耿 悅,呂喜璽,于瑞宏,3，孫賀陽(yáng)，劉心宇，曹正旭，李向偉，朱鵬航，葛 錚

(1:內(nèi)蒙古大學(xué)生態(tài)與環(huán)境學(xué)院，呼和浩特 010021)(2:內(nèi)蒙古自治區(qū)河流與湖泊生態(tài)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，呼和浩特 010021)(3:蒙古高原生態(tài)學(xué)與資源利用教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，呼和浩特 010021)

湖泊有機(jī)碳作為生態(tài)系統(tǒng)中有機(jī)質(zhì)的主要組成部分，參與了水生環(huán)境中多種生物地球化學(xué)循環(huán)過(guò)程. 有機(jī)質(zhì)是各類碳水化合物、類脂物、蛋白質(zhì)等組成的復(fù)雜混合體，大量存在于湖泊內(nèi)的懸浮物和沉積物中，一般認(rèn)為其有兩種自然來(lái)源，一種是外源輸入，一種是內(nèi)源生成[1]. 由于人類活動(dòng)使大量營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)進(jìn)入湖泊，引起藻類及其他浮游生物迅速繁殖，其死亡后的生物殘?bào)w被微生物分解和氧化，導(dǎo)致有機(jī)質(zhì)增加后進(jìn)一步消耗溶解氧，從而使水質(zhì)惡化，富營(yíng)養(yǎng)化加劇. 懸浮顆粒物是營(yíng)養(yǎng)鹽的載體，很大程度上決定著營(yíng)養(yǎng)鹽的遷移轉(zhuǎn)化和循環(huán)歸宿，在湖泊內(nèi)源釋放和水環(huán)境變化中扮演著重要的角色[2]. 沉積物是水生環(huán)境中有機(jī)碳轉(zhuǎn)化、沉積、埋藏的主要場(chǎng)所，記錄著湖泊的生產(chǎn)力水平、水生植物更替、物質(zhì)來(lái)源及營(yíng)養(yǎng)水平轉(zhuǎn)變等重要?dú)v史信息，可間接反映人類活動(dòng)對(duì)流域生態(tài)環(huán)境的影響，沉積物中的有機(jī)碳主要來(lái)自于水生生物的降解和水體中顆粒碳的沉降. 懸浮顆粒物和沉積物均為水體中有機(jī)質(zhì)存在的主要場(chǎng)所，二者關(guān)系密切，一定物理化學(xué)條件下可經(jīng)過(guò)沉積和再懸浮過(guò)程實(shí)現(xiàn)相互轉(zhuǎn)化[3]. 為盡早明確湖泊富營(yíng)養(yǎng)化的根源，有效遏制有機(jī)污染，提高對(duì)有機(jī)碳生物地球化學(xué)循環(huán)過(guò)程的理解，識(shí)別有機(jī)質(zhì)來(lái)源成為當(dāng)務(wù)之急，目前，有機(jī)碳穩(wěn)定同位素(δ13C)結(jié)合碳氮比(C/N)被廣泛用于湖泊有機(jī)質(zhì)來(lái)源指示及其影響因素分析[4].

穩(wěn)定同位素技術(shù)為水域懸浮顆粒物及沉積物有機(jī)質(zhì)來(lái)源以及湖泊碳循環(huán)研究提供了重要的方法[5]. Bouillon等[6]對(duì)肯尼亞塔納河流域旱季水體有機(jī)碳的研究表明，浮游植物對(duì)POC的貢獻(xiàn)較土壤有機(jī)質(zhì)?。煌趺m等[7]對(duì)鄱陽(yáng)湖及其入湖河流懸浮顆粒有機(jī)質(zhì)碳同位素時(shí)空分布的分析表明，鄱陽(yáng)湖區(qū)及其入湖河流水體POC主要是C3植物的貢獻(xiàn). Sakai等[8]采用穩(wěn)定同位素技術(shù)對(duì)日本Lake Biwa表層沉積物中有機(jī)質(zhì)來(lái)源的定量分析發(fā)現(xiàn)外源輸入的貢獻(xiàn)較大；Aichner等[9]對(duì)青藏高原表層沉積物的研究表明，大型水生植物強(qiáng)烈影響著有機(jī)碳穩(wěn)定同位素特征值，對(duì)總有機(jī)碳貢獻(xiàn)達(dá)60%；鞏俊成等[10]通過(guò)對(duì)青藏高原可可西里湖泊中的表層沉積物中總有機(jī)碳(TOC)、碳氮比(TOC/TON)和有機(jī)碳同素(δ13CTOC)的測(cè)定，探討了TOC和δ13CTOC的變化及其影響因素，初步判識(shí)了有機(jī)碳來(lái)源于水生沉水植物與陸生植物的混合. 同時(shí)，在湖泊碳循環(huán)領(lǐng)域，碳同位素的研究已經(jīng)開(kāi)展的相當(dāng)廣泛，尤其是在示蹤碳源以及碳循環(huán)過(guò)程中各個(gè)環(huán)節(jié)產(chǎn)物的遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程方面的研究. 目前相關(guān)研究均是單獨(dú)對(duì)懸浮顆粒物或沉積物進(jìn)行有機(jī)質(zhì)來(lái)源識(shí)別，缺乏將兩種物質(zhì)結(jié)合起來(lái)共同判別湖泊有機(jī)質(zhì)來(lái)源的研究.

