馮現(xiàn)東，張?jiān)蒲啵瑥埛f穎，吳丙偉，侯廣利

(齊魯工業(yè)大學(xué)(山東省科學(xué)院) 山東省科學(xué)院海洋儀器儀表研究所 山東省海洋監(jiān)測(cè)儀器裝備技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室國(guó)家海洋監(jiān)測(cè)設(shè)備工程技術(shù)研究中心，山東 青島 266061)

海洋核污染的危害極大，可能使海洋生物大量死亡或者發(fā)生癌變、畸變、遺傳性病變等，而且可以通過(guò)代謝過(guò)程或生物鏈直接或間接危害人類健康。隨著核技術(shù)的快速發(fā)展和應(yīng)用，海洋核污染事件不斷增加，特別是近年來(lái)日本福島發(fā)生的核電站爆炸事件引發(fā)的嚴(yán)重海洋核污染事故，使海洋放射性現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)技術(shù)成為世界范圍內(nèi)的研究熱點(diǎn)。

現(xiàn)階段，海洋放射性現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)技術(shù)研究主要集中在HPGe(高純鍺)半導(dǎo)體和NaI(Tl)晶體閃爍兩種伽馬譜儀技術(shù)。HPGe能量分辨率很高，但缺點(diǎn)是探測(cè)效率較低，不抗搖擺和振動(dòng)，受持續(xù)液氮冷卻或電制冷限制，不適合海上長(zhǎng)期自動(dòng)化監(jiān)測(cè)。NaI(Tl)譜儀因?yàn)樘綔y(cè)效率高、適用溫度范圍寬、性能穩(wěn)定、功耗低和成本低等優(yōu)點(diǎn)，一直是國(guó)內(nèi)外研究和應(yīng)用的主要方向[1-3]。

海洋現(xiàn)場(chǎng)NaI(Tl)譜儀要求具有較高的探測(cè)靈敏度，才能實(shí)現(xiàn)海水低本底環(huán)境中的多種放射性核素探測(cè)。科學(xué)研究顯示，要提高海洋放射性現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)NaI(Tl)譜儀的探測(cè)靈敏度，優(yōu)化材料、尺寸和封裝等機(jī)械設(shè)計(jì)很重要[4-5]。從譜儀研制和應(yīng)用角度出發(fā)，不僅要求盡可能地減少探測(cè)對(duì)伽馬射線造成的衰減[6-7]，還必須綜合考慮海洋儀器對(duì)防水、耐壓、耐腐蝕等方面的要求。因此，本文采用蒙特卡羅方法研究機(jī)械設(shè)計(jì)對(duì)探測(cè)性能指標(biāo)的影響規(guī)律，開(kāi)展譜儀的結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計(jì)和海上監(jiān)測(cè)實(shí)驗(yàn)，使研制的譜儀設(shè)備能夠達(dá)到理想的探測(cè)性能、保持合理的體積并且節(jié)約成本。

1 海洋放射性探測(cè)譜儀的原理和結(jié)構(gòu)

海洋放射性現(xiàn)場(chǎng)探測(cè)譜儀采用NaI(Tl)閃爍晶體的伽馬譜儀探測(cè)方法，如圖1所示，主要包括NaI(Tl)晶體探測(cè)模塊(包括晶體、光電倍增管和前置放大)、信號(hào)處理模塊(包括主放大、多通道脈沖幅度分析和信號(hào)接口)、電源模塊(包括高壓電源和低壓電源)和控制模塊。譜儀整體硬件設(shè)備由機(jī)械外殼進(jìn)行密封。

圖1 海洋放射性探測(cè)譜儀結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Structural diagram of a marine radiation detection spectrometer

譜儀在海洋現(xiàn)場(chǎng)應(yīng)用時(shí)直接浸入海水中。海水環(huán)境中存在的伽馬射線照射在NaI(Tl)晶體上發(fā)出熒光，照射在光電倍增管的光陰極上打出光電子，經(jīng)過(guò)逐級(jí)倍增后，在光電倍增管的輸出端負(fù)載上形成電壓脈沖信號(hào)。該信號(hào)的幅度與射線能量成正比，因此用來(lái)檢測(cè)伽馬射線。但是，檢測(cè)信號(hào)是微弱電壓信號(hào)，經(jīng)過(guò)逐級(jí)放大和脈沖幅度分析才能轉(zhuǎn)換得到伽馬能譜曲線。譜儀接口模塊將檢測(cè)得到的海水伽馬能譜數(shù)據(jù)傳送給上位機(jī)軟件終端，實(shí)現(xiàn)檢測(cè)結(jié)果的顯示、存儲(chǔ)和解析。

