陳 敏，許浩霆，鄭祥旺，虞之鋒，肖尚斌

(1：三峽大學(xué)水利與環(huán)境學(xué)院，宜昌 443002)(2：三峽庫(kù)區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部工程研究中心，宜昌 443002)

湖庫(kù)淡水水域雖僅占全球陸地面積的3.7%[1]，對(duì)溫室氣體排放的貢獻(xiàn)卻不容小覷[2]. 據(jù)估計(jì)，湖庫(kù)水體CO2和CH4釋放量分別高達(dá)328.8和67 TgC/a[3](按CH4增溫潛勢(shì)為CO2的28倍[4]折算，相當(dāng)于682.2 TgC/a的碳排放)，可抵消近40%的全球陸地生態(tài)系統(tǒng)年凈吸收碳量[5]. 然而，全球湖庫(kù)生態(tài)系統(tǒng)溫室氣體排放估計(jì)存在較大的不確定性. 以水庫(kù)為例，Deemer等[3]新近估計(jì)的全球水庫(kù)CO2和CH4年排放量分別為135和18 Tg，與St Louis等[6]早前的估計(jì)值(1000 Tg/a CO2和70 Tg/a CH4)差異巨大. 這種不確定性除了源于湖庫(kù)生態(tài)系統(tǒng)之間和系統(tǒng)內(nèi)部碳排放高度的空間異質(zhì)性以外，另一重要原因是觀測(cè)時(shí)間的代表性不足. 已有觀測(cè)大多在良好天氣狀況下開(kāi)展，降雨因素(尤其是強(qiáng)降雨)未得到充分考慮[7-8]，為全球或區(qū)域尺度湖庫(kù)碳排放估計(jì)提供的“平均值”很可能并不準(zhǔn)確.

鑒于此，本研究選取強(qiáng)降雨多發(fā)的夏季時(shí)段，以湖北宜昌境內(nèi)官莊水庫(kù)為例，通過(guò)對(duì)溫室氣體通量、水體表層和垂向剖面氣體溶存濃度及環(huán)境因子的原位高頻觀測(cè)，探討夏季降雨事件對(duì)水庫(kù)溫室氣體通量變化的影響，以期豐富對(duì)亞熱帶湖庫(kù)溫室氣體排放規(guī)律的認(rèn)識(shí)，在全球變暖造成極端降雨事件頻發(fā)的背景下，為湖庫(kù)生態(tài)系統(tǒng)更準(zhǔn)確的碳排放估計(jì)提供科學(xué)參考.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

官莊水庫(kù)位于湖北省宜昌市夷陵區(qū)官莊村境內(nèi)，是長(zhǎng)江北岸一級(jí)支流柏臨河流域上一座中型水庫(kù)，攔截柏臨河支流官莊河，距宜昌市主城區(qū)25 km. 官莊水庫(kù)是一座以城市供水為主、灌溉為輔、兼顧防洪等綜合利用的水利工程，主要擔(dān)負(fù)著宜昌城區(qū)的居民生活供水任務(wù)，日供水規(guī)模44萬(wàn)t. 該水庫(kù)地處亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū)，多年平均降雨量1026 mm，降雨多集中在6-9月. 水庫(kù)承雨面積31 km2，總庫(kù)容1560萬(wàn)m3，水域面積0.77 km2，最大壩高38.8 m，正常蓄水位198.2 m，亦為水庫(kù)開(kāi)敞式溢流堰高程. 官莊水庫(kù)正常情況下全年按不低于194.0 m水位控制運(yùn)用，以滿(mǎn)足各供水需求. 水庫(kù)周邊植被繁茂，分布有少量居民. 官莊水庫(kù)作為飲用水水源地保護(hù)區(qū)，常年水質(zhì)良好，未出現(xiàn)水體富營(yíng)養(yǎng)化.

