楊 炯, 張躍峰, 丘志力, 3*, 賈東亮, 鄭昕雨

綠巖帶型泰山蛇紋石質(zhì)玉石地球化學特征及其成因指示

楊 炯1, 2, 張躍峰1, 丘志力1, 3*, 賈東亮4, 鄭昕雨1

(1.中山大學 地球科學與工程學院, 廣東省地球動力作用與地質(zhì)災害重點實驗室, 廣東省地質(zhì)過程與礦產(chǎn)資源探查重點實驗室, 廣東 廣州 510275; 2.泰山學院 旅游學院, 山東 泰安 271000; 3.桂林理工大學 地球科學學院, 廣西隱伏金屬礦產(chǎn)勘查重點實驗室, 廣西 桂林 541006; 4.泰安市自然資源和規(guī)劃局, 山東 泰安 271000)

蛇紋石化與殼幔演化乃至地球上生命的起源過程密切相關(guān)。泰山蛇紋石質(zhì)玉石產(chǎn)于華北克拉通魯西雁翎關(guān)綠巖帶內(nèi), 是綠巖帶型蛇紋石質(zhì)玉石的典型代表, 玉料可分為泰山墨玉、泰山碧玉和泰山翠斑玉(泰山花斑玉)三大類。雖然前人對泰山超基性巖型蛇紋石質(zhì)玉石進行過研究, 但對其玉石地球化學特征及其成因研究仍然薄弱。本文利用偏光顯微鏡、X射線粉末衍射(XRD)、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)、X射線熒光光譜(XRF)、電感耦合等離子質(zhì)譜(ICP-MS)等分析測試手段, 對泰山玉進行了分析。結(jié)果顯示, 泰山墨玉主要礦物組成為葉蛇紋石和利蛇紋石, 而泰山碧玉和翠斑玉主要礦物均為葉蛇紋石; 三類玉料均富集Cr、Co、Ni等相容元素; 與其他產(chǎn)地蛇紋石玉相比, 泰山蛇紋石玉更富Ni而貧Cr; Cr/Ni和Ni/Co值變化范圍分別為0.25～0.42、27.43～42.77; 虧損部分大離子親石元素(如Rb、Sr、Ba)和高場強元素(Nb、Ta、Zr、Hf)。玉石具有稀土元素總量低(ΣREE=0.57～3.02 μg/g), 輕重稀土元素分異不明顯, Eu負異常較為明顯(δEu=0.18～0.45)等特征。早期形成的泰山墨玉主量元素更加貧Si、富Mg、Fe, 泰山碧玉和翠斑玉則相對富Si和富集U、Pb等親流體元素。結(jié)合野外產(chǎn)狀特點, 可以認為, ①泰山玉原巖為華北克拉通新太古代魯西綠巖帶上殘余虧損地幔部分熔融產(chǎn)生的超基性火山巖, 其原巖具有島弧火山巖的某些特征; ②低Cr含量和Cr/Ni值, 低稀土元素總量、輕重稀土元素分餾不明顯等是綠巖帶型泰山蛇紋石質(zhì)玉石重要特征; ③泰山碧玉和翠斑玉的成玉過程可能受到后期熱液流體的疊加改造。

綠巖帶; 蛇紋石玉; 地球化學; 成因; 泰山

0 前 言

蛇紋石化廣泛發(fā)生于各種構(gòu)造環(huán)境, 如深海海底、擴張洋中脊、俯沖帶等。深部大規(guī)模蛇紋石脫水對島弧形成、地球早期生命起源、洋底磁異常產(chǎn)生、俯沖帶流體演化、俯沖帶中源地震發(fā)生等均有重要影響(謝鴻森等, 2000; Mével, 2003; 余日東和金振民, 2006; 汪小妹等, 2010; Evans et al., 2013; Guillot and Hattori, 2013; Hirth and Guillot, 2013; McCollom and Seewald, 2013; 黃瑞芳等, 2013; 丁興等, 2016及文內(nèi)文獻)。蛇紋石質(zhì)玉石形成和大規(guī)模蛇紋石化有關(guān), 且大部分與蛇綠巖套建造超鎂鐵質(zhì)巖的蛇紋石化有關(guān), 如祁連造山帶的鴛鴦玉、酒泉玉等。山東泰山玉賦存在華北克拉通魯西新太古代綠巖帶內(nèi), 形成的大地構(gòu)造環(huán)境與蛇綠巖套型建造有所不同(張躍峰等, 2015)。與蛇紋石質(zhì)玉石關(guān)系非常密切的蛇綠巖帶和綠巖帶中基性、超基性巖的特性存在差異(鄭新華和白文吉, 1988), 超基性巖蝕變的蛇紋石質(zhì)玉石可進一步分為蛇綠巖套型和綠巖帶型。加強對蛇紋石質(zhì)玉石成玉過程、成因及地球化學特征研究, 對深化大規(guī)模蛇紋石化的認識具有重要科學意義。

蛇紋石質(zhì)玉石是中國古代最早使用的玉石之一, 新石器時期黑龍江小南山(距今9000年)、北方紅山文化、南方良渚文化均出土過大量的蛇紋石質(zhì)玉石制品(呂軍, 2003; 劉志勇等, 2008; 干福熹等, 2011; 岳超龍和朱劍, 2017)。初步研究顯示, 現(xiàn)今山東、河北和安徽一帶距今5500年前的大汶口文化的蛇紋石質(zhì)玉器部分可能來自泰山玉礦(王強, 2008; 楊炯等, 2013, 2020)。近年來, 泰山玉憑借良好質(zhì)地及其所蘊含的深厚泰山文化底蘊, 受到市場青睞, 獲得深度開發(fā)(程佑法等, 2014; 張琰, 2015)。因此, 加強對該玉石礦研究對于新石器時代晚期玉器溯源及現(xiàn)代玉礦開發(fā)均具有重要意義。

