肖鈞升

(上海核工程研究設(shè)計(jì)院有限公司，上海 200233)

0 引 言

目前，由于國(guó)內(nèi)外核電廠的選址建設(shè)，核電廠的環(huán)境影響尤其是核電廠址中放射性核素在地下水中遷移[1]、吸附和沉積是需要特別關(guān)注的問(wèn)題。美國(guó)核管會(huì)的“Standard Review Plan”(NUREG-0800)規(guī)定在核電廠的安全分析報(bào)告中必須評(píng)價(jià)事故工況[2]下放射性液體釋放對(duì)廠址區(qū)地下水體的影響。2011年3月日本福島核電站事件[3]中，地震海嘯引起核電站故障并造成放射性物質(zhì)向地下、海水以及大氣的釋放引起公眾對(duì)核電站的環(huán)境影響問(wèn)題的關(guān)注空前加大。目前，核素在地下水中的遷移研究主要集中在放射性廢物處理及處置工藝技術(shù)研究[4]方面，并且取得了一定的成果，朱君等人通過(guò)三維數(shù)值模型研究了核素在粉質(zhì)土壤中的遷移規(guī)律[5]，李洪輝等人研究了深地質(zhì)處置緩沖材料(膨潤(rùn)土)中135Cs核素遷移特性[6]，李博通過(guò)以地氣流為核素遷移的載體，探究核素在土壤中的遷移運(yùn)移機(jī)制[7]，而核電廠地基主要為巖質(zhì)地基，如裂隙巖體[8]情況下核電廠產(chǎn)生的放射性核素在地下水中的遷移研究較少，對(duì)于地基存在滲流通道[9]的特殊工程情況，放射性廢物在地下水體中的遷移可能會(huì)對(duì)廠區(qū)環(huán)境造成不利影響。本文結(jié)合國(guó)內(nèi)相關(guān)核電工程，進(jìn)行事故工況下放射性核素在巖質(zhì)地基地下水中遷移特性的三維模擬，探討非均質(zhì)地基中破碎區(qū)滲透系數(shù)[10]變化對(duì)核素遷移速率、影響范圍及濃度變化等特性的影響，為核電廠環(huán)境影響評(píng)價(jià)[11]提供理論參考。

1 研究區(qū)概況

某核電廠地處黃海之濱，三面環(huán)海，整體呈西北～東南走向，為濱海核電廠。規(guī)劃容量為6×103MW核電機(jī)組，廠區(qū)一次規(guī)劃，分期建設(shè)，二期工程為2臺(tái)AP1000核電機(jī)組，位于一期工程的東側(cè)。

二期工程核島區(qū)位于廠區(qū)的中偏西部，根據(jù)廠址區(qū)地質(zhì)測(cè)繪成果和鉆探資料，廠區(qū)出露的地層巖性主要為第四系地層和中生代早白堊世萊陽(yáng)群水南組地層，人工填土層主要分布在核島區(qū)的南側(cè)，回填區(qū)厚度由北向南逐漸增大，揭露厚度2.0～10.10 m；廠區(qū)內(nèi)基巖揭露巖性為中薄層狀粉砂巖、細(xì)砂巖及薄層狀頁(yè)巖，以互層、夾層、夾薄層等形式出現(xiàn)，巖石風(fēng)化程度主要有中等風(fēng)化和微風(fēng)化兩種。

擬建場(chǎng)地現(xiàn)已開挖整平至設(shè)計(jì)標(biāo)高，在廠區(qū)范圍內(nèi)無(wú)地表水體，根據(jù)前期巖土工程勘察資料與水文地質(zhì)調(diào)查資料，廠址區(qū)內(nèi)地下水主要為基巖裂隙水和第四系孔隙水兩種類型，其中以基巖裂隙水為主，第四系孔隙水僅局部存在，主廠區(qū)內(nèi)地下水主要受大氣降水補(bǔ)給，以徑流、蒸發(fā)等形式排泄。地下水流向整體呈現(xiàn)北側(cè)高，南側(cè)低的態(tài)勢(shì)，最終流入黃海。

