張俊新 谷 懿 萬(wàn)前銀 劉秋實(shí) 林文釗

（成都理工大學(xué)核技術(shù)與自動(dòng)化工程學(xué)院 成都 610059）

放射性氣溶膠分為天然核素放射性氣溶膠和人工核素放射性氣溶膠，天然放射性氣溶膠主要是指氡子體氣溶膠，而在鈾礦開(kāi)采、核設(shè)施運(yùn)行、退役和核廢料儲(chǔ)存等過(guò)程中，產(chǎn)生的238U、210Po 及其他半衰期很長(zhǎng)的人工核素形成的氣溶膠被稱(chēng)為人工放射性氣溶膠［1］，它們都嚴(yán)重危害人體健康。因此，對(duì)放射性氣溶膠的監(jiān)測(cè)是非常必要的。氣溶膠監(jiān)測(cè)方法分為取樣和測(cè)量?jī)蓚€(gè)過(guò)程，取樣過(guò)程中取樣濾膜因其本身特性差異對(duì)放射性氣溶膠的過(guò)濾效果不同，進(jìn)而影響監(jiān)測(cè)系統(tǒng)的總探測(cè)效率。另外，濾膜的本身特性造成天然放射性氣溶膠α 能譜拖尾，不僅會(huì)干擾人工放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)，而且會(huì)增大核素識(shí)別難度，甚至?xí)斐蓽y(cè)量結(jié)果失效［2?3］。為了選擇性能優(yōu)異的取樣濾膜，馬曉等［4］測(cè)定了取樣濾膜的過(guò)濾效率、自吸收因子、表面收集特性、阻力和流量的關(guān)系參數(shù)。夏源等［5］探究了大小流量下混合纖維素濾膜孔徑對(duì)α 能譜拖尾的影響?？淡t等［6］通過(guò)氡子體標(biāo)準(zhǔn)源研究了探測(cè)儀器對(duì)不同種類(lèi)濾膜的探測(cè)效率的差 異。Holmgren 等［7］得出了微孔濾膜孔徑小于1 μm 更適合于氡子體天然放射性氣溶膠取樣的結(jié)論。

本文針對(duì)不同濃度氡子體放射性氣溶膠，開(kāi)展氡子體氣溶膠濾膜吸附實(shí)驗(yàn)，完成多種濾膜總探測(cè)效率和α 能譜拖尾性能分析，為天然放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)的濾膜選擇提供參考。

1 實(shí)驗(yàn)裝置與方法

1.1 取樣裝置

放射性氣溶膠取樣裝置部分由通氣管、采樣頭、電子流量計(jì)、抽氣泵和穩(wěn)壓器構(gòu)成，取樣時(shí)和氡室連通構(gòu)成閉合回路（圖1）。抽氣泵選用中國(guó)卡川爾流體科技有限公司（KAMOER）生產(chǎn)的KVP15-KL-2-B-S 型真空隔膜泵，額定電壓24 V 下其流量約為10 L?min?1。電子流量計(jì)選用MF5700 型氣體質(zhì)量流量計(jì)，量程0～10，25 L?min?1（標(biāo)況），精度±（2.0+0.5）%FS。

圖1 取樣裝置示意圖Fig.1 Schematic illustration of the radioactive aerosol sampling device

放射性氣溶膠取樣濾膜分別是疏水性聚四氟乙烯（Hydrophobic Polytetrafluoroethylene，疏 水 性PTFE）濾膜、聚丙烯（Polypropylene，PP）濾膜和混合纖維素（Mixed Cellulose Ester Membrane，MCEM）濾膜。根據(jù)廠家提供數(shù)據(jù)手冊(cè)和查閱資料可知三款濾膜性能如下［8?10］：疏水性PTFE濾膜，孔隙均勻，孔隙率在80%～90% 之間，吸水率小于0.01%，通氣量大。PP 濾膜，無(wú)規(guī)則孔型和統(tǒng)一孔徑，孔隙率高且具有疏水性。MCEM 濾膜具有孔徑分布均勻的致密微孔，孔隙率高達(dá)80%，阻力小、濾速快且具有親水性。圖2（a～c）分別為三種濾膜的實(shí)測(cè)電子顯微結(jié)構(gòu)。本實(shí)驗(yàn)選用每種濾膜直徑為50 mm，形狀為圓形，孔徑分別為0.22 μm、0.30 μm、0.45 μm和0.65 μm。