泰山玉礦發(fā)現(xiàn)于20世紀七八十年代, 蛇紋石質(zhì)玉石產(chǎn)在華北克拉通雁翎關(guān)綠巖帶上, 因產(chǎn)于山東泰山山麓而得名(張厚生和張希雨, 1989; 程佑法等, 2014)。前人對泰山玉的研究主要圍繞泰山玉的分類, 寶石學特征、工藝性能及其開發(fā)等方面, 只有個別研究者對泰山玉基本地質(zhì)特征進行過描述和分析, 對這類綠巖帶型玉石成礦的地球化學特征及其成因研究仍然非常薄弱(程佑法等, 2011; 賈東亮和高宗軍, 2013)。

本文在多次野外調(diào)研基礎(chǔ)上, 采用多種分析測試手段, 對位于華北克拉通魯西綠巖帶上的蛇紋石質(zhì)泰山玉礦的墨玉、碧玉和翠斑玉等三個典型系列的代表性樣品進行礦物組成、結(jié)構(gòu)構(gòu)造及地球化學特征的分析, 并根據(jù)野外產(chǎn)狀特征及玉料的地球化學特征, 重點探討了泰山綠巖帶型蛇紋石質(zhì)玉石原巖性質(zhì)、不同類型玉料特征差異及其成因指示。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

泰山玉礦區(qū)位于華北克拉通新太古代魯西雁翎關(guān)綠巖帶上, 綠巖帶位于沂沭斷裂帶西側(cè)魯西隆起區(qū)中部。作為國內(nèi)保存較好、發(fā)育完整的典型新太古代綠巖帶地區(qū)之一, 該綠巖帶與國外標準綠巖帶序列相似, 為一套較典型的綠巖巖石組合(徐惠芬, 1992), 區(qū)域內(nèi)還保留了科馬提巖結(jié)構(gòu)特征以及噴發(fā)/噴溢的基性低鉀拉斑玄武巖、基性火山凝灰?guī)r(程裕琪和徐惠芬, 1991; 曹國權(quán), 1995)。

泰山玉礦區(qū)位于泰安市城區(qū)西北約10 km處, 區(qū)內(nèi)出露地層除第四系外, 主要為新太古界泰山巖群雁翎關(guān)巖組(圖1)。雁翎關(guān)巖組巖性以角閃片巖、斜長角閃巖夾黑云變粒巖、滑石片巖、陽起透閃石巖為主(李宗成等, 2012)。區(qū)內(nèi)構(gòu)造巖漿作用強烈, 以韌性剪切帶和斷裂構(gòu)造為主, 發(fā)育多期次面理構(gòu)造(圖2); 巖漿活動規(guī)模不大, 但新太古代、古元古代、中元古代均有巖漿活動, 形成的巖石類型比較復雜, 主要包括蛇紋巖脈、綠泥透閃陽起石巖脈、長英質(zhì)脈、輝綠巖脈和石英脈(張厚生和張希雨, 1989; 李宗成等, 2012)。

礦區(qū)內(nèi)共發(fā)現(xiàn)大小不等的玉礦體7個, 礦體呈脈狀和透鏡狀產(chǎn)出, 總體走向320°, 傾向SW, 傾角60°～77°。受后期構(gòu)造應力的影響, 礦體內(nèi)節(jié)理較為發(fā)育。

2 樣品來源與測試方法

2.1 樣品來源及基本特征

2.2 研究方法

將樣品磨制成薄片, 在偏光顯微鏡下對樣品的礦物組成、結(jié)構(gòu)構(gòu)造等特征進行觀察。

選取典型代表性樣品(圖3), 粉碎、研磨至200目后, 取少量粉末分別利用X射線粉末衍射儀(XRD)、傅里葉變換紅外光譜儀(FTIR)、X射線熒光光譜分析儀(XRF)、電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)對其礦物組成、主量及微量元素進行測試分析。

X射線粉末衍射(XRD)分析在中山大學測試中心進行, 實驗采用日本理學電機公司生產(chǎn)的D/Max-ⅢA型X射線(粉末)衍射儀。測試條件: Cu靶, 電壓40 kV, 電流40 mA, 掃描范圍2為5°～70°, 步長2為0.02°, 掃描速度為4°/min。傅里葉變換紅外光譜(FTIR)分析在中山大學測試中心德國Bruker EQUINOX55型傅里葉變換紅外光譜儀上完成, 采用KBr壓片法, 光譜分辨率4 cm?1, 測試范圍4000～ 400 cm?1, 掃描次數(shù)32次。X射線熒光光譜(XRF)分析在澳實(廣州)礦物實驗室進行, 采用ME-XRF06分析方法(試樣煅燒后加入Li2B4O7-LiBO2熔劑, 充分混合后, 于1000 ℃熔融, 倒出后形成扁平玻璃片, 再用X熒光光譜儀分析), 儀器型號為PANalytical AXIOS, 檢出限為0.01%。電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP-MS)分析在中國科學院廣州地球化學研究所進行, 儀器為美國Perkin Elmer公司生產(chǎn)的Elan6000型電感耦合等離子體質(zhì)譜儀, 大部分元素分析精度優(yōu)于3%, 具體測試流程同文獻見Li (1997)和Yang et al. (2012)。

圖1 泰山玉礦區(qū)地質(zhì)簡圖(據(jù)翟明國, 2010, 2011; 李宗成等, 2012修改)

(a) 泰山玉礦, 蛇紋石礦體和新太古代圍巖構(gòu)造接觸示意圖; (b) 泰山玉主要礦體(MJOB), 中間夾雜新太古代圍巖, 具有扭壓性斷層接觸關(guān)系; 礦體被后期輝綠巖(Dia)切穿; (c) 后期輝綠巖(Dia)脈切穿礦區(qū)新太古代圍巖(SR); (d) 碧玉脈體(TSG)切穿墨玉(TSD); (e) 細脈狀的碧玉(TSG)切穿花斑玉(TSP); (f) 后期的纖蛇紋石(石棉, 白色部分)切穿碧玉(TSG)。

