劉 灝,王 穎,2*,王思潼,劉 揚,李 博 (.蘭州大學大氣科學學院,甘肅 蘭州 730000；2.蘭州大學半干旱氣候變化教育部重點實驗室,甘肅 蘭州 730000)

高強度的排放,不利的氣象條件,二次氣溶膠的形成以及顆粒物的區(qū)域傳輸是細顆粒物污染形成的主要因素[1].大氣污染物濃度不僅與本地排放源有關,在中尺度環(huán)流系統(tǒng)作用下,外來源的輸送及影響不容忽視,因此,僅在城市尺度開展污染物控制研究難以達到改善城市空氣質量的目的.

研究污染物區(qū)域輸送的方法主要有污染路徑法[2-3]、拉格朗日粒子擴散(LPDM)模式法[4]和顆粒物源示蹤法[5].其中基于后向軌跡模式的污染路徑法可以減少模式插值、截斷過程及風場資料時空分辨率較低帶來的誤差,能夠準確解釋污染物的輸送、擴散及沉降過程,利于分析污染物的輸送路徑和識別污染物的可能來源[6-8],是目前應用最廣泛的研究污染物區(qū)域輸送的方法.國內外的許多科研工作者利用 HYSPLIT后向軌跡模式對城市大氣污染問題開展了大量的研究[9-12],包括識別污染物的潛在源區(qū)[13-15],重污染期間量化本地源和外來源的貢獻率[16],探討污染輸送的季節(jié)變化特征[17]等.杜朋[18]、錢俊龍[19]、張廣興[20]等采用HYSPLIT模式研究了100m高度的污染輸送特征;王曉琦[21]、沈學勇[22]、姜洪進[23]等利用HYSPLIT模式研究了500m高度PM2.5的潛在源區(qū)和不同源區(qū)對 PM2.5貢獻的差異;Pongkiatkul[24]、涂小萍[25]等通過HYSPLIT模式定量估算了 1000m高度外來源輸送對城市顆粒物濃度的貢獻率;陳虹穎[26]、鈐偉妙[27]等采用HYSPLIT模式并結合軌跡聚類分析法、PSCF方法在 1500m高度對污染物來源進行了分析.以上研究表明,不同學者對不同地區(qū)的區(qū)域污染輸送研究的起始點高度設置存在較大差異,相關研究并沒有說明模式起始點高度的確定依據(jù).Lee[28]和 Gebhart[29]等研究表明 HYSPLIT模式對起始點高度的選擇較敏感,準確的軌跡起始點高度對識別污染源區(qū)有重要影響.

此外,Wehner等[30]指出聚類數(shù)量的選擇也對區(qū)域輸送路徑統(tǒng)計結果有重要影響.選取較少的聚類數(shù)量時,聚類結果不足以代表軌跡的風向風速特征,選取較多的聚類數(shù)量時,各聚類路徑之間無顯著差異.針對聚類數(shù)量的研究報道不多,大多采用Brankov等[31]提出的以總空間變化(Total spatial variation,TSV)超過5%為原則選擇聚類數(shù)量的方法,以及Dorling等[32]研究中以TSV出現(xiàn)顯著變化為原則選取聚類數(shù)量的方法,但目前缺乏不同聚類數(shù)量選取方法對聚類結果影響的對比分析.

本文以天水市為例,探討了不同軌跡起始高度和聚類數(shù)量對后向軌跡模擬結果的影響,通過對500m高度春、夏、秋、冬4個季節(jié)的后向軌跡分析,研究不同路徑氣團對天水市顆粒物濃度的影響,并進一步運用權重潛在源貢獻分析法(WPSCF),探討天水市顆粒物的潛在源區(qū)對天水市顆粒物濃度的貢獻.

