)準(zhǔn)。

O’ Neil等（1969）提出方解石—水系統(tǒng)18O/16O分餾系數(shù)的表達(dá)方程：

式中，1000lnα=δ18O樣品-δ18O海水，δ18O樣品(‰)數(shù) 值 為PDB標(biāo) 準(zhǔn)，δ18O海水(‰)取0值（SMOW標(biāo)準(zhǔn)），T(K)為碳酸鹽形成時(shí)的水體古溫度，T(K)=t(℃)+273.16。

Shackleton等（1974）在前人的基礎(chǔ)上提出古溫度計(jì)算公式：

式中，t(℃)為碳酸鹽形成時(shí)的水體古溫度，δc為測(cè)得碳酸鹽膠結(jié)物的18O(‰)值（PDB標(biāo)準(zhǔn)），δw為海水的平均18O(‰)（SMOW標(biāo)準(zhǔn)），這里為現(xiàn)今海水，取0值。

δ18O(PDB)恢復(fù)古水體溫度計(jì)算結(jié)果（三個(gè)氧同位素計(jì)算結(jié)果平均值）表明，成巖溫度分布在106.91～109.56℃，平均值為107.29℃，表明晚期方解石膠結(jié)物沉淀時(shí)地層溫度較高，由于地層溫度隨埋藏深度的增加而增大，認(rèn)為此類碳酸鹽膠結(jié)物形成于埋藏深度較大的成巖作用中后期。

萊州灣凹陷北洼沙三段砂巖儲(chǔ)層流體包裹體分析結(jié)果顯示，170個(gè)與油包裹體伴生的鹽水包裹體均一溫度分布在80～200℃，主峰介于100～120℃（圖5）。本次研究觀測(cè)到的流體包裹體均發(fā)育于石英顆粒裂縫內(nèi)，認(rèn)為研究區(qū)在沙三段沉積期發(fā)生一次包裹體捕獲事件。壓實(shí)作用期間，石英顆粒相互擠壓破裂，生成裂隙，顆粒重結(jié)晶時(shí)，成巖流體順裂隙進(jìn)入顆粒內(nèi)部被捕獲生成包裹體。由于均一溫度在在80～200℃范圍內(nèi)均有分布，表明油氣成藏和成巖流體充注是一個(gè)連續(xù)的過(guò)程?？紤]到100～120℃區(qū)間內(nèi)包裹體數(shù)量最多，認(rèn)為該時(shí)期是油氣最主要的充注時(shí)期。碳酸鹽膠結(jié)物形成溫度（106.91～109.56℃）介于主峰溫度區(qū)間（100～120℃），認(rèn)為此類成巖作用中晚期沉淀的碳酸鹽膠結(jié)物與油氣充注同時(shí)或在其之后形成。

圖5 萊州灣凹陷北洼沙三段包裹體均一溫度及碳酸鹽膠結(jié)物同位素平衡溫度分布直方圖Fig. 5 Histogram of homogenization temperatures of fluid inclusions and isotope equilibrium temperatures in carbonate cements of Es3 member sandstone in the northern sub-sag of Laizhouwan sag

4.2 地質(zhì)意義

萊州灣凹陷北洼沙三段砂巖儲(chǔ)層碳酸鹽膠結(jié)物主要以孔隙式膠結(jié)方式產(chǎn)出，占膠結(jié)方式總量的50%，其次為孔隙—接觸式和接觸—孔隙式膠結(jié)方式。沙三段砂巖儲(chǔ)層孔隙度、滲透率與碳酸鹽膠結(jié)物含量呈明顯的負(fù)相關(guān)關(guān)系，隨著膠結(jié)物含量的增加，孔隙度呈下降趨勢(shì)，當(dāng)碳酸鹽膠結(jié)物含量超過(guò)10%以后，孔隙度迅速降低至15%以下（圖6）。然而對(duì)于不同期次的碳酸鹽膠結(jié)物而言，其對(duì)儲(chǔ)層物性的改造呈現(xiàn)出兩重性：形成于成巖作用早期的碳酸鹽膠結(jié)物晶形較小，以泥晶和粉晶為主，常呈基底式膠結(jié)充填粒間孔隙，增強(qiáng)巖石的抗壓強(qiáng)度，能夠抵抗早期壓實(shí)作用對(duì)儲(chǔ)層質(zhì)量的破壞，在后期成巖過(guò)程中，隨著孔隙流體性質(zhì)的改變，這些碳酸鹽膠結(jié)物可在酸性水介質(zhì)的作用下發(fā)生溶蝕，形成次生孔隙，進(jìn)一步提升儲(chǔ)層物性，前期體現(xiàn)?？仔?yīng)同時(shí)晚期實(shí)現(xiàn)增孔效應(yīng)，有利于儲(chǔ)層質(zhì)量的提高；對(duì)于溶蝕作用后期形成的碳酸鹽膠結(jié)物，往往結(jié)晶較好自形程度較高，以亮晶或嵌晶的產(chǎn)狀充填次生孔隙空間或裂縫，并堵塞喉道，造成次生溶蝕孔隙度的降低，破壞儲(chǔ)層物性。