烏梁素海是世界范圍內(nèi)半荒漠地區(qū)典型的草藻型富營(yíng)養(yǎng)化湖泊，在黃河流域獨(dú)特的地理位置而具有重要的生態(tài)功能[11]，目前對(duì)該湖的研究主要集中于富營(yíng)養(yǎng)化成因及來(lái)源[12]，但對(duì)富營(yíng)養(yǎng)化具有重要貢獻(xiàn)的有機(jī)質(zhì)來(lái)源及分布尚不明晰. 鑒于此，本文分析了烏梁素海水體懸浮顆粒和沉積物中有機(jī)碳穩(wěn)定同位素組成，結(jié)合C/N比、TOC和POC時(shí)空分布特征，借助端元混合模型，對(duì)湖泊懸浮顆粒和沉積物中有機(jī)碳的來(lái)源進(jìn)行定量分析，繼而判別內(nèi)、外源所占比例，并深入分析其影響因子，旨在明晰湖泊水體和底泥中有機(jī)質(zhì)的來(lái)源，從源頭上加以控制進(jìn)而減緩富營(yíng)養(yǎng)化趨勢(shì)，為研究有機(jī)碳生物地球化學(xué)循環(huán)過(guò)程、湖泊生態(tài)環(huán)境變化以及富營(yíng)養(yǎng)化防治提供參考.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

烏梁素海(40°36′～41°03′N，108°43′～108°57′E)位于內(nèi)蒙古自治區(qū)巴彥淖爾市烏拉特前旗境內(nèi)，湖泊總面積約為341.67 km2(據(jù)2018年衛(wèi)星數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì))，是黃河流域內(nèi)面積最大的淡水湖泊，也是全球同緯度最大的濕地. 烏梁素海屬于典型的溫帶大陸性氣候，年均氣溫7.3℃，四季溫差較大；年均降水量為224 mm，主要集中于夏季；年均蒸發(fā)量1502 mm，為降水量的6倍[13]. 烏梁素海有6個(gè)主要的入湖渠道，枯水期個(gè)別渠道水量較少，其中總排干是灌區(qū)排水的主要通道，其退水占農(nóng)田退水的90%以上，由于地處河套灌區(qū)排灌尾端，烏梁素海接納了引黃灌溉后幾乎整個(gè)河套地區(qū)的農(nóng)田退水、工業(yè)廢水和生活污水，加之地處干旱、半干旱地區(qū)，蒸發(fā)量和降雨量比例嚴(yán)重失衡，導(dǎo)致湖泊嚴(yán)重富營(yíng)養(yǎng)化[14]. 烏梁素海水質(zhì)惡化嚴(yán)重，已進(jìn)入重度富營(yíng)養(yǎng)化狀態(tài)，目前湖泊內(nèi)大量腐爛的水草正以每年9～13 mm的速度在湖底堆積，成為世界上沼澤化速度最快的湖泊之一[15].

1.2 樣品采集與分析

本研究分別于2019年4月(融冰期)、7月(夏灌期)和10月(秋灌期)按照湖泊地形空間分布及污染特征，在湖區(qū)和各支流共設(shè)置14個(gè)采樣點(diǎn)，其中，湖區(qū)布設(shè)8個(gè)樣點(diǎn)(G1～G8)，分別位于湖的東北區(qū)、入湖區(qū)、湖心、西部區(qū)、黃苔區(qū)、養(yǎng)殖區(qū)以及退水渠；主要入湖渠道布設(shè)6個(gè)采樣點(diǎn)(G9～G14)，分別位于總排干、通濟(jì)渠、八排干、長(zhǎng)濟(jì)渠、九排干、塔布渠等(圖1).

圖1 研究區(qū)及采樣點(diǎn)示意Fig.1 Study area and distribution of sampling sites

以上14個(gè)采樣點(diǎn)同步采集約20 cm的表層水樣和5 cm的表層沉積物樣，利用多參數(shù)水質(zhì)分析儀(WTW)現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定電導(dǎo)率(EC)、溶解氧(DO)等參數(shù). 使用采水器在各樣點(diǎn)采集5 L水樣，取200 mL滴加3～4滴碳酸鎂溶液，過(guò)濾后濾膜用錫紙包好放入液氮罐中保存，用于后續(xù)懸浮顆粒物指標(biāo)測(cè)定；使用活塞式沉積物采樣器采集3個(gè)沉積物平行樣，聚乙烯塑料袋內(nèi)均勻混合，作為該采樣點(diǎn)表層沉積物樣品. 水樣帶回實(shí)驗(yàn)室后當(dāng)天用事先經(jīng)馬弗爐450℃高溫灼燒4 h的玻璃纖維膜(GF/F Whatman, 47 mm)過(guò)濾并收集懸浮顆粒物，之后將其置于盛放濃鹽酸的干燥器中熏蒸48 h，除去樣品中無(wú)機(jī)碳，再用去離子水反復(fù)沖洗至濾液呈中性后冷凍干燥保存；沉積物樣品帶回實(shí)驗(yàn)室后及時(shí)風(fēng)干，揀去碎屑，研磨并加入10%的鹽酸去除無(wú)機(jī)碳，再用超純水洗至中性后過(guò)149 μm篩子，之后樣品用錫杯包好分類保存.

