聶學(xué)選，畢玉華，申立中，王 鵬，嚴(yán) 杰，彭益源

基于響應(yīng)曲面法的柴油機(jī)SCR性能預(yù)測

聶學(xué)選1，畢玉華1※，申立中1，王 鵬1，嚴(yán) 杰1，彭益源2

（1. 昆明理工大學(xué)，云南省內(nèi)燃機(jī)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，昆明 650500；2. 昆明云內(nèi)動力股份有限公司，昆明 650500）

針對柴油機(jī)選擇性催化還原（Selective Catalytic Reduction，SCR）系統(tǒng)在不同工況下運(yùn)行時(shí)性能差異較大，搭建了帶SCR系統(tǒng)的柴油機(jī)測試臺架，在對SCR系統(tǒng)性能測試的基礎(chǔ)上，利用GT-POWER建立SCR系統(tǒng)模型，分析不同排氣溫度、不同排氣流量、不同氨氮比對SCR性能的影響，并基于Box-Behnken設(shè)計(jì)與響應(yīng)面法對柴油機(jī)SCR系統(tǒng)進(jìn)行了研究，以排氣溫度、排氣流量、氨氮比為變量因子，以NOX轉(zhuǎn)化效率與NH3逃逸率為優(yōu)化目標(biāo)進(jìn)行響應(yīng)曲面優(yōu)化。結(jié)果表明：排氣溫度對SCR性能影響較大，250～450 ℃為SCR最佳轉(zhuǎn)化效率區(qū)間，NOX轉(zhuǎn)化效率均在80%以上，NH3逃逸率均在5%以內(nèi)；排氣流量增加使NOX轉(zhuǎn)化效率下降，NH3逃逸率上升，排氣流量在200 kg/h以上尤為明顯，排氣流量每增加50 kg/h，NOX轉(zhuǎn)化效率平均下降3%，NH3逃逸率平均增加4%；氨氮比增加使得NOX轉(zhuǎn)化效率提升，同時(shí)NH3逃逸率增加，氨氮比在0.9以上能使NOX轉(zhuǎn)化效率保持較高水平，氨氮比在0.9以下能保證較低的NH3逃逸率，氨氮比的選擇尤為重要。根據(jù)響應(yīng)曲面結(jié)果得出：不同的排氣溫度與排氣流量配合不同氨氮比可提高NOX轉(zhuǎn)化效率，降低NH3逃逸率，當(dāng)排氣溫度為350 ℃，排氣流量為200 kg/h，氨氮比為1.0時(shí)，SCR性能最佳，NOX轉(zhuǎn)化效率達(dá)到96.4%，NH3逃逸率僅0.5%。該研究為SCR系統(tǒng)在柴油機(jī)不同工況下運(yùn)行時(shí)的尿素控制提供有效的指導(dǎo)依據(jù)。

柴油機(jī)；響應(yīng)曲面；SCR系統(tǒng)；NOX轉(zhuǎn)化效率；氨逃逸率

0 引 言

選擇性催化還原反應(yīng)技術(shù)（SCR，Selective Catalytic Reduction）專門用于減少柴油機(jī)NOX排放的機(jī)外凈化手段[1-3]，技術(shù)成熟且效率高，在目前的柴油機(jī)國六排放控制技術(shù)中已成為不可缺少的氮氧化物（NOX）后處理技術(shù)[4]。然而SCR尿素噴射過多會造成NH3反應(yīng)過剩，從而造成NH3泄漏，形成二次污染。NH3是大氣中的堿性氣體，與二氧化硫、氮氧化物迅速形成細(xì)顆粒物（PM2.5），對霧霾的形成和大氣污染有著重要影響[5-7]。為了保證尿素噴射后產(chǎn)生的NH3與NOX完全反應(yīng)，既降低NOX排放，也不產(chǎn)生NH3泄漏，需要對發(fā)動機(jī)不同工況下的尿素噴射提供精準(zhǔn)控制，提高其SCR系統(tǒng)的轉(zhuǎn)化效率，降低NH3逃逸率。而柴油機(jī)與SCR系統(tǒng)的協(xié)調(diào)控制卻極為復(fù)雜，柴油機(jī)在不同工況下運(yùn)行時(shí)排氣狀態(tài)參數(shù)不同，這成為柴油機(jī)SCR系統(tǒng)在開發(fā)過程中必須考慮的因素[8-10]。

