宋童艾 王靜,2* 于興娜,2 王焱 陳彥穎 高穎 閆景瑞

(1 南京信息工程大學(xué)大氣物理學(xué)院，南京 210044； 2 南京信息工程大學(xué)中國氣象局氣溶膠與云降水重點實驗室， 南京 210044； 3 南京信息工程大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院，南京 210044)

引言

大氣氣溶膠的光學(xué)特性及來源分布已經(jīng)成為氣候和環(huán)境變化的研究重點之一[1-3]。氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)、Angstrom波長指數(shù)(AE)、吸收性光學(xué)厚度(AAOD)、吸收性波長指數(shù)(AAE)、單次散射反照率(SSA)、非對稱因子(ASY)、氣溶膠粒子譜分布、復(fù)折射指數(shù)實部(RRI)和虛部(IRI)等光學(xué)參數(shù)用于研究氣溶膠氣候效應(yīng)并評估大氣污染程度[4-9]?；诓煌臍馊苣z光學(xué)參數(shù)特性，可對氣溶膠進行分類研究。劉狀等[10]反演我國中東部地區(qū)的AOD，通過K均值聚類算法(K-means)，對其時間序列進行分析。Li等[11]利用K-means法將中國地區(qū)的氣溶膠分為10類典型的細模態(tài)和粗模態(tài)氣溶膠模型。Chen等[12]提出一種簡單的圖形方法，基于全球氣溶膠監(jiān)測網(wǎng)(AERONET)的AOD產(chǎn)品將氣溶膠分為6類，能夠分辨不同情況下氣溶膠的變化特征。

為了對區(qū)域氣溶膠種類進行更細致劃分，確定不同類型氣溶膠各個光學(xué)參數(shù)的分類閾值，需要對長時間序列的觀測數(shù)據(jù)進行重新挖掘。基于多元統(tǒng)計分析可以對氣溶膠粒子的多個光學(xué)參數(shù)進行聚類分析和判別分析，從而更精確地確定不同類型氣溶膠的分類邊界，構(gòu)建多參數(shù)化氣溶膠模型[13-14]。針對我國以混合污染形態(tài)為主的霾氣溶膠粒子，聚類分析可對不同種類氣溶膠光學(xué)參數(shù)閾值進行定量化估計，對不同類型氣溶膠的占比進行統(tǒng)計[13]。

本文利用AREONET的V3反演算法氣溶膠反演產(chǎn)品，分析太湖站大氣氣溶膠光學(xué)參數(shù)(AOD、AE、SSA、ASY、體積譜分布和復(fù)折射指數(shù)RI)的分布特征，并基于馬氏距離聚類分析的方法對氣溶膠進行分類，確定太湖地區(qū)不同成分氣溶膠的貢獻率。

1 站點及數(shù)據(jù)描述

太湖位于長江東部沿海區(qū)域(圖1)。太湖站 (31.42°N，120.22°E)的氣溶膠光學(xué)反演數(shù)據(jù)來自AERONET網(wǎng)站(https://aeronet.gsfc.nasa.gov/)，由于某些年份數(shù)據(jù)缺測，本文選取2007-2010年連續(xù)觀測數(shù)據(jù)，討論太湖站氣溶膠光學(xué)特性時間變化特征。其中AOD (500 nm)、AE(440～870 nm)、AAOD(440 nm)、AAE以及SSA(440 nm)、ASY、氣溶膠粒子譜分布、RI(675 nm)等均采用的是Level 2.0數(shù)據(jù)產(chǎn)品，經(jīng)過了前后視場的校準(zhǔn)，去除了人為影響和云的影響[15-16]。從氣象共享服務(wù)網(wǎng)站(https://www.wunderground.com)整理出離太湖站最近的上海虹橋機場歷史氣象要素的月均值。下文中關(guān)于季節(jié)的劃分為春季為3—5月，夏季為6—8月，秋季為9—11月，冬季為12月至次年2月。

圖1 太湖地區(qū)站點位置(a)及信息(b)

2 馬氏聚類分析法

馬氏距離(Mahalanobis distance)表示點與一個分布之間的距離，是一種計算兩個未知樣本集的相似度的方法[17]。它不受量綱的影響，兩點之間的馬氏距離與原始數(shù)據(jù)的測量單位無關(guān)，可排除變量之間相關(guān)性的干擾。x=(x1,x2,…,xn)T為一個n維向量，樣本的總體均值為m=(m1,m2,…,mn)T，則馬氏距離d的表達式如下：

