郭 云， 王建生， 留瑩瑩， 黃炳昭， 蔣玉丹， 韋正崢*

1.生態(tài)環(huán)境部環(huán)境與經(jīng)濟政策研究中心， 北京 100069

2.麗水市生態(tài)環(huán)境局， 浙江 麗水 323000

當前我國采用空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)來評價空氣質(zhì)量狀況，以首要污染物反映空氣污染程度[1]，但對于評價復合型大氣污染，AQI可能會掩蓋其他污染物對空氣質(zhì)量的影響；另外，我國在制定《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB 3095—2012)時，各污染物濃度標準參考世界衛(wèi)生組織(WHO)在空氣質(zhì)量準則中的第一階段過渡目標(WHO IT1指導值)，對比歐盟、美國、日本等國家或地區(qū)的標準限值，我國大部分污染物濃度限值較為寬松，處于與國際接軌的初級階段[2-3].

環(huán)境空氣質(zhì)量標準及評價方式在大氣質(zhì)量管理中發(fā)揮重要作用，標準的不斷升級是空氣質(zhì)量改善的持續(xù)推動力[4]. “十三五”以來我國空氣質(zhì)量總體改善明顯，2020年我國337個地級及以上城市平均優(yōu)良天數(shù)比例為87.0%. 337個地級及以上城市PM2.5平均濃度為33 μg/m3，小于GB 3095—2012二級標準限值(35 μg/m3)[5]，具備修訂標準的基礎. 2018年生態(tài)環(huán)境部發(fā)布的《城市環(huán)境空氣質(zhì)量排名技術規(guī)定》中提出了環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)(簡稱“綜合指數(shù)”)，該指數(shù)包含SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO和O3六項指標，對空氣質(zhì)量評價更為全面. 目前，加拿大[6]和中國香港[7]采用環(huán)境空氣質(zhì)量健康指數(shù)(air quality health index, AQHI)評價空氣質(zhì)量，揭示多種空氣污染物和人體健康之間的關系，為公眾提供健康風險信息. 我國上海市、天津市、蘭州市、廣州市均已開展AQHI的研究[8-11].

按綜合指數(shù)評價，2020年浙江省麗水市在我國168個地級及以上城市中空氣質(zhì)量排名第7位，在2019年和2020年AQI優(yōu)良率均高于98%，目前的空氣質(zhì)量評價標準對麗水市約束力較弱. 該研究擬構建麗水市AQHI，分析麗水市空氣質(zhì)量與健康效應的關系，評估麗水市環(huán)境健康風險，并比較AQHI、調(diào)整后的環(huán)境空氣質(zhì)量健康指數(shù)(AQHI_a)、AQI和綜合指數(shù)等4種空氣質(zhì)量評價方法，以期為改進環(huán)境空氣質(zhì)量評價方法和標準提出相應的政策建議.

1 研究方法

1.1 數(shù)據(jù)來源及質(zhì)量評估

2013—2018年麗水市大氣污染物(SO2、NO2、CO、O3、PM2.5及PM10)的日均濃度數(shù)據(jù)來自麗水市生態(tài)環(huán)境局，2013—2018年麗水市日均溫度和相對濕度數(shù)據(jù)來自麗水市氣象局. 2013—2018年麗水市日非意外總死亡(國際疾病分類編碼ICD-10：A00-R99)、心血管系統(tǒng)疾病(ICD-10：I00-I99)、呼吸系統(tǒng)疾病(ICD-10：J00-J99)死亡數(shù)據(jù)來自麗水市疾病預防控制中心. 據(jù)統(tǒng)計，麗水市常住人口在200萬人以上，人口規(guī)模符合WHO開展相關研究的要求[12]. 麗水市總體死亡率為6.47‰，高于全國死亡率6‰的質(zhì)控要求，并且年度差異在0.25‰內(nèi)，數(shù)據(jù)穩(wěn)定，質(zhì)量較高.