國內(nèi)外學(xué)者對SCR性能的優(yōu)化方法也頗有研究。Capetillo等[11]利用全因子試驗(yàn)設(shè)計(jì)對SCR性能進(jìn)行優(yōu)化，以尿素噴射速度、尿素噴射角度、液滴直徑為變量因子，NH3均勻性與尿素液滴的壁膜厚度為優(yōu)化目標(biāo)，成功地預(yù)測了SCR系統(tǒng)的性能。Vedagir等[12]利用正交試驗(yàn)方法和CFD仿真方法對SCR設(shè)計(jì)參數(shù)進(jìn)行了研究，以排氣溫度、排氣流量、尿素噴射位置、尿素噴射角度以變量因子，以SCR入口NH3均勻性為優(yōu)化目標(biāo)進(jìn)行優(yōu)化，最終給出了最佳的NH3均勻性的組合參數(shù)。王國仰等[13-14]利用多目標(biāo)遺傳算法對SCR系統(tǒng)氨覆蓋率進(jìn)行優(yōu)化，分析了催化器溫度、空速和SCR催化器入口NOX濃度對目標(biāo)氨存儲的影響，最終優(yōu)化了SCR系統(tǒng)NOX排放和NH3泄漏之間的此消彼長（tread-of）的關(guān)系。Wei等[15]基于狀態(tài)反饋控制提出了一種非線性模型預(yù)測控制算法，提高了滿足NH3排放小于10×10-6時(shí)的NOX轉(zhuǎn)化效率。仇滔等[16]在柴油發(fā)動機(jī)臺架上開展SCR系統(tǒng)催化箱的進(jìn)出口溫度特性測試，并基于Mtalab/simulink模塊對SCR催化箱開展仿真計(jì)算，提出了催化箱出口溫度的計(jì)算模型。李軍等[17]基于ESC工況進(jìn)行了動態(tài)SCR轉(zhuǎn)化效率溫度窗口試驗(yàn)研究研究。Liu等[18]提出了一種基于支持向量機(jī)和遺傳算法的組合方法，建立了上下游NOX預(yù)測模型，優(yōu)化了NOX排放和NH3逃逸檢測。Pio等[19]發(fā)明了一種增強(qiáng)型NH3-SCR反應(yīng)，即通過向尿素水溶液中添加一定量的硝酸銨來促進(jìn)低溫下的標(biāo)準(zhǔn)SCR反應(yīng)，此方法可以在200～350℃溫度范圍內(nèi)顯著提高NOX轉(zhuǎn)化率，同時(shí)有效抑制氨泄漏。Colombo等[20]通過仿真模型研究了NH3的存儲和泄漏過程。綜上所述，國內(nèi)外學(xué)者針對SCR性能的多因素優(yōu)化主要偏向于SCR結(jié)構(gòu)、尿素噴射、氨存儲模型等優(yōu)化方面，而針對柴油機(jī)排氣狀態(tài)參數(shù)與尿素之間的綜合性能影響規(guī)律的研究極少。排氣溫度、排氣流量的變化，會對SCR催化劑活性、化學(xué)反應(yīng)過程造成影響，使得NOX轉(zhuǎn)化效率產(chǎn)生明顯差異[21-23]。因此探究發(fā)動機(jī)排氣狀態(tài)參數(shù)、不同尿素噴射量對NOX排放與NH3排放的影響規(guī)律有著非常重要的意義。

以滿足國五排放標(biāo)準(zhǔn)的高壓共軌柴油機(jī)為研究對象，搭建了帶SCR系統(tǒng)的柴油機(jī)測試臺架，在對SCR系統(tǒng)性能測試的基礎(chǔ)上，利用GT-POWER軟件分析了不同排氣溫度、排氣流量、氨氮比（ANR，Ammonia to Nitrogen oxides Ratio）對SCR性能的影響。利用響應(yīng)曲面法以NOX轉(zhuǎn)化效率與NH3逃逸率為優(yōu)化目標(biāo)進(jìn)行響應(yīng)曲面優(yōu)化，提出排氣溫度、排氣流量、氨氮比三因素交互作用的影響規(guī)律，通過對三因素的優(yōu)化，提高了NOX轉(zhuǎn)化效率，降低了NH3逃逸率。該研究為SCR系統(tǒng)在柴油機(jī)不同工況下運(yùn)行時(shí)的尿素控制提供有效的指導(dǎo)依據(jù)。

