王甜甜，靳德武，楊 建

內(nèi)蒙古某礦礦井水重金屬污染特征及來源分析

王甜甜1,2，靳德武1,2，楊 建1,2

(1. 中煤科工集團(tuán)西安研究院有限公司，陜西 西安 710077；2.陜西省煤礦水害防治技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，陜西 西安 710077)

確定礦井水中重金屬污染程度及主要來源，對礦井水的再利用及礦區(qū)生態(tài)環(huán)境保護(hù)具有重要的理論意義。以內(nèi)蒙古某礦區(qū)為研究對象，采集地表水、第四系潛水、承壓水及礦井水水樣49組，檢測水體中Zn、Pb、Fe、Mn、As、Cu、Cd、Cr、Hg、Se 10種重金屬濃度，分析礦井水中重金屬污染特征及超標(biāo)情況，利用HPI模型定量評價(jià)重金屬污染程度，并綜合數(shù)理統(tǒng)計(jì)、不同類型水樣重金屬濃度箱形圖及煤/頂板重金屬浸出試驗(yàn)，分析礦井水重金屬主要來源。結(jié)果表明：內(nèi)蒙古某礦礦井水中Zn、Pb、Fe、Mn、As 5種重金屬濃度值超標(biāo)，其中Fe和Zn的超標(biāo)率高達(dá)100%；7個(gè)礦井水樣中6個(gè)礦井水的HPI值大于臨界值100，礦井水重金屬污染程度較高；礦井水中的Pb、As主要來源于采煤及運(yùn)輸機(jī)械油類物質(zhì)泄漏，Mn主要來源于Ⅲ含地下水，F(xiàn)e、Zn主要來源于Ⅲ含地下水及煤層中含F(xiàn)e、Zn礦物的溶濾。該結(jié)論將為礦井水中重金屬污染防治提供基礎(chǔ)與依據(jù)。

礦井水；重金屬；污染程度；來源分析

重金屬是普遍存在于各種環(huán)境介質(zhì)中的污染物，具有穩(wěn)定性高、污染持久性強(qiáng)、難降解、毒性大等特點(diǎn)，極易給周邊環(huán)境帶來不可逆轉(zhuǎn)的損害[1]。此外，重金屬還可通過食物鏈進(jìn)行逐級(jí)遷移，最終在人體內(nèi)富集，一旦超出人體免疫系統(tǒng)所承受的極限值，將影響人體肝腎功能，損傷消化系統(tǒng)及神經(jīng)系統(tǒng)[2]，嚴(yán)重威脅人類健康。

隨著經(jīng)濟(jì)的發(fā)展及人類環(huán)境意識(shí)的提高，不同介質(zhì)中重金屬的污染問題逐漸受到國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。 C. M. Leung等[3]、何曉文等[4]研究了淺層地下水中重金屬的分布規(guī)律及富集特征，為地下水資源的開發(fā)利用及污染防治提供依據(jù)；王藝涵等[5]、王磊等[6]分別采集青海典型內(nèi)陸河流及象山港流域入灣河流水樣，分析地表河流水體中重金屬污染特征，且王磊等[6]利用Pearson 相關(guān)性分析研究重金屬的主要來源，促進(jìn)地表流域生態(tài)環(huán)境的修復(fù)及治理；陳文軒等[7]采集細(xì)河流域表層土壤樣品，分析了土壤中重金屬分布特征，并采用正定矩陣因子分析法分析主要重金屬的來源；喬勝英等[8]對漳州市土壤重金屬污染特征進(jìn)行分析，并通過多元統(tǒng)計(jì)分析對重金屬的來源進(jìn)行分析，其研究成果均為土壤重金屬的污染防治提供基礎(chǔ)。