圖2 三種濾膜的顯微結(jié)構(gòu) (a) 疏水性PTFE濾膜，(b) PP濾膜，(c) MCEM濾膜Fig.2 Microstructure of three kinds of filter membranes (a) Hydrophobic PTFE, (b) PP, (c) MCEM

1.2 探測(cè)裝置

探測(cè)裝置部分選用美國(guó)CANBERRA 公司的鈍化離子注入硅半導(dǎo)體探測(cè)器（Passivated Implanted Planar Silicon，PIPS），型號(hào)為PD450-17-100AM。為了避免環(huán)境和儀器噪聲對(duì)實(shí)驗(yàn)的影響，對(duì)探測(cè)器的能量分辨率和本底計(jì)數(shù)進(jìn)行測(cè)量。選用241Am 面源在真空條件下對(duì)探測(cè)器能量分辨率進(jìn)行測(cè)試。測(cè)量時(shí)間為20 min，測(cè)量得到241Am面源α譜線(xiàn)圖（圖3）。由譜線(xiàn)數(shù)據(jù)計(jì)算可知，探測(cè)器對(duì)5.486 4 MeV特征峰的能量分辨率為0.57%。將空白濾膜置于探測(cè)器中，測(cè)量時(shí)抽真空，測(cè)量時(shí)間20 min，在大于3 MeV能量能區(qū)的儀器本底計(jì)數(shù)為1 個(gè)，實(shí)驗(yàn)儀器本底極低。

圖3 241Am面源α譜線(xiàn)圖（α射線(xiàn)能量為5.486 4 MeV）Fig.3 α spectrum of the241Am planar source (its characteristic peak at 5.486 4 MeV)

1.3 實(shí)驗(yàn)方法

本研究選用體積為4.4 m3的氡室作為實(shí)驗(yàn)平臺(tái)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，當(dāng)氡室內(nèi)氡濃度達(dá)到標(biāo)準(zhǔn)值后，在氡室內(nèi)加入足量的懸浮微粒與氡子體結(jié)合，模擬天然放射性氣溶膠。選用燃燒蚊香作為懸浮微粒（氣溶膠）產(chǎn)生源，蚊香燃燒形成的微粒大部分屬于亞微米氣溶膠，粒徑為0.1～0.4 μm［11］，易與氡子體結(jié)合形成放射性氣溶膠。為了模擬飽和天然放射性氣溶膠實(shí)驗(yàn)環(huán)境，實(shí)驗(yàn)前在氡室內(nèi)放置點(diǎn)燃的蚊香30 min，產(chǎn)生大量的氣溶膠。燃燒結(jié)束后穩(wěn)定3 h，使氡子體與氣溶膠粒子充分結(jié)合，達(dá)到飽和狀態(tài)。實(shí)驗(yàn)時(shí)將待測(cè)濾膜放置于取樣裝置中抽氣20 min，抽氣流量由電子流量計(jì)讀數(shù)記錄。抽氣完畢后將濾膜置于探測(cè)裝置中測(cè)量20 min。按照上述步驟在不同氡濃度下對(duì)不同濾膜進(jìn)行抽樣測(cè)試實(shí)驗(yàn)，每種濾膜測(cè)試4 種孔徑設(shè)置8個(gè)濃度，共進(jìn)行96組實(shí)驗(yàn)。

2 探測(cè)效率

2.1 探測(cè)效率的計(jì)算方法

222Rn 短壽命衰變子體主要有218Po、214Pb、214Bi和214Po，因?yàn)?18Po 的半衰期僅為3.05 min，故實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到α能譜主要考慮214Po（7.68 MeV）的貢獻(xiàn)。氣溶膠監(jiān)測(cè)方法整套系統(tǒng)的總探測(cè)效率（ε）主要包括：取樣過(guò)程中濾膜過(guò)濾效率（η）和探測(cè)儀器對(duì)濾膜上α粒子的譜儀探測(cè)效率（η0），η和η0都會(huì)隨濾膜種類(lèi)不同而發(fā)生變化，滿(mǎn)足［6，12］：