1 資料與方法

1.1 研究區(qū)域

天水市位于甘肅東南部 (34°05′～35°10′N,104°35′～106°44′E),地處六盤山地、隴中黃土高原和秦嶺山地的交接處,毗鄰關中平原.境內山脈縱橫,地勢西北高,東南低,海拔在1000～2100m之間.境內北部屬黃土梁峁溝壑區(qū),渭河及其支流藉河、牛頭河橫貫其中,形成寬谷與峽谷相間的盆地與河谷階地,天水市屬典型的大陸性溫帶季風氣候類型.

根據(jù)《2018年甘肅省生態(tài)環(huán)境狀況公報》[33]:剔除沙塵天氣影響監(jiān)測數(shù)據(jù)后,天水市2018年PM10和PM2.5的年均濃度分別為79和40μg/m3,均超過國家環(huán)境空氣質量二級標準.

1.2 資料來源

氣象資料來源于美國國家環(huán)境預報中心(NCEP)提供的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)2017～2019年的氣象數(shù)據(jù)(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1),其時間分辨率為 3h,水平分辨率為 1°×1°,垂直方向分23層,氣象要素包括溫度、氣壓、相對濕度、地面降水、水平和垂直風速等.

污染物濃度數(shù)據(jù)來源于天水市生態(tài)環(huán)境局文化館環(huán)境空氣質量國控監(jiān)測點(105.86°E, 34.57°N)2017～2019年逐小時監(jiān)測資料,主要監(jiān)測指標為SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO 和 O3.

1.3 研究方法

1.3.1 HYSPLIT4模式簡介 HYSPLIT4模式是NOAA和澳大利亞氣象局聯(lián)合研發(fā)的用于計算和分析大氣污染物輸送、擴散軌跡的專業(yè)模型,具有處理不同污染物排放源的輸送、擴散和沉降模式,可用于計算空氣團軌跡、模擬復雜的擴散和沉降過程,已被廣泛應用于多種污染物傳輸和擴散的研究.

基本原理是假定質點是隨風場而運動,軌跡是質點在時間和空間上的積分.下一時刻質點的位置,是由初始位置(P)的平均速度和第一猜值所在點(P’)的速度平均后與時間步長的乘積得到[34]:

而積分時間步長可變:

本文采用基于HYSPLIT4模式的Meteoinfo軟件模擬了天水市文化館(105.86°E, 34.57°N)2017～2019年冬季逐日3h間隔的后向軌跡,并采用Dorling等[32]提出的空間方差聚類算法作為聚類分析的主要方法,空間方差聚類算法通過計算每兩條軌跡組合的空間變化,對所有到達模式受點區(qū)域的氣團軌跡進行聚類分組.

1.3.2 權重潛在源貢獻分析法 權重潛在源貢獻分析法(WPSCF)是將氣團軌跡與顆粒物濃度相結合,基于氣流軌跡分析來識別污染源區(qū)的方法[35-36].將研究區(qū)域劃分為 0.15°×0.15°的水平網(wǎng)格,對研究的要素設定一個閾值,當軌跡所對應的濃度值高于這個閾值時,認為該軌跡是污染軌跡,其經過網(wǎng)格(i,j)污染軌跡端點數(shù)為 mij,而落在某網(wǎng)格(i,j)內的所有軌跡端點數(shù)為nij,則潛在源貢獻(PSCF)可以定義為

當經過某一網(wǎng)格內所有軌跡數(shù) nij較小時,會有很大的不確定性.為此,當某一網(wǎng)格內的 nij小于研究區(qū)域內每個網(wǎng)格的平均軌跡數(shù)的 3倍時,就要使用權重函數(shù)W(nij)來降低不確定性[37-38]:

進而對PSCF進行加權計算

WPSCF的值越大,代表該網(wǎng)格區(qū)域對監(jiān)測點顆粒物濃度的影響越高.

