田明陽 王巨豐 杜宏健 馬傳許 王兵

(中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)物理系, 合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心, 合肥 230026)

鉛鉍(Pb-Bi)合金超導(dǎo)材料被廣泛研究, 但對其低溫物相的結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)物性卻知之甚少.本文采用低溫共沉積和低溫退火的方法, 在Si(111)-(7 × 7)襯底生長的Bi(111)超薄薄膜上制備了鉛鉍合金薄膜, 利用掃描隧道顯微術(shù)對其結(jié)構(gòu)和電子學(xué)性質(zhì)進行表征.通過結(jié)構(gòu)表征, 確定了薄膜中存在相分離, 同時存在具有三次對稱性的純Bi(111)相和合金相Pb1–xBix, 可歸屬于部分鉍取代的Pb(111)結(jié)構(gòu).通過電子學(xué)性質(zhì)測量, 進一步證實了Bi(111)相中特征的電子學(xué)結(jié)構(gòu)及合金相中的超導(dǎo)行為.變溫實驗表明, 合金相Pb1–xBix的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度是7.77 K, 屬于強耦合超導(dǎo)體.測量了由Bi(111)-Pb1–xBix組成的正常金屬-超導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)和超導(dǎo)體-正常金屬-超導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)中的鄰近效應(yīng), 指出了超導(dǎo)穿透深度可能受界面接觸面積的影響.考慮到鉍可能具有的拓撲屬性, Bi(111)-Pb1–xBix面內(nèi)異質(zhì)結(jié)界面結(jié)構(gòu)可進一步用于研究其新奇物理效應(yīng).

1 引 言

鉍(bismuth, Bi)因具有強的自旋軌道耦合,無論單質(zhì)鉍還是各種鉍基化合物, 都受到了研究者們的廣泛關(guān)注[1,2].鉛鉍(Pb-Bi)合金作為一種超導(dǎo)材料, 不同元素配比的合金相的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度和臨界磁場性質(zhì)都被大量研究[3?5].有研究表明, 在鉛膜中少量摻鉍可以有效改善薄膜的量子穩(wěn)定性,提高薄膜的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度[6].由于鉍原子和鉛原子半徑相差較小, 根據(jù)Hume-Rothery定則[7], 它們混合在一起會形成替代型合金.在合金相圖中,較高溫度制備的鉛鉍合金的穩(wěn)定相為ε相, 即Pb7Bi3[8].Adler和Ng[3]以及Gandhi等[9]的電輸運結(jié)果表明合金相大多數(shù)是不同相的混合, 多數(shù)針對鉛鉍合金的研究工作都圍繞它的ε穩(wěn)定相[10?14].人們發(fā)現(xiàn), 低溫條件下制備的鉛鉍合金具有不同于ε相的結(jié)構(gòu)[15,16], 然而少有研究工作能直接給出低溫條件下制備的鉛鉍合金的結(jié)構(gòu)信息, 對其性質(zhì)更是知之甚少.如, Fujime[15]用電子衍射的方法觀察到Pb-12%Bi在8.9 K下發(fā)生了結(jié)構(gòu)相變; Borromee等[16]發(fā)現(xiàn)鉍含量為52%—65%和87%—91%的合金淬火到–190 ℃時分別出現(xiàn)了兩種結(jié)構(gòu)未知的亞穩(wěn)相.本文主要目標是表征低溫條件下生成的未知合金相物相的結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)物性.

本文采用低溫共沉積鉛和鉍的方法在Bi(111)/Si(111)襯底上制備鉛鉍合金薄膜, 利用掃描隧道顯微術(shù)(scanning tunneling microscopy, STM)及其譜學(xué)技術(shù)(scanning tunneling spectroscopy, STS)測量薄膜表面結(jié)構(gòu)和電子學(xué)性質(zhì).實驗觀測到了鉛鉍薄膜表面存在具有三次對稱結(jié)構(gòu)的兩種物相,可分別歸屬為Bi(111)相和Pb1–xBix合金相, 其中Pb1–xBix合金相的結(jié)構(gòu)與Pb(111)相似, 部分鉛原子被Bi取代(x ≈ 0.1).變溫STS測量的能隙得到合金相的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度為7.77 K, 明顯高于純鉛膜的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度, 可用Mattias rules經(jīng)驗關(guān)系予以解釋[17].實驗測量了不同正常金屬-超導(dǎo)體(normal metal-superconductor, N-S)異質(zhì)結(jié)與超導(dǎo)體-正常金屬-超導(dǎo)體(superconductor-normal metalsuperconductor, S-N-S)異質(zhì)結(jié)中鄰近效應(yīng)的穿透深度, 討論了N-S界面的接觸面積可能對穿透深度的影響[18?20].