3#核島區(qū)存在一條破碎帶P1，示意圖如圖1所示，破碎帶由南向北貫穿核島區(qū)，帶寬0.26～2.30 m，破碎帶內(nèi)巖體破碎，風(fēng)化強(qiáng)烈，可見(jiàn)粉末狀黏土物質(zhì)，破碎帶內(nèi)巖石為角礫巖，多數(shù)膠結(jié)良好，個(gè)別段巖芯破碎，在P1破碎帶與其東側(cè)緊鄰的輝綠玢巖巖脈之間還有兩條小型的破碎帶，導(dǎo)致P1破碎帶與其東側(cè)輝綠玢巖巖脈之間的巖體整體比較破碎。

圖1 破碎區(qū)巖體示意圖Fig.1 Schematic diagram of fractured zone

由于上述破碎帶及其周邊巖體破碎，可能會(huì)成為地下水的較好通道，對(duì)核素在地下水中的遷移產(chǎn)生不利影響，因此本文重點(diǎn)研究P1破碎帶與其東側(cè)輝綠玢巖巖脈之間的破碎區(qū)巖體的滲透系數(shù)變化對(duì)放射性核素遷移所產(chǎn)生的影響。

2 地下水?dāng)?shù)值模型

本文采用Visual MODFLOW進(jìn)行核素在地下水中遷移的數(shù)值模擬工作。Visual MODFLOW廣泛應(yīng)用與科研、生產(chǎn)、環(huán)境保護(hù)等行業(yè)。其通過(guò)輸入模塊可以將所評(píng)價(jià)區(qū)域劃分為若干層網(wǎng)狀單元格，確定邊界類型，后經(jīng)輸入源項(xiàng)的范圍，初始濃度等參數(shù)信息，通過(guò)有限差分法迭代模擬核素在地下水系統(tǒng)中遷移擴(kuò)散方式，輸出模塊輸出圖形包括等值線圖和示蹤流線圖以及局部區(qū)域水均衡圖等一系列圖件。

2.1 控制方程

孔隙介質(zhì)中地下水在三維空間的流動(dòng)可用如式(1)的偏微分方程表示：

(1)

其中：Kij為滲透系數(shù)，m·s-1；h為水頭，m；qs為源處單位體積含水層的流量，s-1；Ss為孔隙介質(zhì)貯水率，m-1；t為時(shí)間，s。

在考慮地下水的對(duì)流、水動(dòng)力彌散、流體源匯項(xiàng)、平衡吸附以及一級(jí)不可逆反應(yīng)(如放射性衰變)的情況下，單一化學(xué)組分遷移的數(shù)學(xué)方程為[12]：

(2)

3.2 EGR-1與卵巢癌 EGR-1屬于即刻早期基因家族成員之一，是一種含有特殊的3個(gè)鋅指結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)錄因子，該基因定位于5q31，長(zhǎng)2.1kb，編碼3.3kb成熟的mRNA。EGR-1基因編碼的EGR-1蛋白包含DNA結(jié)合域、抑制結(jié)構(gòu)域和活化結(jié)構(gòu)域這三個(gè)部分。EGR-1的DNA結(jié)合域是在鋅離子的存在下，鋅指結(jié)構(gòu)與DNA序列中的富含GC區(qū) （CGCCCCGC）結(jié)合，從而發(fā)揮轉(zhuǎn)錄調(diào)控作用。NGFI-A結(jié)合蛋白1或2可以通過(guò)與EGR-1的抑制結(jié)構(gòu)域結(jié)合從而引起EGR-1生物活性的抑制[16]。

遷移控制方程與地下水流控制方程可以通過(guò)達(dá)西定律[13]建立聯(lián)系：

(3)

水流方程(1)和溶質(zhì)遷移方程(2)可獨(dú)立求解，模擬過(guò)程中由水流方程得出研究區(qū)域及時(shí)段的速度分量，后將速度作為輸入通過(guò)溶質(zhì)遷移方程求解。

