胡 曉 董 群 涂小萍 徐 璐 常婉婷 張國超

(1.寧波市鎮(zhèn)海區(qū)氣象局，浙江 寧波 315202；2.寧波市北侖區(qū)氣象局，浙江 寧波 315806；3.寧波市氣象臺，浙江 寧波 315012)

臭氧(O3)是大氣中一種重要的微量氣體，具有強(qiáng)氧化性，濃度較高時(shí)會對人體健康造成傷害[1-2]；近地面大氣中高濃度O3會影響植物生長，導(dǎo)致農(nóng)作物減產(chǎn)[3-4]。隨著城市發(fā)展，能源結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變，城市汽車保有量迅速增加，我國城市光化學(xué)污染頻發(fā)，高濃度O3污染已成為大氣污染中的突出問題[5-8]。

近年來，長三角區(qū)域經(jīng)濟(jì)活動(dòng)發(fā)展迅速，城市空氣中O3濃度呈逐年加重趨勢[9-10]。許多學(xué)者針對該地區(qū)O3生成機(jī)理、變化特征及影響O3濃度的氣象條件和控制對策等進(jìn)行了分析。王會祥等[11]發(fā)現(xiàn)長三角區(qū)域春末夏初會出現(xiàn)全年最高的O3濃度，9月也有O3高值事件；鄭向東等[12]對長三角春季低空大氣O3垂直分布特征分析發(fā)現(xiàn)，O3濃度在2 km以下變化幅度很大，明顯的東風(fēng)分量伴隨O3高值；GENG等[13-14]研究表明，上海地面O3濃度的區(qū)域差異非常明顯，呈中心城區(qū)低、郊區(qū)高的特點(diǎn)。近地面O3濃度高低除了與局地光化學(xué)反應(yīng)有關(guān)，還與天氣系統(tǒng)和氣象條件有著密切聯(lián)系。研究表明，O3的產(chǎn)生主要出現(xiàn)在高壓后部和高壓控制等天氣類型[15-17]，因此晴天少云的天氣下O3濃度明顯高于陰雨天；高溫也利于O3生成[18-20]，此外，相對濕度、風(fēng)向、風(fēng)速[21-23]都會影響近地面O3濃度。

上述研究對了解長三角地區(qū)O3污染特征及形成機(jī)理和預(yù)測有極大幫助，但對于浙江來說，全省范圍內(nèi)近地面O3污染特征，氣象條件對O3濃度影響的研究仍較缺乏。因此開展浙江地區(qū)O3濃度特征變化分析，加強(qiáng)對城市污染形成機(jī)制的認(rèn)識，對治理、改善環(huán)境，為政府提供決策參考，服務(wù)區(qū)域社會經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展有重要意義。

1 資 料

O3觀測資料包括：2014年1月至2019年12月全省112個(gè)國控及省控站點(diǎn)O3日最大8 h平均濃度，代表站點(diǎn)2018年1月1日至12月31日O3時(shí)均濃度。氣象資料包括：2018年1—12月各代表站點(diǎn)對應(yīng)的國家氣象站風(fēng)向、風(fēng)速資料，歐洲中期數(shù)值預(yù)報(bào)中心高分辨率ERA-Interim再分析資料，水平分辨率為0.125°×0.125°，主要用于典型O3污染天氣形勢分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 浙江O3時(shí)空分布特征

2.1.1 空間變化特征

分析2014—2019年浙江O3污染形勢(見圖1)。從各季節(jié)空間分布看，春、夏季全省O3污染均較重，特別是環(huán)杭州灣地區(qū)的嘉興、湖州、杭州東北部、紹興北部及寧波中北部，其O3日均質(zhì)量濃度為120～140 μg/m3；浙西南地區(qū)(包括衢州西部、麗水南部、溫州西南部)O3日均質(zhì)量濃度僅40～80 μg/m3。秋季O3濃度較春夏季明顯下降，其中浙西南地區(qū)O3仍維持在40～<80 μg/m3，其余地區(qū)O3以80～<120 μg/m3為主；冬季O3日均質(zhì)量濃度最低，全省基本均處于40～<80 μg/m3。可以發(fā)現(xiàn)，浙中北地區(qū)城市人口密集，特別是杭州灣區(qū)域，周邊工業(yè)污染較嚴(yán)重，區(qū)域性傳輸也更為嚴(yán)重，春夏季高溫晴熱天氣下，更有助于O3二次污染物生成，因此污染最嚴(yán)重；而浙西南地區(qū)由于多森林覆蓋，城市區(qū)域周邊工業(yè)發(fā)展較少，O3前體物排放較少，因此污染最輕。

