程文德， 張家偉

(重慶科技學院 數(shù)理與大數(shù)據(jù)學院，重慶 401331)

以環(huán)氧樹脂為基礎的納米復合材料具有黏結性強、收縮率低、耐化學腐蝕等優(yōu)異的特點，廣泛應用于功能涂料、電子封裝膠、航空航天材料等領域，因而一直受到材料科研者特別關注[1，2]。但其韌性差、機械力學性能低等不足極大地限制了其應用。一些科學家通過添加顆粒或者晶須填料來增強環(huán)氧樹脂基材料的力學性能，并取得了一定的成功[3，4]。近年來，由于碳納米管獨特的結構和力學、熱學、電學性質[5，6]，可將碳納米管作為填料添加到聚合物中，通過優(yōu)化實驗參數(shù)大大增強了碳納米管/環(huán)氧樹脂復合材料的各種性能[7，8]。通常的做法是改變一種實驗參數(shù)，保持其他實驗參數(shù)不變，找出該實驗參數(shù)的改變對碳納米管/環(huán)氧樹脂復合薄膜力學性能的影響，再用同樣的方法研究其他實驗參數(shù)對力學性能的影響，這種方法實驗工作量大，要消耗大量的人力、物力，而且實驗參數(shù)之間相互依賴，相互影響，無法區(qū)分哪個實驗參數(shù)對力學性能影響占主導，實驗參數(shù)與力學性能之間關系復雜。因此，很有必要建立不同實驗參數(shù)下合成的碳納米管與環(huán)氧樹脂復合薄膜力學性能的預測模型來指導實驗，以制備滿足器件要求的力學性能樣品。但常規(guī)的建模方法很難建立一個精確的數(shù)學模型，而支持向量回歸機是解決這一問題的有效方法。支持向量回歸機(Support Vector Regression，簡稱SVR)是Vapnik和其合作者[9]在1995年提出來的，是一種基于結構風險最小化的新的機器學習方法，能較好地解決小樣本、非線性、局部極小和過學習等問題，已被成功應用于很多實際領域[10-13]。本文利用文獻[8]中的實驗數(shù)據(jù)，應用基于粒子群算法參數(shù)尋優(yōu)的支持向量回歸方法，并結合留一交叉驗證法建立了不同實驗參數(shù)與力學性能之間的預測模型。

1 SVR原理和參數(shù)尋優(yōu)方法

1.1 SVR原理簡介

設樣本數(shù)據(jù)集為{(x1，y1)，(x2，y2)，…(xm，ym)}，使用一個非線性的映射φ將樣本集中的x映射到高維空間F，并在特征空間F中進行線性回歸：

(1)

式中k(x，xi)=φ(x)·φ(xi)為核函數(shù)。選擇不同形式的核函數(shù)就可以生成不同的SVR模型。SVR常用的核函數(shù)有徑向基函數(shù)、Sigmoid核函數(shù)、線性核函數(shù)、多項式函數(shù)等。本文采用徑向基函數(shù)建立SVR回歸模型：

k(x，xi)=exp(-γ‖x-xi‖2)

(2)

1.2 SVR參數(shù)的粒子群算法尋優(yōu)

由于支持向量回歸模型的泛化性能很大程度上依賴于不敏感損失函數(shù)ε、誤差懲罰因子C和核函數(shù)參數(shù)γ等3個參數(shù)。因此對(ε，C，γ)參數(shù)進行尋優(yōu)十分關鍵。本文采用粒子群算法[14]尋找最優(yōu)參數(shù)。為了直接反應SVR模型的回歸性能，采用均方根誤差(RMSE)作為適應度函數(shù)：

(3)

2 回歸模型的建立

2.1 數(shù)據(jù)

本文所用的數(shù)據(jù)來自參考文獻[8]，該數(shù)據(jù)集包含15個實測樣本(見表1)，通過改變環(huán)氧樹脂/丙酮溶液的濃度，將雙壁碳納米管薄膜與環(huán)氧樹脂一起制得不同環(huán)氧量的薄膜復合材料，實驗測得不同體積濃度浸泡液下復合薄膜的力學性能，包括拉伸強度、延伸率和彈性模量。他們分析了環(huán)氧樹脂體積分數(shù)對復合薄膜力學性能的影響，其詳細實驗方法和實驗過程可參考文獻[8]。

2.2 模型的建立

在應用SVR研究不同環(huán)氧樹脂體積分數(shù)對薄膜力學性能影響的建模過程中，以環(huán)氧樹脂體積分數(shù)V(%)，樣品長度L0(mm)和樣品截面積S(mm2)作為輸入變量，以拉伸強度σb(MPa)、延伸率δ(%)和彈性模量E(GPa)作為輸出變量采用留一交叉法進行學習和訓練建模。

2.3 模型性能的評估

除采用均方根誤差(RMSE)外，還采用平均絕對誤差(MAE)，平均絕對百分誤差(MAPE)和相關系數(shù)(R2)對所建立的模型預測性能進行評價，其定義如下：

(4)

(5)

(6)

表1 不同實驗條件下測得的樣品力學性能值

3 結果分析與討論

3.1 SVR模型的結果分析

表2給出了15組不同碳納米管/環(huán)氧樹脂復合薄膜的拉伸強度、延伸率和彈性模量的實驗值和SVR的計算值及百分誤差的比較。從表2可以看出對于三個結果來說SVR預測的大部分樣品(12/15=80%)值接近實驗值，最大絕對百分誤差(第8個樣品)為16.86%。對于拉伸強度來說，15個樣品中有6個樣品的絕對百分誤差等于0，有7個樣品絕對百分誤差不超過10%；對于延伸率來說，15個樣品中有10個樣品的絕對百分誤差等于0，僅有2個樣品絕對百分誤差超過10%；對于彈性模量來說，在15個樣品中有9個樣品的絕對百分誤差接近0，其他的絕對百分誤差也在9%以內(除了第8個樣品)。表3給出了SVR模型預測性能的評價，從表3可以看出15個樣品的拉伸強度、延伸率和彈性模量的預測值的MAE分別為1.60、0.30和0.02，MAPE分別為3.96%，3.14%和2.62%，相關系數(shù)分別高達0.991，0.990和0.997。所有這些結果表明SVR模型預測精度高，泛化能力強，是一種有效的預測、分析手段。

表2 預測值和實驗值的比較

表3 模型預測的性能評價

圖1給出了SVR建模預測值與實驗值的對比。從圖1中可以看出SVR計算值大多數(shù)都落在了最優(yōu)擬合曲線上或者非?？拷顑?yōu)曲線，直觀反映出SVR預測值接近實驗值，表明SVR有很好的建模效果和高的預測精度。

圖1 預測值與實驗值的比較

4 結 語

根據(jù)不同實驗參數(shù)下制備的碳納米管/環(huán)氧樹脂復合薄膜樣品實驗數(shù)據(jù)，應用基于粒子群算法(PSO)尋優(yōu)的支持向量回歸(SVR)方法，建立了三個實驗參數(shù)與薄膜力學性能之間的預測模型。留一交叉法(LOOCV)結果表明環(huán)氧樹脂體積分數(shù)對復合薄膜力學性能影響復雜，呈現(xiàn)高度的非線性。SVR模型對復合薄膜力學性能預測非常有效，預測誤差小，預測精度高，泛化能力強。該方法對實驗工作者尋找理想的復合薄膜力學性能具有重要的理論指導意義。