(1)

其中,S為協(xié)方差矩陣，被定義為：

S=E[(xi-mi)(xj-mj)]T

(2)

其中，E為期望,i為行，j為列。

本文根據(jù)Patrick Hamill等[13]給出的典型區(qū)域氣溶膠類型的參考質(zhì)心(表1)，將太湖站2005—2016年的5個氣溶膠光學(xué)數(shù)據(jù)(AE、AAE、SSA、RRI和IRI)馬氏化，利用最小馬氏距離進行K-means聚類，得到城市工業(yè)、生物質(zhì)燃燒、混合、沙塵和海洋5類氣溶膠，并根據(jù)聚類結(jié)果計算太湖地區(qū)5類氣溶膠成分所占比率。

表1 5個參考簇的質(zhì)心[13]

3 結(jié)果與討論

3.1 光學(xué)特性年變化特征

整體的年分布特性中(圖2)，細模態(tài)的氣溶膠粒子占主導(dǎo)，AOD和AE年均值分別為0.76、1.1。SSA的年分布較集中(圖2c)，年均值為0.90。氣溶膠的散射作用的影響在總消光中的影響年變化范圍小，對比中國東北4個地區(qū)SSA，同鞍山地區(qū)的均值(0.89)接近，比沈陽地區(qū)(0.84)、本溪地區(qū)(0.81)、撫順地區(qū)(0.84)大，太湖站氣溶膠粒子的散射特性比東北地區(qū)強[18]。ASY平均值為0.72, 表明太湖地區(qū)氣溶膠前向散射影響占的比重稍大。

圖2 2007—2010年太湖站氣溶膠光學(xué)特征:(a)AOD,(b)AE,(c) SSA,(d) ASY (黑色虛線表示4年平均值，折線表示年均值變化)

3.2 季節(jié)變化特征

AOD季節(jié)均值夏季最大(1.29)，冬季最小(0.67) (表2)。這個結(jié)果與北京的觀測相似[19]。結(jié)合氣象要素(圖3)分析可知，由于太湖地區(qū)夏季水汽含量較高，相對濕度最大，同時夏季高溫加速水氣相互作用，太湖水體中的可溶性成分會隨著水汽進入到大氣中，進而導(dǎo)致吸濕性的氣溶膠粒子的吸濕性增長，引起夏季AOD變大。太湖AOD峰值比北京地區(qū)的高大約0.4[19]。

圖3 2007—2010年太湖站月平均溫度(a)、相對濕度(b)年變化

表2 2007—2010年太湖站AOD和AE季平均值

AE春季最小(0.99)，秋季最大(1.31)。夏秋季節(jié)以粒徑較小的細模態(tài)為主，秋季太湖的氣溶膠以城市工業(yè)型氣溶膠占主導(dǎo)地位[19]。春季AE<1.0，氣溶膠粗模態(tài)占主導(dǎo)地位，AE值大于在坎普爾(工業(yè)城市，位于印度北部)對應(yīng)的觀測值(0.6)[20]，且大于春季的中國北方的半干旱地區(qū)(0.7)[21]。我國北方大部分地區(qū)春季沙塵污染嚴(yán)重，粗模態(tài)粒子占主導(dǎo)，導(dǎo)致AE值很小。太湖所在的長江三角洲地區(qū)以工業(yè)城市氣溶膠為主[22]，春季受北方長距離傳輸?shù)纳硥m粒子影響較小，該區(qū)域的AE值大于北方半干旱地區(qū)。

