李鑫，雷玉成，姚奕強(qiáng)，丁祥彬，張偉偉

（1.江蘇大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇 鎮(zhèn)江 212013；2.中廣核研究院有限公司，廣東 深圳 518000）

作為一種清潔能源，核能受到越來越多的關(guān)注，核能的安全利用關(guān)乎社會(huì)效益和經(jīng)濟(jì)效益。核反應(yīng)堆環(huán)境苛刻，尤其是中子輻照會(huì)對(duì)材料造成輻照損傷，影響材料性能。研究材料的抗輻照性能對(duì)核材料的正確選用具有重要意義。核反應(yīng)堆中的常用結(jié)構(gòu)材料之一是不銹鋼。核反應(yīng)堆不銹鋼結(jié)構(gòu)部件常常需要焊接[1]成形，焊縫是焊接接頭[2—3]的薄弱區(qū)域之一，研究輻照條件下不銹鋼焊縫的組織結(jié)構(gòu)和性能具有重要意義。

國內(nèi)外學(xué)者針對(duì)輻照條件下的不銹鋼材料行為已經(jīng)開展了一些研究工作。Takeuchi 等[4]采用離子輻照模擬中子輻照，研究了離子輻照對(duì)奧氏體不銹鋼電渣堆焊層微觀組織結(jié)構(gòu)以及硬化的影響。Chen 等[5]報(bào)道了中子輻照對(duì)430 鐵素體不銹鋼和ODS 不銹鋼異種焊接接頭的影響。H.Fu 等[6]針對(duì)F82H 馬氏體鋼焊縫的輻照腫脹率進(jìn)行了研究。這些研究都是針對(duì)鋼或者焊縫金屬開展的輻照行為研究，沒有考慮核反應(yīng)堆中不銹鋼結(jié)構(gòu)部件往往是在應(yīng)力狀態(tài)下服役的這一客觀事實(shí)。應(yīng)力狀態(tài)下的焊縫輻照行為可能更接近真實(shí)服役條件。

國內(nèi)外學(xué)者對(duì)核電材料的輻照效應(yīng)已經(jīng)開展了一些研究[7—8]，但針對(duì)核材料工程應(yīng)用環(huán)境中應(yīng)力狀態(tài)下3 種類型不銹鋼焊縫開展的輻照效應(yīng)研究相對(duì)較少。文中將針對(duì)核反應(yīng)堆用304 奧氏體不銹鋼、430鐵素體不銹鋼和T91 馬氏體不銹鋼這3 種TIG 焊接焊縫，開展應(yīng)力作用下的輻照行為研究。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)材料及試樣制備

選取3 種核用不銹鋼，采用手工TIG 焊分別對(duì)304 奧氏體不銹鋼、430 鐵素體不銹鋼、T91 馬氏體不銹鋼板材進(jìn)行焊接。通過多次實(shí)驗(yàn)，選取3 種不銹鋼試樣板塊對(duì)應(yīng)的最佳焊接工藝，其參數(shù)如表1 所示。焊接完成后，平行于焊縫方向取樣，試樣分為2組，一組施加應(yīng)力，一組不施加應(yīng)力。預(yù)加拉應(yīng)力的夾具如圖1 所示，通過擰動(dòng)夾具兩邊的螺栓，頂開夾具對(duì)試樣進(jìn)行拉伸。文中通過擰動(dòng)螺栓讓試樣產(chǎn)生應(yīng)變來施加拉應(yīng)力。不施加應(yīng)力的試樣尺寸為10 mm×10 mm×0.5 mm，施加應(yīng)力的試樣尺寸為 10 mm×30 mm× 0.5 mm。試樣表面先用砂紙打磨、拋光，并用酒精擦拭表面，然后進(jìn)行He+離子輻照實(shí)驗(yàn)。