1.2 監(jiān)測(cè)方案

本次監(jiān)測(cè)為期1周(2020年6月18-25日)，于壩前水域開(kāi)展實(shí)施，監(jiān)測(cè)點(diǎn)水深約20 m，距離岸邊32 m，無(wú)大型水生植被分布，具體位置如圖1所示. 監(jiān)測(cè)項(xiàng)目包括水-氣界面CH4和CO2通量、氣體溶存濃度及環(huán)境因子. CH4和CO2通量采用不透明自動(dòng)通量箱[10]連接DLT-100溫室氣體分析儀(Los Gatos Research，美國(guó))測(cè)定，單次觀測(cè)時(shí)間為30 min(包括25 min的儀器測(cè)量時(shí)間和5 min自動(dòng)推桿升起頂蓋后箱內(nèi)氣體與環(huán)境空氣的交換時(shí)間). 箱體底部懸掛重物，以保證風(fēng)雨中通量箱的穩(wěn)定性. 通量觀測(cè)自6月18日20:00-6月25日20:00(其中6月22日20:00-6月23日20:00 除外)共持續(xù)6整天. 采用自主研發(fā)的新型快速水-氣平衡裝置(FaRAGE)[22]連接G2301溫室氣體分析儀(Picarro，美國(guó))測(cè)定水體溶存CH4和CO2濃度. 表層(約0.5 m深度)氣體濃度監(jiān)測(cè)從6月20日15:00持續(xù)-6月22日20:00，完整覆蓋了觀測(cè)期內(nèi)的降雨過(guò)程. 另于6月18日21:00、6月21日21:00以及暴雨結(jié)束后的24 h(6月22日21:00-6月23日21:00)通過(guò)水泵、卷?yè)P(yáng)機(jī)和時(shí)控開(kāi)關(guān)實(shí)施從表層到水體底部的分層自動(dòng)連續(xù)監(jiān)測(cè)，每次垂向剖面監(jiān)測(cè)歷時(shí)1 h. 觀測(cè)期內(nèi)水溫、DO、pH等水體理化參數(shù)采用HydrolabDS5多參數(shù)水質(zhì)儀(哈希，美國(guó))測(cè)定，垂向分層測(cè)定時(shí)與氣體溶存濃度的監(jiān)測(cè)同步.

圖1 官莊水庫(kù)及監(jiān)測(cè)點(diǎn)位置Fig.1 Location of the Guanzhuang Reservoir and the observation site

降雨數(shù)據(jù)采用宜昌市水雨情系統(tǒng)官莊水庫(kù)站的逐小時(shí)雨量資料. 因儀器故障未能現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定氣溫、相對(duì)濕度、風(fēng)速等氣象因子，故采用中國(guó)氣象數(shù)據(jù)網(wǎng)宜昌市夷陵區(qū)氣象站的逐小時(shí)氣象資料，其中風(fēng)速包括最大風(fēng)速和極大風(fēng)速. 最大風(fēng)速是指1 h內(nèi)的10 min平均風(fēng)速的最大值，極大風(fēng)速為1h內(nèi)的瞬時(shí)風(fēng)速最大值. 由于缺乏逐時(shí)平均風(fēng)速數(shù)據(jù)，本研究分析時(shí)采用了最大風(fēng)速和極大風(fēng)速.

1.3 數(shù)據(jù)分析

通量箱觀測(cè)時(shí)若無(wú)氣泡釋放，箱體內(nèi)的CH4或CO2濃度會(huì)隨時(shí)間發(fā)生線(xiàn)性改變. 本次觀測(cè)過(guò)程中，單位監(jiān)測(cè)時(shí)段內(nèi)溫室氣體濃度隨時(shí)間均呈現(xiàn)良好線(xiàn)性，說(shuō)明無(wú)明顯的氣泡排放. CH4和CO2通量計(jì)算依據(jù)以下公式[23]：

(1)

式中，F(xiàn)為水-氣界面CH4或CO2通量(mg/(m2·h))；K為通量箱內(nèi)CH4或CO2濃度隨時(shí)間變化的斜率(10-6/min)；F1為氣體體積分?jǐn)?shù)10-6到μg/m3單位的轉(zhuǎn)換系數(shù)(CH4為655.47，CO2為1798.45)；F2為分鐘與小時(shí)的轉(zhuǎn)換系數(shù)(60)；V為通量箱置于水面時(shí)其內(nèi)部的空氣體積(m3)；A為通量箱的底面積(m2)；F3為μg與mg的轉(zhuǎn)換系數(shù)(1000).

氣體傳輸速率依據(jù)薄邊界層公式反推：

F=k·(cw-ceq)

(2)

式中，k為氣體傳輸速率(cm/h)；cw為CH4或CO2在表層水體的溶解濃度(μmol/L)；ceq為表層水體與大氣達(dá)到平衡時(shí)的CH4或CO2濃度，依據(jù)文獻(xiàn)[18]中相同方法采用亨利定律計(jì)算. 為便于氣體間和不同水溫條件下氣體傳輸速率的比較，對(duì)k進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)化[24-25]，得到CH4-k600和CO2-k600.

采用Pearson相關(guān)分析探討溫室氣體通量或k600與環(huán)境因子的相關(guān)性，通過(guò)單因素方差分析檢驗(yàn)日通量及晝夜通量是否存在顯著差異，所有顯著性水平P<0.05.

本文采用中央氣象局發(fā)布的《降水強(qiáng)度等級(jí)劃分標(biāo)準(zhǔn)》，根據(jù)24 h降雨量(R)劃分不同等級(jí)降雨事件，即小雨(0.1 mm≤R<10 mm)、中雨(10 mm≤R<25 mm)、大雨(25 mm≤R<50 mm)、暴雨及以上(R≥50 mm). 監(jiān)測(cè)期內(nèi)共發(fā)生3次降雨事件：6月19日20:00-6月20日20:00為小雨(24 h雨量2.5 mm)，6月20日20:00-6月21日20:00為中雨(24 h雨量16 mm)，6月21日20:00-6月22日20:00為暴雨(24 h雨量75.5 mm).