(a)、(b) 泰山碧玉; (c)、(d) 泰山翠斑玉; (e)、(f) 泰山墨玉。

3 實驗結(jié)果及分析

3.1 玉石的礦物組成及結(jié)構(gòu)觀察

偏光顯微鏡下顯示, 泰山玉主要礦物為蛇紋石, 具纖維定向結(jié)構(gòu)、纖維交織結(jié)構(gòu)、針狀柱狀變晶結(jié)構(gòu)和鱗片變晶結(jié)構(gòu), 含有少量磁鐵礦、黃鐵礦、綠泥石、滑石、碳酸鹽礦物和水鎂石等礦物, 與前人的研究結(jié)果一致(張厚生和張希雨, 1989; 李宗成等, 2012; 侯旭, 2012)。

蛇紋石礦物在單偏光下無色, 正低突起, 正交偏光下干涉色為Ⅰ級灰白, 部分可達Ⅰ級黃, 近平行消光(圖4)。不同類型的泰山玉中蛇紋石含量不同, 其中碧玉蛇紋石含量最高, 可達95%以上; 墨玉蛇紋石含量一般在85%～90%之間; 翠斑玉中蛇紋石含量在70%～90%之間。根據(jù)蛇紋石的結(jié)晶形態(tài), 泰山玉結(jié)構(gòu)可劃分為纖維定向結(jié)構(gòu)(圖4a)、束狀結(jié)構(gòu)(圖4b)、纖維交織結(jié)構(gòu)(圖4c)和葉片狀變晶結(jié)構(gòu)(圖4d)。按蛇紋石晶粒大小可劃分為兩類, 一類較粗大, 粒度大致為0.2～1.2 mm, 細粒?中粒結(jié)構(gòu), 呈葉片狀或針柱狀; 另一類為隱晶質(zhì)結(jié)構(gòu), 低倍鏡下無法明確分辨單晶體, 粒度<0.005 mm, 呈細小纖維狀; 前者邊緣常見被后者交代(圖4d), 表現(xiàn)出泰山玉具有多期次成礦的特征。此外, 斑狀變晶結(jié)構(gòu)(圖4d)、鱗片變晶結(jié)構(gòu)和交代殘余結(jié)構(gòu)(圖4h)在泰山玉中也較常見。

不同類型泰山玉中雜質(zhì)礦物含量變化較大, 碧玉中雜質(zhì)礦物僅占不到5%, 墨玉中為10%～15%, 翠斑玉中最高可達30%。其中磁鐵礦在墨玉中含量較高, 約為5%～10%, 呈點狀、團塊狀、浸染狀分布(圖4e)。黃鐵礦含量較少(但也有部分碧玉含較多黃鐵礦, 局部可達15%以上, 被稱為金星玉), 在反射光下呈黃銅色, 金屬光澤(圖4f), 以不規(guī)則粒狀為主。綠泥石呈片狀, 具天藍色異常干涉色?；始毿△[片狀, 零星分布于蛇紋石集合體中。碳酸鹽礦物在墨玉中含量較高, 呈斑塊狀、脈狀分布, 粒度較細小, 它形為主, 正中凸起, 閃突起明顯, 高級白干涉色(圖4g)。水鎂石呈葉片狀, 一級黃干涉色, 可觀察到紅褐色異常干涉色, 平行消光, 完全解理(圖4h), 在碧玉和翠斑玉中含量較少, 而在墨玉中含量相對較多。

(a) 蛇紋石的纖維定向結(jié)構(gòu)(正交偏光); (b) 蛇紋石的束狀結(jié)構(gòu)(正交偏光); (c) 蛇紋石的纖維交織結(jié)構(gòu)(正交偏光); (d) 蛇紋石的葉片變晶結(jié)構(gòu)呈變斑晶形式, 其邊緣被細小的蛇紋石交代, 呈蛇紋石多期性特征(正交偏光); (e) 浸染狀磁鐵礦(單偏光); (f) 黃鐵礦(反射光); (g) 碳酸鹽礦物(正交偏光); (h) 蛇紋石的鱗片變晶結(jié)構(gòu)和水鎂石交代殘余結(jié)構(gòu)(正交偏光)。礦物代號: Srp. 蛇紋石; Mag. 磁鐵礦; Py. 黃鐵礦; Brc. 水鎂石; Cbn. 碳酸鹽礦物(方解石/白云石/菱鎂礦)。

3.2 X射線粉晶衍射分析(XRD)

X射線衍射分析(XRD)顯示, 不同泰山玉樣品的衍射峰位置和強度總體一致, 均具有7.30×10?10m、3.62×10?10m蛇紋石族礦物特征衍射峰(圖5), 樣品譜峰尖銳, 表明泰山玉結(jié)晶程度較高(劉剛和蘇山立, 1986; 江紹英, 1987)。泰山碧玉和翠斑玉樣品具葉蛇紋石特征譜峰: 2.53×10?10m中強峰和1.56×10?10m、1.54×10?10m弱雙峰。泰山墨玉樣品中, TSY1208衍射峰與葉蛇紋石一致; TSY1209具有利蛇紋石特征譜峰: 2.49×10?10m中強峰和1.54×10?10m、1.50×10?10m弱雙峰; SZT008則同時具有葉蛇紋石和利蛇紋石譜峰特征(Wang et al., 2012), 指示泰山墨玉分別由葉蛇紋石和利蛇紋石兩種礦物組成。除蛇紋石外, 墨玉中還含有一定量的綠泥石、水鎂石、磁鐵礦和白云石, 與薄片顯微觀察結(jié)果一致。

3.3 紅外光譜分析(FTIR)