表1 3 種材料的焊接參數(shù)Tab.1 Welding parameters for three materials

圖1 拉伸夾具Fig.1 Drawing fixture

1.2 外加應(yīng)力

使用萬能拉伸試驗(yàn)機(jī)對(duì)3 種不銹鋼焊縫進(jìn)行拉伸試驗(yàn)，根據(jù)試驗(yàn)結(jié)果來確定外加拉應(yīng)力的值。304不銹鋼焊縫的應(yīng)力-應(yīng)變曲線如圖2 所示。當(dāng)應(yīng)變?chǔ)胚_(dá)到5%時(shí)，3 種材料均已達(dá)到塑性變形階段；當(dāng)應(yīng)變?chǔ)艦?%時(shí)，304 奧氏體不銹鋼、430 鐵素體不銹鋼和 T91 馬氏體不銹鋼的焊縫應(yīng)力值分別為 294，268.4，445.6 MPa。通過擰動(dòng)夾具來控制3 種材料達(dá)到5%應(yīng)變。

圖2 304 不銹鋼焊縫應(yīng)力-應(yīng)變曲線Fig.2 Stress-strain curve of weld in 304 stainless steel

2 結(jié)果與分析

2.1 輻照損傷計(jì)算

選取的輻照劑量（每cm2的離子數(shù)量）為2.1×1017，He+的輻照能量為150 keV，離子束束流為60 μA。通過SRIM（The stopping and range of ions in matter）模擬軟件計(jì)算出3 種材料的輻照損傷量和入射離子隨深度變化的函數(shù)關(guān)系。SRIM 軟件可以模擬出入射的He+與靶材原子之間的相互作用，并采用蒙特卡羅統(tǒng)計(jì)試驗(yàn)法（Monte carlo method，MC）[9]計(jì)算因此產(chǎn)生的反沖原子和靶材原子之間的隨機(jī)碰撞，因此，通過SRIM 軟件模擬出入射離子轟擊靶材后的運(yùn)動(dòng)過程并進(jìn)行計(jì)算，就可以得到各個(gè)物理量的估值[10]。式（1—2）為計(jì)算He+離子數(shù)和損傷量（Displacements per atom，dpa）的計(jì)算公式[11]。

式中：Ddpa為輻照損傷量；V為SRIM 軟件計(jì)算得到的試樣中產(chǎn)生的空位數(shù)；Φ為輻照劑量；ρ為試樣的原子數(shù)密度，304 奧氏體不銹鋼、430 鐵素體不銹鋼和T91 馬氏體不銹鋼的焊縫的原子數(shù)密度（每cm3的原子數(shù)量）分別為8.405×1022，8.373×1022，8.488×1022。

式中：C為單位體積中He+的個(gè)數(shù)；R為SRIM軟件計(jì)算得到的注入元素在試樣中的濃度。不同深度下的總離位數(shù)是變化的，以固體靶材深度為橫坐標(biāo)，以對(duì)應(yīng)的總離位數(shù)為縱坐標(biāo)，可以獲得dpa 隨深度變化的分布曲線。以固體靶材的深度為橫坐標(biāo)，以He+離子數(shù)為縱坐標(biāo)就可以獲得注入的He+離子數(shù)隨固體靶材深度的分布曲線。SRIM 軟件模擬計(jì)算得出3 種材料損傷量隨深度變化的函數(shù)以及He+離子數(shù)隨深度變化的函數(shù)如圖2 所示。

圖2 損傷量、He+離子數(shù)隨深度變化函數(shù)Fig.2 Function of damage variation and the variation function of helium ion number with depth

3 種材料損傷量、He+離子數(shù)對(duì)應(yīng)的峰值以及He+輻照最大深度如表2 所示。對(duì)比3 種材料的模擬計(jì)算結(jié)果，損傷量的大小和He+離子數(shù)規(guī)律一致，其分布規(guī)律符合高斯方程，都隨著深度先增大后減小，He+輻照影響的最大深度均在650 nm 左右；輻照損傷的峰值均出現(xiàn)在410 nm 附近，損傷量的峰值大小略有差別，均在2.5 附近，其中在T91 的略大于430 和304不銹鋼，He+離子數(shù)的峰值則出現(xiàn)在440 nm 附近。