1 數(shù)值模型理論

SCR催化劑載體是圓柱形蜂窩狀多孔道結(jié)構(gòu)，材料通常有陶瓷、堇青石及金屬等，載體用于承載催化劑，催化劑均勻涂敷在催化劑涂層，與流經(jīng)的NH3與排氣混合氣體反應(yīng)，從而減少NOX排放，載體的物性參數(shù)對SCR性能有重要影響，合適的載體選擇不僅能使SCR所占空間小，使用壽命長，還能保證SCR具有優(yōu)異的性能并減小對發(fā)動機(jī)動力性和經(jīng)濟(jì)性的影響。GT-POWER中催化劑模型的物理結(jié)構(gòu)如圖1所示，催化劑模型中進(jìn)行著一系列的物理和化學(xué)反應(yīng)，在載體通道中進(jìn)行氣相物質(zhì)的對流、擴(kuò)散和傳導(dǎo)，催化劑涂覆層進(jìn)行化學(xué)反應(yīng)、能量交換，并與基體進(jìn)行熱量傳遞，NOX與NH3的混合氣體流經(jīng)孔道后先擴(kuò)散至催化劑外表面，進(jìn)一步擴(kuò)散至催化劑內(nèi)表面后，NH3吸附在催化劑活性位上與NOX發(fā)生催化還原反應(yīng)，生成H2O與N2，生成產(chǎn)物擴(kuò)散至孔道隨排氣流出催化劑，NOX排放經(jīng)過這一整個(gè)過程便被有效控制。

1.1 流體力學(xué)基礎(chǔ)

計(jì)算流體力學(xué)運(yùn)用數(shù)值方法和計(jì)算機(jī)求解流體控制方程，并得到空間和時(shí)間離散位置處的數(shù)值解，是對流場離散的定量描述，流體動力學(xué)遵循三大基本方程：連續(xù)性方程、運(yùn)動方程、能量方程，方程式見（1）、（2）、（3）。

式（3）中，為溫度，℃；為流體的傳熱系數(shù)；grad為梯度；S為流體黏性耗散項(xiàng)，表示當(dāng)流體在流動過程中受到黏性摩擦力而使流體的機(jī)械能轉(zhuǎn)化成熱能。能量方程是能量守恒定律在流體力學(xué)中的運(yùn)用，包含了熱力學(xué)定律，即流體的總能量等于動能與內(nèi)能之和。

1.2 化學(xué)反應(yīng)動力性模型

氣體在流經(jīng)載體孔道表面與催化劑發(fā)生反應(yīng)，反應(yīng)過程遵循Eley-Rideal機(jī)理[24]，本質(zhì)上是兩種氣態(tài)物質(zhì)與固態(tài)催化劑的吸附氧化過程，催化劑能加快化學(xué)反應(yīng)速度并控制化學(xué)反應(yīng)方向，將氣態(tài)混合物中的有害成分轉(zhuǎn)化為無害物。在SCR催化器中涉及到NO、NO2、NH3、O2、H2O、N2、CO2等物質(zhì)反應(yīng)，具體反應(yīng)機(jī)理如下：

SCR反應(yīng)的反應(yīng)速率主要由基于化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)的Arrhenius公式確定[25]。

式（4）為標(biāo)準(zhǔn)SCR反應(yīng)，由于排氣中的NO與NO2的比例一般在9∶1以上，此時(shí)SCR 催化器中主要發(fā)生標(biāo)準(zhǔn)SCR反應(yīng)。式（5）稱為快速SCR反應(yīng)，此反應(yīng)可以在較低溫度下進(jìn)行，并且在較低溫度下反應(yīng)速率是標(biāo)準(zhǔn)SCR反應(yīng)的17倍[26]。提高NOx中NO2的比例可以使SCR在較低溫度下發(fā)生快速SCR反應(yīng)，有利于提高NOx轉(zhuǎn)化率[27]。當(dāng)（NO2）/（NOX）比例繼續(xù)增大時(shí)，反應(yīng)所示的緩慢SCR反應(yīng)占主導(dǎo)作用，NOX轉(zhuǎn)化效率降低，式（6）為慢速SCR反應(yīng)。式（7）為NH3氧化反應(yīng)。式（8）中，為反應(yīng)的速率常數(shù)，s-l；為指前因子，s-1；a為反應(yīng)活化能，kJ/mol；為摩爾氣體常數(shù)，8.314 J/(mol·K)；1為熱力學(xué)溫度，K。