2 實驗部分

2.1 薄膜制備

薄膜制備主要在超高真空(本底真空約為1 ×10–10mbar (1 mbar = 100 Pa))制備腔中進行.Si(111)單晶襯底(10 mm × 2 mm × 1 mm, 合肥科晶)用去離子水、無水乙醇(分析純)、丙酮(分析純)進行超聲清洗.清洗后的Si(111) 襯底傳入真空腔中通過直流加熱的方法進行多次高溫退火(1200 K, 約60 s), 獲得大面積的(7 × 7)重構(gòu)表面后, 首先沉積約10層(4 nm)左右的Bi(111)單晶膜[21], 再共沉積名義比例約為Pb∶Bi = 1∶1的合金薄膜.Pb和Bi金屬顆粒(Mateck公司, 純度99.995%)用努森源(Knudsen cell)加熱蒸發(fā).合金薄膜沉積時, 襯底溫度保持在100 K, Pb和Bi蒸發(fā)速率為1.5 ?/min, 沉積時間約40 min, 得到合金薄膜名義厚度約 6 nm.合金膜沉積后, 樣品溫度升至約200 K進行低溫退火2 h.

2.2 合金薄膜表面結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)表征

制備的鉛鉍合金薄膜用掃描隧道顯微鏡(日本,Unisoku USM-1300, 本底真空優(yōu)于1 × 10–10mbar)進行表面原子和電子結(jié)構(gòu)表征, 樣品溫度為4.2 K或400 mK, 采用恒流模式掃描, 同時收集拓撲圖像和電流圖像.薄膜表面的微分電導(dǎo)譜(dI/dV)用鎖相放大技術(shù)采集, 正弦調(diào)制電壓約0.05—2.00 mV (root mean square, rms), 頻率971 Hz.所用偏壓為相對于針尖的樣品電壓.

根據(jù)STM隧穿原理, 微分電導(dǎo)正比于準粒子的局域態(tài)密度, 而超導(dǎo)態(tài)的態(tài)密度Ns為

其中, Nn為正常態(tài)的態(tài)密度, E為能量, Δ為超導(dǎo)能隙.

因此, 可以根據(jù)測量的dI/dV譜計算合金相的超導(dǎo)能隙.在實際測量結(jié)果中, 必須考慮費米分布函數(shù)的溫度展寬修正, Dynes等[22]引入展寬因子Γ來描述準粒子壽命, (1)式變?yōu)?/p>

同時還有一些測量因素也會帶來能隙特征展寬, 例如所加小的調(diào)制電壓和儀器的展寬, 這些外加展寬會帶來系統(tǒng)誤差, 在計算處理時可以用高斯分布函數(shù)來描述這一作用, 因此在能隙擬合時還要卷積一個高斯分布函數(shù).

利用不同溫度T下的微分電導(dǎo)譜, 擬合出一系列超導(dǎo)能隙, 再根據(jù)超導(dǎo)能隙和溫度的關(guān)系((3)式)[22], 計算出合金相超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tc.

其中, ? (0) 為0 K下的超導(dǎo)能隙.