以上研究為不同介質(zhì)中重金屬的污染特征研究奠定基礎(chǔ)，但主要集中在對土壤、地表水及淺層地下水中重金屬的研究，關(guān)于煤礦礦井水中重金屬的污染情況研究較少。煤炭是我國的主體能源，2019年原煤產(chǎn)量達(dá)到38.5億t，消費(fèi)量為22.2億t，占全國一次性消費(fèi)能源總量的57.7%[9-10]。然而，受地層沉積、成土母質(zhì)及伴生礦物(如黃鐵礦)影響，部分地區(qū)的煤與圍巖中含有重金屬元素，并通過水–煤及水–巖相互作用進(jìn)入地下水中，隨著開采活動(dòng)進(jìn)入巷道、工作面、中央水倉，形成含重金屬礦井水[11]。此外，在巷道掘進(jìn)與煤層開采過程中，掘進(jìn)、采煤及運(yùn)輸機(jī)械設(shè)備中的油類及乳化液泄漏后進(jìn)入礦井[12]，可造成礦井水重金屬污染。含重金屬礦井水直接外排將污染周邊土壤、水體，破壞周邊環(huán)境，甚至威脅礦區(qū)生態(tài)安全[13]。此外，重金屬超標(biāo)礦井水不可直接回用或再利用，需進(jìn)行深度處理。因此，掌握礦井水中重金屬的污染特征，并準(zhǔn)確分析其主要來源，對于礦井水中重金屬的污染防治及礦區(qū)生態(tài)環(huán)境保護(hù)具有十分重要的意義。

內(nèi)蒙古某礦隸屬呼倫貝爾煤電基地，位于內(nèi)蒙古東部呼倫貝爾草原上，20世紀(jì)70年代以來，隨著煤炭產(chǎn)業(yè)的發(fā)展，草原出現(xiàn)不同的生態(tài)環(huán)境問題，是國家劃定的生態(tài)脆弱保護(hù)區(qū)[14]。煤炭開采可能導(dǎo)致重金屬等污染物進(jìn)入礦井水中，嚴(yán)重威脅草原生態(tài)環(huán)境。因此，筆者以內(nèi)蒙古某礦為研究對象，采集研究區(qū)礦井水水樣，分析礦井水中重金屬的污染特征，并綜合數(shù)理統(tǒng)計(jì)、地表水和地下水重金屬濃度箱形圖及煤層重金屬浸出試驗(yàn)，分析礦井水中重金屬的主要來源，以期為礦井水中重金屬污染防治及草原生態(tài)保護(hù)提供理論支撐。

1 研究區(qū)概況

內(nèi)蒙古某礦行政區(qū)域隸屬內(nèi)蒙古自治區(qū)呼倫貝爾市鄂溫克族自治旗，位于伊敏河下游東側(cè)，礦區(qū)面積約49.14 km2，井田設(shè)計(jì)規(guī)模500萬t/a。礦區(qū)可采煤層為伊敏組褐煤，主采煤層包括16-3上煤和16-3煤。研究區(qū)發(fā)育的地表水系為伊敏河及錫尼河，分別從內(nèi)蒙古某礦西側(cè)及東側(cè)流過，地下水含水層從上到下依次劃分為：第四系粉、中、粗砂和砂礫石孔隙含水層(第四系)，15煤層組頂板及層間砂礫巖、砂巖含水巖組(Ⅰ含水層，簡稱Ⅰ含)，16煤層組頂板礫巖、砂礫巖含水巖組(Ⅱ含水層，簡稱Ⅱ含)，16煤層間礫巖、砂礫巖含水巖組(Ⅲ含水層，簡稱Ⅲ含)，其中第四系為潛水含水層，Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ含水層為承壓含水層。研究區(qū)綜合水文地質(zhì)柱狀如圖1所示。

圖1 研究區(qū)綜合水文地質(zhì)柱狀圖

2 樣品采集與檢測

為研究內(nèi)蒙古某礦礦井水中重金屬污染特征，首先在井下不同位置采集礦井水樣7組，包括01和05回采工作面、西翼運(yùn)輸大巷、中央水倉及排水溝。為分析礦井水中重金屬的主要來源，分別采集伊敏河及錫尼河地表水7組、第四系12組、Ⅰ含承壓水4組、Ⅱ含承壓水11組、Ⅲ含承壓水8組，共計(jì)49組，水樣具體取樣位置如圖2所示。

