王玉平，王 哲，趙 雨，易發(fā)成，朱寶龍，吳亞東

(1.西南科技大學環(huán)境與資源學院，四川 綿陽 621010；2.宜賓學院國際應用技術(shù)學部，四川 宜賓 644000；3.中國科學技術(shù)大學地球和空間科學學院，安徽 合肥 230026；4.西南科技大學核廢物與環(huán)境安全國防重點學科實驗室，四川 綿陽 621010；5.西南科技大學土木工程與建筑學院，四川 綿陽 621010；6.四川輕化工大學計算機科學與工程學院，四川 宜賓 643000)

對于處置高放射性核廢料，各國學者提出過很多方案，其中，深層地質(zhì)處置是普遍認可的處置方案。深層地質(zhì)處置即將高放廢物埋于距地表深幾百米至一千米的穩(wěn)定巖體中，使之永久與人類生存環(huán)境隔離，并設置多重工程措施來阻止核素不能向外泄漏與遷移[1]。壓實膨潤土由于具有良好的吸水膨脹性、極低的滲透性、陽離子交換性、優(yōu)良的表面吸附能力以及價格便宜穩(wěn)定等性質(zhì)，被用作垃圾填埋場的防滲材料和高放廢料深地質(zhì)處置庫的緩沖回填材料。在許多國家，膨潤土基材料已被視為工程化的屏障材料，用于深層放射性廢物的深部地質(zhì)處置[2]。在純膨潤土中添加一定比例的石英砂，可以在不顯著降低吸附性能和防滲性能的前提下，明顯地提高緩沖回填材料的可施工性、力學強度、熱傳導性和長期穩(wěn)定性[3]，其中石英砂能提高混合物的熱傳導系數(shù)[4]。膨潤土與砂混合物的膨脹特性的確定對高放廢物處置具有重要的意義，不同干密度和不同摻砂率產(chǎn)生的膨脹力大小不同。許多學者對不同的膨潤土開展了大量的膨脹力試驗，研究了不同膨潤土及其與砂混合物的膨脹特性[5-7]。池澤成等[8]用改進的三向膨脹儀對合肥重塑膨潤土進行試驗，得到了膨潤土三向應力-應變規(guī)律；王飛等[9]對新疆某地膨潤土進行離子交換和膨脹性研究，得出膨潤土膨脹指數(shù)的變化與K+、Ca2+和Mg2+與蒙脫石層間陽離子交換有關；XU等[10]、SUN等[11]研究了鈉基膨潤土的膨脹特性；談云志等[12]研究了信陽膨潤土及紅黏土的膨脹特性；劉洪伏等[13]對邯鄲強膨脹土和復合改性后的膨脹土進行三向膨脹力試驗研究，得到溫度大于45 ℃，改性后的土樣隨著溫度升高豎向膨脹力先增加后減??；張穎鈞[14]使用平衡加壓法原理設計的三向膨縮特性儀研究了裂土的三向膨脹力，得出水平膨脹力與垂直膨脹力之比在0.5左右；王海龍等[15]利用巖土三向膨脹力測量儀，研究川西南地區(qū)膨脹巖的膨脹特性。

高放廢物處置庫關閉運營后，緩沖材料和處置庫圍巖之間發(fā)生熱-水-力-化的多場耦合作用，而關于摻砂率和干密度對三向膨脹力的耦合影響研究并不多見。因此，本文采用自主研制的巖土三向膨脹儀實驗裝置，研究內(nèi)蒙古高廟子膨潤土-砂混合物在不同干密度和摻砂率條件下的膨脹力特征，探討混合試樣在多因素耦合作用下的變化規(guī)律并分析其原因，對處置庫近場環(huán)境下長期穩(wěn)定性及安全性評價提供參考。

1 材料與方法

1.1 試驗材料

實驗選用的膨潤土為內(nèi)蒙古高廟子膨潤土(以下簡稱“GMZ膨潤土”)，是產(chǎn)自內(nèi)蒙古興和縣高廟子鄉(xiāng)的鈉基膨潤土，具有較強的吸附能力、陽離子交換能力，主要礦物為蒙脫石、長石和石英等，基本的物理化學性質(zhì)見表1[16]。石英砂是漢中市九龍礦業(yè)提供的天然石英砂，其粒徑為0.4～0.7 mm，主要集中在0.5 mm附近，占比為2.68，泡在水中時懸濁液pH值約為6.4，呈弱酸性，其二氧化硅含量高達99.8%。