1.3 SCR性能評價(jià)指標(biāo)

SCR一維性能參數(shù)主要以NOX轉(zhuǎn)化效率與NH3逃逸率為評價(jià)指標(biāo)，定義式如式（9）、（10）所示[28]。

NOX轉(zhuǎn)化效率定義為

NH3逃逸率定義為

2 模型建立及驗(yàn)證

2.1 試驗(yàn)設(shè)備

試驗(yàn)所用的發(fā)動機(jī)是一臺滿足國五排放標(biāo)準(zhǔn)的高壓共軌直列四缸柴油機(jī)，其主要技術(shù)參數(shù)如表1所示，SCR主要參數(shù)如表2所示。臺架設(shè)備儀器主要有AVL PUMA OPEN V1.5測控系統(tǒng)，AVL Dynoroad 202/12交流電力測功機(jī)，AVL 753C柴油質(zhì)量流量計(jì)，AVL 735S柴油溫控系統(tǒng)，AVL FTIR i60，AVL AMA i60。圖2為發(fā)動機(jī)臺架布置示意圖，將AVL AMA i60置于SCR前端監(jiān)測SCR入口的排放物濃度，另將AVL FTIR置于SCR后端監(jiān)測SCR出口的NOX排放及NH3排放。

表1 發(fā)動機(jī)基本參數(shù)

表2 SCR主要結(jié)構(gòu)參數(shù)

2.2 模型建立

利用GT-POWER建立SCR一維模型，該模型分為5個(gè)部分，進(jìn)口邊界模塊、出口邊界模塊、SCR催化器模塊、化學(xué)反應(yīng)模塊、監(jiān)控NOX轉(zhuǎn)化效率及NH3逃逸率模塊。根據(jù)試驗(yàn)采集的發(fā)動機(jī)排放數(shù)據(jù)對模型進(jìn)行參數(shù)設(shè)置，包括排氣溫度、排氣流量與排氣組分，載體參數(shù)根據(jù)SCR實(shí)際參數(shù)進(jìn)行設(shè)置，SCR出口邊界設(shè)置相應(yīng)的大氣壓力、大氣溫度與氣體組分，圖3為SCR一維模型圖。

2.3 模型驗(yàn)證

通過臺架試驗(yàn)采集的3個(gè)工況試驗(yàn)值與仿真對比驗(yàn)證SCR一維仿真模型的準(zhǔn)確性。表3為A、B、C三個(gè)工況的邊界條件，圖4為3個(gè)工況下NOX轉(zhuǎn)化效率與NH3逃逸率的試驗(yàn)值與仿真值對比，可以看出NOX轉(zhuǎn)化效率與NH3逃逸率的仿真值與試驗(yàn)值在曲線規(guī)律及數(shù)值上都有良好的跟隨性和一致性，各點(diǎn)工況誤差均在5%以內(nèi)，說明模型具有較高的準(zhǔn)確性。

表3 仿真邊界條件

3 單因素影響研究

為研究單因素對SCR性能的影響，在眾多因素中選取排氣溫度、排氣流量、氨氮比3個(gè)影響較大的因素進(jìn)行研究。

3.1 排氣溫度的影響

通過一維仿真模型研究不同溫度對SCR性能的影響，在排氣流量200 kg/h，氨氮比為0.9時(shí)選取溫度150～500 ℃進(jìn)行研究。圖5為不同排氣溫度下NOX轉(zhuǎn)化效率與NH3逃逸率，排氣溫度在150～250 ℃時(shí)，NOX轉(zhuǎn)化效率較低，且隨著溫度升高，NOX轉(zhuǎn)化效率呈現(xiàn)急劇上升的趨勢，而NH3逃逸率呈現(xiàn)相反的趨勢。低溫時(shí)由于催化劑活性較低，反應(yīng)速率較慢，導(dǎo)致NH3參與反應(yīng)較少，造成NH3較高的逃逸。因此，低溫時(shí)可通過提高排氣溫度，或者適當(dāng)降低尿素噴射量，以此提高NOX轉(zhuǎn)化效率，降低NH3逃逸率。從圖中可看出在250～450 ℃為SCR最佳反應(yīng)區(qū)間，此時(shí)SCR反應(yīng)器內(nèi)發(fā)生快反應(yīng)，以式（5）為主導(dǎo)，在此區(qū)間內(nèi)，NOX轉(zhuǎn)化效率均在80%以上，而NH3逃逸率均在5%以內(nèi)。超過450 ℃時(shí)，反應(yīng)以式（7）為主導(dǎo)，NH3與O2發(fā)生氧化反應(yīng)，參與NOX反應(yīng)的NH3變少，NOX轉(zhuǎn)化效率下降[29]。