2 結(jié)果與分析

2.1 降雨事件前后溫室氣體通量變化特征

觀測(cè)期間水-氣界面CH4和CO2通量變化如圖2所示. CH4通量變化范圍為0.007～0.077 mg/(m2·h)，平均值為0.024 mg/(m2·h)，CO2通量變化范圍為5.48～57.57 mg/(m2·h)，平均值為17.80 mg/(m2·h)，表現(xiàn)為大氣的碳源. 總體來(lái)看，CH4和CO2通量隨時(shí)間變化趨勢(shì)較為一致，具有顯著的相關(guān)性(表1). 由日通量分析(圖3)可以看出，較高的CH4和CO2排放量均出現(xiàn)在晴朗天氣條件的6月23-25日，CH4、CO2通量日均值最高達(dá)0.031和28.21 mg/(m2·h). 受較低溫度和風(fēng)速的影響，同為晴天的6月18-19日CH4和CO2通量顯著低于6月23-25日(P<0.001). 降雨條件下的6月19-22日，CH4通量日均值為0.021～0.024 mg/(m2·h)，CO2通量日均值為12.99～14.03 mg/(m2·h)，明顯低于雨后晴天的氣體通量水平. CO2日通量隨降雨強(qiáng)度等級(jí)的升高而增大，而CH4日通量則表現(xiàn)出下降趨勢(shì)，于暴雨條件下達(dá)到最低通量水平.

圖3 監(jiān)測(cè)期CH4和CO2日通量及氣象因子變化Fig.3 Daily variations of CH4 and CO2 fluxes and meteorological variables during the observation period

依據(jù)夏季實(shí)際情況，將6:00-20:00劃分為白天，20:00-次日6:00劃分為夜晚. 從圖2可以看出，6 d監(jiān)測(cè)期內(nèi)CH4和CO2通量均未呈現(xiàn)出一致的晝夜變化特征. 在晴朗天氣下的6月18-19日、23-24日、小雨天氣的6月19-20日以及中雨條件下的20-21日，白天CH4和CO2釋放通量均高于夜晚，但排放量峰值出現(xiàn)時(shí)間存在差異，分別為14:00、8:00、12:00和16:00左右. 而同為晴天天氣條件的6月24-25日，夜晚的CH4和CO2通量均顯著高于白天(P<0.001). 此外，暴雨天氣的6月21-22日CH4夜間排放水平較白天更高(P<0.0001)，CO2夜晚排放量均值略高于白天，但無(wú)顯著差異(P>0.05).

圖2 監(jiān)測(cè)期CH4和CO2通量的晝夜變化Fig.2 Diel variations of CH4 and CO2 fluxes during the observation period

氣體通量與氣象、水環(huán)境因子的相關(guān)分析結(jié)果表明(表1)，CH4和CO2通量均與氣溫、風(fēng)速存在顯著正相關(guān)，與相對(duì)濕度、水體電導(dǎo)率存在顯著負(fù)相關(guān). 此外，CO2通量還與氣壓、水體pH及DO表現(xiàn)出較好的相關(guān)性.

表1 溫室氣體通量與環(huán)境因子的皮爾遜相關(guān)系數(shù)Tab.1 Pearson correlation coefficients of greenhouse gas fluxes and environmental variables

1)*為P<0.05，**為P<0.01；2)水環(huán)境因子處理為30 min平均值與氣體通量計(jì)算相關(guān)系數(shù)，原30 min氣體通量取小時(shí)平均值與逐時(shí)氣象要素值計(jì)算相關(guān)系數(shù)，括號(hào)中為CH4和CO2通量取小時(shí)平均后計(jì)算的相關(guān)系數(shù).

2.2 降雨事件前后氣體溶存濃度、傳輸速率及環(huán)境因子變化

本次監(jiān)測(cè)完整捕捉了兩場(chǎng)降雨事件(中雨和暴雨)，事件前后表層水體CH4和CO2溶存濃度、水-氣界面交換速率(k600)以及環(huán)境因子變化情況如圖4、5所示.

圖4 中雨事件前后氣體傳輸速率、溶存濃度及環(huán)境因子變化情況Fig.4 Temporal dynamics of gas transfer velocities, dissolved concentrations and environmental variables from before to after the moderate rainfall event

