劉 驍,張 然,張春鵬,褚金奎
(大連理工大學(xué)精密與特種加工教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,遼寧大連116024)
近年來,以微納結(jié)構(gòu)為核心組件的微納流控芯片因其微型化、原位驅(qū)動等優(yōu)點(diǎn)在生物、化學(xué)和醫(yī)療等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用[1]。固體納米通道壁面材料和溶液接觸吸引表面電荷,進(jìn)而形成雙電層。由于納米尺度下德拜長度和通道尺度相近,產(chǎn)生獨(dú)特的離子傳輸現(xiàn)象。普通的固態(tài)納米通道產(chǎn)生的雙電層由表面性質(zhì)所決定,器件一經(jīng)制成就難于改變。通過在器件上制作柵電極并施加電壓的方式可以調(diào)節(jié)表面電荷密度,進(jìn)而影響納米通道內(nèi)部電荷排布,影響器件的電滲流調(diào)控性能,進(jìn)行場效應(yīng)調(diào)控[2-3]。在這個調(diào)控的模型中,納米通道的高度、納米通道長度和介電層等幾何參數(shù)會對調(diào)控性能產(chǎn)生影響。對調(diào)控性能的探究涉及到電場、離子分布和流體流動等多個物理場的耦合求解,通常采用數(shù)值方式進(jìn)行求解[4]。
本文通過耦合多物理場仿真的方式,根據(jù)仿真理論建立柵控納米通道仿真模型,針對柵控納米流體器件的不同尺寸,設(shè)置邊界條件進(jìn)行仿真,探究柵控納米流體器件的電滲流調(diào)控性能。
本文研究的柵控納米通道器件的基本結(jié)構(gòu)如圖1所示。通道表面具有固有的表面電荷密度,通道左右兩側(cè)為儲液池,通道上下兩側(cè)通過介電層和電極相連。該模型涉及靜電場、離子分布場和流體場,本文采用COMSOL Multiphysics軟件對本問題進(jìn)行數(shù)值模擬。
圖1 柵控納米通道器件仿真幾何模型
首先建立二維幾何模型,左右兩側(cè)為微米儲液池,尺寸為5 μm×10 μm,整體模型分為固體和液體兩個區(qū)域。H形區(qū)域部分為液體區(qū)域,納米通道的尺寸主要為通道長度L2和通道高度H2。介電層區(qū)域?yàn)楣腆w區(qū)域,厚度為h。
通道左右兩側(cè)施加偏壓,柵極位置施加?xùn)艍?,兩?cè)流體為自由流體,采用對稱一價離子的電解質(zhì)溶液。在納米通道內(nèi)壁的表面電荷影響下通道內(nèi)產(chǎn)生凈電荷,在左右偏壓的影響下,通道內(nèi)的凈電荷受電場力的影響定向輸運(yùn),帶動液體流動,形成電滲流。施加?xùn)艍阂欢ǔ潭壬嫌绊懥吮砻骐姾擅芏?,進(jìn)而對通道內(nèi)電荷排布產(chǎn)生影響,最終影響電滲流的速度[5]。
本文針對大于10 nm的納米通道進(jìn)行研究,通道中的電解質(zhì)離子和流體普遍認(rèn)為仍符合連續(xù)性假設(shè)[6]。對于本仿真問題,需要對靜電場、帶電離子分布場和流體場進(jìn)行耦合求解。靜電場以Poisson方程求解,作用于整個模型。離子分布與傳輸以Nernst-Planck方程求解,作用于液體區(qū)域。流體的運(yùn)動由Navier-Stokes方程控制[7],在COMSOL中添加流體場來控制,作用于液體區(qū)域。
柵極電壓和偏置電壓作用于整個模型,在介電質(zhì)區(qū)域,控制方程為Poisson方程:
在固-液界面到液體中的區(qū)域,控制方程為Poisson方程:
式中:ε為溶液的介電常數(shù);體積電荷密度與正負(fù)離子的濃度相關(guān),ρe=∑zieni,zi為第i類離子的離子價,e為元電荷,ni為第i類離子的濃度。
稀物質(zhì)傳遞模塊作用于流體區(qū)域,Nernst-Planck方程為:
式中:kb為Boltzmann常數(shù);Di為離子擴(kuò)散系數(shù);V為流體速度[8]。
對于流體部分,可以用Navier-Stokes方程進(jìn)行控制[9-10],在COMSOL中用層流進(jìn)行仿真。對于不可壓縮流體,控制方程為:
式中:ρ為液體密度;μ為液體動力粘度;f為體積力。
靜電場兩側(cè)邊界設(shè)置為電勢邊界條件,用來施加偏置電壓,納米通道上下兩側(cè)柵控電極用區(qū)域電勢作為邊界條件,和通道內(nèi)壁間隔一定距離的介電層。整個模型置于一個相比器件較大面積的圓形區(qū)域內(nèi)來添加靜電屏蔽。固液界面處設(shè)置表面電荷密度邊界條件-0.01 e/nm2。
稀物質(zhì)傳遞模塊兩側(cè)邊界以離子濃度為約束條件,液體域內(nèi)離子的初始濃度和邊界約束條件保持一致。
流體場層流模塊左右兩側(cè)邊界設(shè)置為開放邊界,不施加額外的壓力,層流整體添加體積力f用于施加電場對流體場的作用,納米通道壁面采用無滑移邊界條件:
多物理場的耦合主要包括靜電場對稀物質(zhì)傳遞場的耦合、流體場與稀物質(zhì)傳遞場的耦合以及靜電場和流體場的耦合。
由于模型中同時存在納米和微米尺度的通道,兩部分尺寸跨度較大,合理的網(wǎng)格劃分可以有效避免不收斂的情況。對網(wǎng)格局部進(jìn)行細(xì)化處理如圖2所示,在納米通道區(qū)域添加映射網(wǎng)格,其網(wǎng)格大小為納米通道尺寸的1/10,器件內(nèi)部其余部分采用極細(xì)化預(yù)設(shè)的自由三角形網(wǎng)格,外部采用常規(guī)預(yù)設(shè)的自由三角形網(wǎng)格。
圖2 網(wǎng)格局部
模型分為液體和固體兩部分,液體區(qū)域材料為電解質(zhì)溶液,固體區(qū)域設(shè)置為二氧化硅。
電解質(zhì)溶液中離子有兩種,分別帶一價正電荷和一價負(fù)電荷,兩種離子的擴(kuò)散系數(shù)均為1×10-9m2/s。溶液的相對介電常數(shù)設(shè)置為78.3,密度設(shè)置為1×103kg/m3,動力黏度為0.000 9 Pa·s。二氧化硅的相對介電常數(shù)為3.75。
本研究采用穩(wěn)態(tài)求解,求解器使用MUMPS,采用Newton非線性方法,求解結(jié)果包括電場、稀物質(zhì)傳遞場和流體場,可以導(dǎo)出穩(wěn)態(tài)下溶液的離子濃度分布、電勢分布、流體速度分布。通過通道中間位置截線的離子分布情況以及平均流速的計(jì)算,可以對柵壓調(diào)控電滲流性能進(jìn)行表征。
首先探究施加?xùn)艍簩νǖ纼?nèi)正負(fù)離子排布產(chǎn)生的影響。使用1 μm長,100 nm高的通道進(jìn)行仿真,介電層厚度為100 nm,施加不同柵壓。選取通道長度方向上中間截面處的離子分布進(jìn)行表征。得到的結(jié)果如圖3所示。通道正離子從壁面到溶液方向濃度不斷下降,負(fù)離子從壁面到溶液方向濃度不斷升高,在通道中間濃度接近。通過施加?xùn)艍?,能夠有效改變通道?nèi)離子排布,改變其通道內(nèi)凈電荷量。
圖3 通道中心截面處不同柵壓下離子濃度分布