2 結果與討論

2.1 不同起始點高度結果對比

2.1.1 不同起始點高度的設置 后向軌跡分析中路徑起始高度的設置通?？紤]以下幾個方面:(1)大氣運動具有空間多尺度的特征,近地面氣象場既受到與地形條件有關的局地小尺度的氣流影響,也受大尺度的天氣系統(tǒng)和環(huán)流形勢的控制,天氣學中常分析 850hPa[39](1500m asl)和 700hPa[40](3000m asl)天氣形勢.(2)受非均一下墊面影響,近地面流場復雜,模擬的基礎資料-全球同化系統(tǒng)(GDAS)和地形數(shù)據(jù)的精度比較低,很難準確模擬近地面流場的特征,因此,模擬起始點高度不宜過低[41].(3)邊界層大氣以湍流為主要特征,對污染物濃度分布有重要影響,而邊界層的典型高度從幾百米到一公里.因此,眾多研究中將路徑起始高度設置為500[42-45]和1000m[46-48].

同時為說明不同軌跡起始點高度對天水市顆粒物輸送的影響,本文根據(jù)Li等[49]的方法,對天水市2017～2019年起始點高度為10m的72h后向軌跡節(jié)點進行統(tǒng)計,不同高度的軌跡點概率如表1所示.

表1 2017～2019年軌跡點高度概率統(tǒng)計Table 1 Probability statistics of trajectory point height in 2017～2019

由表1分析可得,對天水地區(qū)而言,影響近地面污染物濃度的氣流有60%低于35.5m,80%來自405m以下.為研究影響近地面顆粒物濃度的不同尺度氣流輸送,將軌跡起始點高度分別設置在50和200m高度,代表起始點高度為10m的大部分后向軌跡運動高度.綜上所述,本文分別選用50, 200, 500和1000m 4個起始點高度模擬后向軌跡并進行聚類分析.

2.1.2 不同高度模擬結果分析 以2017～2019年1月、2月和12月為模擬時段,對冬季50, 200, 500和1000m 高度的后向軌跡分別進行空間方差聚類.為了使不同高度的軌跡聚類結果具有可比性,4個高度層均采用Brankov等[31]提出的標準,按照TSV(Total spatial variation)超過 5%的原則將 50, 200, 500和1000m高度天水市72h后向軌跡的聚類數(shù)量依次設置為4、5、6和6.各高度聚類結果如圖1所示,不同軌跡對應的PM2.5和PM10的質量濃度如表2所示.由圖 1和表 2可知,不同高度層(50, 200, 500和1000m)的氣流輸送路徑具有如下特征:

表2 冬季不同高度聚類結果統(tǒng)計Table 2 Statistics of clustering results at different heights in winter

續(xù)表2

圖1 冬季不同高度聚類路徑Fig.1 Clustered pathways at different heights in winter

(1)50m高度受東南部、偏北部、西部和西北部氣團影響,東南部路徑1占比達到50.14%,PM2.5濃度為79.72μg/m3,PM2.5在PM10中占比0.64;來自河西走廊的西北路徑 3占比 13.75%,PM10與 PM2.5濃度分別為133.5和 57.6μg/m3,PM2.5在 PM10中占比 0.43;偏北部路徑2的顆粒物濃度較低,PM10與PM2.5濃度分別為116.3和63.4μg/m3;來自新疆的偏西路徑占比7.97%.

(2)200與 50m高度相似,主要受東南部、偏北部、西部和西北部氣團影響,東南路徑 1占比達到44.03%, PM2.5濃度最高,達到 78.7μg/m3,PM2.5在PM10中占比0.65;西北路徑包括軌跡3和軌跡4,對應的 PM10濃度為 128.3～136.7μg/m3,PM2.5在 PM10中占比0.44～0.48;偏西路徑5占比4.79%.

(3)500m高度受東南部、西部、西北和偏北部氣團影響,東南路徑1占比達到47.62%,在所有路徑中占比最高,輸送距離最短, PM10和PM2.5濃度分別為123和78.2μg/m3,PM2.5在PM10中占比0.64,對細顆粒物的貢獻顯著;西北路徑包括來自新疆的軌跡3和軌跡 4,對應的 PM10濃度為 134.6～142.7μg/m3,在所有路徑中最高,PM2.5在PM10中占比 0.43～0.49;偏北部路徑 2的顆粒物濃度遠低于平均濃度;西部路徑包括軌跡5和軌跡6,合計占比11.86%,PM2.5平均濃度為75.45μg/m3.