中雨事件發(fā)生在2020年6月20日夜間-21日午后，最大雨強(qiáng)出現(xiàn)在21日10:00-11:00. 整個(gè)過(guò)程中，表層水體溶解CH4濃度呈現(xiàn)出上升趨勢(shì)，最低為(0.110±0.001) μmol/L，最高為(0.151±0.004) μmol/L，變幅約0.04 μmol/L. CO2溶存濃度與CH4濃度顯著相關(guān)(P<0.01)，但未呈現(xiàn)出明顯的上升趨勢(shì)，維持在(22.21±0.43)μmol/L的水平. CH4和CO2氣體傳輸速率k600均與氣體釋放通量變化高度一致(圖2c)，CH4-k600變化范圍為0.61～1.19 cm/h，而CO2-k600顯著高于CH4-k600且波動(dòng)變化較大，介于1.82～4.07 cm/h之間. 表層水體水溫、pH和DO在該過(guò)程中表現(xiàn)出較明顯的晝夜性特征，即在夜間不斷下降、直至上午開(kāi)始緩慢回升，受降雨的影響，水溫回升略有滯后. 電導(dǎo)率無(wú)明顯變化趨勢(shì)，但在降雨發(fā)生時(shí)以及中雨事件結(jié)束后均出現(xiàn)較大程度的波動(dòng). CH4和CO2的k600峰值分別出現(xiàn)在凌晨4:00和上午8:00左右，氣體傳輸速率變化對(duì)降雨過(guò)程無(wú)明顯響應(yīng)，與風(fēng)速、水氣溫差之間也無(wú)顯著相關(guān)性(P>0.05).

暴雨事件發(fā)生在2020年6月22日凌晨4:00至晚18:00，總體可以劃分為平均雨強(qiáng)=3.8 mm/h的第Ⅰ階段(4:00-8:00)和雨強(qiáng)=8.5 mm/h的第Ⅱ階段(10:00-17:00). 表層水體溶解CH4和CO2濃度在降雨過(guò)程中均未發(fā)生顯著改變，分別維持在約0.1和27 μmol/L，但在降雨結(jié)束后迅速上升，分別達(dá)到(0.176±0.006)和(42.70±2.94)μmol/L. CH4-k600與甲烷通量高度相關(guān)，但CO2-k600與二氧化碳通量具有較差的一致性(圖2d). CO2-k600顯著高于CH4-k600，分別為(2.47±0.42)和(1.18±0.38) cm/h. CH4-k600較為顯著的波動(dòng)變化出現(xiàn)在第Ⅰ階段，k600峰值(2.35 cm/h)對(duì)應(yīng)于雨強(qiáng)最大的時(shí)段，而CO2-k600劇烈變化發(fā)生在第Ⅱ階段，k600峰值(3.41 cm/h)出現(xiàn)在雨強(qiáng)顯著減小之后. 整個(gè)過(guò)程中，表層水體水溫、pH、電導(dǎo)率和DO均呈現(xiàn)不同程度的下降趨勢(shì)，前期下降相對(duì)平緩，后期階段水溫、電導(dǎo)率降幅增大，pH和DO在臨近降雨結(jié)束時(shí)發(fā)生驟降，其后小幅回升. CH4和CO2氣體傳輸速率變化對(duì)整場(chǎng)暴雨過(guò)程的響應(yīng)并不明顯，但與水氣溫差存在顯著正相關(guān)關(guān)系(P<0.001)，與風(fēng)速間無(wú)明顯相關(guān)性(P>0.05).

2.3 降雨事件前后溫室氣體濃度及環(huán)境因子剖面分布

觀測(cè)期內(nèi)分別于6月18日、21日晚21:00以及6月22日暴雨結(jié)束后的24 h內(nèi)對(duì)水體溶存溫室氣體濃度及常規(guī)理化因子進(jìn)行了分層連續(xù)監(jiān)測(cè)，垂向剖面分布及變化情況如圖6所示. 監(jiān)測(cè)斷面處水深接近20 m，6月18日21:00的首次剖面觀測(cè)未觸及最底層，之后均實(shí)現(xiàn)了垂向上的完整監(jiān)測(cè).

總體來(lái)看，水環(huán)境因子呈現(xiàn)較為穩(wěn)定的剖面分布特征. 水溫分層顯著，表底層溫差可達(dá)14℃，暴雨后表層水溫下降，但分層狀態(tài)并未受到破壞. pH和DO也隨深度增加呈現(xiàn)出下降趨勢(shì)，其中水面至4 m深度處降低最為明顯，尤其是pH，該水層pH變幅可達(dá)表底層pH差異的1/2以上. 電導(dǎo)率表現(xiàn)出表層低、底層高的分布特征，但峰值出現(xiàn)在約12 m深度處，其上層電導(dǎo)率隨水深變化較大，下層變化不大、略低于峰值水平. 暴雨后表層水體pH、DO和電導(dǎo)率均不同程度下降，但各層相對(duì)穩(wěn)定，變幅不大，僅電導(dǎo)率在水面以下5～10 m水層出現(xiàn)顯著的波動(dòng)變化(圖6c).