3 結(jié)果與討論

通過在Bi(111)薄膜襯底表面共沉積鉛鉍原子得到了薄膜樣品(圖1(a)), 其大范圍STM拓撲圖像(圖1(b))顯示出平整的臺階結(jié)構(gòu).樣品表面存在具有明顯臺階高度差的區(qū)域A和區(qū)域B.如圖1(c)和圖1(d)所示的統(tǒng)計分析表明, A和B兩區(qū)域的單層臺階高度分別為dA= 3.9 ?和dB=2.8 ?, 其中A區(qū)域表面臺階主要以單層高度分布為主, 而B區(qū)域表面臺階單層和雙層高度分布相當.A和B兩個區(qū)域的高分辨原子像如圖1(e)和圖1(g)所示, 對應(yīng)的快速傅里葉變換(FFT)圖譜分別如圖1(f)和圖1(h)所示.兩相的表面原子結(jié)構(gòu)均表現(xiàn)為三次對稱性, 并確定出A和B相的晶格常數(shù)aA= 4.5 ?和aB= 3.5 ?.根據(jù)晶格參數(shù),A相結(jié)構(gòu)與Bi(111)結(jié)構(gòu)一致[23], 可將A相歸屬為由于相分離所形成的近似純相的Bi(111)單晶薄膜, 符合其在Bi(111)襯底表面同質(zhì)外延生長模式.考慮到鉍易溶于鉛中形成固溶合金[3,8,9],B相應(yīng)該是部分鉍取代鉛的鉛鉍合金相, 表示為Pb1–xBix, 其晶格參數(shù)與Pb(111) 結(jié)構(gòu)參數(shù)相似.根據(jù)表面A和B兩相的面積統(tǒng)計, 同時考慮制備的薄膜厚度約6 nm(21個單原子層), 估算出鉛鉍合金中固溶Bi原子濃度x ≈ 0.1.圖1(g)的原子圖像中表面原子亮度的不均一性反映了鉍替代原子的存在.?zer等[6]的研究表明, 鉍原子濃度在11%時, 薄膜厚度在24個單原子層之前為雙層生長, 之后為單層生長; 而在Bi原子濃度在20%時,一直保持單層模式生長.

圖1 Pb1–xBix合金薄膜的生長與結(jié)構(gòu)表征 (a) 在Bi(111)/Si(111)-(7 × 7)襯底低溫共沉積鉛鉍原子得到的樣品結(jié)構(gòu)示意圖;(b) 樣品表面大范圍的STM圖像; (c), (d) A和B區(qū)域臺階高度分布統(tǒng)計的結(jié)果(統(tǒng)計不同區(qū)域大范圍圖像約110幅); (e), (f) A區(qū)域的STM原子圖像及其快速傅里葉變換(fast Fourier transform, FFT)圖譜; (g), (h) B區(qū)域的STM原子圖像及其FFT圖譜.掃描條件: (b) 樣品偏壓Vs = –1 V, 隧穿電流It = 20 pA, 掃描尺寸為500 nm × 500 nm; (e) Vs = –20 mV, It = 2 nA; (g) Vs =5 mV, It = 1 nA, 掃描尺寸為4 nm × 4 nmFig.1.Growth of the Pb1–xBix alloy film and characterization of surface structures: (a) Schematics of the Pb-Bi alloy film grown on Bi(111)/Si(111)-(7 × 7) substrate; (b) STM topography image of the alloy surface (500 nm × 500 nm, sample bias Vs = –1 V and tunneling current It = 20 pA); (c) and (d) step height distribution of A and B phases counted in around 110 images; (e) and (f)atomically-resolved STM image and corresponding fast Fourier transform (FFT) pattern of the A phase (Vs = –20 mV and It =2 nA, 4 nm × 4 nm); (g) and (h) atomically-resolved STM image and corresponding FFT pattern of the B phase (Vs = 5 mV and It = 1 nA, 4 nm × 4 nm).