圖2 水樣類型及采樣點(diǎn)位置

水樣采集選用500 mL棕色塑料瓶，樣品采集前先用待取水樣潤洗2～3次，樣品采集后加入1︰1的優(yōu)級(jí)純HNO3使pH固定至小于等于2.0，密封并粘貼標(biāo)簽，送往陜西工勘院環(huán)境檢測有限責(zé)任公司，按照GB 5749—2006《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》檢測水樣中的10種重金屬濃度，包括鋅(Zn)、鉛(Pb)、鐵(Fe)、錳(Mn)、砷(As)、銅(Cu)、鎘(Cd)、鉻(Cr)、汞(Hg)、硒(Se)。

3 結(jié)果與討論

3.1 礦井水重金屬超標(biāo)情況

對研究區(qū)7組礦井水樣中10種重金屬元素濃度進(jìn)行檢測，并與GB 5749—2006《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》及GB/T 14848—2017《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》Ⅲ類限值(以下簡稱標(biāo)準(zhǔn)限值)進(jìn)行對比，結(jié)果見表1。

10種重金屬元素中，有5種重金屬Cu、Cd、Cr、Hg、Se濃度值遠(yuǎn)低于標(biāo)準(zhǔn)限值，表明研究區(qū)礦井水不存在Cu、Cd、Cr、Hg、Se污染的問題。另外5種重金屬Zn、Pb、Fe、Mn、As濃度值均不同程度超出標(biāo)準(zhǔn)限值，其中Fe和Zn超標(biāo)率最高，超標(biāo)率為100%(圖3)。礦井水中Fe的超標(biāo)倍數(shù)為3.06～120.07，其中05工作面2組礦井水中Fe的質(zhì)量濃度達(dá)到36.02 mg/L，約為標(biāo)準(zhǔn)限值的120倍；Zn的超標(biāo)倍數(shù)為1.36～6.07，其中中央水倉礦井水Zn的質(zhì)量濃度達(dá)到6.07 mg/L，約為標(biāo)準(zhǔn)限值的6倍。與Fe、Zn相比，Pb、Mn和As的超標(biāo)率與超標(biāo)倍數(shù)均較低，其中Pb的超標(biāo)率為14%，僅01工作面礦井水(0.051 mg/L)超出標(biāo)準(zhǔn)限值；Mn的超標(biāo)率為71%，超標(biāo)倍數(shù)為1.3～1.7；As的超標(biāo)率為57%，超標(biāo)倍數(shù)為1.9～5.2。

表1 礦井水中重金屬質(zhì)量濃度

圖3 礦井水重金屬超標(biāo)率

3.2 礦井水重金屬污染程度分析

重金屬污染指數(shù)法(Heavy metal pollution index, HPI)可定量評價(jià)水體中重金屬污染程度，它以加權(quán)算術(shù)平均值為基礎(chǔ)，對水體中重金屬產(chǎn)生的水質(zhì)污染影響進(jìn)行綜合評價(jià)，HPI模型計(jì)算過程[15-16]如下：

式中：w為第個(gè)重金屬指標(biāo)的權(quán)重，w=/S，為比例常數(shù)通常取1；S為重金屬指標(biāo)的最大限值，可選用GB5749—2006《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》中標(biāo)準(zhǔn)限值；q為第個(gè)重金屬指標(biāo)的質(zhì)量等級(jí)指數(shù)，計(jì)算公式如下：

式中：m為重金屬實(shí)際檢測質(zhì)量濃度，mg/L；I為重金屬指標(biāo)的理想值，可選用GB/T 14848—2017《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》規(guī)定的Ⅰ類限值，mg/L。

通常取HPI臨界污染指數(shù)為100，當(dāng)HPI＞100時(shí)，認(rèn)為該水體中重金屬污染程度已超出其承受的最高水平[17]。因?yàn)榈V井水中5種重金屬包括Zn、Pb、Fe、Mn、As濃度超出標(biāo)準(zhǔn)限值，因此，利用HPI模型對7個(gè)礦井水中5種重金屬污染指數(shù)進(jìn)行計(jì)算，結(jié)果見表2。7個(gè)礦井水HPI值為61.52～612.90，其中有6個(gè)礦井水中重金屬的污染指數(shù)超出臨界值100，HPI值由大到小為05工作面2、01工作面、地面水溝、中央水倉、05工作面1、西翼軌道大巷、01工作面密閉，總體而言，礦井水重金屬污染水平較高。