紅外光譜分析結(jié)果顯示, 泰山碧玉和翠斑玉樣品紅外光譜特征一致, 表現(xiàn)為: 3673 cm?1附近有一強而尖銳的吸收譜帶, 1204 cm?1附近弱吸收帶, 1100～950 cm?1范圍內(nèi)只有1080 cm?1、990 cm?1兩個強譜帶, 700～400 cm?1范圍內(nèi)有622 cm?1、449 cm?1強吸收帶和563 cm?1附近吸收尖帶, 為葉蛇紋石紅外光譜特征(圖 6)。泰山墨玉樣品中, TSY1208紅外光譜特征與泰山碧玉、翠斑玉一致, 也是葉蛇紋石; 但TSY1209和 SZT008具有3690 cm?1吸收峰、1100～950 cm?1范圍內(nèi)的1086 cm?1、945 cm?1兩強吸收峰、700～400 cm?1范圍內(nèi)有609 cm?1、441 cm?1等吸收峰, 與利蛇紋石紅外光譜特征一致, 顯示墨玉除了含葉蛇紋石之外, 還有利蛇紋石; 其中TSY1209樣品中1485 cm?1、1425 cm?1、748 cm?1吸收峰指示菱鎂礦的存在。另外, 樣品TSY1208紅外光譜中1445 cm?1、880 cm?1、727 cm?1吸收峰為白云石紅外特征峰; 與X射線衍射(XRD)、鏡下顯微觀察的結(jié)果一致。

圖5 三類泰山玉典型樣品的X射線衍射圖

圖6 三類泰山玉典型樣品的紅外光譜圖

3.4 X射線熒光光譜分析(XRF)

采用X射線熒光光譜儀(XRF)對泰山玉典型樣品進行了全巖主量元素分析, 具體的分析結(jié)果見表1。結(jié)果顯示, 泰山碧玉和翠斑玉主量元素組成較為一致, 其中SiO2、MgO、TFe2O3含量分別為42.61%～43.80%、39.40%～40.96%、1.48%～3.38%, Mg#(Mg/(Mg+Fe))為0.96～0.98, 燒失量為12.05%～12.60%。除SiO2、MgO、TFe2O3外, 其他成分含量均很低, 平均含量不足1%, 與蛇紋石標準化學組成基本一致。泰山墨玉中SiO2、MgO、TFe2O3含量分別為34.74%～35.30%、42.13%～42.20%、6.09%～6.68%, Mg#為0.926～0.932, 與泰山碧玉和翠斑玉相比貧Si, 富Mg、Fe, 燒失量偏高, 為15.06%～15.55%, 結(jié)合薄片觀察、XRD和FTIR分析結(jié)果(圖6), 認為可能與墨玉中含有水鎂石、菱鎂礦等富Mg、Fe礦物有關(guān)。

3.5 電感耦合等離子體質(zhì)譜分析(ICP-MS)

6個代表性樣品ICP-MS分析測試結(jié)果見表2。

3.5.1 微量元素

泰山玉富集Cr、Co、Ni等相容元素, 含量分別為: 444～979 μg/g、41.3～116 μg/g、1768～2783 μg/g, 而Rb、Sr、Ba、Zr、Hf、Nb、Ta等不相容元素含量很低, 與幔源超基性原巖的特點一致。Nb/Ta值為12.54～15.67, 與虧損地幔(Nb/Ta=15.5)(Rudnick et al., 2000)較接近。原始地幔標準化微量元素蛛網(wǎng)圖顯示, 泰山玉中除U、Pb元素明顯富集外, 絕大部分不相容元素均呈現(xiàn)出虧損, 其中Sr、Zr、Hf、Eu、Ti元素虧損較為明顯(圖7)。Pb為流體活性元素, 指示了流體活動帶來的影響, U富集顯示流體活動和氧化環(huán)境有關(guān)(汪小妹, 2010)。而虧損高場強元素Zr、Hf、Ti則與其原巖可能形成于島弧環(huán)境有關(guān), 與華北克拉通27～25億年古老綠巖帶特征一致(沈保豐等, 1997; 翟明國, 2010)。

表1 泰山玉典型樣品的主量元素組成(%)

表2 泰山蛇紋石質(zhì)玉石的微量、稀土元素含量(mg/g)

續(xù)表2:

圖7 典型泰山玉原始地幔標準化微量元素蛛網(wǎng)圖(原始地幔標準化值引自Sun and McDonough(1989))

3.5.2 稀土元素

稀土元素由于獨特的地球化學性質(zhì), 其分餾情況能靈敏地反映巖石經(jīng)歷的地質(zhì)?地球化學作用過程, 對于原巖為不同來源或者經(jīng)歷不同地球化學過程的樣品有良好示蹤作用(陳德潛和陳剛, 1990)。泰山玉樣品中稀土元素總量較低, ΣREE=0.57～3.02 μg/g,平均值為1.69 μg/g; 輕重稀土元素分異不明顯(圖8a), Eu具有明顯負異常(δEu=0.18～0.45, 平均值為0.31), 與侯旭(2012)研究結(jié)果基本一致。

4 討 論

4.1 泰山玉原巖的屬性及其所屬構(gòu)造體系

新太古代是全球克拉通化陸殼形成、增生最重要時期, 而中太古代末?新太古代(29～27億年), 是華北克拉通大陸地殼的生長高峰期(翟明國, 2019)。前人勘查認為, 泰山玉礦為超基性巖漿變質(zhì)礦床, 玉石賦存于蛇紋巖內(nèi), 蛇紋巖原巖建造為基性?超基性火山巖, 夾有沉積碎屑巖, 并指出其成礦母巖為上地幔超基性巖漿經(jīng)泰山期構(gòu)造運動形成的二輝橄欖巖(李宗成等, 2012; 李宗成, 2018)。

Cr、Co、Ni為相容元素, 主要富集在幔源或者與地幔相關(guān)的巖石體系中。其中Cr、Ni為強相容元素, 兩者地球化學行為有所差異, Cr可與Al形成類質(zhì)同象替代, 在尖晶石、單斜輝石中具有較高的分配系數(shù)(Leeman, 1976), 主要賦存于這些礦物中; Ni則與Mg可形成類質(zhì)同象替代, 主要賦存于橄欖石中。稀土元素的有效離子半徑較大, 性質(zhì)和大離子半徑元素近似, 一般在殼源巖石中富集; 蛇紋石化過程中稀土元素幾乎不活動(Scambelluri et al., 2001, 2004), 可反映原巖特征。因此, 可根據(jù)上述兩類元素特征來探討泰山玉原巖性質(zhì), 并推斷其可能的構(gòu)造體系。