Dubovik 等[23]發(fā)現(xiàn)城市工業(yè)和生物氣溶膠會導(dǎo)致SSA的減少，而沙塵氣溶膠增加會導(dǎo)致SSA的增加。Bergstrom等[24]建議可根據(jù)SSA對應(yīng)光譜區(qū)分氣溶膠類型。太湖SSA春季隨波長增加而增大，夏季相反(表3)，這與春季沙塵天氣的高發(fā)有關(guān)[19, 25-26]。冬季SSA平均值(0.89)均低于其他3個季節(jié)，可能與冬季城市黑碳氣溶膠吸收性強[24]有關(guān)。SSA的變化受地理位置，燃料類型，遠程運輸和天氣狀況等因素影響[27-28]。由于太湖地處長江三角洲地區(qū)，受到工業(yè)區(qū)排放的大氣污染物[29]、周圍環(huán)境以及氣溶膠自身結(jié)構(gòu)的影響[28]，使得粒子性質(zhì)變化較大。太湖SSA(440 nm)年平均值為0.91，接近于墨西哥城和卡普爾中獲得的平均值(0.9)[30]，而且比馬里蘭州(0.96)和巴黎(0.93)稍低[31]。太湖地區(qū)的吸濕性氣溶膠主要為生物質(zhì)燃料和化石燃料的不完全燃燒，以及汽車尾氣釋放的黑碳類氣溶膠[28]，導(dǎo)致了這樣的差異。在夏季、秋季和冬季ASY的平均值隨波長增加而減小，類似于在光州、白濱、諾托測量得到的結(jié)果[32]。RRI在春季(1.48)和冬季(1.47)的平均值要高于其他的2個季節(jié)(表4)。IRI在春季、秋季和冬季隨波長的增加而減少，夏季均值最高(0.013)，隨著波長的增加呈現(xiàn)增加趨勢。

表3 2007—2010年太湖站SSA、ASY隨波長的季平均值

表4 2007—2010年太湖站RRI、IRI隨波長的季平均值

3.3 體積譜分布特征

太湖的氣溶膠體積譜分布呈雙峰結(jié)構(gòu)(圖4a)。細模態(tài)(半徑<0.6 μm)中粒徑的峰值約為0.26 μm(夏季)，粗模態(tài)(半徑>0.6 μm)中粒徑的峰值分別為2.24 μm(春季)、2.94 μm(夏季)，秋季和冬季的峰值半經(jīng)約3.8 μm。春季粗模態(tài)占主導(dǎo)地位，夏季和秋季細模態(tài)占主導(dǎo)。結(jié)合表3、表4可以看出夏季細模態(tài)占主導(dǎo)的氣溶膠具有較高的SSA以及較小的RRI，氣溶膠粒子有明顯的吸濕性增長。不同AOD對應(yīng)不同粒子譜的分布特征(圖4b)，細模態(tài)氣溶膠粒子占主導(dǎo)，在AOD>1.0嚴(yán)重污染的條件下時，粒子體積譜明顯增加。細模態(tài)中粒徑隨著AOD的增加變大，所對應(yīng)的體積濃度峰值也隨之增大。

圖4 2007—2010年太湖站不同季節(jié)(a)和不同AOD范圍(b)氣溶膠體積譜

3.4 吸收性光學(xué)特征

根據(jù)AAOD和AAE可對氣溶膠進行分類[33](圖5a)：第1類：0.00.2，AAE<1.0，代表了大氣消光性的氣溶膠粒子可能以外部具有涂層的黑碳氣溶膠為主。太湖站以混合型氣溶膠所為主，AAOD均值為0.08，AAE均值為1.51。AAE值越大時，說明此地區(qū)的吸收性氣溶膠主要由有機物燃燒產(chǎn)生。AAE接近1，表明此地區(qū)的吸收性氣溶膠主要是黑碳氣溶膠[34]。從圖5b中可以看出，B 區(qū)和C 區(qū)的數(shù)量分布較多，太湖站氣溶膠以城市及工業(yè)排放的氣溶膠和生活物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的氣溶膠居多，以混合型氣溶膠為主。A 區(qū)有少量的分布，說明沙塵氣溶膠在太湖站不占主導(dǎo)，隨季節(jié)變化出現(xiàn)。D 區(qū)中也是有較少的數(shù)量分布，說明粒徑較大的吸收性較差的氣溶膠粒子有時會出現(xiàn)，這部分具有沙塵和有機碳等粗粒子的涂層包裹的黑碳氣溶膠不占主導(dǎo)。太湖站氣溶膠粒子是以混合型氣溶膠為主，與Giles等對北京及香河的研究結(jié)果相似[35]。

圖5 根據(jù)AAOD和AAE(a)與AE和AAE(b)對氣溶膠分類

3.5 基于馬氏聚類的氣溶膠分類

通過聚類得到了5類氣溶膠之間的5維馬氏距離(表5)?？梢钥闯?，海洋類與生物質(zhì)燃燒類氣溶膠之間的馬氏距離最大，其次是海洋類與混合類；海洋類與沙塵類之間的馬氏距離最小，其次是混合類與城市工業(yè)類。粗細粒子之間差異很大，但粗細粒子內(nèi)部之間差異較小，不易區(qū)分。在計算各組數(shù)據(jù)到參考質(zhì)心的馬氏距離時，我們發(fā)現(xiàn)有很多組數(shù)據(jù)到城市工業(yè)和混合類的馬氏距離相差很小，說明這兩類氣溶膠的區(qū)分非常困難。由于馬氏距離排除了各參數(shù)之間相關(guān)性的干擾，因此得到的結(jié)果是較為合理的[13]。