圖5 不同排氣溫度下NOX轉(zhuǎn)化效率與NH3逃逸率

3.2 排氣流量的影響

選取排氣溫度250 ℃，氨氮比為0.9，排氣流量選取100～400 kg/h進(jìn)行研究。圖6為不同排氣流量下NOX轉(zhuǎn)化效率與NH3逃逸率圖，排氣流量在100～200 kg/h時(shí)，NOX轉(zhuǎn)化效率保持在85%左右，NH3逃逸率保持在5%以內(nèi)。排氣流量高于200 kg/h時(shí)，排氣流量每增加50 kg/h，NOX轉(zhuǎn)化效率平均下降3%，NH3逃逸率平均增加4%；排氣流量達(dá)到400 kg/h時(shí)，此時(shí)NOX轉(zhuǎn)化效率下降到74%，NH3逃逸率上升到16%。排氣流量加大時(shí)，NOX與NH3在催化劑上停留時(shí)間變短，因此，排氣流量加大導(dǎo)致NOX轉(zhuǎn)化效率降低，NH3逃逸率升高。

圖6 不同排氣流量下NOX轉(zhuǎn)化效率與NH3逃逸率

3.3 氨氮比的影響

選取排氣溫度250 ℃，排氣流量選取200 kg/h，氨氮比選取0.5～1.2進(jìn)行研究。圖7為不同氨氮比下NOX轉(zhuǎn)化效率與NH3逃逸率圖，從圖中看出氨氮比提高，NOX轉(zhuǎn)化效率提高，同時(shí)NH3逃逸率也隨之升高。原因是氨氮比越高，參與NOX反應(yīng)的NH3量越多，則NOX還原成N2和H2O較為徹底，因此NOX轉(zhuǎn)化效率提高，而氨氮比增大使NOX降低，參數(shù)NH3反應(yīng)的NOX量不夠，從而造成NH3逃逸率變大。氨氮比在0.9以上能保持較高的轉(zhuǎn)化效率，氨氮比在1.2時(shí)轉(zhuǎn)化效率最高能達(dá)到95%，而氨氮比在0.9以下能保持較低的NH3逃逸率。綜合來看，為了保持較高的NOX轉(zhuǎn)化效率，較低的NH3逃逸率，氨氮比在0.9時(shí)最佳，此時(shí)NOX轉(zhuǎn)化效率為86.8%，NH3逃逸率為1.97%。

圖7 不同氨氮比下NOX轉(zhuǎn)化效率與NH3逃逸率

4 響應(yīng)曲面優(yōu)化

響應(yīng)曲面法（Response Surface Methodology，RSM）是一種解決多變量因素之間的交互作用的試驗(yàn)設(shè)計(jì)方法，通過試驗(yàn)得到基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，并最終通過多元回歸方程來擬合因子與所關(guān)心的響應(yīng)值之間的函數(shù)關(guān)系，建立連續(xù)變量響應(yīng)曲面模型，從而對因子之間的交互作用進(jìn)行評價(jià)和分析。而采用的Box-Behnken試驗(yàn)設(shè)計(jì)是響應(yīng)曲面設(shè)計(jì)的方法之一，它可以評價(jià)指標(biāo)和因素間的非線性關(guān)系的一種試驗(yàn)設(shè)計(jì)方法。該試驗(yàn)設(shè)計(jì)主要是適用于3～7個(gè)范圍內(nèi)的試驗(yàn)設(shè)計(jì)，其主要的優(yōu)點(diǎn)試驗(yàn)次數(shù)少，效率高，且所有因子不會同時(shí)處于高水平。

4.1 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

在單因素試驗(yàn)的基礎(chǔ)上，采用響應(yīng)面分析法中的Box-Behnken Design建立數(shù)學(xué)模型，柴油機(jī)轉(zhuǎn)速工作范圍為800～3 200 r/min，不同轉(zhuǎn)速下影響規(guī)律一致，故選取了中間轉(zhuǎn)速2 000r/min進(jìn)行響應(yīng)曲面分析。以NOX轉(zhuǎn)化效率與NH3逃逸率為指標(biāo)進(jìn)行優(yōu)化試驗(yàn)設(shè)計(jì)，選取排氣溫度（1）、排氣流量（2）、氨氮比（3）設(shè)計(jì)三因素三水平響應(yīng)面試驗(yàn)，利用GT-POWER算出計(jì)算結(jié)果。試驗(yàn)因素及水平見表4，計(jì)算結(jié)果見表5。