η0可由測(cè)得的放射性氣溶膠α 能譜上的214Po（7.68 MeV）峰計(jì)數(shù)N與濾膜上氡子體214Po衰變放出的總粒子數(shù)NT之比來(lái)表示：

式中：ε表示總探測(cè)效率；N表示α 能譜上214Po 峰總計(jì)數(shù)；NT表示濾膜上氡子體214Po衰變放出的總粒子數(shù)。NT可由氡子體氣溶膠在濾膜上的分布規(guī)律公式（3）～（5）進(jìn)行理論計(jì)算。

氡子體氣溶膠在濾膜上的分布規(guī)律公式描述了采樣和測(cè)量這兩個(gè)階段。在采樣階段中，氡子體氣溶膠富集在濾膜上，同時(shí)也在發(fā)生放射性衰變，該過(guò)程如式（3）所示［13］：

采樣結(jié)束后，氡子體在濾膜上的衰變過(guò)程為：

式中：i= 1，2，3，4 分別表示氡子體218Po、214Pb、214Bi、214Po；θi是i種子體的原子濃度，原子?L?1；λi是i種子體的衰變常數(shù)，min?1；η為濾膜過(guò)濾效率；ν是采樣流速，L?min?1；ηθiν表示取樣過(guò)程中i種子體在濾膜上的直接沉積數(shù)；t是采樣時(shí)間，min；Ni(t) 是采樣t時(shí)刻濾膜上i種子體原子數(shù)；λi?1Ni?1(t)表示濾膜上已積累的前一種子體衰變產(chǎn)生i種子體，而使i種子體增加的數(shù)目；λiNi(t) 是i種子體自身衰變而減少的數(shù)目；T是衰變時(shí)間，min，采樣結(jié)束時(shí)T=0；Ni(T) 是測(cè)量過(guò)程中濾膜上衰變到T時(shí)刻i種子體的原子數(shù)；λiNi(T) 是測(cè)量過(guò)程中i種子體自身衰變而減少的數(shù)目。

數(shù)據(jù)代入到式（3）和（4）聯(lián)立可解出Ni(T)，對(duì)λiNi(T)進(jìn)行測(cè)量時(shí)間積分，便可得出從測(cè)量開(kāi)始到T時(shí)刻富集在濾膜上的放射性核素衰變放出的總粒子數(shù)NT，見(jiàn)式（5），將NT代入式（2），由式（1）即可計(jì)算出系統(tǒng)總探測(cè)效率。

式中：T1為測(cè)量開(kāi)始時(shí)間；T2為測(cè)量結(jié)束時(shí)間。

2.2 探測(cè)效率對(duì)比分析

2.2.1 濾膜種類(lèi)和孔徑大小對(duì)探測(cè)效率的影響分析

測(cè)量結(jié)束后，利用式（1～5）分別計(jì)算孔徑為0.65 μm、0.45 μm、0.3 μm和0.22 μm的疏水PTFE濾膜、MCEM濾膜和PP濾膜在不同氡濃度下的探測(cè)效率，探測(cè)效率變化趨勢(shì)如圖4所示。

圖4 不同氡濃度下疏水PTFE (a)、MCEM (b)和PP (c)濾膜探測(cè)效率隨孔徑的變化Fig.4 Detection efficiency vs. pore size for the hydrophobic PTFE (a), MCEM (b) and PP (c) filter membranes under different radon concentrations

由圖4反映，疏水PTFE濾膜探測(cè)效率變化范圍為12.95%～15.92%；MCEM 濾膜探測(cè)效率變化范圍為14.09%～21.00%；PP 濾膜探測(cè)效率變化范圍為1.80%～4.76%。不同氡濃度同一孔徑下，MCEM 濾膜探測(cè)效率最高，疏水PTFE 濾膜次之，PP 濾膜最低。MCEM濾膜和疏水PTFE濾膜的結(jié)構(gòu)分別屬于體吸收性孔狀膜和平板網(wǎng)狀膜，兩者孔隙分布均勻，孔隙大小一致。而PP濾膜結(jié)構(gòu)為體吸收性網(wǎng)狀膜，孔隙不均勻，大小不一致，沒(méi)有標(biāo)準(zhǔn)孔徑。濾膜在截留氣溶膠時(shí)有多種效應(yīng)共同作用，包括擴(kuò)散效應(yīng)、慣性效應(yīng)、直接阻截和篩選效應(yīng)等。PP濾膜的不標(biāo)準(zhǔn)孔徑結(jié)構(gòu)會(huì)導(dǎo)致直接阻截和篩選效應(yīng)作用效果較差，這也是PP濾膜探測(cè)效率是最低的原因。