1.3 數(shù)據(jù)處理

1.3.1 穩(wěn)定同位素值計(jì)算 水體懸浮顆粒物和表層沉積物樣品有機(jī)碳同位素比值使用ECS-CRDS(Picarro, USA)聯(lián)合Picarro13C燃燒模塊進(jìn)行測(cè)定，同時(shí)借助δ13C值為-34.22‰和-8.02‰的尿素標(biāo)樣進(jìn)行校正，誤差≤±0.3‰. 碳同位素組成的國(guó)際參考標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)為VPDB，測(cè)量精度為±0.2‰，其穩(wěn)定同位素比值采用國(guó)際通用的δ值表示，計(jì)算過(guò)程如下：

δ13Csample=(Rsample/Rstandard-1)×1000

(1)

式中，R=13C/12C,Rsample為樣品同位素值，Rstandard為標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的同位素值[16].

1.3.2 同位素多元混合模型 本研究采用同位素多元混合模型定量計(jì)算有機(jī)質(zhì)潛在來(lái)源的相對(duì)貢獻(xiàn)，基于質(zhì)量守恒定律的端元貢獻(xiàn)率計(jì)算公式如下[17]：

(2)

(3)

(4)

式中，δ13C是樣品(SA)和端元(i)的穩(wěn)定碳同位素值，C/N比是有機(jī)質(zhì)的碳、氮原子比，f表示不同端元的貢獻(xiàn)率[17].

2 結(jié)果

2.1 理化指標(biāo)的時(shí)空分布分析

圖2 烏梁素海水體基本理化性質(zhì)Fig.2 General physicochemical characteristics of water samples in Lake Wuliangsuhai

2.2 水體懸浮顆粒有機(jī)質(zhì)含量及碳同位素組成

烏梁素海懸浮顆粒物有機(jī)碳含量及其同位素的分布如圖3所示. POC含量變化范圍介于0.31%～14.65%之間，呈現(xiàn)7月>4月>10月的趨勢(shì)，其中，7月POC平均含量最高且波動(dòng)程度最大，10月離散程度較??；空間上，4月、10月渠道POC平均含量高于湖區(qū)，7月則相反，但無(wú)論哪個(gè)月份，湖區(qū)POC波動(dòng)程度均大于入湖渠道. PON含量介于0.03%～3.40%范圍內(nèi)，隨著時(shí)間推移，PON含量逐漸降低，其中，10月平均值最低且波動(dòng)程度最小，而4月PON值最高且波動(dòng)程度最大；空間上，各月份湖區(qū)均高于入湖渠道，且湖區(qū)波動(dòng)程度隨著月份增加而遞減. POC/PON比變化范圍介于4.10～21.35之間，呈現(xiàn)4月<7月<10月的季節(jié)變化規(guī)律，但7月POC/PON比離散程度最大；空間上，湖區(qū)POC/PON的平均值小于入湖渠道，波動(dòng)范圍明顯要大于入湖渠道. δ13CPOC變化范圍為-23.29‰～-29.75‰，呈現(xiàn)10月>4月>7月的變化趨勢(shì)；空間上，渠道(-26.13‰)略高于湖區(qū)(-27.13‰)，4月湖區(qū)和入湖渠道的δ13CPOC平均水平較為接近，7、10月湖區(qū)的δ13CPOC要低于入湖渠道，整體上空間分布差異較明顯，時(shí)間上不存在顯著差異.

圖3 烏梁素海水體懸浮顆粒物POC、PON含量、POC/PON、δ13CPOC的時(shí)空分布Fig.3 Spatiotemporal distribution of POC, PON contents, POC/PON, δ13CPOC in Lake Wuliangsuhai

2.3 沉積物有機(jī)質(zhì)含量及碳同位素組成

烏梁素海表層沉積物TOC含量分布在0.06%～10.24%之間(圖4a)，時(shí)間上呈現(xiàn)7月(3.68%)>10月(1.47%)>4月(1.32%)的規(guī)律，7月波動(dòng)最大，10月最??；湖區(qū)和入湖渠道差別尤為明顯，湖區(qū)TOC含量的平均值為4.06%(n=24)，最高值出現(xiàn)在7月，達(dá)到10.24%，最低值出現(xiàn)在4月，為0.06%；入湖渠道TOC的平均值為0.25%(n=18)，4、10月湖區(qū)均低于入湖渠道，7月則相反. 整體上看，湖區(qū)的離散程度要小于各入湖渠道，TOC含量季節(jié)變化明顯，空間上也呈現(xiàn)出較顯著的差異. 相對(duì)來(lái)說(shuō)，湖區(qū)TON含量呈現(xiàn)7月(0.46%)>10月(0.20%)>4月(0.19%)的變化，季節(jié)差異不大，4月的離散程度最大；空間上，各季節(jié)TON含量及其離散程度均呈現(xiàn)湖區(qū)高于入湖渠道的規(guī)律，且湖區(qū)和入湖渠道的最高值均出現(xiàn)在4月，分別為0.82%、0.16%(圖4b).