1.2 暴露-反應關系建立

采用時間序列分析將日死亡數(shù)據(jù)、大氣污染物濃度數(shù)據(jù)和氣象數(shù)據(jù)通過日期鏈接，把基于對數(shù)線性的半?yún)?shù)廣義可加模型作為核心統(tǒng)計模型，以半泊松回歸模型控制分散數(shù)據(jù)，計算公式：

ln[E(Yt)]=βZt+ns(day,df)+DOW+

ns(Xt,df)+intercept

(1)

式中:E(Yt)為t日居民死亡數(shù)期望值；Zt為t日污染物的濃度水平，μg/m3；β為暴露-反應關系系數(shù)，即污染物每單位濃度的升高引起的日死亡率的增長；ns為自然平滑樣條函數(shù)；df為其自由度；day為日期變量；DOW為星期幾的指示變量；Xt為t日的氣象因素，包括平均溫度和相對濕度；intercept表示截距.

模型建立由R3.5.3軟件中的mgcv軟件包完成.

1.3 兩種超額死亡率的計算方法

假設空氣污染與人類健康效應的劑量-效應關系是線性且無閾值的,以時間序列分析中估算的多污染物濃度增加所導致的劑量-效應關系系數(shù)為基礎，計算一定時段內(nèi)相對于每種污染物以零濃度為基線增加10 μg/m3的超額死亡率〔見式(2)〕. 結(jié)合已有研究成果[13]，考慮到PM2.5和PM10濃度共線性極強，且PM2.5增加單位濃度導致的健康效應更強，僅選取PM2.5納入超額死亡率公式進行計算. 另外，由于CO對人體健康危害的閾值較高[14]，大氣中CO濃度遠低于閾值，因此也不納入多污染物超額死亡率公式進行計算.

(2)

式中:ERt為多種污染物(包括PM2.5、O3、NO2和SO2)在t日導致的超額死亡率，%；Pi為第i個污染物的濃度，μg/m3.

將各污染物導致的超額死亡率用自然對數(shù)函數(shù)進行調(diào)整，構建調(diào)整后的每日超額死亡率〔見式(3)〕. 若單污染物導致的超額死亡率對數(shù)為負值，則將其調(diào)整為0后再進行加和.

(3)

式中，ER_at為多種污染物在t日導致的調(diào)整后的超額死亡率，%.

1.4 麗水市AQHI的構建

根據(jù)式(2)得到的超額死亡率將AQHI分為11個指數(shù)區(qū)間、4個等級(見表1)，AQHI范圍為0～3為一級環(huán)境健康風險，4～6為二級環(huán)境健康風險，7～10為三級環(huán)境健康風險，10以上為四級環(huán)境健康風險. 參考我國GB 3095—2012及WHO《環(huán)境戶外空氣質(zhì)量與健康》[15]，將WHO制定的空氣質(zhì)量準則值(AQG)中推薦的污染物濃度日均值(PM2.5、O3、SO2、NO2濃度日均值分別為25、100、20、40 μg/m3)代入式(2)得到超額死亡率(見表1)，將其作為一級環(huán)境健康風險超額死亡率的上限；將GB 3095—2012一級標準限值(PM2.5、O3、SO2、NO2濃度一級標準限值分別為35、100、50、40 μg/m3)代入式(2)得到超額死亡率，將其作為二級環(huán)境健康風險超額死亡率的上限；將GB 3095—2012二級標準限值(PM2.5、O3、SO2、NO2濃度二級標準限值分別為75、160、150、40 μg/m3)代入式(2)得到超額死亡率，將其作為三級環(huán)境健康風險超額死亡率的上限. 將各環(huán)境健康風險等級數(shù)值區(qū)間進行均分，得到對應的超額死亡率分級范圍.