在1×10-3mol/L電解質(zhì)濃度下,表面電荷雙電層的特征尺寸為10 nm,設(shè)置通道高度20 nm、50 nm、100 nm、150 nm和200 nm進(jìn)行仿真,施加5 V固定偏置電壓,截取通道中間位置截面電滲流速分布如圖4所示。
圖4 不同高度通道截面電滲流速度分布
在通道高度與特征尺寸的比值為2~5時,上下兩壁面雙電層相互影響,通道內(nèi)部產(chǎn)生的截面流速形狀為拋物線型且流速較??;比值為10時,通道中心位置逐漸不受壁面雙電層影響,凈電荷減少,流速形狀逐漸變?yōu)槿麪钋伊魉佥^大;當(dāng)比值為15時,通道中心較大區(qū)域凈電荷減少,流體粘滯力相對增加導(dǎo)致中心流速低于整體塞流,整體較100 nm通道流速降低。
在不同通道高度的器件中,仿真施加-7~7 V柵極電壓,在同一偏置電壓下得出電滲流速度圖5所示,施加?xùn)趴仉妷汉?,由于器件原有的?fù)表面電荷密度,使得柵壓Vg處于正電位時抵消原有負(fù)表面電荷密度作用,通道內(nèi)幾乎處于正負(fù)離子濃度相同的狀態(tài),沒有凈電荷產(chǎn)生電滲流。對比不同的通道高度,在20 nm的通道內(nèi),雙電層對通道內(nèi)離子有較強(qiáng)的控制作用,調(diào)節(jié)柵壓對電滲流的調(diào)控作用較小。在50 nm和100 nm的通道中,雙電層處于弱相互作用狀態(tài),通過調(diào)節(jié)柵壓能夠有效提高電滲流速度。在更高的通道高度下,由于通道中心位置越來越多的區(qū)域沒有產(chǎn)生凈電荷導(dǎo)致電滲流速度提高有限。
圖5 不同通道高度下平均流速和柵壓關(guān)系
保持德拜長度不變,即在同一濃度電解質(zhì)溶液下進(jìn)行仿真,器件的介電層厚度不同,施加?xùn)趴仉妷簳r會使通道邊界形成不同的電位。使用1 μm長、100 nm高的通道模型,得到介電層厚度和柵壓調(diào)控通道中心截面平均流速的關(guān)系如圖6所示。離子濃度為1×10-3M,對應(yīng)的德拜長度為10 nm。通道兩側(cè)施加5 V偏壓。
圖6 不同介電層厚度下平均流速和柵壓關(guān)系
根據(jù)仿真結(jié)果可以看出,在通道兩側(cè)施加同樣的偏壓的情況下,介電層厚度越小,產(chǎn)生的通道電滲流速度越大,為了得到較好的調(diào)控效果,在工藝可行的條件下,盡可能制作薄的介電層以實(shí)現(xiàn)更好的調(diào)控效果,制作微米級的介電層厚度器件可能帶來較差的調(diào)控效果。
通道的長度是納米流體器件尺寸的一個重要維度,不同長度的納米通道采用的制作工藝有所差別,仿真結(jié)果如圖7所示。通過結(jié)果發(fā)現(xiàn),通道長度對柵控電滲流的調(diào)控性能影響巨大,通過制作短的納米通道器件可以以極小的柵壓調(diào)控,實(shí)現(xiàn)同樣偏壓下較大的電滲流速度。
圖7 不同通道長度下平均流速和柵壓關(guān)系
在納米通道器件中,通過施加?xùn)艠O電壓能有效實(shí)現(xiàn)電滲流的調(diào)控,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)不同的應(yīng)用。本文通過COM?SOL數(shù)值仿真,對比了柵控納米通道器件各尺寸參數(shù)下的調(diào)控性能。仿真結(jié)果表明,通道高度、通道長度和柵極介電層厚度均能影響柵極電壓的調(diào)控性能,優(yōu)化器件結(jié)構(gòu)是實(shí)現(xiàn)高效調(diào)控電滲流的重要手段。