圖6 監(jiān)測(cè)斷面水體CH4、CO2濃度和水環(huán)境因子垂向分布Fig.6 Profile distributions of dissolved CH4 and CO2 concentrations and water environmental variables at the observation section

水體CH4和CO2溶存濃度呈現(xiàn)出不同的垂向分布特征. CO2濃度隨深度增加不斷增大，其中0～4 m水層增幅顯著，與pH的減小相一致. 暴雨后CO2濃度剖面較為穩(wěn)定，表層為(34.42±4.21) μmol/L，底層為(111.77±11.91) μmol/L，與6月21日的表、底層觀測(cè)值(30.78和128.57 μmol/L)相接近，遠(yuǎn)高于6月18日的表層值(11.55 μmol/L). 與CO2剖面不同，垂向CH4濃度表現(xiàn)為“S”型分布特征，分別在有氧環(huán)境的次表層(或中間層)水體和缺氧環(huán)境的水體底部出現(xiàn)CH4濃度高值. 6月21日觀測(cè)的底部CH4濃度高達(dá)0.464 μmol/L，約為7 m水深處濃度的2倍. 6月18日觀測(cè)的剖面甲烷峰值處于約11 m水深處，達(dá)0.482 μmol/L，由于水體底層觀測(cè)缺失，“S”型特征并不明顯. 暴雨后的CH4濃度剖面與21日監(jiān)測(cè)情況相似，有氧層高值出現(xiàn)在水面以下約6.5 m，為(0.218±0.023)μmol/L，底部濃度與次表層高值相當(dāng)、但24 h內(nèi)波動(dòng)明顯[(0.220±0.105)μmol/L].

3 討論

3.1 溫室氣體通量晝夜性特征

本次持續(xù)6 d的通量觀測(cè)結(jié)果表明，CH4和CO2通量均表現(xiàn)為釋放狀態(tài)，但均未呈現(xiàn)出一致的晝夜變化特征(圖2). 總體而言，較高的日間排放通量出現(xiàn)的次數(shù)更多，尤其是CO2，這有異于對(duì)CO2通量晝夜規(guī)律的普遍認(rèn)知. 受太陽(yáng)輻射晝夜性特征的影響，CO2通量通常表現(xiàn)出白天低、夜間高的特點(diǎn)，響應(yīng)于光合作用和呼吸作用的交替性主導(dǎo)[15,26]. 在晴朗少云天氣條件下，浮游植物的光合作用較強(qiáng)，晝間對(duì)CO2的強(qiáng)烈吸收導(dǎo)致較高的負(fù)值通量，使水體在日尺度上表現(xiàn)為CO2的匯[10]. 然而，本研究監(jiān)測(cè)點(diǎn)距離岸邊約30 m，附近無(wú)大型水生植被分布，且作為飲用水水源地保護(hù)區(qū)，常年水質(zhì)良好，水體浮游植物(藻類(lèi))的影響并不顯著，導(dǎo)致水庫(kù)水體未呈現(xiàn)“夜高晝低”的CO2通量特征. 事實(shí)上，亦有不少研究觀測(cè)到更高的日間CO2通量[11, 19, 27]. 水-氣界面排放通量由氣體的產(chǎn)生、消耗和傳輸過(guò)程共同決定. 除太陽(yáng)輻射、生物因素等對(duì)水體CO2產(chǎn)生與消耗的影響，氣體傳輸過(guò)程也受到氣象因素、水動(dòng)力條件等的制約[28]，進(jìn)而改變CO2通量. 本研究中，CO2通量與多數(shù)環(huán)境因子均存在相關(guān)性，但與風(fēng)速的相關(guān)程度明顯較高(表1)，在一定程度上指示了風(fēng)速對(duì)CO2通量的控制性影響. Martinez-Cruz等[19]在富營(yíng)養(yǎng)湖泊觀測(cè)到CO2排放峰值出現(xiàn)在9:00-15:00，而該時(shí)段內(nèi)湖上層水體CO2濃度最低. 依據(jù)薄邊界層原理，若湖面空氣CO2濃度變化忽略不計(jì)，CO2排放高值歸因于更高的氣體傳輸速率k. Erkkil?等[11]也觀察到類(lèi)似現(xiàn)象，認(rèn)為白天較大的風(fēng)速造成k升高是日間CO2通量更高的主要原因.

相比于CO2，湖庫(kù)水體CH4通量晝夜模式受到更多的爭(zhēng)議，對(duì)晝夜間CH4排放的相對(duì)貢獻(xiàn)尚不清晰[21]. 本研究觀測(cè)期內(nèi)有4 d具有更高的日間CH4通量，但排放峰值出現(xiàn)時(shí)間各不相同，晝夜通量比為1.04～1.30，而另2 d夜間CH4釋放占主導(dǎo)，晝夜通量比僅0.65和0.70，同為晴天天氣條件的6月18-19日和24-25日卻表現(xiàn)出全然不同的CH4通量晝夜性特征(圖2). 從已報(bào)道的相關(guān)研究結(jié)果來(lái)看(表2)，CH4通量晝夜性規(guī)律并不顯著，但晝夜通量比普遍大于1，即白天具有更高的釋放通量，且排放峰值也多出現(xiàn)在日間. 然而，通量峰值出現(xiàn)時(shí)間、晝夜通量比與觀測(cè)水域所處緯度位置、水深、觀測(cè)季節(jié)及水體富營(yíng)養(yǎng)化程度等并無(wú)明顯關(guān)聯(lián).