C/N比是簡(jiǎn)單有效區(qū)分有機(jī)質(zhì)來(lái)源的指標(biāo)，亦可作為有機(jī)質(zhì)分解程度的指示劑，通常隨分解程度的增加而減小[18]. 烏梁素海TOC/TON比介于3.06～23.77之內(nèi)，表現(xiàn)出較為明顯的時(shí)空異質(zhì)性. 7月湖區(qū)TOC/TON比的平均值明顯高于4月、10月，10月的TOC/TON比變化幅度較小，最高為10.50，最低為3.06；空間而言，湖區(qū)內(nèi)TOC/TON比的平均值為13.01，入湖渠道為9.25，湖區(qū)4月、10月TOC/TON比要低于入湖渠道，7月則湖區(qū)高于入湖渠道，總體而言，湖區(qū)的離散程度要低于入湖渠道(圖4c).

碳同位素組成可反映不同生物體光合作用過(guò)程中碳同化作用的動(dòng)力學(xué)過(guò)程[19]，其值可用以判別沉積物有機(jī)質(zhì)的來(lái)源. 烏梁素海各采樣點(diǎn)的δ13CTOC時(shí)空變化范圍較大，整體分布在-27.58‰～-22.68‰之間，呈現(xiàn)7月>10月>4月的變化. 除4月外，入湖渠道相較于湖區(qū)偏負(fù)，湖區(qū)有機(jī)碳同位素比值平均值為-24.99‰，呈先偏正后偏負(fù)的趨勢(shì)，而渠道內(nèi)則呈現(xiàn)先偏負(fù)后偏正的變化，平均值為-25.55‰，湖區(qū)沉積物有機(jī)碳同位素及其變化幅度均大于入湖渠道(圖4d).

圖4 烏梁素海沉積物TOC、TON含量、TOC/TON、δ13CTOC的季節(jié)變化Fig.4 Seasonal variation of TOC, TON contents, TOC/TON and δ13CTOC in sediments in Lake Wuliangsuhai

3 討論

地處干旱、半干旱地區(qū)的湖泊陸源植被發(fā)育不好，有機(jī)質(zhì)主要來(lái)源于湖泊內(nèi)的水生植物，陸生植物較少[20]. C/N比可以反映有機(jī)質(zhì)的降解程度，可大致判斷湖泊沉積物有機(jī)質(zhì)源于自生(內(nèi)源水生植物)還是外源(陸源碎屑)，當(dāng)C/N>10時(shí)，以外源為主，C/N<10時(shí)，以內(nèi)源為主，當(dāng)C/N≈10時(shí)，內(nèi)源與外源貢獻(xiàn)相當(dāng)[21]. 湖泊有機(jī)質(zhì)穩(wěn)定同位素的大小能反映各種水生生物的比例，進(jìn)而可以指示湖區(qū)氣候環(huán)境的演化以及湖泊生產(chǎn)力的變化[22]，其值的變化也與湖泊的營(yíng)養(yǎng)狀態(tài)有關(guān)，貧中營(yíng)養(yǎng)湖泊δ13C的變化幅度較小，而富營(yíng)養(yǎng)化湖泊有機(jī)質(zhì)δ13C的變化幅度較大[23].

3.1 懸浮顆粒物有機(jī)碳來(lái)源分析

湖泊有機(jī)質(zhì)來(lái)源可分為外源有機(jī)質(zhì)和湖泊自身產(chǎn)生的有機(jī)質(zhì)，外源有機(jī)質(zhì)包括陸生植物碎屑和土壤有機(jī)質(zhì)，表現(xiàn)為下墊面及植物生長(zhǎng)環(huán)境的變化，而湖泊自身的有機(jī)質(zhì)則主要包括浮游生物、藻類和水生維管束植物，可反映湖泊水體的環(huán)境信息. 烏梁素海位于村鎮(zhèn)邊緣，有機(jī)質(zhì)來(lái)源差異較大，雖然穩(wěn)定同位素在物理混合中呈現(xiàn)保守行為，但其在參與生物地球化學(xué)循環(huán)中會(huì)產(chǎn)生同位素分餾現(xiàn)象. 因此，單一指標(biāo)尚不足以準(zhǔn)確辨析湖泊有機(jī)質(zhì)來(lái)源. 為提高來(lái)源識(shí)別的精準(zhǔn)性，本研究采用δ13C和C/N比結(jié)合的方法來(lái)定量分析湖泊有機(jī)質(zhì)來(lái)源[24]. 根據(jù)已有湖泊同位素相關(guān)研究以及烏梁素海的環(huán)境背景，將烏梁素海端元物質(zhì)確定為以下6種，所對(duì)應(yīng)的端元值見(jiàn)表1.