鴛鴦玉數(shù)據(jù)引自葛云龍等, 2011; 岫玉數(shù)據(jù)引自王時麒等, 2007; 小寺溝玉數(shù)據(jù)引自范桂珍等, 2011; 球粒隕石值引自Sun and McDonough, 1989。

Binns et al. (1982)對西澳大利亞伊爾岡地塊(Yilgarn Block)綠巖帶中608個科馬提巖(含純橄巖)樣品研究發(fā)現(xiàn), Ni與MgO含量呈線性關(guān)系: MgO(無水)含量<25%時, Cr與MgO正相關(guān)關(guān)系; MgO(無水)含量>25%時, Cr與MgO呈負相關(guān)關(guān)系; MgO(無水)≈25%時, Cr含量達到最大值。Arndt et al. (2008)對全球所有主要綠巖帶中科馬提巖(含純橄巖)化學組成進行研究, 發(fā)現(xiàn)同樣的規(guī)律。這主要是在地幔部分熔融過程中, 尖晶石、單斜輝石先于橄欖石進入熔體(Mysen and Kushiro, 1977; Zhu, 2008), 當?shù)蒯Ｈ廴诔潭容^高時, 尖晶石、單斜輝石等富Cr礦物消耗殆盡, 殘余的橄欖石才進一步熔融。隨著熔體中MgO含量增加, 即地幔部分熔融程度的增強, 殘余地幔巖中Cr/Ni值會隨之減小。泰山玉MgO(無水)含量為45.37%～48.60%, Cr/Ni值只有0.25～0.42, 遠低于原始地幔Cr/Ni值(1.33; Lyubetskaya and Korenaga, 2007), 暗示了泰山玉原巖可能與原始地幔經(jīng)歷高度部分熔融后殘余的超基性巖有關(guān)。

泰山玉中富集Cr、Co、Ni等相容元素, 而Rb、Sr、Ba、Zr、Hf、Nb、Ta等不相容元素含量很低, 與幔源超基性原巖的特征一致(圖7), 且Cr、Co、Ni等相容元素含量比鎂質(zhì)碳酸鹽巖接觸交代變質(zhì)成因的岫玉、小寺溝玉高出數(shù)十倍至百倍, 而與超基性巖變質(zhì)成因的鴛鴦玉非常相似(王時麒等, 2007; 范桂珍等, 2011; 葛云龍等, 2011)(圖8)。在稀土元素特征上, 泰山玉稀土元素總量很低, 平均值僅為1.68 μg/g, 球粒隕石標準化稀土元素配分曲線呈近水平分布, 以上特征均顯示樣品具幔源超基性巖特征, 暗示其原巖可能為超基性巖。球粒隕石標準化稀土元素配分模式顯示, 泰山玉Eu虧損較為明顯(圖8a) (δEu=0.18～0.45, 平均值為0.31), 在原始地幔標準化微量元素蛛網(wǎng)圖中Sr也呈現(xiàn)出明顯負異常(圖7)。地幔巖石中, 斜長石為易熔組分, 在地幔熔融過程中會先于輝石、橄欖石進入熔體。Eu、Sr常賦存于斜長石等含Ca礦物中, Eu2+、Sr2+與Ca2+具有相近的離子半徑, 可與Ca進行類質(zhì)同象替代, 當斜長石從體系中分離時, Eu、Sr也隨Ca流失, 從而導致殘余相中Eu、Sr的虧損(桑隆康和馬昌前, 2012)。此外, 蛇紋石晶體結(jié)構(gòu)中并不能容納Ca, Ca在后期蛇紋石化過程中具有一定活性, 單斜輝石等含Ca礦物在蛇紋石化過程中分解(汪小妹等, 2010; 余星等, 2011), 因此, Ca、Eu等元素也可以在蛇紋石化過程中進入流體被帶出, 同樣會導致這些元素在蛇紋石質(zhì)玉石中虧損, 因此, Eu虧損也不能完全排除蛇紋石化過程流體作用的影響。泰山玉主量元素中CaO小于0.47%, 部分樣品中低于檢測限(<0.01%), 遠遠低于地幔巖含量(3.55%; McDonough and Sun, 1995), 顯示出比一般地幔巖更為虧損特征; Sr在蛇紋石化過程中容易在蛇紋巖中富集(Scambelluri et al., 2001, 2004; Lafay et al., 2013), 但本次研究樣品的蛇紋石質(zhì)玉石Sr明顯虧損, 除了可能與蛇紋石化過程中Sr的流失有關(guān)外, 更可能與其原巖為虧損地?；虻蒯堄嘞嘤嘘P(guān)。

泰山玉主要位于新太古界泰山巖群2.6～2.7 Ga雁翎關(guān)巖組綠巖帶內(nèi)。鋯石年代學研究表明, 雁翎關(guān)地區(qū)雁翎關(guān)巖組黑云角閃變粒巖巖漿鋯石年齡為2.75 Ga, 切割雁翎關(guān)巖組的石英閃長巖(SY0311)鋯石年齡為2.74 Ga(萬渝生等, 2012), 顯示泰山玉原巖的形成時間應該在該變質(zhì)巖年齡之前。2.7～2.9 Ga為華北陸殼的巨量生長期, 約55%陸殼形成于這個時期(翟明國, 2010, 2011, 2019)。原始地幔經(jīng)過部分熔融出易熔組分為陸殼生長提供了巨量的中基性成分, 原始地幔因而轉(zhuǎn)化成虧損地幔, 泰山玉微量及稀土元素特征與這些殘余地幔巖部分熔融產(chǎn)生的火山物質(zhì)特征一致(張增奇, 1991)。結(jié)合華北克拉通, 特別是泰山附近大量新太古代TTG巖石形成年齡為2.7～2.5 Ga(楊恩秀等, 2008; 任鵬等, 2015)、泰山玉圍巖年齡大約為2.6 Ga(王世進等, 2008; 李宗成等, 2012)以及礦區(qū)綠巖帶局部地段觀察到的枕狀構(gòu)造, 可以推斷泰山玉原巖應是經(jīng)過大量表殼巖石分離后的虧損地幔再次熔融形成的巖漿經(jīng)噴發(fā)后形成的基性?超基性海相火山巖。