表2 已報(bào)道的湖庫(kù)、池塘CH4通量晝夜模式對(duì)比Tab.2 Comparisons of reported diurnal patterns of CH4 flux from lentic systems

湖庫(kù)水體CH4排放受多重環(huán)境因素影響[28]，較高的日間通量可能源自溫度、氣壓、風(fēng)速和輻射的晝夜性差異. 溫度升高可以增加微生物的活性，但產(chǎn)甲烷菌對(duì)溫度的響應(yīng)比甲烷氧化菌更為敏感[37]，所以在適宜的溫度范圍內(nèi)，CH4凈生成量一般會(huì)隨溫度升高而增大[38]；同時(shí)水溫升高會(huì)降低氣體的溶解度，促進(jìn)水體中CH4向大氣釋放. 氣溫通常呈現(xiàn)出明顯的晝夜變化，水溫變化一般滯后于氣溫，但湖庫(kù)水溫日變化還受水域面積、水深、水動(dòng)力條件及風(fēng)速、光照等其他氣象因素的調(diào)節(jié)[39-40]，不一定表現(xiàn)出明顯的晝夜性特征，或水溫晝夜間差異極小，不足以對(duì)CH4通量變化產(chǎn)生影響[35]. 本研究中CH4通量與氣溫呈顯著正相關(guān)，但與水溫并無(wú)相關(guān)性(表1)，表層水體水溫的晝夜性差異很小(圖4b、5b)，因而水溫并不是造成日間較高CH4通量的原因. 由氣溫升高或氣象條件改變導(dǎo)致的氣壓下降也可能促成CH4排放高值[36,41]，但本研究中CH4通量與氣壓間也無(wú)顯著相關(guān)性. 風(fēng)速被廣泛認(rèn)為是日間CH4釋放量高于夜間通量的控制性因素，已有研究多觀測(cè)到白天具有更大的風(fēng)速，導(dǎo)致更高的氣體交換速率[27, 30]，更大的風(fēng)力還可能驅(qū)使岸邊區(qū)域的高濃度CH4向湖心區(qū)域橫向輸送，造成更高的水-氣界面濃度梯度[11]. 此外，高風(fēng)速對(duì)水體的擾動(dòng)能夠改變沉積物-水界面氣壓，增大淺水區(qū)CH4氣泡排放[29]. 與CO2類(lèi)似，本研究中CH4通量與風(fēng)速的相關(guān)性也最強(qiáng)，風(fēng)速對(duì)溫室氣體排放晝夜變化的影響不可忽視. 太陽(yáng)輻射的晝夜性差異最為明顯，已有研究表明，白天較高的光輻射強(qiáng)度會(huì)抑制好氧甲烷氧化菌活性[42]，從而降低水體中CH4的消耗，造成晝間釋放量的增加[43]. 然而，光照的影響僅限于湖上層水體或淺水湖泊，官莊水庫(kù)水體分層明顯，湖上層溶氧量接近飽和乃至過(guò)飽和，而好氧甲烷氧化多發(fā)生在DO濃度較低且CH4濃度更高的水體更深層[44-45]，光輻射對(duì)CH4通量的影響可能十分有限. 此外，部分學(xué)者觀測(cè)到的較高夜間CH4通量多歸因于夜晚表層水溫下降導(dǎo)致的水體對(duì)流混合[12,18]，使底部累積的高濃度CH4迅速向上遷移，還可能猝發(fā)沉積物-水界面的氣泡排放[17].

對(duì)CH4通量晝夜規(guī)律的探討目前仍無(wú)定論，除環(huán)境因素的復(fù)雜影響，CH4排放途徑也造成了較大限制. 在低緯度地區(qū)或中高緯度地區(qū)的夏季，淺水湖泊、池塘的CH4氣泡排放量往往占絕對(duì)主導(dǎo)[18,29,36]，而氣泡排放具有難以預(yù)測(cè)性、零星分布和持續(xù)時(shí)間極短等特征[28]. 從已報(bào)道的夏季淺水水域CH4通量特征來(lái)看，晝夜變化模式竟各不相同(表2)，這在某種意義上說(shuō)明CH4氣泡排放可能并不存在普適性的晝夜規(guī)律，或現(xiàn)階段氣泡排放觀測(cè)的局限性制約了對(duì)晝夜性特征的捕捉. 但總體而言，更為頻繁觀察到的較高日間CH4通量說(shuō)明晝夜連續(xù)觀測(cè)對(duì)于湖庫(kù)CH4排放估算十分必要，因?yàn)槠毡榈臅冮g觀測(cè)數(shù)據(jù)很可能造成排放值的高估.