表1 麗水市AQHI分級及其對應的超額死亡率限值

由于麗水市空氣質(zhì)量較好，為使指數(shù)更具有敏感性，將AQHI保留兩位有效數(shù)字，對照表1查找其所屬區(qū)間，AQHI計算公式：

(4)

式中:AQHI為環(huán)境空氣質(zhì)量健康指數(shù)，根據(jù)超額死亡率進行計算；ERLo為超額死亡率所屬區(qū)間的低位值，%；ERHi為超額死亡率所屬區(qū)間的高位值，%；AQHILo為AQHI所屬區(qū)間的低位值.

另外，將非意外總死亡數(shù)替換為心血管系統(tǒng)疾病死亡數(shù)和呼吸系統(tǒng)疾病死亡數(shù)，利用式(2)分別得到心血管系統(tǒng)疾病超額死亡率(ERcvd)和呼吸系統(tǒng)疾病超額死亡率(ERres)，并計算心血管系統(tǒng)疾病指數(shù)和呼吸系統(tǒng)疾病指數(shù). 考慮到在空氣質(zhì)量優(yōu)良地區(qū)使用AQHI時，可能由于部分污染物濃度極低導致超額死亡率值為負數(shù)[16]，從而抵消其他污染物導致的健康效應，因此根據(jù)式(3)將超額死亡率利用自然對數(shù)進行轉(zhuǎn)換得到調(diào)整后超額死亡率(ER_at)，若為負數(shù)則將其調(diào)整為0后繼續(xù)相加，計算調(diào)整后的環(huán)境空氣質(zhì)量健康指數(shù)(AQHI_a).

1.5 麗水市AQHI、AQI及綜合指數(shù)的比較

參考《城市環(huán)境空氣質(zhì)量排名技術規(guī)定》中綜合指數(shù)的計算方法，利用大氣污染物日均濃度計算麗水市的綜合指數(shù).

基于WHO空氣質(zhì)量推薦指導值〔由于NO2無推薦的日均值，選取GB 3095—2012一級標準限值(40 μg/m3)〕，將2013—2018年全部日數(shù)劃分為無任何污染物超標、1種污染物超標、2種污染物超標、3種污染物超標和4種污染物超標共五類，比較在復合污染天氣下不同評價指數(shù)對空氣質(zhì)量評價的敏感性.

基于2013—2018年麗水市每日空氣質(zhì)量和死亡數(shù)據(jù)，評估麗水市AQHI、AQHI_a、AQI及綜合指數(shù)與健康效應的關系，表征各類指數(shù)預測健康效應的能力.

2 結(jié)果與分析

2.1 污染物濃度以及AQI、AQHI、綜合指數(shù)的季節(jié)性變化

2013—2018年，麗水市SO2、NO2和O3濃度年均值均小于GB 3095—2012一級標準限值，空氣質(zhì)量總體較好. 由表2可見：利用AQI和綜合指數(shù)評價空氣質(zhì)量的結(jié)果較為一致，秋冬季(10月—翌年3月)麗水市大氣污染以PM2.5和PM10為主，其次為O3；春夏季(4—9月)大氣污染以O3污染為主，其次為PM10和PM2.5. 如利用AQHI來評價麗水市空氣質(zhì)量，無論是秋冬季還是春夏季，O3導致的超額死亡率均最高，其次為NO2.

表2 麗水市2013—2018年污染物濃度及AQI、AQHI、綜合指數(shù)的季節(jié)性變化

2.2 不同空氣質(zhì)量條件下3種指數(shù)的比較

按照WHO發(fā)布的空氣質(zhì)量準則值(AQG)來評價，麗水市2013—2018年33.49%的天數(shù)無任何污染物超標，近50%的天數(shù)有2種及以上污染物超過AQG(見圖1). 其中，2種污染物超標的天數(shù)中主要以PM2.5和PM10超標為主，3種污染物超標的天數(shù)中主要以PM2.5、PM10和O3超標為主(見表3). 多種污染物同時存在的情況下，AQHI較AQI敏感性更高. 隨著AQI的增加，AQHI也隨之增加，且AQHI的增幅隨超標污染物種類的增加而增加(見圖2). AQHI與綜合指數(shù)的相關性比與AQI的相關性更好，二者無論在單污染物和多種污染物超標時均保持較高的一致性.