表1 懸浮顆粒物和沉積物有機(jī)質(zhì)端元的δ13C和C/N比Tab.1 δ13C and C/N of end-members of suspended particulates and sedimentary organic matter

由圖5a可知，烏梁素海4、7、10月懸浮顆粒有機(jī)質(zhì)來(lái)源集中分布在浮游植物和渠道泥沙附近，不同水文時(shí)期(枯水期、豐水期、平水期)懸浮顆粒有機(jī)質(zhì)落入的端元范圍所表現(xiàn)出的差異主要在于外源輸入貢獻(xiàn)的季節(jié)性差異，其次就是湖泊初級(jí)生產(chǎn)力水平的變化. 在以內(nèi)源藻類作為主要物質(zhì)來(lái)源的富營(yíng)養(yǎng)化湖泊中，CO2的來(lái)源會(huì)受到湖泊環(huán)境的制約而產(chǎn)生變化，在富營(yíng)養(yǎng)化初期，湖泊初級(jí)生產(chǎn)力水平較低，藻類吸收的CO2大部分來(lái)源于大氣，隨著營(yíng)養(yǎng)水平的提高，藻類大量繁殖，水體中溶解的CO2很難徹底滿足藻類生長(zhǎng)的需要，而有機(jī)質(zhì)降解作用產(chǎn)生的CO2逐漸被藻類吸收，導(dǎo)致有機(jī)質(zhì)碳同位素組成偏負(fù)，故在富營(yíng)養(yǎng)化嚴(yán)重的湖泊中，內(nèi)源有機(jī)質(zhì)在懸浮顆粒中占主導(dǎo)地位[33]. 4月，湖內(nèi)水量較小，懸浮顆粒有機(jī)碳δ13CPOC值均低于-24.00‰，部分采樣點(diǎn)的POC/PON在4左右波動(dòng)，沒(méi)有落在浮游藻類的范圍內(nèi)，表明枯水期有機(jī)質(zhì)來(lái)源為湖區(qū)內(nèi)的浮游生物，如細(xì)菌和古菌等，其具有較低的POC/PON比，其余樣點(diǎn)受降水量少和水生植物死亡的影響，有機(jī)碳主要源自水生大型植物分解和藻源性有機(jī)質(zhì)的混合來(lái)源[34]. 7月，烏梁素海POC/PON比集中于7～10之間，Sigleo等的研究表明，當(dāng)C/N≤10時(shí)，懸浮顆粒有機(jī)質(zhì)可認(rèn)為來(lái)源于單細(xì)胞生物(浮游植物)[35]，加之，該月Chl.a濃度最高(圖2)，說(shuō)明藻類是最大貢獻(xiàn)者；此外，部分樣點(diǎn)亦落在土壤泥沙的范圍內(nèi)，原因在于，7月降雨多，較強(qiáng)的沖刷作用會(huì)引起沉積的泥土再懸浮[36]，加之處于灌溉期，攜帶著大量泥沙的黃河水通過(guò)河套灌區(qū)輸入烏梁素海. 至10月，湖區(qū)懸浮顆粒有機(jī)質(zhì)外源貢獻(xiàn)相對(duì)較大，整體分布較7月份增加大型水生植物來(lái)源的影響，多數(shù)樣點(diǎn)落在渠道泥沙特征值范圍，原因在于秋灌期黃河水隨著灌溉沖刷將泥沙帶入湖區(qū)，導(dǎo)致入湖渠道的河水水質(zhì)渾濁且顆粒物含量較高，故渠道泥沙有機(jī)質(zhì)的貢獻(xiàn)較大[37]. 綜上，烏梁素海懸浮顆粒物落主要來(lái)源于浮游植物、渠道泥沙以及大型水生植物有機(jī)質(zhì).

圖5 C/N比和 δ13C相結(jié)合判別有機(jī)質(zhì)不同來(lái)源方式Fig.5 Different sources of organic matter using C/N ratios and δ13C values