3.2 降雨事件對(duì)甲烷與二氧化碳通量的影響

已有研究表明，降雨能夠通過(guò)對(duì)表層水體的擾動(dòng)增大氣體的傳輸速率[9]. 然而，本研究結(jié)果并未反映出CH4和CO2通量對(duì)降雨的明確響應(yīng). 從日尺度上看，CH4和CO2通量高值出現(xiàn)在晴朗的6月23-25日，小雨、中雨乃至暴雨天氣條件下，CH4和CO2日平均通量均較低，CO2通量隨降雨強(qiáng)度等級(jí)增大呈現(xiàn)上升趨勢(shì)，而CH4通量在中雨、暴雨時(shí)表現(xiàn)出明顯低值(圖3). 從中雨、暴雨過(guò)程來(lái)看，CH4-k600和CO2-k600對(duì)降雨過(guò)程的響應(yīng)均不明顯(圖4,5). 有關(guān)降雨影響的野外觀測(cè)研究表明，降雨往往會(huì)導(dǎo)致CH4和CO2通量的顯著升高. 例如，Erkkil?等[11]發(fā)現(xiàn)冷鋒過(guò)境帶來(lái)的單日11 mm降雨以及大風(fēng)降溫天氣觸發(fā)湖水混合，CH4和CO2通量在雨后均顯著增加，于第2天達(dá)到峰值，推測(cè)該現(xiàn)象源于底部高濃度CH4的上涌、陸源水平輸送的增加以及水體混合對(duì)藻類(lèi)光合作用的制約. Ojala等[14]基于湖泊完整無(wú)冰期每周1次的通量觀測(cè)結(jié)果表明，CH4和CO2通量在強(qiáng)降雨后均顯著增大，其中CH4的響應(yīng)更為明顯，降雨導(dǎo)致的CH4和CO2通量可達(dá)全年通量的近50%. Bartosiewicz等[13]在溫帶淺水湖泊開(kāi)展了為期2年約2周1次的觀測(cè)研究，結(jié)果表明，CO2通量和CH4氣泡排放在降雨偏多的年份明顯更高，而較高的CH4擴(kuò)散通量出現(xiàn)在降雨偏少的年份里. 推測(cè)更頻繁的降雨天氣導(dǎo)致水體中呼吸作用主導(dǎo)，且流域產(chǎn)匯流過(guò)程輸出更多的有機(jī)質(zhì)，導(dǎo)致較高的CO2通量，而強(qiáng)降雨導(dǎo)致更高的CH4氣泡排放，可能由于水溫分層破壞引起的沉積物溫度升高. 總體而言，這些研究雖在不同程度上反映出降雨對(duì)溫室氣體釋放的促進(jìn)作用，但對(duì)降雨的分析僅限于日尺度、甚至年際差異，不足以探討降雨過(guò)程本身對(duì)水-氣界面CH4和CO2通量的影響. 若按日尺度分析，本研究也觀察到強(qiáng)降雨后的2～3 d內(nèi)溫室氣體通量顯著增加(圖3)，與前述已有研究結(jié)果[11,14]相符. 然而，CH4和CO2通量增加并非對(duì)強(qiáng)降雨過(guò)程的響應(yīng)：暴雨結(jié)束后的24 h內(nèi)，水溫分層仍十分穩(wěn)定，無(wú)對(duì)流混合跡象；水體底部CH4濃度雖呈現(xiàn)出一定波動(dòng)變化，但未表現(xiàn)出明顯高值，表層CH4和CO2濃度與暴雨前差異不大且在24h內(nèi)無(wú)明顯變化；雖然湖中上層電導(dǎo)率波動(dòng)反映出一定程度的陸源輸入[46]，但對(duì)水體CH4和CO2濃度的影響均不顯著(圖5,6). 事實(shí)上，暴雨結(jié)束后氣溫明顯升高，風(fēng)速也達(dá)到明顯高值，6月23-25日較高的CH4和CO2通量更可能來(lái)自風(fēng)速和溫度的控制性影響.

圖5 暴雨事件前后氣體傳輸速率、溶存濃度及環(huán)境因子變化情況Fig.5 Temporal dynamics of gas transfer velocities, dissolved concentrations and environmental variables from before to after the storm event

雖然已有不少室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn)反映出雨強(qiáng)、雨滴大小等對(duì)氣體傳輸速率的影響[9, 47]，但基于野外原位觀測(cè)探討降雨過(guò)程對(duì)溫室氣體通量的影響仍十分鮮見(jiàn). 筆者曾在三峽水庫(kù)香溪河庫(kù)灣完整監(jiān)測(cè)過(guò)一場(chǎng)持續(xù)時(shí)間較短的中雨過(guò)程，結(jié)果表明CH4通量及k600受風(fēng)速和降雨的共同影響，但風(fēng)速的驅(qū)動(dòng)作用明顯占主導(dǎo)[48]. 然而本研究并未觀察到類(lèi)似現(xiàn)象，無(wú)論中雨、暴雨過(guò)程，CH4-k600和CO2-k600均與風(fēng)速無(wú)顯著相關(guān)性，且對(duì)降雨無(wú)明顯響應(yīng). 但值得一提的是，暴雨事件中CH4-k600、CO2-k600與水氣溫差存在顯著正相關(guān)關(guān)系，且水氣溫差始終為正值，說(shuō)明水體表層可能存在一定深度的對(duì)流混合且該過(guò)程對(duì)氣體傳輸速率產(chǎn)生影響[18, 49]. 然而，從雨后穩(wěn)定的水溫分層來(lái)看，即使存在對(duì)流混合，其影響深度和持續(xù)時(shí)間可能均十分有限，CH4和CO2表層水體濃度在降雨結(jié)束時(shí)顯著上升但又迅速回落(圖5)，由水體混合導(dǎo)致的氣體垂向遷移可能十分短暫.