表2 典型重金屬污染指數(shù)(HPI)計(jì)算結(jié)果

3.3 礦井水重金屬來源分析

3.3.1 礦井水中重金屬相關(guān)性分析

相關(guān)性分析可以衡量水體中水化學(xué)參數(shù)的相似相異性，反映其來源的一致性及差異性[18-19]。利用SPSS軟件分別計(jì)算礦井水中Zn、Pb、Fe、Mn、As 5種重金屬間的Pearson相關(guān)系數(shù)(表3)。其中相關(guān)系數(shù)＞0表示兩變量呈正相關(guān)，＜0表示兩變量呈負(fù)相關(guān)。若||＞0.8時(shí)，為兩變量間顯著相關(guān)；0.5＜||≤0.8時(shí)，為兩變量中度相關(guān)；0.3＜||≤0.5時(shí)，為兩變量低度相關(guān)；||≤0.3時(shí)，為兩變量基本不相關(guān)[20-21]。

在晚唐的動(dòng)蕩歲月里，鏡湖周邊的隱逸文人為了尋求保護(hù)與生存，并非過著完全隱逸的生活，尋求仕進(jìn)與干謁權(quán)貴同樣是他們生活的常態(tài)，因此在隱士心中，仕進(jìn)的欲望和隱逸的愿望共存。同時(shí)，鏡湖周邊的權(quán)貴也急于招募文士以擴(kuò)大自身幕府的實(shí)力。這兩個(gè)因素共同構(gòu)成了晚唐鏡湖隱逸文學(xué)生態(tài)的一個(gè)側(cè)面。這種隱逸文學(xué)生態(tài)既導(dǎo)致了詩人方干人格及其部分詩歌格調(diào)的衰變，也是方干營造“清麗”詩風(fēng)以抒發(fā)心中痛苦的動(dòng)因。晚唐詩風(fēng)開始向五代亂世詩風(fēng)進(jìn)行轉(zhuǎn)變。

表3 礦井水中5種重金屬間的Pearson相關(guān)系數(shù)

注：*表示在=0.05水平上顯著相關(guān)；**表示在=0.01水平上顯著相關(guān)。

由相關(guān)性分析可知，礦井水中Fe和Zn的Person相關(guān)性最強(qiáng)，相關(guān)系數(shù)為0.873，呈現(xiàn)出顯著相關(guān)(＜0.05），這表明礦井水中的重金屬Fe和Zn之間關(guān)系密切，具有一定的同源性；Pb和As之間也呈現(xiàn)出顯著相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.899，這表明礦井水中的Pb和As具有一定的同源性，而其他重金屬間的相關(guān)性不明顯。礦井水中5種重金屬的具體來源還需通過地表水、地下水及礦井水中重金屬的濃度進(jìn)行詳細(xì)分析。

3.3.2 地表水、地下水及礦井水中重金屬濃度分析

地表水、地下水作為礦井水的直接及間接補(bǔ)給來源，檢測其中重金屬濃度有利于分析礦井水中重金屬來源，統(tǒng)計(jì)49組地表水、地下水和礦井水水樣中Zn、Pb、Fe、Mn、As的濃度，并統(tǒng)計(jì)不同類型水樣中重金屬濃度最大值、最小值及平均值(表4)。

表4 不同類型水樣中重金屬質(zhì)量濃度統(tǒng)計(jì)

顯然，地表水中Pb的平均質(zhì)量濃度為0.002 mg/L，As為0.001 mg/L，地下水中Pb的質(zhì)量濃度為0.002～0.006 mg/L，As為0.001～0.005 mg/L，遠(yuǎn)低于礦井水中Pb與As的質(zhì)量濃度值，因此，推測礦井水中的Pb和As與地表水及地下水聯(lián)系不大。又因礦井水中的Pb和As具有同源性(上文相關(guān)性分析結(jié)論)，礦井水中的Pb和As主要受人類活動(dòng)影響，來源于采煤過程中采煤機(jī)械及運(yùn)輸機(jī)械油類的泄漏，造成礦井水中Pb、As質(zhì)量濃度增加，此結(jié)論與汽車尾氣Pb、As濃度超標(biāo)相吻合。為準(zhǔn)確分析礦井水中Zn、Fe、Mn這3種重金屬的來源，根據(jù)表4繪制質(zhì)量濃度箱形圖(圖4)，直觀對比不同類型水樣中重金屬濃度的最大值、最小值及平均值[22]。