2.2 計(jì)算范圍

從空間上看，地下水流向以水平為主，根據(jù)地層巖性分布，模型厚度取50 m。同時(shí)滿足質(zhì)量和能量守恒定律，地下水流動(dòng)速度比較小，可視為層流運(yùn)動(dòng)，符合達(dá)西定律，含水層參數(shù)隨空間變化，體現(xiàn)了水流的非均質(zhì)性。

綜上所述，將地下水概化為非均質(zhì)各向同性三維穩(wěn)定流。本次數(shù)值模擬的計(jì)算范圍取為250 m×310 m，包括廠區(qū)內(nèi)回填土層、微風(fēng)化基巖微透水含水層、中風(fēng)化基巖弱透水含水層以及破碎區(qū)透水層。對(duì)模型范圍進(jìn)行網(wǎng)格離散，網(wǎng)格大小考慮了計(jì)算精度及數(shù)值計(jì)算收斂的要求，區(qū)域單元格邊長(zhǎng)約為2.5 m，250 m×310 m的模型范圍分成100×124個(gè)單元格，如圖2所示，然后進(jìn)行滲流計(jì)算，構(gòu)造研究區(qū)的地下水流場(chǎng)。破碎區(qū)模型示意圖如圖3所示。

圖2 三維有限元模型網(wǎng)格Fig.2 3D FEM of calculation model

圖3 破碎區(qū)有限元網(wǎng)格示意圖Fig.3 FEM of fractured zone

2.3 邊界條件

根據(jù)地下水等水位等值線圖，取廠區(qū)北部邊界概化為定水頭邊界，根據(jù)實(shí)際地下水位進(jìn)行賦值；取廠區(qū)東部和西部?jī)蓚?cè)邊界概化為隔水邊界；模型南部邊界為黃海，可概化為定水頭邊界，以黃海年平均水位作為水頭值。

2.4 計(jì)算參數(shù)

根據(jù)本廠址的巖土工程勘察及水文地質(zhì)調(diào)查資料，本次數(shù)值計(jì)算中用到的參數(shù)取值依據(jù)如下。

(1)滲透系數(shù)：對(duì)中～微風(fēng)化基巖區(qū)，主要依據(jù)多次壓水試驗(yàn)結(jié)果取其平均值；對(duì)廠區(qū)內(nèi)回填區(qū)，結(jié)合其他工程經(jīng)驗(yàn)進(jìn)行取值；破碎區(qū)巖層由于缺乏有效的試驗(yàn)結(jié)果，現(xiàn)根據(jù)場(chǎng)地巖性描述并考慮最保守及最不利工況，將破碎區(qū)巖體滲透系數(shù)分別取為其圍巖的1、2、5、10、20、30倍進(jìn)行敏感性分析，對(duì)應(yīng)計(jì)算工況為工況1～6。

(2)孔隙率：根據(jù)室內(nèi)試驗(yàn)及現(xiàn)場(chǎng)密度試驗(yàn)結(jié)果，結(jié)合其他工程經(jīng)驗(yàn)取值。

(3)干密度：根據(jù)室內(nèi)試驗(yàn)及現(xiàn)場(chǎng)密度試驗(yàn)結(jié)果，結(jié)合其他工程經(jīng)驗(yàn)取值。

(4)彌散度：根據(jù)結(jié)合其他工程經(jīng)驗(yàn)取值。

綜合以上分析，計(jì)算中所用到的水文地質(zhì)參數(shù)如表1所示。

表1 地下水中遷移參數(shù)取值

為了便于計(jì)算分析，假設(shè)事故發(fā)生時(shí)，流出液瞬時(shí)全部進(jìn)入地基巖土層，并在地基巖土層中形成一個(gè)長(zhǎng)方體初始污染區(qū)，濃度均勻分布，然后此初始污染區(qū)隨著地下水的流動(dòng)而遷移擴(kuò)散，示意圖如圖4所示。即假設(shè)放射性泄漏景象為瞬時(shí)體源釋放模型。