圖2 麗水市AQHI與AQI、綜合指數(shù)的相關性

表3 2013—2018年麗水市不同種類污染物超標天數(shù)

圖1 2013—2018年麗水市不同種類污染物超標天數(shù)占比

2.3 麗水市各類污染物對健康效應的影響

基于時間序列分析，得到各類污染物在不同滯后模式下的暴露-反應關系系數(shù)(見表4)，各類污染物對健康效應的影響均有一定的滯后作用. 在單日滯后模式下，PM2.5、O3、NO2及SO2分別在滯后1 d、滯后 2 d、當天和滯后3 d時暴露-反應關系系數(shù)最大，分別為 0.001 091 8、0.000 916 6、0.002 324 4 和0.003 533 0；在多日移動平均滯后模式下，除NO2外，其余污染物均在平均移動6～8 d時暴露-反應關系系數(shù)最大，健康效益最強，且O3每增加四分位間距的濃度導致相對危險度(RR)的增幅最高，其次是NO2和PM2.5.

表4 各類污染物暴露-反應關系系數(shù)及其對健康效應的影響

由表5可見，各類大氣污染物對患有心血管系統(tǒng)疾病和呼吸系統(tǒng)疾病人群的影響較普通人群大，其中，PM2.5和O3對呼吸系統(tǒng)疾病患者的健康影響較對心血管系統(tǒng)患者大，NO2對心血管系統(tǒng)疾病患者的健康影響較對呼吸系統(tǒng)疾病患者大.

表5 污染物每上升1 μg/m3對不同疾病患者健康效應的影響

2.4 AQHI、AQHI_a、AQI和綜合指數(shù)預測健康效應的能力

由圖3可見：秋冬季(10月—翌年3月)PM2.5濃度較高時，單日滯后模式下4種指數(shù)均在滯后1 d時與健康效應的關系最強，AQHI、AQHI_a、AQI和綜合指數(shù)增加四分位間距導致相對危險度值分別增加1.032 8%、1.060 9%、1.025 6% 和 1.043 7%；多日移動平均滯后模式下，AQHI和AQHI_a指數(shù)在平均移動1～3 d時與健康效應的關系逐漸加強，而AQI和綜合指數(shù)的累積效應不明顯. 春夏季(4—9月)O3濃度較高時，單日滯后模式下AQHI、AQHI_a、和AQI均在滯后1 d時與健康效應的關系最強，綜合指數(shù)則在滯后2 d時與健康效應的關系最強；多日移動平均滯后模式下，4個指數(shù)均隨滯后天數(shù)的增加導致RR值上升. 在兩種滯后模式下分別選取4類指數(shù)最大的暴露-反應關系系數(shù)進行比較(見表6)，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，無論是秋冬季還是春夏季，AQHI_a均是4類指數(shù)中預測健康效應最好的，其次為綜合指數(shù).

注： L1、L2及L3分別代表滯后1、2及3 d；L01、L02及L03分別代表平均移動2、3及4 d滯后.

表6 4種指數(shù)在不同滯后模式下對健康效應的預測情況

3 討論

麗水市空氣質(zhì)量整體水平較好，O3的AQI分指數(shù)在春夏季較高，PM2.5和PM10的AQI分指數(shù)在秋冬季較高，全年O3導致的超額死亡貢獻率最高，其次為NO2；另外，麗水市O3每增加四分位間距的濃度導致相對危險度(RR)的增幅最高，其次為NO2. Tang等[17]研究發(fā)現(xiàn)，在VOCs未得到有效控制的情況下，隨著NOx的深度減排，O3濃度穩(wěn)定下降，論證了全國大幅減排NOx對于控制O3的可行性. 考慮到麗水市大氣污染物對于健康的影響，NOx深度減排可能同時降低NOx和O3濃度，可獲得巨大的健康收益.