表4 試驗(yàn)因素水平表

表5 計(jì)算結(jié)果

4.2 方差分析

在響應(yīng)曲面模型中，二階多項(xiàng)式擬合足夠表達(dá)試驗(yàn)設(shè)計(jì)中的真實(shí)響應(yīng)參數(shù)[30]，結(jié)合對表4進(jìn)行回歸方差分析（Analysis of Variance，ANOVA），對因子及響應(yīng)參數(shù)之間進(jìn)行二次多項(xiàng)式擬合，最終得到NOX轉(zhuǎn)化效率（1）回歸方程與NH3逃逸率（2）回歸方程如式（11）、式（12）所示。

1=-150.67+0.711+0.092+177.533+1.55×10-41+

0.1713-0.0623-1.26×10-312-2.12×10-422-

95.6932（11）

2=178.61-0.921-0.062-33.73-1.32×10-412-

0.0813+0.0723+1.37×10-312+1.22×10-422+

34.2932（12）

由表6知，建立的NOX轉(zhuǎn)化效率模型回歸顯著（<0.000 1），模型的決定系數(shù)2為0.954 1，接近于1，說明模型與仿真數(shù)據(jù)具有較高的可信度，可用于NOX轉(zhuǎn)化效率的預(yù)測。建立的NH3逃逸率模型回歸顯著（<0.000 1），模型的決定系數(shù)2為0.987 5，接近于1，說明模型與仿真數(shù)據(jù)具有較高的可信度，可用于NH3逃逸率的預(yù)測。其NOX轉(zhuǎn)化效率模型與NH3逃逸率模型的計(jì)算值與預(yù)測值對比如圖8所示。

表6 方差分析結(jié)果

4.3 結(jié)果與討論

4.3.1 交互作用對NOX轉(zhuǎn)化效率的影響

圖9為排氣溫度、排氣流量與氨氮比三因素交互作用對NOX轉(zhuǎn)化效率的3D響應(yīng)曲面圖。

排氣溫度與排氣流量在氨氮比為零水平時(shí)對NOX轉(zhuǎn)化效率的影響響應(yīng)曲面如圖9a所示。當(dāng)氨氮比水平為0.9時(shí)，排氣溫度占主導(dǎo)因素，排氣溫度在250～450 ℃時(shí)，NOX轉(zhuǎn)化效率保持較高水平，均在80%以上；300～400 ℃時(shí)NOX轉(zhuǎn)化效率能達(dá)到90%以上。相比排氣溫度而言，排氣流量對NOX轉(zhuǎn)化效率的影響趨勢較小，NOX轉(zhuǎn)化效率的高效率區(qū)向低排氣流量下傾斜?？傮w來看，高排氣溫度低排氣流量是NOX轉(zhuǎn)化效率的最佳選擇，在此試驗(yàn)中，排氣溫度在350 ℃，排氣流量在200 kg/h，氨氮比為1.0時(shí)NOX轉(zhuǎn)化效率最佳，達(dá)到96.4%。

排氣溫度與氨氮比在排氣流量為零水平時(shí)對NOX轉(zhuǎn)化效率的影響響應(yīng)曲面如圖9b所示。當(dāng)排氣流量水平為250 kg/h時(shí)，NOX轉(zhuǎn)化效率高效率區(qū)向高排氣溫度高氨氮比方向傾斜。因此，調(diào)控合適的排氣溫度，選擇高的氨氮比能使NOX轉(zhuǎn)化效率保持較高水平，在此試驗(yàn)中，排氣溫度在350 ℃，氨氮比在1.0以上NOX轉(zhuǎn)化效率能高達(dá)到95%，但為了兼顧NH3逃逸率氨氮比也應(yīng)合理選擇。

