馮現(xiàn)東，張云燕，張穎穎，吳丙偉，侯廣利

(齊魯工業(yè)大學(山東省科學院) 山東省科學院海洋儀器儀表研究所 山東省海洋監(jiān)測儀器裝備技術(shù)重點實驗室國家海洋監(jiān)測設(shè)備工程技術(shù)研究中心，山東 青島 266061)

海洋核污染的危害極大，可能使海洋生物大量死亡或者發(fā)生癌變、畸變、遺傳性病變等，而且可以通過代謝過程或生物鏈直接或間接危害人類健康。隨著核技術(shù)的快速發(fā)展和應(yīng)用，海洋核污染事件不斷增加，特別是近年來日本福島發(fā)生的核電站爆炸事件引發(fā)的嚴重海洋核污染事故，使海洋放射性現(xiàn)場監(jiān)測技術(shù)成為世界范圍內(nèi)的研究熱點。

現(xiàn)階段，海洋放射性現(xiàn)場監(jiān)測技術(shù)研究主要集中在HPGe(高純鍺)半導體和NaI(Tl)晶體閃爍兩種伽馬譜儀技術(shù)。HPGe能量分辨率很高，但缺點是探測效率較低，不抗搖擺和振動，受持續(xù)液氮冷卻或電制冷限制，不適合海上長期自動化監(jiān)測。NaI(Tl)譜儀因為探測效率高、適用溫度范圍寬、性能穩(wěn)定、功耗低和成本低等優(yōu)點，一直是國內(nèi)外研究和應(yīng)用的主要方向[1-3]。

海洋現(xiàn)場NaI(Tl)譜儀要求具有較高的探測靈敏度，才能實現(xiàn)海水低本底環(huán)境中的多種放射性核素探測。科學研究顯示，要提高海洋放射性現(xiàn)場監(jiān)測NaI(Tl)譜儀的探測靈敏度，優(yōu)化材料、尺寸和封裝等機械設(shè)計很重要[4-5]。從譜儀研制和應(yīng)用角度出發(fā)，不僅要求盡可能地減少探測對伽馬射線造成的衰減[6-7]，還必須綜合考慮海洋儀器對防水、耐壓、耐腐蝕等方面的要求。因此，本文采用蒙特卡羅方法研究機械設(shè)計對探測性能指標的影響規(guī)律，開展譜儀的結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計和海上監(jiān)測實驗，使研制的譜儀設(shè)備能夠達到理想的探測性能、保持合理的體積并且節(jié)約成本。

1 海洋放射性探測譜儀的原理和結(jié)構(gòu)

海洋放射性現(xiàn)場探測譜儀采用NaI(Tl)閃爍晶體的伽馬譜儀探測方法，如圖1所示，主要包括NaI(Tl)晶體探測模塊(包括晶體、光電倍增管和前置放大)、信號處理模塊(包括主放大、多通道脈沖幅度分析和信號接口)、電源模塊(包括高壓電源和低壓電源)和控制模塊。譜儀整體硬件設(shè)備由機械外殼進行密封。

圖1 海洋放射性探測譜儀結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Structural diagram of a marine radiation detection spectrometer

譜儀在海洋現(xiàn)場應(yīng)用時直接浸入海水中。海水環(huán)境中存在的伽馬射線照射在NaI(Tl)晶體上發(fā)出熒光，照射在光電倍增管的光陰極上打出光電子，經(jīng)過逐級倍增后，在光電倍增管的輸出端負載上形成電壓脈沖信號。該信號的幅度與射線能量成正比，因此用來檢測伽馬射線。但是，檢測信號是微弱電壓信號，經(jīng)過逐級放大和脈沖幅度分析才能轉(zhuǎn)換得到伽馬能譜曲線。譜儀接口模塊將檢測得到的海水伽馬能譜數(shù)據(jù)傳送給上位機軟件終端，實現(xiàn)檢測結(jié)果的顯示、存儲和解析。

2 優(yōu)化方法與結(jié)果

2.1 優(yōu)化研究方法

海洋放射性探測譜儀采用NaI(Tl)閃爍晶體探測方法，晶體體積和整個譜儀的封裝外殼材料、厚度都影響譜儀的現(xiàn)場探測性能。機械優(yōu)化方案采用相同材料不同厚度、4種不同材料對譜儀進行封裝，應(yīng)用蒙特卡羅統(tǒng)計計算法，通過仿真譜儀在海水現(xiàn)場的探測環(huán)境，計算機械設(shè)計對探測性能的影響。

研究參考青島近海的海水成分和密度，建立的海洋放射性現(xiàn)場測量環(huán)境模型如圖2所示。模型以譜儀的晶體中心位置作為球心，假設(shè)測量范圍r在 10、20、30，…，110 cm的海水體源內(nèi)均勻分布著已知活度的放射性核素，計算能量范圍100～3000 keV。將模型精細地部署到 GEANT4 編碼中實現(xiàn)蒙特卡羅模擬程序[8]，使用PENELOPE 低能物理模型，從而得到整個能量范圍內(nèi)的探測效率曲線。海水中放射性核素發(fā)出的伽馬光子在進入譜儀之前，計算與海水中各種原子可能發(fā)生的光電效應(yīng)、康普頓效應(yīng)和電子對效應(yīng)；進入譜儀之后，除了計算與晶體內(nèi)原子發(fā)生的3種相互作用，還要計算內(nèi)部幾何結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的伽馬光子的衰減作用。

圖2 海水放射性現(xiàn)場測量的仿真模型Fig.2 Simulation model for in situ marine radioactivity measurement