目前，對于AQHI分級主要有兩種方法：一種是歸一化法，其利用研究地區(qū)最大超額死亡率將每日超額死亡率進行歸一化處理，加拿大、美國紐約以及中國上海市、天津市、蘭州市、廣州市等國家或地區(qū)的AQHI分級均采用該方法[8-11,18-21]，但因不同地區(qū)空氣質(zhì)量的差異性，因此構建的AQHI不具有可比性；另一種是標準代入法，中國香港將WHO的AQG代入每日超額死亡率公式計算得到的數(shù)值作為二級環(huán)境健康風險(AQHI為7)的上限，并將該數(shù)值的0.5倍和1.5倍分別作為一級環(huán)境健康風險(AQHI為3)和三級環(huán)境健康風險(AQHI為10)的上限. 該研究采用標準代入法，分別將WHO的AQG以及GB 3095—2012一級和二級標準值分別代入超額死亡率公式計算得到的AQHI作為一級環(huán)境健康風險、二級環(huán)境健康風險和三級環(huán)境健康風險的上限，與國內(nèi)外標準銜接，具有較好的可比性[22-23]. 考慮到大氣污染會增加心血管系統(tǒng)[24-27]和呼吸系統(tǒng)疾病的患病和死亡風險[28-30]，該研究構建了呼吸系統(tǒng)疾病指數(shù)和心血管系統(tǒng)疾病指數(shù)，具有一定的創(chuàng)新性.

AQI僅考慮最大污染物，綜合指數(shù)考慮了6項污染物，該研究構建的AQHI考慮了4項污染物，發(fā)現(xiàn)在多種污染物超標的情況下AQHI更為敏感. 目前，我國仍有超過半數(shù)的城市人口暴露于污染物濃度高于AQG推薦值的空氣下[31-32]，因此在復合型大氣污染的城市中應用AQHI和綜合指數(shù)來評價空氣質(zhì)量更為合適；同時，考慮到AQHI在空氣質(zhì)量優(yōu)良地區(qū)使用可能由于部分污染物濃度極低導致超額死亡率為負數(shù)[21]，從而抵消其他污染物導致的健康效應，該研究利用自然對數(shù)對超額死亡率進行轉(zhuǎn)換，提出調(diào)整后的環(huán)境空氣質(zhì)量健康指數(shù)(AQHI_a)，結(jié)果表明麗水市AQHI_a對健康效應的預測能力較AQHI好. 因此，在空氣質(zhì)量較好、應用范圍較大或污染物濃度差異較大時，需考慮單個污染物的潛在閾值效應，將超額死亡率進行對數(shù)轉(zhuǎn)換后構建的指數(shù)(AQHI_a)可能更為準確.

2013—2018年，麗水市4種指數(shù)在秋冬季對健康效應的預測能力均高于春夏季，可能是由于4種指數(shù)都以GB 3095—2012的標準限值進行分級，而我國對于O3的標準相對較為寬松. 按照GB 3095—2012來評價，麗水市空氣質(zhì)量在全國排名前列，PM2.5和O3濃度均較低，首要污染物多為顆粒物. 但是，該研究發(fā)現(xiàn)麗水市O3引起的人群超額死亡風險是最高的，因此建議在我國空氣質(zhì)量較好的地區(qū)構建AQHI或AQHI_a來反映空氣質(zhì)量，高度重視O3污染問題，降低O3污染物的濃度標準.

4 結(jié)論

a) 以AQI和綜合指數(shù)來評價空氣質(zhì)量，麗水市春夏季主要污染物為O3，秋冬季為主要PM2.5；以AQHI來評價空氣質(zhì)量，則O3為麗水市全年最主要的污染物，其次為NO2.

b) 在多種污染物同時存在的情況下，AQHI比AQI具有更高的敏感性，AQHI與綜合指數(shù)的相關性比與AQI的相關性更好.

c) AQHI、AQHI_a、AQI和綜合指數(shù)等4種指數(shù)在秋冬季對健康效應的預測準確度均高于春夏季，其中AQHI_a預測能力最強.