排氣流量與氨氮比在排氣溫度為零水平時(shí)對NOX轉(zhuǎn)化效率的影響響應(yīng)曲面如圖9c所示。當(dāng)排氣溫度水平為300 ℃時(shí)，NOX轉(zhuǎn)化效率的高效率區(qū)域向低排氣流量高氨氮比方向傾斜。在低排氣流量時(shí)，NOX在催化劑上停留時(shí)間久，高的氨氮比保證足夠的NH3與NOX反應(yīng)，從而提高NOX轉(zhuǎn)化效率。但是較高的氨氮比會導(dǎo)致NH3逃逸率升高，因此，氨氮比應(yīng)適宜。在此試驗(yàn)中，排氣流量在300 kg/h以下，氨氮比在0.9以上為NOX轉(zhuǎn)化效率的高效率區(qū)。

4.3.2 交互作用對NH3逃逸率的影響

圖10為排氣溫度、排氣流量與氨氮比三因素交互作用對NH3逃逸率的3D響應(yīng)曲面圖。

排氣溫度與排氣流量在氨氮比為零水平時(shí)對NH3逃逸率的影響響應(yīng)曲面如圖10a所示。當(dāng)氨氮比水平為0.9時(shí)，排氣溫度仍然占主導(dǎo)因素，高溫時(shí)，由于化學(xué)反應(yīng)速率加快，NOX與NH3反應(yīng)完全，參與轉(zhuǎn)化的NH3多，因此在250 ℃以上時(shí)，NH3逃逸率低，均在15%以下。在200 ℃以下，NH3逃逸率較高，均達(dá)到了40%以上。低溫時(shí)，排氣流量越大，NH3逃逸率越高，原因是排氣流量大時(shí)，NH3附著在催化劑上的量變少，以及附著時(shí)間變短，導(dǎo)致參與反應(yīng)的NH3變少?？傮w來看，低排氣溫度高排氣流量造成NH3逃逸率升高，為優(yōu)化NH3逃逸率，應(yīng)提高其排氣溫度，降低排氣流量。在此試驗(yàn)中，為保證高效的NOX轉(zhuǎn)化效率，排氣溫度在350 ℃，排氣流量在200 kg/h時(shí)NOX轉(zhuǎn)化效率最佳，NH3逃逸率也能保持較低水平。

排氣溫度與氨氮比在排氣流量為零水平時(shí)對NH3逃逸率的影響響應(yīng)曲面如圖10b所示。當(dāng)排氣流量水平為250 kg/h時(shí)，低排氣溫度高氨氮比使得NH3逃逸率升高。低溫時(shí)由于催化劑活性不足，再高的氨氮比也導(dǎo)致化學(xué)反應(yīng)不完全，從而造成較高的NH3逃逸率。因此，調(diào)控合適的排氣溫度與氨氮比能降低NH3逃逸率。在此試驗(yàn)中，排氣溫度在300 ℃以上，氨氮比在0.9以上時(shí)能使NOX轉(zhuǎn)化效率保持較高水平，同時(shí)NH3逃逸率也保持較低水平。當(dāng)排氣溫度為350 ℃，排氣流量為200 kg/h，氨氮比為1.0時(shí)，NH3逃逸率僅0.5%。

排氣流量與氨氮比在排氣溫度為零水平時(shí)對NH3逃逸率的影響響應(yīng)曲面如圖10c所示。當(dāng)排氣溫度水平為300 ℃時(shí)，選擇低的排氣流量低氨氮比能使NH3逃逸率保持最低。

5 結(jié) 論

1）排氣溫度對SCR性能影響較大，隨排氣溫度升高NOX轉(zhuǎn)化效率呈現(xiàn)先升高后下降的趨勢，NH3逃逸率呈現(xiàn)相反趨勢。排氣溫度250～450 ℃為NOX最佳轉(zhuǎn)化效率區(qū)間，NOX轉(zhuǎn)化效率均在80%以上，NH3逃逸率均在5%以內(nèi)。

2）排氣流量增加使NOX轉(zhuǎn)化效率下降，NH3逃逸率上升，排氣流量在200 kg/h以上尤為明顯，排氣流量每增加50 kg/h，NOX轉(zhuǎn)化效率平均下降3%，NH3逃逸率平均增加4%。

3）氨氮比增加使得NOX轉(zhuǎn)化效率提升，同時(shí)NH3逃逸率升高，氨氮比在0.9以上能使NOX轉(zhuǎn)化效率保持較高水平，氨氮比在0.9以下能保證NH3逃逸率保持較低水平。