(4)1000m高度受東南部、西部、西北和偏北部氣團影響,東南部路徑 1占比達 36.43%,對應 PM2.5的濃度為79.3μg/m3,PM2.5與PM10的比值為0.65;偏北部路徑2占比19.12%,顆粒物濃度最低;西北路徑包括軌跡3和軌跡4,其中軌跡3對應PM10的濃度為151.3μg/m3;西部路徑包括軌跡5和軌跡6,合計占比18.09%.

總體來看,50, 200和500m 3個高度的氣流軌跡類型和占比無明顯差別,而1000m高度有明顯的從中亞區(qū)域輸送的氣流,占比為4.54%. 50, 200和500m 的東南部路徑占比為 44.03%～50.14%,對應PM2.5濃度為78.2～79.7μg/m3, PM2.5與PM10的比值為 0.64～0.65,對天水市細顆粒物污染有重要貢獻;西北路徑PM10濃度在所有路徑中最高,PM2.5/PM10低于 0.5;偏北部路徑顆粒物濃度最低;西部路徑占比最小.但是 500m 高度不同路徑之間顆粒物濃度差異更顯著,其中 PM10濃度極值比為 1.22,PM10濃度極值差為 25.9μg/m3,PM2.5的結果與 50和200m相差不大.

由于 HYSPLIT模式無法完全模擬近地表摩擦和湍流效應,并且風向和風速隨離地高度變化很大,所以在計算后向軌跡時必須有足夠的起始點高度.Sapkota等[50]研究表明,軌跡起始點高度設置為500m時能夠代表逆溫層以上污染物輸送的影響;Lee等[51]使用 HYSPLIT模式測試不同模擬源影響下多受體方法的準確性,結果顯示500m的起始點高度對實際污染源區(qū)的模擬效果最佳;Karaca等[52]利用后向軌跡模式研究發(fā)現(xiàn)軌跡起始點高度設為500m模擬顆粒物潛在源的準確性最高.在50, 200和500m高度層上,天水地區(qū)后向軌跡聚類路徑對起始點高度設置不敏感,但500m高度上不同路徑之間顆粒物濃度的差異更顯著,所以本文選取500m高度進行聚類分析.

2.2 不同聚類數(shù)量結果對比

2.2.1 不同聚類數(shù)量的設置 聚類數(shù)量的選擇采取兩種方法以研究不同方法的選擇對分析結果的影響:(1)參考Brankov等[31]選擇聚類數(shù)量的方法,當n組聚類合并為n-1組后,若TSV超過5%代表n為合適的聚類數(shù)量;(2)依據(jù)Dorling等[32]選擇聚類數(shù)量的方法,當n組聚類合并為n-1組后,若TSV出現(xiàn)顯著變化則代表n為合適的聚類數(shù)量.

2.2.2 不同聚類數(shù)量模擬結果分析 如圖 2所示,冬季分別按照 TSV顯著變化原則確定后向軌跡聚類數(shù)量為4,以TSV超過5%為原則選擇聚類數(shù)量為6.由圖3和表3可知:

表3 天水市2017～2019年冬季500m高度顆粒物聚類結果統(tǒng)計Table 3 Statistics of particle clustering results at 500m height in Tianshui City

圖2 天水市2017～2019年冬季總空間變化(TSV)Fig.2 Total spatial variation for different number of clusters for winter back trajectories

圖3 天水市2017～2019年冬季500m高度不同聚類數(shù)量的聚類結果Fig.3 Results from different clustering numbers in Tianshui City

方案一的路徑可分為來自陜西南部的東南路徑、源自新疆的西部路徑和來自河西走廊的西北路徑三部分.方案二的路徑可分為來自陜西南部的東南路徑、來自內蒙古的偏北部路徑、來自新疆的西部路徑和來自河西走廊的西北路徑四部分.