圖1 2014—2019年浙江不同季節(jié)O3日均質(zhì)量濃度分布Fig.1 Distributions of O3 average daily concentrations in different seasons in Zhejiang

2.1.2 時(shí)間分布特征

根據(jù)全省O3空間分布特征，分別選取8個(gè)代表站點(diǎn)，分析時(shí)間變化特征。從月變化來看(見圖2)，杭州濱江站和嘉興清河小學(xué)站(分別代表杭州、嘉興)O3濃度月均值呈現(xiàn)出明顯的季節(jié)差異，1—4月兩站O3濃度呈逐漸上升趨勢，5—9月O3質(zhì)量濃度在128～145 μg/m3，10月O3濃度明顯下降，12月O3質(zhì)量濃度在40～55 μg/m3。東北部沿海的寧波市環(huán)境監(jiān)測中心站和舟山普陀?xùn)|港站(分別代表寧波、舟山)O3濃度月變化特征與杭州、嘉興有較大差異。寧波1—3月O3質(zhì)量濃度從50 μg/m3左右升至100 μg/m3左右，4、5月達(dá)到一年最高值(115 μg/m3左右)，6—9月O3質(zhì)量濃度在90～100 μg/m3。舟山各月之間O3濃度差異較小，1—5月O3質(zhì)量濃度呈上升趨勢，從90 μg/m3左右升至125 μg/m3左右，6—8月O3濃度下降，9—10月O3濃度略回升，12月O3質(zhì)量濃度約80 μg/m3，總體上舟山冬季O3濃度較其他各站點(diǎn)偏高。中部和西部的金華十五中站和衢州學(xué)院站(分別代表金華、衢州)O3濃度月變化趨勢與杭州、嘉興相似，1—4月兩站O3濃度逐漸上升，5月O3濃度最高，6—10月O3質(zhì)量濃度仍保持在100 μg/m3以上，11月O3濃度明顯下降。麗水景寧站(代表麗水)位于浙西南地區(qū)，O3質(zhì)量濃度全年均維持在較低值，基本處于50～65 μg/m3。溫州安陽新區(qū)站(代表溫州)位于浙東南，O3濃度月變化總體較小，1、2、11、12月O3質(zhì)量濃度處于55～75 μg/m3，其余各月基本在80～95 μg/m3。

圖2 浙江各代表站點(diǎn)O3質(zhì)量濃度月變化Fig.2 The monthly variation of O3 concentrations at the representative stations in Zhejiang

為進(jìn)一步分析不同地區(qū)O3濃度變化特征，利用8個(gè)代表站點(diǎn)2018年逐時(shí)O3觀測資料分析各季節(jié)O3濃度日變化特征，發(fā)現(xiàn)各站點(diǎn)在春、夏、秋季變化特征更為明顯，因此著重討論這三季。杭州0：00—7：00的O3質(zhì)量濃度均維持在30～40 μg/m3，8：00后O3濃度逐漸上升，14：00前后達(dá)到最高值(夏季O3質(zhì)量濃度最高，為140 μg/m3)，15：00后O3濃度逐漸下降。嘉興春、夏季O3濃度日變化幾乎一致，8：00后O3質(zhì)量濃度逐漸上升，14：00最高，在145～155 μg/m3；秋季白天O3濃度較春、夏季明顯降低。寧波春季各時(shí)次O3濃度均高于夏、秋季；春季14：00的O3質(zhì)量濃度最高，為115 μg/m3，夏季12：00的O3質(zhì)量濃度最高，為100 μg/m3。舟山O3濃度日變化較小，夏季夜間O3濃度最低；春、秋季14：00的O3質(zhì)量濃度最高，在100～110 μg/m3；夏季O3質(zhì)量濃度白天最高維持在80 μg/m3左右。金華、衢州各季節(jié)O3濃度日變化特征與嘉興相似，春、夏季各時(shí)次O3濃度相差不大，最高值均出現(xiàn)在14：00，質(zhì)量濃度可達(dá)130 μg/m3；秋季白天時(shí)段O3濃度明顯降低。麗水O3質(zhì)量濃度也有明顯的日變化特征，最高出現(xiàn)在14：00(85 μg/m3)，春、夏、秋三季各時(shí)次O3濃度變化范圍不大，說明麗水各季節(jié)O3濃度變化較穩(wěn)定。溫州春季午后O3濃度較夏、秋季偏高，春季14：00時(shí)O3質(zhì)量濃度最高，為90 μg/m3；夏、秋季O3濃度日變化曲線較一致。