由圖4a可知，地表水中幾乎不存在Fe，第四系及Ⅰ含、Ⅱ含地下水中Fe質(zhì)量濃度很低，均低于標(biāo)準(zhǔn)限值0.3 mg/L，而Ⅲ含地下水中Fe的平均質(zhì)量濃度為0.93 mg/L，為標(biāo)準(zhǔn)限值的3.1倍。礦井水中Fe平均質(zhì)量濃度為9.19 mg/L，是標(biāo)準(zhǔn)限值的30.63倍，由此推測，礦井水中的Fe來自Ⅲ含地下水。而礦井水中Fe平均質(zhì)量濃度是Ⅲ含地下水的9.88倍，說明Fe除來源于Ⅲ含地下水外，還有其他來源。

圖4 各類型水樣Fe、Mn、Zn 質(zhì)量濃度箱形圖

由圖4c可知，地表水、Ⅰ含、Ⅱ含中的Zn的濃度均低于標(biāo)準(zhǔn)限值，而Ⅲ含中Zn的平均質(zhì)量濃度為1.08 mg/L，是標(biāo)準(zhǔn)限值的1.08倍，礦井水Zn平均質(zhì)量濃度為3.71 mg/L，是標(biāo)準(zhǔn)限值的3.71倍，由此說明礦井水中的Zn除了來自Ⅲ含地下水外，還有其他來源。

綜合Fe、Mn、Zn質(zhì)量濃度箱形圖得知，礦井水中的Mn主要來源于Ⅲ含地下水，而Fe和Zn除來源于Ⅲ含外，還有其他來源，可能與煤層中含F(xiàn)e、Zn礦物的溶濾有關(guān)。

3.3.3 煤層及頂板重金屬浸出試驗(yàn)

為進(jìn)一步探索礦井水中Fe、Zn的其他來源，從主采煤層工作面采集煤層及頂板樣品，共計(jì)6件，并按照MT/T 1016—2006《煤和煤矸石浸出試驗(yàn)方法》[23]開展Fe、Mn、Zn 3種重金屬浸出試驗(yàn)：將6個(gè)樣品破碎至粒徑小于6 mm，并稱取g的樣品，置于1 L浸取容器中，加入0.7 L去離子水浸取劑，擰緊瓶蓋后固定至攪拌振蕩器上，轉(zhuǎn)速設(shè)置為(30±2) r/min，溫度為25℃，浸取18 h后將浸取容器于試驗(yàn)臺(tái)靜置30 min，取上清液檢測溶液中Fe、Zn的質(zhì)量濃度(表5)。

應(yīng)稱取的樣品質(zhì)量計(jì)算公式為：

式中：為所測樣品的水分。

表5 煤層及頂板Fe、Zn浸出結(jié)果

由表5可知，煤層頂板中Fe、Zn的平均浸出質(zhì)量濃度為17.40 mg/L和1.04 mg/L，均超出了標(biāo)準(zhǔn)限值，進(jìn)一步佐證礦井水中的Fe、Zn來自于Ⅲ含地下水，而煤層中Fe的平均浸出質(zhì)量濃度為3.05 mg/L，小于頂板中Fe的浸出濃度，但仍超出標(biāo)準(zhǔn)限值，說明礦井水中的Fe來源于Ⅲ含地下水及煤層，Ⅲ含地下水是主要來源。煤層中Zn的平均浸出濃度為0.027 mg/L，低于標(biāo)準(zhǔn)限值，結(jié)合重金屬相關(guān)性分析結(jié)果可知，礦井水中的Zn與Fe具有同源性，一部分來源于煤層中含F(xiàn)e、Zn礦物的溶濾，但是煤層對礦井水中Zn的貢獻(xiàn)較小。