如圖2(a)和圖2(b)所示, 由于Bi(111)在4.2 K是不超導(dǎo)的, 而鉛鉍合金是超導(dǎo)的, 通過零偏壓電導(dǎo)(zero-bias conductance, ZBC)圖可以進一步清晰地分辨出A和B兩個不同的區(qū)域, 分別對應(yīng)于不超導(dǎo)的Bi(111)相和Pb1–xBix超導(dǎo)合金相.利用STS表征兩個區(qū)域特征的電子學(xué)性質(zhì), 如圖2(c)所示, Bi(111)區(qū)域測得的譜(黑線)表現(xiàn)出兩個峰, 分別位于0 和+250 mV附近, 這兩個峰是Bi(111)的特征峰, 對應(yīng)其表面態(tài)[24,25], 與我們之前得到的Bi(111)的特征dI/dV譜一致[21].在0.4 K極低溫條件下測量的小范圍譜上, A相的Bi(111)表面沒有出現(xiàn)超導(dǎo)能隙, 如圖2(d)黑線所示, 這些譜學(xué)特征也證實A區(qū)域符合Bi(111)特征.與A相不同, 在合金相的B區(qū)域, 大范圍dI/dV譜沒有明顯的特征峰(圖2(c)紅線), 但在0.4 K溫度下的測量結(jié)果出現(xiàn)明顯的超導(dǎo)能隙(圖2(d)紅線), 清楚地顯示合金相Pb1–xBix具有超導(dǎo)電性.圖2(b)中的ZBC電導(dǎo)譜圖的襯度反映了零偏壓時的A和B兩相的電導(dǎo)差異.

如圖2(e)所示, 當樣品溫度從0.45 K逐漸升高時, 測量得到的合金相Pb1–xBix超導(dǎo)能隙逐漸變?nèi)?在溫度高于7.5 K時, 超導(dǎo)能隙幾乎消失.為了獲得不同溫度下的超導(dǎo)能隙, 對 ± 3 mV范圍內(nèi)的譜做擬合, 如圖2(e)中黑線所示.相應(yīng)地,Dynes公式中得到的擬合準粒子壽命從0.45 K時的12.86 ps (Γ = 0.051 meV)降低到7.51 K 時的1.82 ps (Γ = 0.359 meV).圖2(f)給出了擬合得到的超導(dǎo)能隙與溫度的依賴關(guān)系.采用(3)式進行擬合, 可以得到超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tc= 7.77 K.這明顯比文獻報道的純鉛膜的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度(6.0—6.5 K[26])高, 因此可以進一步說明B相為合金相而非純鉛相.根據(jù)Mattias rules經(jīng)驗關(guān)系, 當合金結(jié)構(gòu)保持不變時, 用價電子數(shù)為5的鉍原子取代價電子數(shù)為4的鉛原子時, 超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度會因為原子平均價電子數(shù)增加而升高, 這與我們觀察到的實驗結(jié)果相符合, 同時也與之前的報道一致[6].另外, 通過外延得到的0 K下的超導(dǎo)能隙 ? (0)=1.66 meV, 對應(yīng)的超導(dǎo)耦合強度 2 ?(0)/(kBTC)=4.94 , 表明Pb1–xBix合金相是強耦合超導(dǎo)體.

圖2 Pb1–xBix合金薄膜的超導(dǎo)物性表征 (a), (b) STM拓撲圖及其相同區(qū)域無磁場時的零偏壓電導(dǎo)像, STM掃描條件: Vs =–90 mV, It = 20 pA, 掃描尺寸為280 nm × 280 nm.(c), (d) 4.2和0.4 K下在Bi(111)(黑線)和Pb1–xBix(紅線)表面區(qū)域采集的不同能量范圍的典型dI/dV譜, 采譜條件: (c) Vs = –1 V, It = 2 nA, 調(diào)制偏壓Vmod = 2 mV; (d) Vs = –10 mV, It = 1 nA, Vmod =100 μV.(e) 不同溫度下dI/dV譜, 疊加在實驗譜線上的黑線段(± 3 mV)是基于BCS理論對能隙的擬合.采譜條件: Vs =–10 mV, It = 1 nA, Vmod = 100 μV; (f)超導(dǎo)能隙大小和溫度的依賴關(guān)系及擬合結(jié)果Fig.2.Electronic properties of the Bi(111) and Pb1–xBix phases: (a) STM image (280 nm × 280 nm) of the Pb-Bi alloy surface; (b) zerobias conductance (ZBC) image acquired within the same area in Fig.(a); (c), (d) representative dI/dV spectra of the Bi(111) region (black line) and Pb1–xBix region (red line) measured with a W tip at 4.2 and 0.4 K in different energy ranges, respectively;(e) temperature-dependent dI/dV spectra, overlaid with the fitting segments (in black) on the basis of BCS theory, and the spectra are shifted vertically for clarity; (f) temperature dependence of the superconducting energy gap extracted from Fig.(e) (black circle)and fitting with temperature-dependent superconducting gap ?(T) (red line) using BCS theory.