本研究采用的通量箱法被廣泛應(yīng)用于靜水生態(tài)系統(tǒng)的溫室氣體通量觀測(cè)，在有風(fēng)條件下，箱體與表層水體的摩擦引起的擾動(dòng)可能會(huì)導(dǎo)致觀測(cè)結(jié)果偏高[50]. 但該影響可能并不構(gòu)成限制，因?yàn)椴簧倩谕肯溆^測(cè)推導(dǎo)出的風(fēng)速-k600函數(shù)關(guān)系與基于示蹤梯度法的經(jīng)典風(fēng)速模型十分相近[48,51]. 然而，降雨期間(尤其是強(qiáng)降雨)的通量箱觀測(cè)數(shù)據(jù)往往直接被剔除[11]. 通量箱觀測(cè)的影響可能表現(xiàn)在兩方面：一是箱體本身對(duì)有限的觀測(cè)界面構(gòu)成遮擋，箱內(nèi)水-氣界面的氣體交換速率與雨滴擊打無(wú)直接關(guān)聯(lián)，這可能造成通量值的低估；二是雨滴通過(guò)對(duì)箱體外圍水面的擊打造成水體紊動(dòng)，從而間接影響箱體內(nèi)的氣體通量. 以本次暴雨事件為例，在平均雨強(qiáng)為3.8 mm/h的第Ⅰ階段，CH4-k600與降雨量間存在較為顯著的正相關(guān)關(guān)系，與風(fēng)速也呈現(xiàn)出一定程度的正向關(guān)聯(lián)，而在平均雨強(qiáng)為8.5 mm/h的第Ⅱ階段，CH4-k600與降雨、風(fēng)速均未表現(xiàn)出相關(guān)性(圖5,7). 基于此，我們推測(cè)通量箱觀測(cè)在降雨條件下可能存在一個(gè)雨強(qiáng)閾值，小于該閾值時(shí)箱體的遮蔽作用不占主導(dǎo)，箱體以下表層水體的紊動(dòng)程度與雨滴對(duì)水面的擊打強(qiáng)度存在較為明顯的相關(guān)性，而當(dāng)雨強(qiáng)大于該閾值時(shí)，箱體的遮擋效應(yīng)顯著增強(qiáng)，該方法不再適用. 然而，CO2-k600并沒(méi)有表現(xiàn)出類(lèi)似特征，暴雨不同階段均未呈現(xiàn)出與降雨、風(fēng)速的相關(guān)性，原因尚不清晰，有必要結(jié)合不同的通量觀測(cè)方法(如渦度相關(guān)法、通量梯度法等)以及室內(nèi)模擬實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步探討降雨條件下通量箱法的適用性.

圖7 暴雨事件不同階段CO2、CH4的k600與風(fēng)速、降雨量的關(guān)系Fig.7 Relationships between k600 of CO2, CH4 and wind speed, rainfall at the different stages of the storm event

4 結(jié)論

1)夏季觀測(cè)期內(nèi)官莊水庫(kù)CH4通量變化范圍為0.007～0.077 mg/(m2·h)，CO2通量為5.48～57.57 mg/(m2·h)，均表現(xiàn)為大氣的碳源. 小雨、中雨乃至暴雨天氣條件下，CH4和CO2日均通量均較低，日通量?jī)A向于受風(fēng)速和溫度調(diào)控.

2)CH4和CO2通量變化趨勢(shì)較為一致，具有顯著的相關(guān)性. 監(jiān)測(cè)期內(nèi)CH4和CO2排放通量均未呈現(xiàn)出一致的晝夜變化特征，但日間排放量>夜間排放量出現(xiàn)的次數(shù)更多，晝夜差異受風(fēng)速的主導(dǎo)明顯，對(duì)降雨天氣狀況無(wú)明顯響應(yīng)，且太陽(yáng)輻射、溫度等均未呈現(xiàn)出控制性影響.

3)暴雨過(guò)程中，CH4-k600和CO2-k600與風(fēng)速均無(wú)顯著相關(guān)性，與水氣溫差存在顯著正相關(guān)，但由水體混合導(dǎo)致的氣體垂向遷移十分短暫. CH4-k600對(duì)風(fēng)速和降雨的響應(yīng)表現(xiàn)出明顯的階段性差異，通量箱在強(qiáng)降雨條件下是否適用可能存在雨強(qiáng)閾值.