圖4 放射性核素泄漏遷移模型Fig.4 Radionuclide leakage migration model

污染區(qū)的體積V可按下式計(jì)算：

(4)

式中：V0為從儲(chǔ)罐內(nèi)泄漏的廢液體積，為84.8 m3；n為地基巖土介質(zhì)的孔隙率。

為了比較直觀的模擬地下水中核素遷移的動(dòng)態(tài)過(guò)程，本次模擬過(guò)程中選取不被吸附滯留的核素(即滯留因子R=1)進(jìn)行計(jì)算分析，由于地下水實(shí)際流速較小，只有在較長(zhǎng)的時(shí)間內(nèi)才能產(chǎn)生明顯的遷移距離，由于不被吸附滯留的核素遷移到廠區(qū)邊界需要數(shù)十年，因此選取核素H-3(半衰期為4.49×103天)進(jìn)行模擬分析，流出液暫存箱中核素H-3濃度為3.74×104Bq/g，模擬過(guò)程中時(shí)間尺度以天計(jì)。

3 模擬成果分析

3.1 濃度等值線分布

工況1～6核素H3在廠址地下水中的10年時(shí)濃度等值線分布如圖5所示，根據(jù)模擬成果，污染物均是從污染源起始位置出發(fā)向南遷移至水體，其路徑與地下滲流場(chǎng)水流方向保持一致，工況1～6核素濃度等值線分布圖表明，破碎區(qū)處的核素濃度等值線圖隨著破碎區(qū)巖體滲透系數(shù)的增大發(fā)生了較為明顯的彎曲，表明核素遷移速率在破碎區(qū)處有明顯增大，破碎區(qū)巖體的存在對(duì)核素濃度分布產(chǎn)生了顯著的影響，并隨著破碎區(qū)巖體滲透系數(shù)的增大，核素濃度等值線分布受影響程度逐漸增大，擴(kuò)散程度逐漸增大。

圖5 核素濃度等值線分布(Bq/L，10年)Fig.5 Isoline distribution of the nuclide concentration(Bq/L,10th year)

3.2 遷移速率

本次模擬過(guò)程中在核素遷移路徑上共布置了四個(gè)濃度觀測(cè)孔(OW1～4)，從而監(jiān)測(cè)核素在地層中遷移的濃度及到達(dá)時(shí)間，觀測(cè)孔中濃度達(dá)到最大值時(shí)的時(shí)間如表2所示，從工況1至工況6，觀測(cè)孔OW1核素濃度達(dá)到極值的時(shí)間從10.5年遞減至3.1年，OW2核素濃度達(dá)到極值的時(shí)間從18.3年遞減至9.4年，OW3核素濃度達(dá)到極值的時(shí)間從26年遞減至16.6年，OW4核素濃度達(dá)到極值的時(shí)間從31.1年遞減至21.1年，模型邊界觀測(cè)孔OW4核素濃度變化—時(shí)間關(guān)系曲線如圖6所示，隨破碎區(qū)滲透系數(shù)的增大，模型邊界的濃度極值逐漸增大，核素整體遷移速率也逐漸增大，表明地基中局部存在非貫通的巖體破碎區(qū)時(shí)會(huì)對(duì)核素整體遷移速率產(chǎn)生不利影響。

表2 觀測(cè)孔核素濃度達(dá)到極值所需時(shí)間

圖6 OW4核素濃度變化-時(shí)間關(guān)系曲線Fig.6 Relationship of OW4 nuclide concentration and time