由圖5a不難看出，個(gè)別樣點(diǎn)超出了所選定端元的范圍，原因可能在于選定端元數(shù)量不足，或δ13C和C/N組合判別懸浮顆粒物有機(jī)質(zhì)來(lái)源存在缺陷等[38]. 為彌補(bǔ)以上缺陷，本研究進(jìn)一步采用端元混合模型，從不同端元貢獻(xiàn)率的角度，對(duì)有機(jī)質(zhì)來(lái)源進(jìn)行定量分析. 該模型是以不同端元有機(jī)質(zhì)的C/N比和δ13C值在有機(jī)質(zhì)形成過(guò)程中所遵循的質(zhì)量守恒定律及其本身的保守性為依據(jù)而進(jìn)行的量化過(guò)程[39]. 基于前述有機(jī)質(zhì)來(lái)源傾向于內(nèi)源的判斷，認(rèn)為C4植物對(duì)研究區(qū)懸浮顆粒和沉積物有機(jī)質(zhì)的貢獻(xiàn)相對(duì)較小，而C3植物部分包含于水生植物范疇內(nèi)，故在定量分析中忽略這2個(gè)端元，將用于定量計(jì)算的端元物質(zhì)及對(duì)應(yīng)的端元值選定為：(1)浮游植物(δ13C=-30.0‰，C/N=7.3)、(2)水生植物(δ13C=-28.6‰，C/N=15.1)、(3)渠道泥沙(δ13C=-24.2‰，C/N=13.7)(圖5b)[40].

根據(jù)同位素多元混合模型定量計(jì)算結(jié)果(圖6a)可知，所有潛在來(lái)源中浮游植物是湖區(qū)內(nèi)懸浮顆粒物有機(jī)質(zhì)的主要來(lái)源，表2中Chl.a唯獨(dú)與懸浮顆粒物的浮游植物貢獻(xiàn)率呈正相關(guān)，驗(yàn)證了該判斷的可靠性. 其中，G3點(diǎn)以浮游植物為主導(dǎo)，相對(duì)貢獻(xiàn)率將近90%，水生植物和泥沙的貢獻(xiàn)量較?。籊2、G3、G4、G6和G7采樣點(diǎn)中各端元的貢獻(xiàn)率均呈現(xiàn)浮游植物>泥沙>水生植物，浮游植物占比介于59%～87%之間，其中，G2采樣點(diǎn)泥沙貢獻(xiàn)相對(duì)較大，G6點(diǎn)處水生植物的貢獻(xiàn)較高；G8樣點(diǎn)的懸浮顆粒物有機(jī)質(zhì)大多來(lái)源自大型水生植物，原因在于該點(diǎn)位于退水渠，水域生產(chǎn)力較好[41]，故大型水生植物的貢獻(xiàn)尤為顯著，其次全部為泥沙的貢獻(xiàn)；G1點(diǎn)則完全沒(méi)有水生植物的貢獻(xiàn). 綜上，懸浮顆粒有機(jī)質(zhì)主要源于浮游植物和泥沙，而浮游植物(51.59%)在湖區(qū)內(nèi)的貢獻(xiàn)是最主要的，其次是渠道泥沙(34.60%). 內(nèi)源污染增加指示出人類活動(dòng)造成的營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)輸入一定程度上加劇了烏梁素海富營(yíng)養(yǎng)化進(jìn)程，導(dǎo)致藻類水華頻繁暴發(fā).

表2 烏梁素海理化指標(biāo)與有機(jī)質(zhì)來(lái)源之間 的Pearson相關(guān)性Tab.2 Pearson correlation between physicochemical indicators and organic matter sources in Lake Wuliangsuhai

圖6 烏梁素海懸浮顆粒物和沉積物有機(jī)質(zhì)來(lái)源的貢獻(xiàn)比例Fig.6 Contribution ratios of suspended particulates and sediment organic matter sources in Lake Wuliangsuhai