關(guān)于華北克拉通新太古代構(gòu)造?熱事件成因, 目前存在兩種不同的觀點: 早期有學者認為綠巖帶的形成可能與地幔柱活動有關(guān)(Zhao, et al., 1998; Zheng et al., 2004); 其后部分學者認為其主要是島弧巖漿作用(Zhao, et al., 2005; Kr?ner et al., 2005; Wilde et al., 2005; 萬渝生等, 2012; 肖玲玲等, 2019)。島弧巖漿系統(tǒng)中Nb、Ta含量較低, Nb/Ta值為15.46(Elliott, 2003), 虧損Ti、Nb、Ta(TNT異常), 這些特征成為識別島弧構(gòu)造環(huán)境的重要標志之一(趙振華, 2016)。本次研究的泰山蛇紋石質(zhì)玉石具有相對低TiO2含量, 強烈虧損Nb、Ta, Nb/Ta值與島弧火成巖接近(賴紹聰?shù)? 1998; 楊樹鋒等, 1999), 因此其具有島弧巖漿巖的某些特征, 推斷泰山玉原巖可能受控于早期的板塊構(gòu)造體系, 是華北克拉通微板塊新太古代俯沖拼貼產(chǎn)物。

4.2 泰山三類玉石地球化學特征差異及其成因指示

泰山墨玉與碧玉、翠斑玉具有較為一致的微量元素組成, 但它們的主量元素組成差異顯著。根據(jù)王希斌等(2009)針對地幔橄欖巖提出的原巖為地幔成因的變質(zhì)橄欖巖類的判別圖解(圖9), 泰山玉中碧玉和翠斑玉樣品落在二輝橄欖巖區(qū)域, 而泰山墨玉樣品落入純橄欖巖區(qū)域, 顯示三類玉石原巖可能有所不同。泰山墨玉具有最低的稀土元素組成、弱的Eu負異常, 與原始地幔相比不相容元素更為虧損, 顯示出更接近于殘余虧損地幔巖石的特點, 可能為原巖自變質(zhì)產(chǎn)物; 而泰山碧玉和翠斑玉以相對較高稀土元素組成、明顯的Eu負異常, 不相容元素虧損較小且富集流體有關(guān)的元素, 顯示出其原巖與墨玉原巖可能有所差異外, 還可能涉及后期流體的參與。因此, 不能完全排除泰山碧玉和翠斑玉是墨玉經(jīng)過構(gòu)造作用后, 由后期沿裂隙進入的流體作用下進一步變質(zhì)/重結(jié)晶后形成的。

D. 純橄欖巖; Hz. 方輝橄欖巖; Lh. 二輝橄欖巖。

礦區(qū)實地考察發(fā)現(xiàn), 泰山碧玉、翠斑玉與墨玉密切伴生。泰山墨玉往往塊度較大而完整, 裂隙較不發(fā)育; 而泰山碧玉和翠斑玉大多分布于墨玉為基底的破碎帶中(圖2), 且往往呈不規(guī)則塊狀或者脈狀, 顯示出成玉過程與構(gòu)造作用和熱液密切相關(guān)。礦物成分上, 泰山墨玉主要由葉蛇紋石或葉蛇紋石與利蛇紋石組成, 而泰山碧玉、翠斑玉則主要由葉蛇紋石組成。主量元素中, 泰山碧玉、翠斑玉明顯富Si貧Fe。由于橄欖巖蛇紋石化形成的利蛇紋石在較高溫壓條件下并不穩(wěn)定, 會轉(zhuǎn)化為葉蛇紋石, 而在這個轉(zhuǎn)化過程中巖石中Fe含量會明顯減少(Debret et al., 2014)。因此, 由葉蛇紋石組成的碧玉及翠斑玉Fe含量明顯下降, 可能指示了這一轉(zhuǎn)化過程。

鑒于泰山玉所有品種稀土元素含量均很低, 且泰山碧玉和翠斑玉產(chǎn)狀分布與構(gòu)造有明顯關(guān)聯(lián), 同時輕微富集部分與流體有關(guān)的元素(如U、Pb), 因此, 碧玉和翠斑玉主量元素SiO2含量的增加可能同時受原巖性質(zhì)及流體作用兩種機制的約束。特別是翠斑玉兩個樣品稀土元素呈現(xiàn)出蛇紋巖化少見的水平“海鷗型”配分模式, 具四分組效應(趙振華等, 1992), 暗示其可能與魯西新太古代早期～2.7 Ga和晚期～2.5 Ga兩期構(gòu)造?熱事件中巖漿活動形成的流體作用有關(guān)(翟明國, 2013, 2019; 萬渝生等, 2015)。

4.3 綠巖帶型泰山蛇紋石質(zhì)玉石的產(chǎn)地特征

前人研究顯示, 蛇紋石質(zhì)玉石成因可分為超基性巖型和富鎂碳酸鹽型兩種。超基性巖型蛇紋石質(zhì)玉石是由超基性巖在熱液交代作用下變質(zhì)形成, 如果是在純水體系, 橄欖巖蛇紋石化反應可用反應式①～④表示(Frost et al., 2013), 玉石基本繼承母巖的化學成分特點, 如甘肅的鴛鴦玉(葛云龍等, 2011)。如果變質(zhì)過程有CO2和SiO2流體參與, 橄欖巖蛇紋石化則分別可以用反應式⑤和⑥來表示(丁興等, 2016)。富鎂碳酸鹽型蛇紋石質(zhì)玉石由鎂質(zhì)碳酸鹽巖在酸性巖漿交代作用下形成(王時麒等, 2007), 其地球化學特征由碳酸鹽和酸性巖漿巖熱液的特點共同決定, 岫玉和小寺溝玉都屬于此類(王時麒等, 2007; 范桂珍等, 2011)。