圖6 萊州灣凹陷北洼沙三段碳酸鹽膠結(jié)物對(duì)儲(chǔ)層物性的影響Fig. 6 Relationship between carbonate cements and properties of Es3 member sandstone in the northern sub-sag of Laizhouwan sag

萊州灣凹陷北洼沙三段砂巖儲(chǔ)層物性隨深度變化研究證實(shí)，目的層段存在兩個(gè)物性較好的有利孔隙發(fā)育帶I和II（圖7），其孔隙度均大于上下地層正常孔隙度（約4.8%），屬于異常高孔帶，也是優(yōu)質(zhì)儲(chǔ)層主要發(fā)育深度帶。其中，異常高孔帶I發(fā)育深度約為2450～2650 m，位于沙三中I油組，孔隙類型多為次生溶蝕孔隙，以長(zhǎng)石、巖屑等粒內(nèi)溶孔為主，孔隙流體對(duì)中后期碳酸鹽膠結(jié)物的溶蝕作用是該深度段優(yōu)質(zhì)儲(chǔ)層形成的主要原因；異常高孔帶II主要發(fā)育在埋深2700～2800 m的沙三段底部地層，孔隙類型以原生粒間孔隙為主，次生溶蝕孔面孔率較低，屬于混合孔隙發(fā)育帶，早期碳酸鹽膠結(jié)物充填起到一定的支撐作用，在一定程度上抵抗了壓實(shí)作用對(duì)儲(chǔ)層孔隙的破壞，使原生粒間孔隙得以保留。

圖7 萊州灣凹陷北洼沙三段孔隙度和滲透率垂向分布圖Fig. 7 The vertical distribution of porosities and permeabilities of Es3 member in the northern sub-sag of Laizhouwan Depression

5 結(jié)論

（1）萊州灣凹陷北洼沙河街組沙三段砂巖中碳酸鹽膠結(jié)物可劃分為2期，早期碳酸鹽膠結(jié)物主要為菱鐵礦和隱晶質(zhì)方解石，中晚期碳酸鹽膠結(jié)物主要為方解石、白云石、鐵方解石和鐵白云石等；沙三段儲(chǔ)層現(xiàn)處中成巖階段A1期。

（2）萊州灣凹陷北洼沙河街組沙三段碳酸鹽膠結(jié)物碳同位素δ13C(PDB)的分布范圍在-7.5‰～7.9‰，平均值為0.8‰，氧同位素δ18O(PDB)的分布范圍在-16.2‰～-10.4‰，平均值為-13.6‰；古鹽度Z值的分布范圍在105.41～137.29，平均值為122.09；晚期碳酸鹽沉淀溫度的分布范圍在106.91～109.56℃，平均值為107.29℃。

（3）萊州灣凹陷北洼沙三段砂巖中的碳酸鹽膠結(jié)物以有機(jī)碳源為主，形成于埋藏作用中后期高鹽度的流體環(huán)境，與有機(jī)質(zhì)脫羧作用有關(guān)，Ca2+主要來(lái)自于長(zhǎng)石的溶解和粘土礦物的轉(zhuǎn)化，與油氣充注同時(shí)或在其之后形成。形成于成巖作用早期的碳酸鹽膠結(jié)物能夠增強(qiáng)巖石的抗壓強(qiáng)度，并為后期溶蝕作用提供物質(zhì)基礎(chǔ)，有利于儲(chǔ)層孔隙的保存；在溶蝕作用之后沉淀的碳酸鹽膠結(jié)物占據(jù)孔隙空間，導(dǎo)致儲(chǔ)層物性變差，對(duì)儲(chǔ)層孔隙的保存起到破壞性作用。

（4）確定成巖作用序列對(duì)于闡明儲(chǔ)層物性演化具有重要意義。形成于壓實(shí)作用早期的碳酸鹽膠結(jié)物能夠在一定程度上保存原生粒間孔隙，對(duì)儲(chǔ)層物性起到一定的保護(hù)作用；形成于溶蝕作用之前的碳酸鹽膠結(jié)物可在孔隙流體的作用下發(fā)生溶蝕，形成次生孔隙，改善儲(chǔ)層的孔滲性能。因此，早期膠結(jié)—壓實(shí)、晚期膠結(jié)—溶蝕的成巖作用過(guò)程，有利于優(yōu)質(zhì)儲(chǔ)層的形成。