東南路徑:方案一與方案二的東南路徑相同,占比為47.62%,PM10與PM2.5的濃度分別為123和78.2 μg/m3,PM2.5在PM10中的占比達0.64,主要受人為源影響,是細顆粒物污染最嚴重的路徑.

西北路徑:方案一的西北路徑3占比17.97%,對應PM10和PM2.5的濃度分別為135.7和66.4μg/m3;方案二中的西北路徑包括軌跡3和軌跡4,合計占比19.58%,PM10平均濃度為 138.7μg/m3,PM2.5濃度為63.5μg/m3,PM2.5在 PM10中的占比達 0.43～0.49.

西部路徑:方案一的西部路徑4占比13.47%,對應 PM10和 PM2.5的濃度分別為 128和 68.5μg/m3,PM2.5在PM10中的占比達0.54.方案二的西部路徑包括軌跡 5和軌跡 6,合計占比 11.86%,對應 PM10和PM2.5的平均濃度分別為 119.4和 75.5μg/m3,PM2.5在PM10中的占比達0.6～0.66.

偏北部路徑:方案一與方案二的偏北部路徑相同,占比為20.94%,PM10與PM2.5的濃度分別為116.8和62.2μg/m3,PM2.5在PM10中的占比達0.53.

基于 3a(2017～2019年)資料分析結果顯示,不同聚類數(shù)量下各路徑的比例和濃度差異不大,盡管按照 TSV顯著變化原則確定的聚類數(shù)量偏少,但聚類結果仍可以反映不同方向軌跡輸送特征.按照TSV顯著變化原則進行分析時各軌跡的代表性強,且能夠描述不同流場之間的重要差別.所以本文按照TSV顯著變化原則模擬不同季節(jié)500m高度72h的后向軌跡并進行空間方差聚類,結合顆粒物濃度資料來分析各路徑對天水市顆粒物污染的貢獻.

2.3 天水市區(qū)域輸送研究

2.3.1 不同季節(jié)聚類結果分析 為揭示天水市不同季節(jié)聚類結果和污染物濃度的差異,對2017～2019年天水市500m高度72h后向軌跡按季節(jié)分別進行聚類分析.根據(jù)TSV顯著變化原則,冬(1、2及12月)、春(3～5 月)、夏(6～8 月)、秋(9～11 月)各季的軌跡分別被聚類為4、4、5、4類.由圖4和表4分析可知,冬季來自陜西南部的東南路徑1占比達47.62%,對應PM2.5的濃度為78.2μg/m3, PM2.5與PM10的比值為 0.64,對細顆粒物的濃度貢獻顯著.污染程度最低的是來自內蒙古的偏北部路徑2,PM10和PM2.5濃度分別為 116.8和 62.2μg/m3.冬季顆粒物的平均濃度相比其他3個季節(jié)是最高的,對應PM10和PM2.5的平均濃度分別為124.6和71.3μg/m3.

圖4 天水市2017～2019年春夏秋冬500m軌跡聚類結果Fig.4 Results of air mass backward trajectory clustering for different seasons

表4 天水市2017～2019年不同季節(jié)500m高度顆粒物聚類結果統(tǒng)計Table 4 Statistics of particle clustering results in four seasons of Tianshui City

春季西北路徑包括軌跡 3和軌跡 4,合計占比25.62%,是顆粒物污染程度最高的路徑,PM10和PM2.5濃度分別為 127.9～129.9 和 40.6～41μg/m3,PM2.5和PM10的比值為0.32;東南路徑1占比46.99%,是顆粒物濃度最低的路徑,對應 PM10和 PM2.5的平均濃度分別為 78.3和 34.7μg/m3.春季 PM10的濃度極值比為1.66,在4個季節(jié)中最高.

夏季東南路徑1的占比在4個季節(jié)中最高,占比達63.72%,對應PM2.5的濃度為21.5μg/m3.夏季氣團的運動路徑相較于其他季節(jié),距離明顯偏短,平均顆粒物濃度全年最低,PM10和 PM2.5平均濃度分別是41.6和 20.0μg/m3.