3.2 沉積物有機(jī)碳來(lái)源分析

沉積物是水生環(huán)境中有機(jī)污染的匯，其內(nèi)源釋放是影響湖泊營(yíng)養(yǎng)水平的重要因素，故可以通過(guò)監(jiān)測(cè)沉積物中有機(jī)碳的分布，來(lái)評(píng)估水生環(huán)境受污染程度，湖泊沉積物有機(jī)質(zhì)受水體理化性質(zhì)、初級(jí)生產(chǎn)力水平、流域水文特征以及沉積物儲(chǔ)存環(huán)境等多種環(huán)境因素的影響，且各因素間亦存在相互作用，因此，探討沉積物有機(jī)質(zhì)來(lái)源時(shí)需考慮環(huán)境條件. 烏梁素海水體偏堿性[42]，大量的水生植物和藻類死亡后會(huì)沉積于湖底，導(dǎo)致有機(jī)質(zhì)含量較高，湖泊的生產(chǎn)力水平上升，引起湖泊富營(yíng)養(yǎng)化. 有機(jī)質(zhì)沉積在底泥后，其碳同位素組成變化很小，C/N比有一定差別[43]. 沉積物的C/N比不但直接與有機(jī)質(zhì)來(lái)源的數(shù)量和種類有關(guān)，還與有機(jī)質(zhì)的降解程度有關(guān)，而沉積物的降解不足以抵消水生植物原始的C/N，烏梁素海表層沉積物的C/N介于7～24之間，說(shuō)明了浮游植物、水生大型植物和渠道泥沙對(duì)沉積物中有機(jī)質(zhì)均有一定的貢獻(xiàn)量. 由圖5b可以看出，湖泊表層沉積物在不同月份所屬端元范圍較單一，這也間接說(shuō)明沉積物中δ13CTOC能夠在較長(zhǎng)時(shí)間內(nèi)穩(wěn)定地反映出有機(jī)質(zhì)來(lái)源[44]. 4月，δ13CTOC介于-27.01‰～-23.50‰之間，表明沉積物有機(jī)質(zhì)受到外源和湖泊自生共同作用；TOC/TON比小于8的采樣點(diǎn)則說(shuō)明有機(jī)質(zhì)傾向于內(nèi)源生成，加之δ13CTOC離散程度較低(圖4)，說(shuō)明4月份有機(jī)質(zhì)來(lái)源較為單一. 7月，烏梁素海生長(zhǎng)的水生植物繁茂，較高的初級(jí)生產(chǎn)力對(duì)湖區(qū)的有機(jī)碳貢獻(xiàn)量較大，TOC/TON比高達(dá)24，已有研究表明[45]，沉積物有機(jī)質(zhì)C/N比大于8時(shí)，被認(rèn)為受2種以上物源的影響，而內(nèi)源有機(jī)質(zhì)所占的比例越高，C/N比就越大，基于此，判斷7月表層沉積物有機(jī)質(zhì)主要源自水生大型植物(部分C3植物也屬于水生大型植物)，值得注意的是，7月份湖內(nèi)個(gè)別采樣點(diǎn)落在了大氣沉降的范圍內(nèi)，這表明除了自然過(guò)程的影響，人為活動(dòng)在沉積物有機(jī)碳的組成中有重要作用. 10月，沉積物δ13C介于-26.69‰～-20.19‰之間，有機(jī)質(zhì)傾向來(lái)源于渠道泥沙或浮游植物，加之10月正值秋灌，攜帶了大量泥沙的黃河水從各入湖渠道流入烏梁素海，綜合判斷該月份沉積物有機(jī)質(zhì)的主要物源為泥沙有機(jī)質(zhì).

根據(jù)同位素多元混合模型定量計(jì)算結(jié)果(圖6b)可知，除G3點(diǎn)外，湖區(qū)內(nèi)其他沉積物樣點(diǎn)有機(jī)質(zhì)均有一半以上的貢獻(xiàn)源自泥沙有機(jī)質(zhì)，浮游植物和水生維管束植物的貢獻(xiàn)相對(duì)較小. 沉積物再懸浮還會(huì)影響懸浮粒子OM的來(lái)源，因?yàn)槌练e物釋放的污染物可以作為浮游植物生長(zhǎng)的養(yǎng)分. G5點(diǎn)位于黃苔暴發(fā)區(qū)，故該點(diǎn)有40.1%的沉積物有機(jī)質(zhì)來(lái)自于浮游植物；G1和G3點(diǎn)分別位于湖的東北區(qū)和湖心區(qū)，是全湖水草最多的2個(gè)區(qū)域，說(shuō)明此處水域生產(chǎn)力旺盛，水生植物的貢獻(xiàn)較高，分別為46.3%和40.5%；G8點(diǎn)的沉積物有機(jī)質(zhì)貢獻(xiàn)占98.20%以上，且G8點(diǎn)浮游植物和水生大型植物的貢獻(xiàn)極小，原因在于G8位于退水渠，沖刷作用顯著；G2、G4、G6、G7的泥沙貢獻(xiàn)也達(dá)78.50%以上，G4和G7點(diǎn)經(jīng)過(guò)一定時(shí)間的沉積，陸源輸入的影響明顯減弱，而水生維管束植物的貢獻(xiàn)增加，G2和G6點(diǎn)位于入湖區(qū)及黃苔區(qū)，除了泥沙有機(jī)質(zhì)的貢獻(xiàn)，浮游植物的貢獻(xiàn)也不可忽視. 不難看出，定量分析表明烏梁素海沉積物有機(jī)質(zhì)主要來(lái)源于渠道內(nèi)泥沙有機(jī)質(zhì)，說(shuō)明大部分外源有機(jī)質(zhì)在輸入湖泊時(shí)會(huì)沉積到底泥中，這與定性分析的結(jié)果相一致.