表2 3 種材料的SRIM 模擬計(jì)算數(shù)據(jù)Tab.2 Data of three materials simulated by SRIM

2.2 微觀形貌觀察

3 種不銹鋼焊縫在無應(yīng)力和有應(yīng)力狀態(tài)下輻照后的SEM 形貌如圖3 所示?？梢钥闯?，3 種焊縫在無應(yīng)力狀態(tài)下和有應(yīng)力狀態(tài)下，焊縫表面均分布著黑色點(diǎn)狀缺陷；對(duì)于同一種焊縫，在有外加應(yīng)力的狀態(tài)下，焊縫表面黑色點(diǎn)狀缺陷的分布密度明顯增加，缺陷之間的距離明顯變小，部分缺陷的尺寸也有所增大。據(jù)分析這些小黑點(diǎn)是一些納米小孔洞和小凸起，萬浩等[12]解釋了這些納米小孔洞和小凸起是輻照缺陷在熱力學(xué)梯度下向不銹鋼焊縫表面擴(kuò)散、聚集形成的。

圖3 焊縫He+離子輻照后的SEM 形貌Fig.3 SEM morphology of the welds after He+ ion irradiation

3 種不銹鋼焊縫的金相組織如圖4 所示。從圖4a可以看出，304 奧氏體不銹鋼焊縫由樹枝晶和柱狀晶組成。從圖4b 可以看出，430 不銹鋼的焊縫組織為鐵素體組織，并伴有少量殘余奧氏體；圖4c 為T91馬氏體不銹鋼焊縫組織，焊縫主要由板條狀馬氏體組成。比較3 種不銹鋼焊縫組織，發(fā)現(xiàn)304 奧氏體不銹鋼的焊縫晶粒細(xì)長且晶界較為密集。

圖4 3 種不銹鋼焊縫金相組織Fig.4 Metallographic Structure of welds in three stainless steel

不銹鋼焊縫中的輻照缺陷通常會(huì)在密集的晶界處聚集，形成尺寸較小的點(diǎn)缺陷彌散分布在不銹鋼焊縫的表面。304 不銹鋼焊縫的晶粒細(xì)長且晶界密集，輻照缺陷更容易在304 奧氏體不銹鋼焊縫中形成。這些聚集在晶界處的缺陷相互吸引并合并長大，形成較大尺寸的納米孔洞和凸起，導(dǎo)致輻照對(duì)304 奧氏體不銹鋼焊縫的影響較大。

2 種應(yīng)力狀態(tài)下，3 種不銹鋼焊縫輻照后的平均缺陷間距和最大缺陷直徑的具體數(shù)值如表3 所示。304 不銹鋼焊縫在有應(yīng)力狀態(tài)下的平均缺陷間距比無應(yīng)力狀態(tài)下的平均缺陷間距縮小了58.1%，有應(yīng)力狀態(tài)下的最大缺陷直徑增長了18.1%；430 不銹鋼焊縫在有應(yīng)力狀態(tài)下的平均缺陷間距縮小了61.5%，有應(yīng)力狀態(tài)下的最大缺陷直徑增長了59.2%；T91 不銹鋼焊縫在有應(yīng)力狀態(tài)下的平均缺陷間距縮小了58.8%，有應(yīng)力狀態(tài)下的最大缺陷直徑增長了9.8%。通過對(duì)比分析304 奧氏體不銹鋼焊縫、430 鐵素體不銹鋼焊縫、T91 馬氏體不銹鋼焊縫的平均缺陷間距和最大缺陷直徑，發(fā)現(xiàn)外加拉應(yīng)力的引入對(duì)304 奧氏體不銹鋼焊縫的輻照缺陷影響最大。

表3 焊縫輻照缺陷平均間距和最大尺寸Tab.3 Average spacing and maximum dimensions of irradiated defects in welds nm