表1 GMZ膨潤土的基本物理化學性質(zhì)Table 1 Basic physical and chemical propertiesof GMZ bentonite

1.2 試樣制備

首先，將膨潤土和石英砂在105 ℃的烘箱中烘干5 h以上至恒重，待冷卻至室溫后取出，試樣未添加任何添加劑。將冷卻至常溫的膨潤土和石英砂按比例混合均勻，分別配制摻砂率為0%、10%、20%、30%的試樣。傳統(tǒng)的土與液態(tài)水直接混合導致膨潤土產(chǎn)生團聚、黏附容器、水分分布不均，通常固體與固體混合較固體與液體混合更易混合均勻[17]，本次實驗采用在膨潤土-砂混合物中加入固態(tài)冰粉的方法(以下簡稱“冰-土混合法”)，含水率控制在13%，冰-土混合法實驗在西南科技大學凍庫實驗室(-25 ℃)進行，先將配置好的4個不同摻砂率的膨潤土-砂混合物和冰塊在凍庫中冷凍48 h。然后，將冰塊粉碎后立即過1 mm的篩，稱量所要求的冰粉及混合物后一次性倒入混合容器中，迅速攪拌均勻?；旌暇鶆蚝笱b入密封袋，常溫下自然解凍72 h。實驗結(jié)果顯示膨潤土混合物中團聚體減少，黏附容器壁質(zhì)量損失少，土樣水分分布均勻，有利于制樣器壓實制樣。圖1為所用膨潤土粉、冰粉以及混合物實物照片。最后，按照設置好的4組摻砂率制備壓實4組干密度試樣。稱取一定量的混合物放入邊長為4 cm立方體的試樣筒內(nèi)，采用微機控制電液式壓力實驗機進行靜壓。以1 mm/min的控制速率壓實至所需的干密度，一旦達到干密度，位移軸就會被鎖定放置1 h以上，以防止回彈。然后，以0.2 mm/min的速率卸載樣品，一旦卸載，樣品立即從模具拆出放入三向膨脹儀進行恒定體積膨脹實驗，溫度控制在30 ℃。

圖1 膨潤土粉、冰粉以及混合物實物照片F(xiàn)ig.1 Photos of bentonite powder,ice powder and the mixture

1.3 實驗儀器及流程

巖土三向膨脹儀主要由溫度控制部件、三套反力架、4 cm×4 cm×4 cm的試樣箱、膨脹應力量測傳感器等組成(圖2)。將試樣裝入立方體試樣箱后，安裝三套反力架和百分表，調(diào)整螺桿，施加1 kPa預壓力使試樣與儀器各部分充分接觸。擰松試樣箱頂部的排氣孔螺釘，接通注水罐，往試樣箱里面注水，等試樣箱內(nèi)水注滿從排氣孔溢出時，停止注水，擰緊排氣孔螺釘。 在實驗過程中，適時擰動調(diào)整螺桿調(diào)整梁的變形量,通過與膨脹應力量測傳感器的儀表讀出3個方向的膨脹應力，按時記錄數(shù)據(jù)，當膨脹力讀數(shù)變化1 h小于0.01 kPa時，膨脹力在30 ℃就達到穩(wěn)定，此時的膨脹力即為試樣的極限膨脹力。