3.3 懸浮顆粒物有機(jī)碳和沉積物有機(jī)碳的關(guān)系

湖泊懸浮顆粒物是土壤侵蝕或水體內(nèi)光合作用的近期產(chǎn)物，烏梁素海POC含量季節(jié)變化明顯，呈現(xiàn)夏季>春季>秋季的變化趨勢(shì)(圖3)，夏季烏梁素海水溫((25.54±0.11)℃)較高且穩(wěn)定，光照時(shí)間和強(qiáng)度較其它季節(jié)有所增加，浮游植物大量繁殖是夏季烏梁素海POC含量顯著高于其他季節(jié)的原因；春季藻類還沒(méi)有大量生長(zhǎng)，是POC含量低于夏季的主要原因，此時(shí)烏梁素海盛行西北風(fēng)且風(fēng)速較大，湖底的沉積物在風(fēng)浪的擾動(dòng)下易發(fā)生再懸浮，故POC含量要明顯高于秋季；浮游生物和水生植物大量死亡是秋季懸浮顆粒有機(jī)碳的主要來(lái)源，綜上，烏梁素海POC含量變化較大的原因是受浮游植物生長(zhǎng)的影響較大. 而沉積物更傾向于長(zhǎng)期物理侵蝕沉積的結(jié)果，烏梁素海TOC的季節(jié)變化趨勢(shì)為夏季>秋季>春季(圖4)，由于烏梁素海沉積物主要受外源影響，夏季正值烏梁素海的夏灌期，渠道攜帶的泥沙量大且水生植物生長(zhǎng)旺盛，故TOC的含量最高；秋季雖然水生植物大量死亡，而此時(shí)會(huì)進(jìn)行秋灌，故將再次匯入大量的渠道泥沙；春季沉積物TOC含量降低則歸因于藻類等水生生物還未復(fù)活以及外源輸入的有機(jī)碳較少. 由以上分析可知，烏梁素海TOC含量受渠道泥沙的影響較大.

雖然沉積物與懸浮顆粒物二者的結(jié)構(gòu)和組成各有特點(diǎn)，但它們之間相互影響、相互聯(lián)系，共同構(gòu)成水體內(nèi)固態(tài)物質(zhì)的儲(chǔ)存體系，沉積物若再懸浮可能導(dǎo)致水體懸浮顆粒物有機(jī)質(zhì)組成發(fā)生變化，反過(guò)來(lái)水體中的懸浮顆粒物下沉于湖底，也會(huì)影響表層沉積物有機(jī)質(zhì)的組成，而有研究認(rèn)為懸浮顆粒中有機(jī)質(zhì)的沉積速率要高于沉積物中有機(jī)質(zhì)的再懸浮速率[46]. 通過(guò)分析這兩種物質(zhì)中有機(jī)碳的來(lái)源，可以反映有機(jī)質(zhì)在湖泊內(nèi)不同介質(zhì)中的遷移轉(zhuǎn)化過(guò)程，進(jìn)一步揭示流域的侵蝕狀況和人類活動(dòng)的影響[47]. 由上述分析可知，烏梁素海懸浮顆粒物有機(jī)碳大部分來(lái)源于浮游植物，即內(nèi)源，而沉積物有機(jī)碳卻主要來(lái)源于渠道挾帶的泥沙，即外源，在同一個(gè)湖區(qū)，主要來(lái)源截然不同，為揭示其中的原理，對(duì)懸浮顆粒物和沉積物有機(jī)碳同位素、碳氮比進(jìn)行了相關(guān)性分析(圖7)，發(fā)現(xiàn)二者之間顯著性較小. 原因可能在于，渠道挾帶的泥沙進(jìn)入湖泊后很快沉積，并未滯留于湖水中，部分懸浮顆粒最終會(huì)沉積到湖底[48]，一般懸浮顆粒物有機(jī)質(zhì)輸入到沉積物的過(guò)程中受到遷移、轉(zhuǎn)化、降解等因素的影響. 同時(shí)也表明，表層沉積物更傾向于來(lái)自物理侵蝕的粗糙顆粒產(chǎn)物以及長(zhǎng)期穩(wěn)定沉積的一小部分懸浮顆粒.

圖7 懸浮顆粒物和沉積物有機(jī)碳δ13C、C/N比之間的相關(guān)性Fig.7 Correlation between suspended particulate matter and sediment organic carbon δ13C and C/N

4 結(jié)論

本研究采用δ13C和C/N比結(jié)合的方法來(lái)定性分析了2019年4月、7月、10月烏梁素海懸浮顆粒物和沉積物的潛在有機(jī)質(zhì)來(lái)源，并利用多元混合模型對(duì)其相對(duì)貢獻(xiàn)進(jìn)行量化，懸浮顆粒物的主要有機(jī)質(zhì)來(lái)源為內(nèi)源有機(jī)質(zhì)(浮游植物=51.59%)，而沉積物有機(jī)質(zhì)則由外源(渠道泥沙=72.79%)主導(dǎo)，懸浮顆粒物有機(jī)碳和沉積物有機(jī)碳之間存在一定相關(guān)關(guān)系，但并不顯著，懸浮顆粒物和沉積物在短期內(nèi)無(wú)空間上的承接性，懸浮物的沉積作用和沉積物的再懸浮作用并不明顯，目前對(duì)于烏梁素海沉積物再懸浮和懸浮顆粒沉積的具體過(guò)程尚不清楚，還需要進(jìn)一步研究懸浮顆粒物和沉積物中有機(jī)質(zhì)的轉(zhuǎn)移. 本研究揭示了入湖渠道泥沙為烏梁素海沉積物有機(jī)質(zhì)的主要來(lái)源，這為灌區(qū)毗鄰湖泊有機(jī)質(zhì)來(lái)源研究提供了新思路，同時(shí)凸顯了烏梁素海在半干旱湖泊有機(jī)質(zhì)來(lái)源研究中的獨(dú)特性及其價(jià)值.