2.2 聚類分析

對于O3預(yù)報(bào)來說，了解不同季節(jié)O3空間分型，對O3污染高發(fā)期濃度預(yù)報(bào)具有一定的指導(dǎo)意義。利用2014—2019年全省環(huán)境監(jiān)測站點(diǎn)春、夏季O3日最大8 h平均濃度資料，若當(dāng)日全省70%站點(diǎn)O3質(zhì)量濃度超過100 μg/m3，則將其選取為全省性O(shè)3高濃度日，將挑選后的O3高濃度日O3日最大8 h平均濃度資料，利用K均值聚類法對空間分布特征進(jìn)行劃分，并檢驗(yàn)其有效性。

2014—2019年春、夏季O3高濃度日分型結(jié)果見圖3。從圖3可以看出春、夏兩季有兩種分布類型，Ⅰ型為浙東北型，Ⅱ型為全省型。Ⅰ型春季O3質(zhì)量濃度聚類中心值超過120 μg/m3的區(qū)域集中在浙東北地區(qū)，并以120～140 μg/m3為主；夏季浙中南偶有站點(diǎn)O3質(zhì)量濃度聚類中心值超過120 μg/m3，但總體仍以浙東北站點(diǎn)超120 μg/m3居多，集中在120～170 μg/m3。Ⅱ型較Ⅰ型O3質(zhì)量濃度聚類中心值超120 μg/m3站點(diǎn)明顯增加，特別是杭州灣區(qū)域O3質(zhì)量濃度聚類中心值超180 μg/m3站點(diǎn)較集中。春季Ⅰ型出現(xiàn)194例，占70.3%，Ⅱ型82例，占29.7%；夏季Ⅰ型132例，占67.7%，Ⅱ型63例，占32.3%。

圖3 浙江春、夏季O3污染分型Fig.3 O3 pollution distributions in spring and summer in Zhejiang

2.3 O3與風(fēng)場相關(guān)性分析

風(fēng)場是決定污染物濃度局地輸送和擴(kuò)散、跨界輸送等的重要因素。風(fēng)速主要影響局地污染物的輸送和擴(kuò)散，而風(fēng)向與污染源的相對位置關(guān)系主要影響污染物的跨界輸送。為了更進(jìn)一步分析水平輸送對浙江各區(qū)域O3濃度的影響，繪制了各代表站點(diǎn)O3濃度和風(fēng)向風(fēng)速的風(fēng)玫瑰圖(偏北部和偏南部代表站點(diǎn)分別見圖4和圖5)。可以看出，O3濃度受風(fēng)向、風(fēng)速的影響明顯，說明O3濃度主要與本地濃度以及污染物的輸送和擴(kuò)散有關(guān)。杭州在西北風(fēng)時(shí)有O3濃度的高值區(qū)，風(fēng)速小于4 m/s時(shí)，O3質(zhì)量濃度也可達(dá)200 μg/m3以上，東南風(fēng)時(shí)也有較分散的O3濃度高值區(qū)。嘉興在西南風(fēng)控制下，風(fēng)速在2～4 m/s時(shí)O3質(zhì)量濃度有大片區(qū)域高于200 μg/m3；在東北風(fēng)控制下，風(fēng)速2 m/s左右O3質(zhì)量濃度也會升至在170～200 μg/m3。寧波、舟山由于地處浙東北沿海，風(fēng)速整體偏大，較利于O3污染的擴(kuò)散，受海上東南風(fēng)影響時(shí)，空氣較清潔，O3濃度低；在偏北到東北偏東風(fēng)控制下，會出現(xiàn)O3質(zhì)量濃度超170 μg/m3的污染。金華、衢州地處浙江中西部，風(fēng)速總體偏小，金華在西南、東南風(fēng)時(shí)部分區(qū)域O3質(zhì)量濃度高于200 μg/m3。衢州在偏西、東南風(fēng)時(shí)O3質(zhì)量濃度高于200 μg/m3。麗水、溫州分別地處浙西南和浙東南，這兩個(gè)區(qū)域由于總體上不是化工企業(yè)發(fā)展地，前體物排放量不高，因此無明顯O3濃度高值區(qū)。