2Mg2SiO4(鎂橄欖石)+3H2O→Mg3Si2O5(OH)4(蛇紋石)+

Mg(OH)2(水鎂石) ①

Mg2SiO4(鎂橄欖石)+ MgSiO3(斜方輝石)+3H2O→

Mg3Si2O5(OH)4(蛇紋石) ②

2(Mg, Fe)2SiO4(鐵鎂橄欖石)+3H2O→

(Mg, Fe)3Si2O5(OH)4(蛇紋石)+

(Mg, Fe)(OH)2(水鎂石) ③

6(Mg, Fe)2SiO4(鐵鎂橄欖石)+13H2O→

3(Mg, Fe)3Si2O5(OH)4(蛇紋石)+

3(Mg, Fe)(OH)2(水鎂石)+

Fe3O4(磁鐵礦)+4H2(aq) ④

6(Mg, Fe)2SiO4(鐵鎂橄欖石)+3CO2(aq)+6H2O+

5O2(aq)→3(Mg, Fe)3Si2O5(OH)4(蛇紋石)+

4Fe3O4(磁鐵礦)+3MgCO3(菱鎂礦) ⑤

3(Mg, Fe)2SiO4(鐵鎂橄欖石)+SiO2(aq)+4H2O+

4O2(aq)→2Mg6[Si4O10](OH)8(蛇紋石)+

2Fe3O4(磁鐵礦) ⑥

綜上, 與泰山碧玉、翠斑玉相比, 泰山墨玉中含有較多的磁鐵礦、水鎂石和碳酸鹽礦物(白云石和菱鎂礦), 顯示出與含H2O、CO2流體的蛇紋石化①～⑤反應式較為一致的特點; 水鎂石是橄欖石蛇紋石化過程中的伴生礦物, 為SiO2不飽和礦物, 當流體中富SiO2時, 水鎂石會與SiO2反應生成蛇紋石(黃瑞芳等, 2013), 顯示出變質(zhì)反應更多屬于自變質(zhì), 其中CO2流體可能來源于地幔去氣作用, 但也有可能是富CO2海水的加入導致橄欖石(巖)出現(xiàn)蛇紋石化變質(zhì)反應。泰山碧玉和翠斑玉中可見磁鐵礦, 但較少見同生的碳酸鹽和水鎂石, 可能與后期SiO2流體加入有關(guān), 反應過程與反應式⑥一致, 這也與玉石中SiO2含量明顯增高的特點吻合。但對于泰山玉蛇紋石化中流體來源有待進一步的研究。泰山玉屬于超基性巖型, 與岫玉、小寺溝玉等富鎂碳酸鹽巖型蛇紋石質(zhì)玉石相比, 泰山玉具有非常低的稀土及微量元素含量, 輕重稀土元素比值低, 同時具有更高Cr、Co、Ni等相容元素(表2, 圖7、8); 與蛇綠巖套超基性巖變質(zhì)成因的甘肅武山鴛鴦玉相比, 泰山玉除了具有更低的稀土元素總量外, 兩者稀土元素配分模式也有明顯的差異(圖8), 這主要是因為綠巖帶和蛇綠巖套構(gòu)造環(huán)境有明顯差異, 且有不同的巖性組成(Dilek and Furnes, 2011), 其原巖為不同熔融程度的地幔殘余與不同數(shù)量比例、不同熔融程度的熔體混合的結(jié)果(王希斌等, 1996)。同時, 綠巖帶型和蛇綠巖套型蛇紋石質(zhì)玉石雖然均有較高的Cr、Co、Ni等相容元素含量, 但兩者在Cr/Ni和Ni/Co值上具有不同的分布范圍, 可以作為產(chǎn)地區(qū)分依據(jù)(表2, 圖10)。上述特點表明, 泰山玉微量及稀土元素受主體巖石的地球化學特征控制, 與虧損幔源超基性巖部分熔融產(chǎn)生的超基性巖石的地球化學特征基本一致, 同時還受到后期流體改造的影響。

(a) 四產(chǎn)地Cr、Co、Ni總量對比; (b) 四產(chǎn)地Co-Ni-Cr三角圖。數(shù)據(jù)來源: 鴛鴦玉數(shù)據(jù)引自葛云龍等(2011); 岫玉數(shù)據(jù)引自王時麒等(2007); 小寺溝玉數(shù)據(jù)引自范桂珍等(2011)。

5 結(jié)論及認識

綜合研究, 可以獲得如下認識:

(1) 泰山玉中墨玉由利蛇紋石和葉蛇紋石組成; 而泰山碧玉和翠斑玉主要礦物均為葉蛇紋石。與泰山碧玉、翠斑玉相比, 泰山墨玉具有高Mg、高Fe、低Si等特點。

(2) 泰山玉富集Cr、Co、Ni等相容元素, 含量變化范圍分別為: 444～979 μg/g、41.3～116 μg/g、1768～2783 μg/g, 微量元素中Cr/Ni、Ni/Co值分別為0.25～0.42、27.43～42.77, 相對貧Cr富Ni; Rb、Sr、Ba、Zr、Hf、Nb、Ta等不相容元素含量很低, 與島弧型幔源超基性巖的地球化學特征基本一致。

(3) 泰山玉稀土元素總量低(ΣREE=0.57～ 3.02 μg/g), 輕重稀土元素分異不明顯, 較明顯Eu負異常(δEu=0.18～0.45)等特點。從微量元素特征分析, 與泰山墨玉相比, 泰山翠斑玉和碧玉經(jīng)受過更為明顯的后期流體的疊加改造; 除了原巖的影響外, 巖漿活動帶來的流體作用可能也是影響成泰山玉的重要因素。