圖2 巖土三向膨脹儀Fig.2 Geotechnical 3D swelling apparatus

2 結(jié)果與討論

2.1 膨脹應力時程變化規(guī)律

規(guī)定平行于壓實方向的膨脹力為豎向膨脹力，垂直于壓實方向為水平膨脹力，由于為單方向壓實，使得兩個方向的膨脹力數(shù)值不同，試樣出現(xiàn)各向異性(圖3)。混合物試樣為單向壓實的重塑試樣，且摻砂率和干密度不同，在試樣的制備過程中可能導致材料出現(xiàn)各向異性，使得豎向膨脹力與水平向膨脹力數(shù)值不同，豎向膨脹力明顯大于水平向膨脹力，且兩個水平向膨脹力基本相同。以晶格擴張理論分析，當膨脹土砂混合物倒入立方體試樣箱中時，認為蒙脫石疊片方向是隨機的，而膨脹力各向異性的原因取決于蒙脫石疊片取向的各向異性。體積一定的條件下，干密度大的試樣，由于顆粒晶體更多，團粒間孔隙很小，在單向壓實時迫使蒙脫石疊片垂直于壓實方向排列，定向排列明顯，使得豎向膨脹力與水平向膨脹力數(shù)值不同，豎向膨脹力明顯大于水平向膨脹力。對于干密度較小的混合物試樣，團粒間存在較大的孔隙，孔隙的減少主要靠顆粒間的滾動滑移和蒙脫石礦物的膨脹，由于蒙脫石疊片的取向仍然是隨機的，沒有明顯的方向性，表現(xiàn)出的膨脹力各向異性不明顯[13]。

圖3 典型三向膨脹力時程曲線Fig.3 Time-history curve of typical 3D swelling pressure

本次實驗以水平向膨脹力(前后左右的平均值)與豎向膨脹力為分析對象。壓實膨潤土-砂混合物的膨脹力隨時間發(fā)展過程呈現(xiàn)明顯的三階段特征，即快速膨脹階段、減速膨脹階段和緩慢膨脹階段。快速膨脹階段：隨著水不斷的浸入膨潤土-砂混合物中，水優(yōu)先充滿顆粒之間的孔隙，混合物的結(jié)構(gòu)不斷變化，土體表層的水勢梯度較陡，接著充滿顆粒聚集體中的孔隙，水分子進入蒙脫石的晶格間使其發(fā)生膨脹導致膨脹力快速增加，時間處于350 min左右，基本達到了極限膨脹力的80%；減速膨脹階段：試樣的外層已形成一層飽和帶，水勢梯度變緩，隨著水往試樣內(nèi)部深入，自由水的滲透速度變慢，水分進入晶層外的孔隙，水分進入土體的速度變慢，結(jié)合水膜厚度增加，膨脹土吸水率變小，膨脹力增長幅度變小，時間主要集中于350～1 000 min，膨脹力接近極限值；緩慢膨脹階段：土體結(jié)構(gòu)達到穩(wěn)定狀態(tài)，晶層間和晶層外的孔隙逐漸被水分充滿，親水性礦物吸水飽和值很高，膨脹勢能逐漸減少，與吸濕能力有關的內(nèi)部吸力逐漸減小，蒙脫石的水合速率降低。另外，由于樣品從頂部開始飽和，因此由蒙脫石在底部形成的水合膜堵塞了孔隙水的傳輸通道。但從結(jié)果來看，滲透性降低，并且膨潤土的上部的水合速率降低，所有黏土礦物質(zhì)充分水合后，膨脹力基本不再變化，膨脹力均在1 200 min內(nèi)達到穩(wěn)定。

2.2 三向膨脹力與干密度的關系

為了測定不同干密度膨脹力隨時間變化的規(guī)律，選取摻砂率為20%的混合物，在4種不同干密度下進行三向膨脹力實驗，分別測定豎向膨脹力和水平向膨脹力隨時間的變化曲線，結(jié)果見圖4。

由圖4(a)可知，膨潤土-砂混合物干密度對豎向膨脹力的影響非常顯著，與許多學者的研究結(jié)果一致[18-19]。蒙脫石晶格結(jié)構(gòu)是一層鋁(鎂)氧八面體夾在兩層硅氧四面體中，分子式為MX(H2O)4{(Al2-xMgx)[Si4O10](OH)2}，是2∶1型層狀硅酸鹽礦物結(jié)構(gòu)[20]，高壓實的膨潤土-砂混合物吸收水分，使蒙脫石水化膨脹，膨潤土膨脹的兩種主要機制是晶層膨脹和擴散雙電層膨脹，當層間沒有水分子時，層間間距通常認為是0，蒙脫石晶層之間連接力很弱，膨潤土的膨脹勢能很大，水分子很容易進入晶層間孔隙，能夠產(chǎn)生較大的膨脹力；蒙脫石晶粒遇水后，膨潤土膨脹勢能降低，晶層表面吸附勢能大于晶層之間的吸引能，水分子進入兩蒙脫石片層之間的間隔，使層間陽離子與水分子結(jié)合在晶層表面上，晶層間間距變大，使體積膨脹到原來數(shù)倍的晶層膨脹[21]，晶層膨脹主要是水合作用的結(jié)果。