表5 集群在參考集群之間的五維馬氏距離

根據(jù)聚類結(jié)果,太湖地區(qū)各類氣溶膠的占比如圖6a所示，混合類氣溶膠占比最多(54.08%),其次是城市工業(yè)類氣溶膠(18.95%)，海洋類占比最少(0.23%)。太湖地區(qū)吸收性氣溶膠占比較大[36]，北方輸送過來的污染物中含黑碳等吸收性強的顆粒物也不容忽視[37]，加上旅游旺季人為因素以及太湖水體污染的影響，使得混合類氣溶膠占比最多。而長江三角洲工業(yè)區(qū)對于太湖影響很大，導(dǎo)致城市工業(yè)類氣溶膠占據(jù)一定的比重。隨季節(jié)變化太湖地區(qū)會受到海洋性氣團輸送的影響，導(dǎo)致出現(xiàn)少量的海洋類氣溶膠。

5類氣溶膠占比率的季節(jié)性差異較明顯(圖6b)。根據(jù)王書肖和張楚瑩[38]的研究，我國生物質(zhì)燃燒以秸稈燃燒為主，南方10月的秸稈燃燒導(dǎo)致秋季生物質(zhì)燃燒氣溶膠占比最高。而秋季混合類氣溶膠也明顯比其他季節(jié)占比高，因太湖地區(qū)秋冬季相對夏季干燥，黑碳季節(jié)變化明顯，秋冬季高于夏季[39-40]，使得太湖地區(qū)在秋季受到混合類氣溶膠的影響更為顯著。根據(jù)聚類結(jié)果，各個季節(jié)均出現(xiàn)了海洋類氣溶膠，從5月下旬開始由于西南季風(fēng)的影響，孟加拉灣和印度洋的水汽會被輸送到我國華南甚至華東地區(qū)，而冬季海洋占比達到了最大，因Patrick Hamill等[13]給出的海洋類氣溶膠為推導(dǎo)量，在定義海洋類氣溶膠的參考質(zhì)心時使用了Sayer等[41]給出的標(biāo)準(zhǔn)：AOD<0.2,且AE介于0.1～1.0之間。冬季氣溶膠AE介于0.1～1.0占比最高為20%，且冬季AOD為最小值，加上12年間江蘇地區(qū)曾在冬季受到過雨雪凍害的影響[42]，有海洋上空的水汽輸送，使得聚類時冬季海洋類氣溶膠占比超過了其他3個季節(jié)。

圖6 5類氣溶膠成分的總(a)和各季節(jié)(b)占比

4 結(jié)論

(1) 太湖站AOD夏季達到峰值(1.29)，AE在秋季達到峰值(1.31)，SSA年總平均值為0.90。氣溶膠粒子譜分布呈雙峰對數(shù)正態(tài)結(jié)構(gòu)。RI的實部在春季和冬季的平均值要高于其他的兩個季節(jié)。RI的虛部的值在夏季比其他幾個季節(jié)的值要高，峰值為0.013。

(2) AAOD均值為0.08，AAE均值為1.51，該地區(qū)氣溶膠粒子包含了典型的黑碳氣溶膠，以混合型氣溶膠為主。夏季濕度增加會影響部分吸濕性氣溶膠粒子AOD增加。

(3) 太湖地區(qū)混合類氣溶膠占比最多(54.08%),其次是城市工業(yè)類氣溶膠(18.95%)。 5類氣溶膠占比率的季節(jié)性差異較明顯，秋季混合類型氣溶膠占比最大(65.30%)，城市工業(yè)類型在夏季占比最高(32.07%)，春季由于北方沙塵氣溶膠粒子的輸送，占比(21.01%)均大于其他3個季節(jié)。

致謝：對于AERONET網(wǎng)站所提供的觀測數(shù)據(jù)、WEATHER UNDERGROUND提供的氣象數(shù)據(jù)，在此一并致謝