2.3 顯微硬度

3 種不銹鋼焊縫在不同應(yīng)力狀態(tài)下的納米壓痕測試硬度位移曲線如圖5 所示。3 種焊縫在4 種狀態(tài)下的硬度變化趨勢是一致的。對(duì)于同一種焊縫，有拉應(yīng)力作用和有輻照作用時(shí)硬度都有所增加，拉應(yīng)力和輻照同時(shí)作用下硬度最大。

圖5 3 種材料納米壓痕硬度-位移曲線Fig.5 Nano-indentation hardness-displacement curves of the three materials

3 種不銹鋼焊縫不同應(yīng)力狀態(tài)下的硬度均值如表4 所示。輻照后，沒有拉應(yīng)力作用時(shí)T91，304，430這3 種不銹鋼焊縫的硬度分別增長了39.6%，47.8%，37.3%；有拉應(yīng)力作用時(shí)T91，304，430 這3 種不銹鋼焊縫的硬度分別增長了45.8%，57.1%，52.3%。2種應(yīng)力狀態(tài)下304 奧氏體不銹鋼焊縫的輻照硬化率均最高。

表4 2 種狀態(tài)輻照前后硬度值Tab.4 Hardness values before and after irradiation in the two states GPa

輻照后2 種應(yīng)力狀態(tài)下3 種不銹鋼焊縫的硬度增量ΔH如圖6 所示，有拉應(yīng)力狀態(tài)下3 種不銹鋼焊縫的硬度增長均更加明顯，T91，304，430 的硬度增值分別為17.9%，24.1%，46.8%。綜合比較這3 種材料在有無外加應(yīng)力聯(lián)合作用下，T91 馬氏體不銹鋼焊縫的抗輻照硬化性能相對(duì)優(yōu)異。

圖6 3 種材料不同狀態(tài)硬度增量Fig.6 Hardness changes of the three materials in different states

根據(jù)輻照硬化理論[13]，在未輻照的焊縫中，影響材料硬度的是位錯(cuò)開動(dòng)所需要克服的應(yīng)力，即費(fèi)蘭克-瑞德位錯(cuò)源[14]的去釘扎應(yīng)力。對(duì)于輻照后的焊縫，輻照產(chǎn)生的誘發(fā)點(diǎn)缺陷及其演化形成的微觀形貌上的變化，導(dǎo)致變形過程中位錯(cuò)開動(dòng)且運(yùn)動(dòng)阻力加大。輻照產(chǎn)生的缺陷通過源硬化[15]和摩擦硬化[16]這2 種方式使材料產(chǎn)生輻照硬化效應(yīng)。這也對(duì)應(yīng)了2.2 節(jié)中輻照后外加應(yīng)力的引入對(duì)焊縫表面形貌影響的結(jié)果。

3 結(jié)論

結(jié)合工程應(yīng)用環(huán)境，對(duì)3 種不銹鋼焊縫在應(yīng)力作用下的輻照損傷研究得出以下結(jié)論。

1）應(yīng)力會(huì)使輻照缺陷最大尺寸增加，應(yīng)力在一定程度上會(huì)降低材料的抗輻照性能。

2）與430 不銹鋼、T91 鋼相比，應(yīng)力對(duì)304 奧氏體不銹鋼的輻照缺陷演變影響最大。與無外加應(yīng)力焊縫相比，有外加應(yīng)力的304 不銹鋼焊縫的輻照缺陷尺寸增長最明顯，輻照缺陷尺寸增長59.2%。

3）輻照導(dǎo)致T91，304，430 這3 種不銹鋼焊縫硬度提高，其中304 的輻照硬化率最高。

4）相同外加應(yīng)力作用下，與430 不銹鋼、304不銹鋼相比，T91 鋼焊縫輻照硬化增量最小。應(yīng)力作用下T91 的焊縫抗輻照硬化性能相對(duì)優(yōu)異，工程應(yīng)用中應(yīng)優(yōu)先選用T91 鋼。