圖4 不同干密度試樣膨脹力時程曲線Fig.4 Time-history curve of swelling pressure with different dry density

在膨脹力實驗開始階段，同一摻砂率試樣在不同干密度條件下的膨脹速率差距不是很大，之后，干密度較高的試樣膨脹速率增長很快，而且一直保持高于干密度較低試樣的膨脹速率。干密度越大，膨脹率起始階段曲線越陡，能夠吸收的水分更多，膨脹時蒙脫石層間水化作用的水分子越多，水化反應速率越快，膨脹力增長越快；當混合物吸水飽和，水化完全，膨脹力增長漸漸趨于穩(wěn)定，最終膨脹力隨著膨潤土干密度的增加而相應增大。當干密度從1.6 g/cm3增加到1.8 g/cm3時，膨潤土最終豎向膨脹力由0.8 MPa增大到2.2 MPa；當干密度從1.8 g/cm3繼續(xù)增加到1.9 g/cm3時，最終豎向膨脹力則由2.2 MPa大幅升高到3.1 MPa。因此，干密度越大，基質(zhì)吸力就高，試樣的膨脹速度越快。

同樣，由圖4(b)可知，膨潤土-砂混合物干密度對水平向膨脹力的影響也很明顯，其變化規(guī)律與豎向膨脹力類似?？焖倥蛎涬A段，豎向膨脹力的增長速率隨著干密度的增加而迅速增大。隨著水化過程的繼續(xù)，經(jīng)歷了晶層間孔隙被水充填，層疊體吸水膨脹并充填集合體內(nèi)的孔隙和厚層疊體集合體膨脹三個階段。實驗穩(wěn)定后，混合物達到飽和狀態(tài)，當干密度從1.6 g/cm3增加到1.9 g/cm3時，膨潤土最終水平向膨脹力由0.7 MPa增大到2.7 MPa，最終水平向膨脹力隨著干密度的增加而增大。

圖5為摻砂率為20%的膨潤土-砂混合物膨脹應力隨干密度的變化規(guī)律曲線。由圖5可知，摻砂率相同時，三向膨脹力隨干密度的增大而呈指數(shù)增大，而且豎向膨脹力始終大于水平向膨脹力，說明摻砂率一定時，提高膨潤土混合物的干密度可以提高其膨脹力。

圖5 膨潤土-砂混合物膨脹應力隨干密度的變化規(guī)律曲線Fig.5 Change law curve of bentonite-sand mixturesswelling pressure with dry density

2.3 三向膨脹力與摻砂率和膨潤土體積比的關系

圖6為干密度從1.6 g/cm3增加到1.9 g/cm3時的膨潤土-砂混合物膨脹應力隨摻砂率的變化曲線。由圖6可知，摻砂率的大小會直接影響混合物的膨脹特性，摻砂率越小，單位體積的蒙脫石含量越高，混合物所吸收的水分就越多，膨脹速率越快，土體的膨脹特性越強，表現(xiàn)出更大的膨脹力；混合物的膨脹應力隨摻砂率的增加呈指數(shù)遞減，并且豎直方向膨脹應力始終大于水平向膨脹應力。膨潤土膨脹力主要是因為其中蒙脫石礦物的吸水膨脹引起的，在吸水過程中，蒙脫石通過層間陽離子水化形成水合陽離子，從而引起內(nèi)部膨脹，單位體積蒙脫石吸水量是一個常數(shù)，與試樣的干密度和摻砂率無關。試樣在恒定的立方體試樣筒吸水，在微觀結(jié)構(gòu)層面蒙脫石吸水膨脹，但在宏觀結(jié)構(gòu)層面試樣的總體變形受周圍荷載的影響，且吸水飽和時最終膨脹量由試樣中單位體積蒙脫石的含量決定。對于摻砂率為30%的混合物，在砂骨架形成之前，砂顆粒被蒙脫石包圍，外力由蒙脫石承擔。隨著吸水和膨脹應力的增大，砂骨架形成，豎向應力最終由砂骨架和蒙脫石共同承擔，摻砂率越大，混合物的膨脹性越弱，越容易形成砂骨架。同時，石英砂吸水能力很小，也不具備膨脹性，隨著摻砂率增加，顆粒級配不斷改變，混合物中蒙脫石含量減少，砂骨架的變形量變小，壓縮變形隨著摻砂率的增大而減小。