3.3 濃度極值

不同工況條件下地下水中核素的最大濃度值與時(shí)間關(guān)系如圖7所示，結(jié)果表明：在破碎區(qū)滲透系數(shù)與其圍巖相同時(shí)，地下水中核素最大濃度從第1年至第90年由2.00×107Bq/L降至29.5 Bq/L，當(dāng)破碎區(qū)滲透系數(shù)取值為其圍巖的30倍時(shí)，地下水中核素最大濃度從第1年至第90年由4.65×106Bq/L降至1.22 Bq/L，地下水中核素濃度隨時(shí)間延長(zhǎng)而逐漸降低，其過(guò)程基本上遵循先快后慢的規(guī)律，隨著時(shí)間的推移，不同工況下核素濃度極值趨近于同一近似值，隨破碎區(qū)滲透系數(shù)的增大，核素在遷移衰變過(guò)程中濃度極值隨破碎區(qū)滲透系數(shù)的增大而逐漸降低，基本上呈現(xiàn)先快后慢的趨勢(shì)，經(jīng)過(guò)一定時(shí)間的遷移衰變，核素濃度極值變化受破碎區(qū)滲透系數(shù)的影響逐漸減小。

圖7 核素濃度極值-時(shí)間關(guān)系圖Fig.7 Relationship of the maximum nuclide concentration and time

由濃度極值與時(shí)間關(guān)系曲線可知，各工況下兩者的關(guān)系曲線均形如y=a-b×cx曲線，因此通過(guò)Origin8.0軟件進(jìn)行擬合，得出核素遷移過(guò)程中濃度極值、擴(kuò)散時(shí)間與破碎區(qū)和周圍巖體相對(duì)滲透系數(shù)三者之間的函數(shù)關(guān)系如(5)～(8)所示。

Q=A(a-b×ct)/10 000

(5)

a=(0.004 82+0.000 777 443n)-1

(6)

b=309.782 86×e-n/2.990 59-9 950.069 84

(7)

c=0.269 16×e-n/6.544 59+0.575 19 ×e-n/0.985 8+0.118 95

(8)

式中：Q為核素遷移過(guò)程中的濃度極值(Bq/L)；A為核素初始濃度(Bq/L)；t為核素遷移擴(kuò)散時(shí)間(年)；n為破碎區(qū)巖體與周圍巖體滲透系數(shù)比值。

通過(guò)上述函數(shù)關(guān)系式，在已知破碎區(qū)巖體與周圍巖體滲透系數(shù)比值的前提下，可以便捷地求解出核素在遷移過(guò)程中任意時(shí)刻的濃度極值，為評(píng)價(jià)核素濃度對(duì)地基環(huán)境的影響程度提供參考。

4 結(jié) 論

本文結(jié)合相關(guān)工程實(shí)例，通過(guò)地下水?dāng)?shù)值模擬軟件，針對(duì)破碎區(qū)存在的不同情況，對(duì)地層中核素遷移的特性進(jìn)行了敏感性分析，并擬合出核素遷移過(guò)程中濃度極值、擴(kuò)散時(shí)間與破碎區(qū)和周圍巖體相對(duì)滲透系數(shù)三者之間的函數(shù)關(guān)系，結(jié)果表明：

(1)地基中局部存在非貫通的巖體破碎區(qū)會(huì)對(duì)地下水中核素的遷移狀態(tài)產(chǎn)生不利影響。

(2)隨著破碎區(qū)滲透系數(shù)的增大，核素在遷移過(guò)程中擴(kuò)散程度逐漸增大，在破碎區(qū)核素的分布形態(tài)受影響程度逐漸增大，核素整體遷移速率逐漸增大。

(3)核素濃度在核素遷移衰變過(guò)程中遵循先快后慢的降低原則，隨著破碎區(qū)滲透系數(shù)的增大，濃度極值逐漸減小，變化趨勢(shì)趨于一致，隨著時(shí)間推移，核素濃度變化受破碎區(qū)滲透系數(shù)的影響程度逐漸減小。

(4)本文的模擬計(jì)算分析針對(duì)的是特定破碎區(qū)的滲透系數(shù)變化，對(duì)于破碎區(qū)的形態(tài)變化對(duì)地下水中核素遷移特性的影響分析以及巖層深度方向的核素?cái)U(kuò)散模式有待進(jìn)一步討論。