4）由響應(yīng)曲面優(yōu)化結(jié)果得出：高排氣溫度低排氣流量配合適宜的氨氮比能使NOX轉(zhuǎn)化效率保持高效率區(qū)，NH3逃逸率保持低水平區(qū)域。當(dāng)排氣溫度在350 ℃，排氣流量在200 kg/h，氨氮比在1.0時(shí)，SCR性能最佳NOX轉(zhuǎn)化效率達(dá)到96.4%，NH3逃逸率僅0.5%。

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Prediction of SCR performance of diesel engine based on response surface methodology

Nie Xuexuan1, Bi Yuhua1※, Shen Lizhong1, Wang Peng1, Yan Jie1, Peng Yiyuan2

(1.,,650500,; 2..,.,650500,)

Selective Catalytic Reduction (SCR) is applied to a diesel engine for the promising solution of NOXemission. In this study, a diesel engine test bench with an SCR system was developed to clarify the large difference in the NOXemission of diesel engine SCR system under various exhaust conditions. A performance test of the SCR system was also used to determine the single and multi-factor interaction. An SCR model was established using GT-POWER software. A systematic analysis was made to explore the influence of exhaust temperature, exhaust mass flow, and ammonia nitrogen ratio on the SCR performance in the heavy-duty engine. Box-Behnken design and response surface method (RSM) was used to simulate the diesel engine SCR system. An RSM optimization was carried out with the NOXconversion efficiency and NH3slip rate as optimization objectives, where the exhaust temperature, exhaust mass flow, and ammonia nitrogen ratio were variable factors. The results showed that the NOXconversion efficiency increased in the range of 150-250 °C, while a high level was then observed in the range of 250-450 °C, finally to decline after 450 °C. There was an opposite trend for the influence of exhaust temperature on NH3slip rate. Specifically, the NH3slip rate remained at a low level, all within 5% above 250 °C. The NOXconversion efficiency decreased, but the NH3slip rate increased, with the increase of exhaust mass flow, especially when the exhaust mass flow was above 200 kg / h. When the exhaust mass flow increased by 50 kg / h, the NOXconversion efficiency decreased by 3%, and the NH3slip rate increased by 4%. The high ammonia nitrogen ratio contributed to improving the NOXconversion efficiency and NH3slip rate. Particularly, the NOXconversion efficiency maintained a high level, when the ammonia nitrogen ratio was above 0.9. Nevertheless, the NH3slip rate maintained a low level, when the ammonia nitrogen ratio was below 0.9. It inferred that the appropriate ammonia nitrogen ratio was expected to optimize the SCR performance. In the response surface optimization, a high exhaust temperature and low exhaust mass flow with a suitable ammonia nitrogen ratio can contribute to the NOXconversion efficiency in the high level, while the NH3slip rate in the low level. An optimal NOXconversion efficiency of SCR performance reached 96.4%, and the NH3slip rate was only 0.5%, when the exhaust temperature was 350 °C, while the exhaust mass flow rate was 200 kg / h, and the ammonia nitrogen ratio was 1.0. Consequently, an optimal combination of NOXconversion efficiency and NH3slip rate can be achieved under the optimization of exhaust temperature, exhaust flow and ammonia nitrogen ratio. This finding can provide effective guidance for urea control in an SCR system under different operating conditions of a diesel engine.

diesel; response surface method; SCR; NOx conversion efficiency; ammonia slip rate

10.11975/j.issn.1002-6819.2021.10.008

TK427

A

1002-6819(2021)-10-0064-09

聶學(xué)選，畢玉華，申立中，等. 基于響應(yīng)曲面法的柴油機(jī)SCR性能預(yù)測[J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào)，2021，37(10)：64-72.doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2021.10.008 http://www.tcsae.org

Nie Xuexuan, Bi Yuhua, Shen Lizhong, et al. Prediction of SCR performance of diesel engine based on response surface methodology[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2021, 37(10): 64-72. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2021.10.008 http://www.tcsae.org

2021-01-25

2021-04-23

國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目（52066008）；云南省基礎(chǔ)研究重點(diǎn)項(xiàng)目（2018FA030）；云南省重大科技專項(xiàng)計(jì)劃項(xiàng)目（2018ZE001）

聶學(xué)選，研究方向?yàn)閮?nèi)燃機(jī)排放控制。Email：1838813119@qq.com

畢玉華，教授，博士生導(dǎo)師，研究方向?yàn)閮?nèi)燃機(jī)現(xiàn)代設(shè)計(jì)和排放控制。Email：815569621@qq.com