從圖6中還可以發(fā)現(xiàn)，混合物膨脹力存在各向異性，即豎向膨脹力與水平向膨脹力并不一致。當摻砂率為20%～30%時，豎向膨脹力略大于水平向膨脹力，但是當摻砂率小于20%后，豎向膨脹力與水平向膨脹力的差距進一步增大，豎向膨脹力明顯大于水平向膨脹力。說明隨著摻砂率的減小，豎向膨脹力占混合物膨脹力的比例越來越大。這可能與混合物在吸水膨脹過程中的水化反應速率存在各向異性及內(nèi)部水分遷移和擴散路徑存在各向異性有關。干密度較小(1.6 g/cm3)的膨潤土加砂混合物，其豎向膨脹力與水平向膨脹力隨摻砂率的發(fā)展趨勢基本一致，并且最終膨脹力的峰值也基本相等；對于較大干密度(1.9 g/cm3)的混合物，其水平向膨脹力遠小于豎向膨脹力。對于干密度為1.7 g/cm3的樣品，隨著砂含量從0%增加到30%，最大豎直方向膨脹應力從4.62 MPa降低到1.23 MPa，最大水平方向膨脹應力從4.18 MPa降低到1.08 MPa。這說明，膨潤土中添加石英砂可以有效抑制膨潤土-砂混合物的極限膨脹力，膨潤土膨脹力大小與摻砂率有關，在相同干密度條件下，摻砂率越小膨脹力越大，這與汪龍等[22]的研究結(jié)果相符。CUI等[23]的研究也證實，對不同摻砂率條件下GMZ膨潤土-砂混合物進行了膨脹實驗，隨著摻砂率增大，試樣最大膨脹力呈指數(shù)遞減趨勢。從處置庫安全運行角度看，通過添加適當比例的石英砂來抑制緩沖/回填材料因吸水而產(chǎn)生的最大膨脹力對結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的破壞是很有利的。

圖6 三向膨脹力與摻砂率關系曲線Fig.6 Relationship curve between sand content and 3D swelling pressure

在膨潤土-砂混合物中，只有膨潤土中的蒙脫石礦物具有吸水膨脹的特性，并且在膨潤土中絕大多數(shù)礦物為蒙脫石(含75.4%)。因此，引入一個參數(shù)，膨潤土在膨潤土-砂混合物中的體積比α計算見式(1)。

α=Vb/(Vb+Vs)

(1)

式中：α為膨潤土的體積比；Vb為膨潤土礦物的體積；Vs為石英砂的體積。

圖7為不同膨潤土體積比的最大膨脹力，膨脹力隨膨潤土體積比的增長呈非線性，干密度一定的試樣，膨脹力隨試樣中膨潤土體積比的增加而增大；當膨潤土體積比一定時候，干密度較大的試樣所對應的膨脹力也較大。隨著膨潤土的體積比α增加(摻砂量減少)，混合物試樣膨脹變形的各向異性顯著增大，表現(xiàn)為豎向膨脹力與水平膨脹力的差值明顯增大，其原因在于石英砂作為惰性材料在吸水條件下，幾乎不發(fā)生體積變化，石英砂顆粒填充于膨潤土基質(zhì)的空隙中，使得α值較小的混合物的膨脹變形更均勻。混合物的膨脹勢和膨脹空間將主要由膨潤土體積比決定。由圖7可知，膨潤土體積比與干密度同時影響膨脹力，當試樣的干密度和膨潤土體積比均不同時，試樣的膨脹力大小就不容易判斷。如膨潤土體積比為100%、干密度為1.6 g/cm3的試樣其膨脹力為2.64 MPa。該膨脹力大于膨潤土體積比為80%、干密度為1.7 g/cm3的試樣的膨脹力，小于膨潤土體積比為80%、干密度為1.9 g/cm3的試樣的膨脹力，而與膨潤土體積比為80%、干密度為1.8 g/cm3的試樣的膨脹力大小接近。在給定含水量和干密度的情況下，膨脹力可能由膨潤土的體積比唯一決定。