實驗中獲得的存在Bi(111)相和Pb1–xBix相相分離的薄膜樣品, 形成了一般很難實現(xiàn)的具有準二維界面的面內(nèi)正常金屬-超導(dǎo)體(N-S)異質(zhì)結(jié).同時, 薄膜樣品中正常金屬-超導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)有著豐富的構(gòu)型, 為研究超導(dǎo)鄰近效應(yīng), 如穿透深度與異質(zhì)結(jié)幾何構(gòu)型的關(guān)系提供了理想的平臺.對于正常金屬-超導(dǎo)體異質(zhì)結(jié), 該準二維界面相當于一個約瑟夫森勢壘[18,19], 會顯著影響Andreev反射[20], 進而影響庫伯對的傳輸與超導(dǎo)鄰近效應(yīng).圖3中比較了不同N-S界面對正常金屬一側(cè)超導(dǎo)鄰近效應(yīng)穿透深度的影響.圖3(a)給出了一個N-S異質(zhì)結(jié),其中Pb1–xBix平臺較Bi(111)平臺高約960 pm(圖3(b)).沿著圖3(a)中白色帶箭頭直線(Line 1)從臺階上的超導(dǎo)區(qū)向臺階下的正常金屬區(qū)采集dI/dV譜, 經(jīng)歸一化后根據(jù)空間位置關(guān)系畫成圖3(c)所示的二維圖像.可以看到超導(dǎo)能隙在越過臺階進入正常金屬一側(cè)后明顯減小, 遠離后逐漸消失.值得注意的是, 在遠離臺階約20 nm以后,仍然能觀測到一個不明顯變化的較小類能隙, 其為Bi(111)表面的特征行為(如圖2(d)所示), 在我們之前的報導(dǎo)中也觀察到過[21].圖3(d)—圖3(f)研究了另外一個N-S異質(zhì)結(jié), 如圖3(d)中白色帶箭頭直線(Line 2)所示, 這里Pb1–xBix平臺較Bi(111)平臺僅高約210 pm (圖3(e)).可以看到, 對比圖3(c),在距離臺階20 nm處仍保持較明顯的超導(dǎo)能隙(圖3(f)).進一步, 分別提取圖3(c)和圖3(f)中各位點的歸一化零偏壓電導(dǎo), 如圖3(g)所示.在兩個N-S異質(zhì)結(jié)中, 臺階上側(cè)的Pb1–xBix平臺內(nèi)零偏壓電導(dǎo)都基本為零, 且相對恒定, 僅在靠近臺階處開始增大.在進入較低的正常金屬Bi(111)一側(cè)后, Line 1上的零偏壓電導(dǎo)的增加呈現(xiàn)出明顯的不連續(xù)性, 而Line 2上零偏壓電導(dǎo)增加得更為緩慢.用指數(shù)衰減公式對實驗數(shù)據(jù)進行擬合[27], 得到鄰近效應(yīng)穿透深度分別為22 nm(Line 1)和55 nm(Line 2), 更準確的計算應(yīng)該用復(fù)雜的Usadel公式進行擬合[28].