4 結(jié)論

a. 內(nèi)蒙古某礦礦井水中5種重金屬包括Zn、Pb、Fe、Mn、As濃度值超出GB 5749—2006《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》及GB/T 14848—2017《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》Ⅲ類限值，其中Fe和Zn 2種重金屬元素超標(biāo)率高達(dá)100%。

b.利用HPI模型定量評價(jià)礦井水中5種重金屬的污染程度結(jié)果表明，其HPI值為61.52～612.90，7個(gè)礦井水樣中6個(gè)HPI值大于臨界值100，礦井水重金屬污染程度較高。

c. 聯(lián)合數(shù)理統(tǒng)計(jì)、不同類型水樣重金屬濃度箱形圖及煤/頂板重金屬浸出試驗(yàn)綜合分析5種超標(biāo)重金屬的主要來源結(jié)果表明，礦井水中的Pb和As主要來源于采煤及運(yùn)輸機(jī)械油類物質(zhì)泄漏，Mn主要來源于Ⅲ含地下水，F(xiàn)e和Zn主要來源于Ⅲ含地下水及煤層中含F(xiàn)e、Zn礦物的溶濾。

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Heavy metal pollution characteristics and source analysis of water drainage from a mine in Inner Mongolia

WANG Tiantian1,2, JIN Dewu1,2, YANG Jian1,2

(1. Xi’an Research Institute Co. Ltd., China Coal Technology and Engineering Group Corp., Xi’an 710077, China; 2. Shaanxi Key Laboratory of Prevention and Control Technology for Coal Mine Water Hazard, Xi’an 710077, China)

Heavy metal pollution evaluation and its source analysis are essential to mine water reuse and protection of ecological environment in mining areas. The objective of this paper is to study heavy metal pollution characteristics and source of heavy metal in mine water. A coal mine from Inner Mongolia Province was chosen as the study area and 49 water samples including surface water, quaternary groundwater, confined groundwater and mine water were collected. Primarily, we detected the concentrations of Zn, Pb, Fe, Mn, As, Cu, Cd, Cr, Hg and Se of water samples to explore heavy metal pollution characteristics and excessive situation. And then, HPI(Heavy-metal Pollution Index) model was established to evaluate the degree of mine water heavy metal pollution. At last, mathematical statistics, heavy metal concentration box-plot and heavy metal leaching tests of coal/roof were used to analyze heavy metal source. The results show that the concentration of Zn, Pb, Fe, Mn and As exceeded their standard value. And the exceeding rate of Fe and Zn both reach 100% with the highest over-standard rate. Six of the seven water samples HPI value exceed the critical value of 100. It means mine water heavy metal pollution is serious, generally. The pb and As in mine water is mainly from the leakage of oil substances of coal mining and transportation machinery, while Mn is mainly from aquifer Ⅲ, and Fe and Zn from aquifer Ⅲ, and iron and manganese bearing minerals leaching of coal seam. This conclusion will provide a basis for prevention and treatment of heavy metal pollution in mine water.

mine water; heavy metal; degree of contamination; source analysis

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TD745

A

1001-1986(2021)05-0045-07

2020-12-13；

2021-06-08

國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41907264)，國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃課題(2016YFC0501104，2017YFC0804103)

王甜甜，1991年生，女，河南漯河人，博士，助理研究員，從事環(huán)境地質(zhì)與水文地質(zhì)研發(fā)工作. E-mail：wangthpuedu@126.com

靳德武，1966年生，男，陜西藍(lán)田人，博士，研究員，博士生導(dǎo)師，從事煤礦防治水技術(shù)研發(fā)工作. E-mail：jindewu@cctegxian.com

王甜甜，靳德武，楊建. 內(nèi)蒙古某礦礦井水重金屬污染特征及來源分析[J]. 煤田地質(zhì)與勘探，2021，49(5)：45–51. doi: 10.3969/j.issn.1001-1986.2021.05.005

WANG Tiantian，JIN Dewu，YANG Jian. Heavy metal pollution characteristics and source analysis of water drainage from a mine in Inner Mongolia[J]. Coal Geology & Exploration，2021，49(5)：45–51. doi: 10.3969/j.issn.1001-1986. 2021.05.005

(責(zé)任編輯 周建軍)