在不同氡濃度下，同種濾膜孔徑對(duì)探測(cè)效率影響如下：MCEM 濾膜和疏水PTFE 濾膜在孔徑為0.45 μm 時(shí)探測(cè)效率最高，而PP 濾膜在孔徑為0.22 μm 探測(cè)效率最高，這是由于濾膜結(jié)構(gòu)導(dǎo)致的。濾膜孔徑尺寸過(guò)大會(huì)導(dǎo)致吸附放射性氣溶膠量較少，而濾膜孔徑尺寸過(guò)小時(shí)容易截留如蚊香燃燒形成的和大氣中灰塵的懸浮小粒徑顆粒覆蓋濾膜表面導(dǎo)致探測(cè)效率過(guò)低［2］。MCEM 濾膜和疏水PTFE 濾膜開(kāi)孔均勻且孔隙大小一致，孔徑為與所測(cè)氣溶膠最大粒徑（0.4 μm）大小相當(dāng)時(shí)截留的氣溶膠量最多，故孔徑為0.45 μm 時(shí)探測(cè)效率最高。而PP 濾膜孔徑衡量標(biāo)準(zhǔn)稱(chēng)為標(biāo)稱(chēng)孔徑，這是指一系列網(wǎng)狀孔隙的平均值，實(shí)際上有相當(dāng)一部分的孔隙大小會(huì)高于標(biāo)稱(chēng)孔徑［8］，這種不均勻結(jié)構(gòu)會(huì)導(dǎo)致孔徑小（0.22 μm）仍能截留較大顆粒氣溶膠，進(jìn)而截留氣溶膠量變多，故PP 濾膜在孔徑為0.22 μm 時(shí)探測(cè)效率最高。綜上所述，選擇孔隙均勻大小一致的濾膜更適合放射性氣溶膠取樣，對(duì)于孔隙均勻大小一致的濾膜可選用和天然氣溶膠粒徑最大值接近的孔徑。

2.2.2 濃度對(duì)探測(cè)效率的影響分析

不同孔徑疏水PTFE 濾膜、MCEM 濾膜和PP 濾膜的探測(cè)效率受氡濃度影響變化趨勢(shì)如圖5所示。

圖5 不同孔徑疏水PTFE (a)、MCEM (b)和PP (c)濾膜探測(cè)效率隨氡濃度的變化Fig.5 Detection efficiency vs. radon concentration for the hydrophobic PTFE (a), MCEM (b) and PP (c) filter membranes with different pore sizes

從圖5 可以看出，總體上三款濾膜同一孔徑下的探測(cè)效率均隨氡濃度升高逐漸減小。這是由于氡子體濃度會(huì)伴隨氡濃度升高而增大，進(jìn)而結(jié)合形成的氡子體氣溶膠濃度也會(huì)升高。故在相同采樣時(shí)間內(nèi)，高氡濃度下相比低氡濃度下吸附到濾膜表面上的氡子體氣溶膠更多，在濾膜表面形成的吸附層更厚，導(dǎo)致探測(cè)效率偏低。因此，在天然放射性氣溶膠測(cè)量時(shí)，需要注意氣溶膠濃度的影響。

3 拖尾指標(biāo)

3.1 拖尾指標(biāo)確定

在實(shí)際的放射性氣溶膠測(cè)量中，α 能譜產(chǎn)生低能拖尾主要有譜儀和非譜儀因素：非譜儀因素指的是一部分α粒子穿過(guò)取樣濾膜進(jìn)入夾層及測(cè)量過(guò)程α粒子在空氣層發(fā)生自吸收導(dǎo)致α粒子能量降低，產(chǎn)生低能拖尾。譜儀因素指的是α粒子以不同角度進(jìn)入到探測(cè)器靈敏區(qū)過(guò)程中會(huì)損失部分能量導(dǎo)致低能拖尾，同時(shí)受到電子學(xué)噪聲影響［14］。本實(shí)驗(yàn)對(duì)濾膜拖尾指標(biāo)的研究以214Po 的7.68 MeV 特征峰為研究對(duì)象，為了量化拖尾程度，定義K為濾膜本身的性能造成的拖尾指標(biāo)［5］，有：