秋季路徑呈西北-東南向,西北路徑的軌跡3和軌跡 4,占比分別為 18.26%和 10.42%,對應 PM10濃度為78.8～80.1μg/m3,PM2.5的濃度為33.8～34.2μg/m3,是顆粒物濃度最高的路徑;東南路徑占比為48.24%,PM10和PM2.5的平均濃度分別是58.5和30.3μg/m3.

綜合分析春夏秋冬4個季節(jié)的后向軌跡輸送特征,可以發(fā)現(xiàn)偏西路徑移動速度最快,輸送距離最長,其次是偏北路徑,東南路徑距離最短.不同季節(jié)的東南路徑全年占比達46.99%～63.72%,該路徑下PM2.5/PM10最高,顯示人為源細顆粒物輸送影響的特征;春季西部路徑PM10濃度最高,且PM2.5/PM10最低,表明該地區(qū)春季顆粒物濃度受沙塵傳輸影響.這些特征與王芳龍等[53]對天水市2015～2018年大氣顆粒物輸送路徑的分析結果基本一致.

2.3.2 權重潛在源貢獻分析 WPSCF算法是將氣團軌跡與顆粒物濃度相結合,基于氣流軌跡分析來識別污染源區(qū)的方法,WPSCF的值越大,代表該網(wǎng)格區(qū)域對監(jiān)測點顆粒物濃度的影響越高.圖 5分析了冬、春、夏、秋4個季節(jié)PM2.5潛在污染源分布及其相對貢獻,為了使?jié)撛谠磪^(qū)更加容易識別,設定整個觀測期間 PM2.5濃度的閾值為不同季節(jié) PM2.5觀測數(shù)據(jù)的75百分位數(shù).

如圖5,冬季天水PM2.5主要來源于東南部的區(qū)域貢獻,其中 90%及以上可能來自陜西南部和四川北部區(qū)域的輸送,在內蒙古西部區(qū)域有呈線性的顆粒物低潛在源區(qū),概率為10%～20%;春季細顆粒物潛在源區(qū) 80%及以上可能是東南部的川陜交界地區(qū),沿河西走廊有概率 50%～60%的細顆粒物遠程輸送;夏季W(wǎng)PSCF值低于其他3個季節(jié),僅在陜西南部存在 80%概率及以上的細顆粒物潛在源區(qū),西北方向的細顆粒物污染輸送明顯減弱;秋季細顆粒物潛在源區(qū)80%及以上可能是寧夏南部、陜西南部和四川東北部區(qū)域,此外沿河西走廊有概率大于 70%的線性高潛在源區(qū).不同季節(jié)的潛在源貢獻結果表明,越靠近監(jiān)測點位置 WPSCF值越高.總體而言,天水市東南部區(qū)域是細顆粒物的高潛在源區(qū),西北方向的PM2.5輸送對天水市細顆粒物污染也有一定貢獻.

圖5 天水市2017～2019年不同季節(jié)潛在源貢獻Fig 5 Potential source contributions in different seasons for Tianshui City

3 結論

3.1 不同高度后向軌跡聚類結果表明,50,200和500m高度上輸送路徑的方向和占比相差不大,但500m高度不同路徑的顆粒物濃度差異更顯著,為了區(qū)別不同路徑方向對天水市顆粒物濃度的影響,研究選取500m高度進行聚類分析.

3.2 不同聚類數(shù)量的聚類結果表明,以 TSV 顯著變化為原則選擇聚類數(shù)量進行分析,聚類結果能夠充分描述不同氣團軌跡對研究區(qū)域顆粒物濃度的影響.

3.3 天水市四個季節(jié)的聚類分析結果及潛在源貢獻分析結果均表明,冬季天水地區(qū)顆粒物濃度主要受來自陜西南部的東南路徑的人為源傳輸影響,春季主要受西北路徑的沙塵源傳輸影響,夏秋季節(jié)不同路徑的顆粒物濃度相差不大.