圖4 偏北部代表站點(diǎn)O3質(zhì)量濃度與風(fēng)向、風(fēng)速變化特征Fig.4 The variation characteristics of O3 concentration and wind direction and speed at each representative northern stations

圖5 偏南部代表站點(diǎn)O3質(zhì)量濃度與風(fēng)向、風(fēng)速變化特征Fig.5 The variation characteristics of O3 concentration and wind direction and speed at representative southern stations

2.4 O3高污染天氣形勢分析

對Ⅱ型的高濃度O3過程進(jìn)行環(huán)流合成對比分析，可以發(fā)現(xiàn)：500 hPa高度場在我國大陸地區(qū)主要為寬廣的正距平，說明東亞大槽偏弱，青藏高原北部脊偏強(qiáng)；在浙江以弱負(fù)距平為主，說明西太平洋副高深入內(nèi)地；從風(fēng)場上看，華東地區(qū)北部距平風(fēng)場為東北偏北風(fēng)，表明北風(fēng)分量偏強(qiáng)，浙江上空距平風(fēng)場為偏北風(fēng)，表明西風(fēng)分量偏弱。從850 hPa風(fēng)場和濕度場來看，華中、華東地區(qū)及黃渤海海面上空的距平風(fēng)場以偏北風(fēng)為主；黃海和東海海面、華東、西北地區(qū)等相對濕度偏低。貝加爾湖及以北地區(qū)及我國的東北、西南、華北、華中北部為氣壓負(fù)距平，而我國華南、東南沿海、華東沿海地區(qū)為氣壓正距平，30°N、105°E附近為高值區(qū)，表明西太平洋副高深入內(nèi)地，浙江處于弱正距平。同時(shí)從垂直速度距平可分析得出，110°E～135°E下沉運(yùn)動(dòng)偏強(qiáng)。因此可以得到，控制浙江的副高偏強(qiáng)，下沉速度偏大。

總體來看，當(dāng)?shù)孛媸艿蛪狠椇匣蚓鶋簣隹刂茣r(shí)，近地面大氣非常靜穩(wěn)，風(fēng)速小，以弱偏南風(fēng)向?yàn)橹?，?yán)重阻礙了空氣的水平流通，空氣污染擴(kuò)散條件較差，有利于O3的迅速積累，造成超標(biāo)；當(dāng)?shù)孛媸芨邏嚎刂茣r(shí)，晴熱高溫有利于光化學(xué)反應(yīng)加強(qiáng)，導(dǎo)致本地O3污染物的生成和累積，同時(shí)高壓系統(tǒng)產(chǎn)生的下沉運(yùn)動(dòng)也有利于上層高濃度的O3向下輸送。

3 結(jié) 論

(1) 全省春、夏季O3污染均較重，環(huán)杭州灣地區(qū)的O3日均質(zhì)量濃度為120～140 μg/m3，浙西南O3日均質(zhì)量濃度為40～80 μg/m3。

(2) 杭州、嘉興、金華、衢州O3濃度季節(jié)差異明顯，5—9月高，寧波4、5月高，麗水O3濃度全年均維持低值，舟山冬季O3濃度較其他各站點(diǎn)偏高。O3最高值大多出現(xiàn)在14：00左右；寧波春季各時(shí)次O3濃度均高于夏、秋季；舟山O3濃度日變化?。粶刂荽杭疚绾驩3濃度較夏、秋季偏高。

(3) 利用K均值聚類法將浙江O3高濃度日進(jìn)行分型，Ⅰ型為浙東北型，Ⅱ型為全省型。春季Ⅰ型出現(xiàn)194例，占70.3%，Ⅱ型82例，占29.7%；夏季Ⅰ型132例，占67.7%，Ⅱ型63例，占32.3%。

(4) O3濃度受風(fēng)向、風(fēng)速影響明顯。杭州在西北風(fēng)小于4 m/s時(shí)，嘉興在西南風(fēng)2～4 m/s時(shí)，金華處于西南、東南風(fēng)時(shí)，衢州處于偏西、東南風(fēng)時(shí)，O3質(zhì)量濃度高于200 μg/m3。

(5) 浙江500 hPa高度場呈現(xiàn)弱負(fù)距平，850 hPa華中、華東地區(qū)距平風(fēng)場以偏北風(fēng)為主，華東地區(qū)相對濕度偏低，浙江氣壓場處于弱正距平，110°E～135°E下沉運(yùn)動(dòng)偏強(qiáng)，O3容易迅速積累。