其中：ξ是濾膜表面收集特性，該特性是指濾膜的表面收集到的氣溶膠份額多少。濾膜表面收集特性越低，則越容易產(chǎn)生α 能譜拖尾。ξ可由式（7）計(jì)算得到［15］：

式中：M為第t道214Po 特征能量峰計(jì)數(shù)；S1為214Po 特征能量峰的高能部分（圖6 陰影部分）積分計(jì)數(shù)；S2為譜儀記錄214Po（7.68 MeV）核素α粒子能峰的總積分計(jì)數(shù)。

圖6 214Po核素特征峰和低能拖尾示意圖Fig.6 Schematic diagram of the characteristic peak of214Po and its low energy tailing

3.2 拖尾指標(biāo)對(duì)比分析

由實(shí)驗(yàn)所測(cè)得的放射性氣溶膠α能譜數(shù)據(jù)得到S1、S2和M值，根據(jù)式（6）和（7）計(jì)算出不同孔徑疏水PTFE 濾膜、MCEM 濾膜和PP 濾膜在不同氡濃度下的拖尾指標(biāo)（表1～3）。

表1 不同孔徑疏水PTFE濾膜在不同氡濃度下的拖尾指標(biāo)Table 1 Tailing factor of the hydrophobic PTFE filter membrane with various pore size under different radon concentration

對(duì)比拖尾指標(biāo)K可以發(fā)現(xiàn)，三款濾膜中疏水PTFE 濾膜拖尾指標(biāo)最低，MCEM 濾膜拖尾指標(biāo)稍高于疏水PTFE膜，PP濾膜拖尾指標(biāo)最高，這主要與濾膜自身材質(zhì)結(jié)構(gòu)有關(guān)。同種濾膜的孔徑大小對(duì)α能譜拖尾的影響并不明顯。因此，對(duì)于α 能量分辨率要求高的放射性氣溶膠取樣環(huán)境可以考慮疏水PTFE濾膜，孔徑大小可結(jié)合探測(cè)效率要求來(lái)選擇。

表2 不同孔徑MCEM濾膜在不同氡濃度下的拖尾指標(biāo)Table 2 Tailing factor of the MCEM filter membrane with various pore size under different radon concentration

表3 不同孔徑PP濾膜在不同氡濃度下的拖尾指標(biāo)Table 3 Tailing factor of the PP filter membrane with various pore size under different radon concentration

4 結(jié)語(yǔ)

取樣濾膜影響著放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)的測(cè)量效果，放射性氣溶膠測(cè)量時(shí)應(yīng)綜合考慮探測(cè)效率、α能譜拖尾和放射性氣溶膠濃度的影響來(lái)選擇材質(zhì)、孔徑和尺寸適宜的濾膜。通過(guò)本文研究可知：為了保證放射性氣溶膠測(cè)量時(shí)的高探測(cè)效率及減小α能譜拖尾的影響，盡可能選用具有孔隙均勻大小一致的濾膜；對(duì)于孔隙均勻大小一致的濾膜，為了提高測(cè)量時(shí)的探測(cè)效率，可選用和所測(cè)氣溶膠粒徑最大值接近的孔徑；另外，天然放射性氣溶膠測(cè)量時(shí)需注意氣溶膠濃度的影響。相同孔徑下，MCEM濾膜相比疏水PTFE 濾膜和PP 濾膜，探測(cè)效率最高，MCEM 濾膜適合于低濃度的天然氡子體放射性氣溶膠測(cè)量；疏水PTFE 濾膜相比MCEM 濾膜和PP 濾膜，對(duì)α 能譜測(cè)量拖尾影響最小，適合用于人工放射性氣溶膠測(cè)量；PP 濾膜作為取樣濾膜時(shí)探測(cè)效率低且對(duì)α 能譜測(cè)量拖尾影響大，不適合用于放射性氣溶膠取樣。