根據(jù)仿真模型進行伽馬光子探測過程的蒙特卡羅統(tǒng)計計算，將能量沉積產(chǎn)生的脈沖高度計為譜儀對粒子的體積探測效率ε。根據(jù)仿真實驗的已知核素活度A(Bq/m3)，海水中目標放射性核素的探測效率按式(1)計算：

(1)

式中，I為核素發(fā)射某種伽馬射線的絕對強度；C為全能峰凈計數(shù)；t為測量時長。研究將探測效率作為譜儀機械設(shè)計的優(yōu)化目標。

2.2 優(yōu)化研究結(jié)果

2.2.1 譜儀封裝對探測性能影響

海水放射性現(xiàn)場探測譜儀必須進行封裝才能在水下正常工作，但是，封裝必然對伽馬光子探測產(chǎn)生一定的阻擋作用。因此，譜儀封裝的厚度會影響現(xiàn)場探測性能。圖3所示是譜儀由不銹鋼外殼封裝和不加外殼封裝的探測性能比較，以及不銹鋼外殼封裝厚度對探測效率的影響。明顯看到，由于外殼對伽馬光子探測產(chǎn)生的影響，添加不銹鋼外殼封裝的譜儀的探測效率明顯下降；封裝殼體的厚度越大，對海水現(xiàn)場探測伽馬射線效率的影響越明顯。

圖3 譜儀封裝對海洋放射性探測性能的影響Fig.3 Effect of packaging design on marine radioactivity detection performance

2.2.2 譜儀封裝材料對探測性能影響

海水放射性現(xiàn)場探測譜儀的封裝材料對探測性能影響很大，因此需要對封裝材料和厚度進行優(yōu)化設(shè)計。研究采用不銹鋼和聚酰胺、聚乙烯、聚甲醛3種高分子聚合物材料，作為譜儀的封裝材料，對海水放射性現(xiàn)場探測譜儀的探測性能進行比較。仿真實驗假設(shè)封裝材料厚度都是10 mm，仿真計算結(jié)果如圖4所示。很明顯，相較于不銹鋼，塑料類材料封裝對伽馬射線產(chǎn)生更小的屏蔽作用。其中，聚乙烯是對伽馬射線屏蔽最小的一種材料，但是缺點在于強度不夠和容易發(fā)生降解與附著。

圖4 封裝材料對海洋放射性探測性能的影響Fig.4 Effect of packaging material on marine radioactivity detection performance

2.2.3 優(yōu)化譜儀的海水現(xiàn)場探測性能

根據(jù)仿真計算結(jié)果，綜合考慮耐壓和強度等海水現(xiàn)場測量要求，將研制的海水放射性現(xiàn)場探測譜儀優(yōu)化改進為采用厚度10 mm的聚酰胺外殼進行封裝。在青島八大峽碼頭的海上科學實驗站開展海水放射性現(xiàn)場測量實驗，得到的伽馬測量能譜曲線如圖5所示。其中橫坐標表示測量電路的測量通道，縱坐標表示能譜信號幅度的計數(shù)值大小。譜儀現(xiàn)場測量海水中40K的活度為11.86 Bq/L，采集海水樣品帶回實驗室進行檢測得到40K的活度為12.42 Bq/L。譜儀的海水現(xiàn)場測量相對誤差為0.45%，滿足現(xiàn)場測量要求。

圖5 海水放射性現(xiàn)場測量能譜Fig.5 Energy spectrum obtained from seawater radioactivity in situ measurement

海水放射性現(xiàn)場探測譜儀的探測限即最小探測活度M是譜儀現(xiàn)場探測的重要性能指標，根據(jù)式(2)計算：

(2)

式(2)中，探測限LD根據(jù)公式(3)計算：

LD=k2+2kσ0=2.71+4.65B1/2，

(3)

式(3)中，k為置信水平對應(yīng)的單側(cè)區(qū)間因子(選擇k=1.645，95%置信水平)；σ0為分布標準差；B為能量峰積分面積。根據(jù)圖5所示的海水現(xiàn)場測量能譜，得到優(yōu)化海水現(xiàn)場探測譜儀對40K最小探測活度約0.30 Bq/L。

3 結(jié)論

海水放射性現(xiàn)場探測譜儀必須進行封裝才能在水下正常工作，譜儀進行水密封裝必然對海水中伽馬射線的探測效率產(chǎn)生影響。綜合考慮密封、耐壓及耐腐蝕等要求，本研究選擇了幾種典型、可選擇的封裝材料和尺寸進行設(shè)計，對譜儀在海水現(xiàn)場探測的性能進行仿真計算。結(jié)果表明：封裝材料厚度越大，對伽馬射線探測的效率阻礙越大；相較于不銹鋼封裝對伽馬射線探測產(chǎn)生較大的衰減效應(yīng)，海水放射性現(xiàn)場探測譜儀建議選擇聚乙烯[8]、聚甲醛和聚酰胺封裝材料，將會取得更佳的探測性能。

根據(jù)研究結(jié)論優(yōu)化改進的譜儀設(shè)備，在海水現(xiàn)場探測實驗中表現(xiàn)出理想的探測性能。譜儀的海水現(xiàn)場測量與實驗室測量的相對誤差為0.45%，滿足現(xiàn)場測量需求。本文采用的仿真計算的研究方法可用于其他設(shè)計參數(shù)的性能優(yōu)化，得到的研究結(jié)論可用于指導譜儀的實際研發(fā)與實驗應(yīng)用。