(4) 泰山玉原巖可能是虧損地幔經(jīng)過高度部分熔融的巖漿海底噴發(fā)而形成的基性?超基性海相火山巖, 與華北克拉通大量表殼巖石分離產(chǎn)生高度虧損的地幔殘余有關(guān), 受控于早期板塊構(gòu)造體系, 是華北克拉通微板塊新太古代俯沖拼貼產(chǎn)物。虧損地幔巖部分熔融產(chǎn)生的超基性巖經(jīng)過自變質(zhì)作用形成墨玉, 其后, 構(gòu)造破碎帶內(nèi)的墨玉在后期流體作用下, 進一步發(fā)生變質(zhì)反應演化成碧玉和翠斑玉。

(5) 與富鎂碳酸鹽型蛇紋石質(zhì)玉石相比, 泰山玉具有非常低稀土及微量元素含量, 輕重稀土元素比值變化不大, 同時具有更高Cr、Co、Ni等相容元素含量; 與蛇綠巖套型超基性巖蛇紋石質(zhì)玉石相比, 泰山玉有更低的稀土元素含量, 輕重稀土元素分異不明顯、較低Cr含量及低Cr/Ni值等特征。這些特征可以作為綠巖帶型泰山蛇紋石質(zhì)玉石的產(chǎn)源特征。但值得注意的是, 泰山玉三種不同類型玉石的稀土及微量元素特征組成有所不同, 因此在進行產(chǎn)地溯源時尚需要進行更深入的巖相學工作。

感謝中國地質(zhì)大學(北京)余曉艷教授和中國科學院廣州地球化學研究所丁興副研究員提出的修改意見和建議。野外工作中得到山東省第五地質(zhì)礦產(chǎn)勘查院李宗成高工的指導, 泰安市政府及泰山玉產(chǎn)業(yè)發(fā)展管理中心車傳祥主任對野外考察和采樣給予莫大的支持, 泰山學院彭淑貞教授等參加了早期的野外考察工作, 謹致謝忱！

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Geochemistry and Petrogenesis of Greenstone Belt Type Serpentine Jade from Taishan, Shandong

YANG Jiong1, 2, ZHANG Yuefeng1, QIU Zhili1, 3*, JIA Dongliang4and ZHENG Xinyu1

(1. Guangdong Key Laboratory of Geodynamic and Geological Hazards // Guangdong Key Laboratory of Geological Process and Mineral Resources Exploration // School of Earth Sciences and Engineering, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, Guangdong, China; 2. School of Tourism, Taishan University, Tai’an 271000, Shandong, China; 3. Guangxi Key Laboratory of Hidden Metallic Ore Deposits Exploration // College of Earth Sciences, Guilin University of Technology, Guilin 541004, Guangxi, China; 4. Tai’an City natural resources and planning bureau, Tai’an 271000, Shandong, China)

Serpentinization is commonly considered as an important clue to investigate the process of the evolution of crust and mantle and even the origin of life on the Earth. Taishan serpentine jade, produced in the Yanlingguan greenstone belt, the east of the North China Craton, is a typical greenstone belt type. The jade materials can be divided into three categories: black jade, green jade and patchy jade. Although numerous studies on the ultrabasic serpentine jade from the Taishan Mountain have been carried out in last decade, its geochemical characteristics and genesis are still unclear. In this study, 12 typical jade samples were selected for petrological and geochemical analysis using polarizing microscope, X-ray powder diffraction (XRD), Fourier Translation Infrared spectroscopy (FTIR), X-ray fluorescence spectrometry (XRF) and inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS). The results show that the Taishan black jade mainly consists of antigorite and lizardite, while the Taishan green jade and patchy jade consist of predominantly antigorite. Compatible elements such as Cr, Co and Ni are enriched in the overall jade materials, with Cr/Ni and Ni/Co ratios varying in the ranges of 0.25–0.42 and 27.43–42.77, respectively. Some incompatible elements such as large ion lithophile elements (Rb, Sr, Ba) and high field strength elements (Nb, Ta, Zr, Hf) are depleted. The total rare earth elements (REE) contents are relatively low (ΣREE=0.57–3.02 μg/g), with relatively flat REE patterns and obvious negative Eu anomalies (δEu=0.18–0.45). The earliest formed Taishan black jade samples have relatively low Si and high Mg contents, while green jade and patchy jade samples are relatively rich in hydrophilic elements such as U and Pb. Based on the above results and field observations, it can be concluded that: (1) The protolith of the Taishan jade are the ultrabasic volcanic rocks in the Archean greenstone belt of Western Shandong, North China Craton, which was derived from partial melting of depleted mantle and has geochemical characteristics similar to those of island arc volcanic rocks. (2) The relative low Cr contents, low Cr/Ni ratios, low total REE contents and insignificant fractionation of light and heavy rare earth elements can be regarded as the important genetic features of the greenstone belt type Taishan serpentine jade. (3) The Taishan black jade is the product of self-metamorphismof ultrabasic rocks, while the green jade and patchy jade were obviously altered by hydrothermal fluid in the later stages.

greenstone belt, serpentine jade; geochemistry; provenance features; Taishan Mountain

2020-10-09;

2020-11-26

國家自然科學基金面上項目(41673032)和山東省自然科學基金面上項目(ZR2015DM008)聯(lián)合資助。

楊炯(1970–), 女, 博士研究生, 副教授, 從事寶玉石成礦、資源可持續(xù)利用及玉石文化演化的研究。Email: tsxyyj@163.com

丘志力(1963–), 男, 教授, 博導, 從事寶玉石成礦對重大地質(zhì)作用過程響應及古玉文化演化的研究。Email: qiuzhili@mail.sysu.edu.cn

P595

A

1001-1552(2021)05-1044-016

10.16539/j.ddgzyckx.2021.05.012