圖3 正常金屬-超導(dǎo)體(N-S)異質(zhì)結(jié)處的鄰近效應(yīng) (a) 合金表面大面積STM圖像, 掃描條件為Vs = –98 mV, It = 20 pA,450 nm × 450 nm.(b) 沿圖(a)中白色帶箭頭直線(Line 1)得到的N-S異質(zhì)結(jié)表面高度輪廓線, 顯示異質(zhì)結(jié)兩側(cè)高度差約為960 pm.(c) 沿Line 1所采的dI/dV譜經(jīng)歸一化后畫成的二維電導(dǎo)圖, 采譜間隔為0.75 nm, 采譜條件為Vs = –10 mV, It = 1 nA,Vmod = 100 μV.(d) 合金表面大面積STM圖像, 掃描條件為Vs = –1 V, It = 20 pA, 150 nm × 150 nm.(e) 沿圖(d)中白色帶箭頭直線(Line 2)得到的N-S異質(zhì)結(jié)表面高度輪廓線, 顯示異質(zhì)結(jié)兩側(cè)高度差約為210 pm.(f) 由沿Line 2所采的dI/dV譜經(jīng)歸一化后畫成的二維電導(dǎo)圖, 采譜間隔為1 nm, 采譜條件為Vs = –10 mV, It = 1 nA, Vmod = 100 μV.在圖(c)和圖(f)中, 所有譜已根據(jù)Vs = –10 mV處的電導(dǎo)做了歸一化.(g) 沿Line 1和Line 2的歸一化零偏壓電導(dǎo)隨位置的依賴關(guān)系.圖中實線為指數(shù)衰減公式擬合結(jié)果, 紅色: –0.58 e–y/55.23 + 0.72, 黑色: –0.22 e–y/22.33 + 0.72, y是距離臺階下邊緣的位置坐標Fig.3.Proximity effect at normal metal-superconductor (N-S) heterojunctions: (a) Large-area STM image of the alloy surface (Vs =–98 mV, It = 20 pA, 450 nm × 450 nm).(b) Height profile along the white-arrowed Line 1 as marked in Fig.(a).(c) Two-dimensional (2D) conductance map plotted with normalized dI/dV spectra acquired across the N-S heterojunction along Line 1 with a spacing of 0.75 nm (Vs = –10 mV, It = 1 nA, Vmod = 100 μV).(d) Large-area STM image of the alloy surface (Vs = –1 V, It =20 pA, 150 nm × 150 nm).(e) Height profile along the white-arrowed Line 2 in Fig.(d).(f) 2D conductance map plotted with normalized dI/dV spectra acquired across the N-S heterojunction along Line 2 with a spacing of 1 nm (Vs = –10 mV, It = 1 nA, Vmod =100 μV).In Fig.(c) and Fig.(f), the conductance at the setpoint bias (Vs = –10 mV) in the dI/dV curves is normalized to 1.(g) Plots of the normalized zero-bias conductance (ZBC) along Line 1 (black rectangles) and Line 2 (red circles).The red and black curves are exponential fittings of the data with functions as –0.58 e–y/55.23 + 0.72 and –0.22 e–y/22.33 + 0.72, respectively.y is the distance away from the lower step edge.

對比兩個異質(zhì)結(jié)的結(jié)果, 可以觀察到沿箭頭線Line 1的超導(dǎo)能隙在界面處有顯著的變化(圖3(c)),而沿箭頭線Line 2的超導(dǎo)能隙在界面處變化相對較小(圖3(f)), 分別表現(xiàn)為零偏壓電導(dǎo)的陡降和相對平緩的減小(圖3(g)).這一現(xiàn)象與準一維N-S結(jié)界面上的鄰近效應(yīng)類似[27,29?31].在我們的實驗中, 產(chǎn)生這一差異的原因可能和Pb-Bi合金與Bi膜的接觸面積大小有關(guān).由于低溫相的Pb-Bi合金是在200 K退火條件下生成的, 導(dǎo)致形成的不同的Pb-Bi合金島與Bi膜的接觸面積不同, 從而引起在Bi膜中的超導(dǎo)穿透深度差異.較大的界面臺階高度主要是由退火過程中Pb-Bi島的外延生長產(chǎn)生的, 圖3(a)和圖3(d)中Pb-Bi相的形貌也可以體現(xiàn)出這一特征, 因而導(dǎo)致較高的Pb-Bi島與Bi膜的N-S接觸面積反而較小.