圖7 三向膨脹力與膨潤土體積比關系曲線Fig.7 Relationship curve between volume ratio and 3D swelling pressure

2.4 豎向膨脹力與水平向膨脹力之間的關系

由圖8可知，水平膨脹力與豎向膨脹力之比隨干密度的增大逐漸減小，兩者之間的比值都處于0.9左右，說明試樣的膨脹存在各向異性，且隨著試樣干密度的增大愈加顯著；比值隨摻砂率變化而變化，說明摻砂率對試樣的各向異性也有影響。 對于干密度小于1.7 g/cm3、不同摻砂率的混合料水平向膨脹力與豎向膨脹力之比變化較大。從整體趨勢上看，摻砂率一定，水平向膨脹力與豎向膨脹力的比值隨干密度增大而顯著減小，當干密度為1.9 g/cm3時，比值變化很小。干密度為1.6 g/cm3的純膨潤土，豎向膨脹力略大于水平向膨脹力，但是當干密度大于1.8 g/cm3之后，豎向膨脹和水平向膨脹差距增大，豎向膨脹力顯著大于水平向膨脹力。干密度為1.6 g/cm3的純膨潤土，豎向膨脹力僅為水平向膨脹力的1.05倍，但干密度為1.9 g/cm3、摻砂率為30%的混合物，豎向膨脹力則為水平向膨脹力的1.17倍。說明隨著干密度的增大，豎向膨脹力在整個膨脹力中所占的比例越大，這可能與樣品的制備和混合物在吸水膨脹過程中水分在試樣中的遷移擴散存在各向異性有關。

圖8 水平向膨脹力與豎向膨脹力之比和干密度關系曲線Fig.8 Relationship curve between ratio of horizontal andvertical swelling pressure as a function of dry density

3 結(jié) 論

1) 實驗在西南科技大學凍庫中以冰-土混合法進行，其混合效率比普通噴水混合法高，且能更準確地調(diào)配膨潤土的含水率，更接近于目標含水率。使膨潤土-砂混合物中團聚體減少，黏附容器壁質(zhì)量損失少，壓實后土樣斷面水分分布均勻，有利于制樣器壓樣，提高壓實膨潤土均勻性，可為我國緩沖回填材料高效生產(chǎn)提供參考。

2) 膨潤土-砂混合物的膨脹應力隨時間的變化過程為三個階段，快速膨脹階段主要處于350 min之前，基本達到了極限膨脹力的80%；減速膨脹階段主要集中于350～1 000 min，膨脹力接近極限值；緩慢膨脹階段為1 000～1 200 min。

3) 膨潤土-砂混合物的膨脹應力存在各向異性，水平向膨脹力與豎向膨脹力的比值約為0.9。膨脹應力與摻砂率、干密度密切相關；當干密度從1.6 g/cm3增加到1.9 g/cm3時，膨潤土最終水平向膨脹力由0.7 MPa增大到2.7 MPa。對于干密度為1.7 g/cm3的樣品，隨著砂含量從0%增加到30%，最大豎直方向膨脹應力從4.62 MPa降低到1.23 MPa，最大水平方向膨脹應力從4.18 MPa降低到1.08 MPa，干密度為1.6 g/cm3的純膨潤土，豎向膨脹力僅為水平向膨脹力的1.05倍，但干密度為1.9 g/cm3摻砂率為30%的混合物，豎向膨脹力則為水平向膨脹力的1.17倍。