圖4(a)給出了超導(dǎo)體-正常金屬-超導(dǎo)體(S-NS)約瑟夫森結(jié), 即面內(nèi)的Pb1–xBix-Bi(111)-Pb1–xBix的結(jié)構(gòu), 其中, 正常金屬區(qū)域?qū)挾葹?3 nm, 兩側(cè)超導(dǎo)體的臺階高度分別為0.61和1.14 nm.圖4(b)和圖4(c)分別給出了沿該S-N-S異質(zhì)結(jié)采的歸一化后的dI/dV譜和由其轉(zhuǎn)化而成的二維微分電導(dǎo)圖.可以看到, 超導(dǎo)能隙在兩側(cè)超導(dǎo)區(qū)域始終保持均一大小, 跨過N-S界面時能隙有所減小, 但在整個Bi(111)區(qū)域都保持明顯的超導(dǎo)能隙.對比圖3(c)和圖3(f)中N-S異質(zhì)結(jié)的結(jié)果, 可以看到S-N-S異質(zhì)結(jié)中的超導(dǎo)鄰近效應(yīng)被顯著增強了.這是在兩側(cè)N-S界面發(fā)生多次Andreev反射的結(jié)果.從歸一化的隧穿譜中取出零偏壓電導(dǎo), 如圖4(d)所示,零偏壓電導(dǎo)在經(jīng)過Bi(111)區(qū)域時只有輕微的增加, 且在不同高度臺階附近的變化是不一樣的: 左側(cè)較低的臺階處, 零偏壓電導(dǎo)變化緩慢連續(xù); 而在右側(cè)高臺階處, 則突變不連續(xù).這一結(jié)果與圖3一致.考慮到鉍可能存在的拓撲屬性, 由類似的SN和S-N-S異質(zhì)結(jié)引起的Bi(111)超導(dǎo)可能蘊含著新穎物理效應(yīng), 如拓撲超導(dǎo)[32?36]與Majorana零能模[37?39]等.

圖4 超導(dǎo)體-正常金屬-超導(dǎo)體(S-N-S)異質(zhì)結(jié)中的鄰近效應(yīng) (a) 沿著插圖所示白線得到的S-N-S異質(zhì)結(jié)高度輪廓線, 插圖是與圖3(d)相同的鉛鉍合金表面STM圖像, 掃描條件為Vs = –1 V, It = 20 pA, 150 nm × 150 nm; (b) 沿圖(a)中白線所采的歸一化后的61條dI/dV譜, 采譜間隔1 nm, 采譜條件為Vs = –10 mV, It = 1 nA, Vmod = 100 μV;(c) 由圖(b)所示的歸一化dI/dV譜畫成的二維微分電導(dǎo)圖; (d) 從圖(c)中得到的S-N-S異質(zhì)結(jié)中零偏壓電導(dǎo)隨位置的變化Fig.4.Proximity effect at the superconductor-normal metalsuperconductor (S-N-S) heterojunction: (a) Height profile of the S-N-S heterojunction along the white line shown in the inset STM image, which is the same as Fig.3(d) (Vs =–1 V, It = 20 pA, 150 nm × 150 nm); (b) normalized dI/dV curves acquired across the S-N-S heterojunction along the white line in Fig.(a) with a spacing of 1 nm (Vs = –10 mV,It = 1 nA, Vmod = 100 μV); (c) 2D conductance map plotted with the normalized dI/dV spectra in Fig.(b); (d) plot of the site-dependent ZBC in Fig.(c) along the S-N-S heterojunction.

4 結(jié) 論

采用低溫共沉積的方法制備了鉛鉍合金薄膜,利用STM/STS研究了其原子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)物性.實驗發(fā)現(xiàn)了合金樣品中存在相分離現(xiàn)象, 產(chǎn)生純鉍相Bi(111)和合金相Pb1–xBix.通過原子結(jié)構(gòu)與超導(dǎo)特性表征, 確定合金相是部分鉛被鉍取代的Pb(111)結(jié)構(gòu).通過測量變溫STS譜及BCS理論擬合, 得到合金相的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度為7.77 K, 較純鉛膜的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度高, 符合Mattias rules經(jīng)驗關(guān)系.研究了Bi(111)-Pb1–xBix組成的正常金屬-超導(dǎo)體及超導(dǎo)體-正常金屬-超導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)中準二維界面處的鄰近效應(yīng), 發(fā)現(xiàn)超導(dǎo)穿透深度可能受到界面接觸面積的影響.鑒于鉍可能具有的拓撲屬性, 本文制備的合金薄膜中的Bi(111)-Pb1–xBix異質(zhì)結(jié)處可能存在新奇物理效應(yīng), 值得未來進一步研究.