2 優(yōu)化方法與結(jié)果

2.1 優(yōu)化研究方法

海洋放射性探測(cè)譜儀采用NaI(Tl)閃爍晶體探測(cè)方法，晶體體積和整個(gè)譜儀的封裝外殼材料、厚度都影響譜儀的現(xiàn)場(chǎng)探測(cè)性能。機(jī)械優(yōu)化方案采用相同材料不同厚度、4種不同材料對(duì)譜儀進(jìn)行封裝，應(yīng)用蒙特卡羅統(tǒng)計(jì)計(jì)算法，通過(guò)仿真譜儀在海水現(xiàn)場(chǎng)的探測(cè)環(huán)境，計(jì)算機(jī)械設(shè)計(jì)對(duì)探測(cè)性能的影響。

研究參考青島近海的海水成分和密度，建立的海洋放射性現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量環(huán)境模型如圖2所示。模型以譜儀的晶體中心位置作為球心，假設(shè)測(cè)量范圍r在 10、20、30，…，110 cm的海水體源內(nèi)均勻分布著已知活度的放射性核素，計(jì)算能量范圍100～3000 keV。將模型精細(xì)地部署到 GEANT4 編碼中實(shí)現(xiàn)蒙特卡羅模擬程序[8]，使用PENELOPE 低能物理模型，從而得到整個(gè)能量范圍內(nèi)的探測(cè)效率曲線。海水中放射性核素發(fā)出的伽馬光子在進(jìn)入譜儀之前，計(jì)算與海水中各種原子可能發(fā)生的光電效應(yīng)、康普頓效應(yīng)和電子對(duì)效應(yīng)；進(jìn)入譜儀之后，除了計(jì)算與晶體內(nèi)原子發(fā)生的3種相互作用，還要計(jì)算內(nèi)部幾何結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的伽馬光子的衰減作用。

圖2 海水放射性現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量的仿真模型Fig.2 Simulation model for in situ marine radioactivity measurement

根據(jù)仿真模型進(jìn)行伽馬光子探測(cè)過(guò)程的蒙特卡羅統(tǒng)計(jì)計(jì)算，將能量沉積產(chǎn)生的脈沖高度計(jì)為譜儀對(duì)粒子的體積探測(cè)效率ε。根據(jù)仿真實(shí)驗(yàn)的已知核素活度A(Bq/m3)，海水中目標(biāo)放射性核素的探測(cè)效率按式(1)計(jì)算：

(1)

式中，I為核素發(fā)射某種伽馬射線的絕對(duì)強(qiáng)度；C為全能峰凈計(jì)數(shù)；t為測(cè)量時(shí)長(zhǎng)。研究將探測(cè)效率作為譜儀機(jī)械設(shè)計(jì)的優(yōu)化目標(biāo)。

2.2 優(yōu)化研究結(jié)果

2.2.1 譜儀封裝對(duì)探測(cè)性能影響

海水放射性現(xiàn)場(chǎng)探測(cè)譜儀必須進(jìn)行封裝才能在水下正常工作，但是，封裝必然對(duì)伽馬光子探測(cè)產(chǎn)生一定的阻擋作用。因此，譜儀封裝的厚度會(huì)影響現(xiàn)場(chǎng)探測(cè)性能。圖3所示是譜儀由不銹鋼外殼封裝和不加外殼封裝的探測(cè)性能比較，以及不銹鋼外殼封裝厚度對(duì)探測(cè)效率的影響。明顯看到，由于外殼對(duì)伽馬光子探測(cè)產(chǎn)生的影響，添加不銹鋼外殼封裝的譜儀的探測(cè)效率明顯下降；封裝殼體的厚度越大，對(duì)海水現(xiàn)場(chǎng)探測(cè)伽馬射線效率的影響越明顯。

圖3 譜儀封裝對(duì)海洋放射性探測(cè)性能的影響Fig.3 Effect of packaging design on marine radioactivity detection performance

2.2.2 譜儀封裝材料對(duì)探測(cè)性能影響

海水放射性現(xiàn)場(chǎng)探測(cè)譜儀的封裝材料對(duì)探測(cè)性能影響很大，因此需要對(duì)封裝材料和厚度進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)。研究采用不銹鋼和聚酰胺、聚乙烯、聚甲醛3種高分子聚合物材料，作為譜儀的封裝材料，對(duì)海水放射性現(xiàn)場(chǎng)探測(cè)譜儀的探測(cè)性能進(jìn)行比較。仿真實(shí)驗(yàn)假設(shè)封裝材料厚度都是10 mm，仿真計(jì)算結(jié)果如圖4所示。很明顯，相較于不銹鋼，塑料類材料封裝對(duì)伽馬射線產(chǎn)生更小的屏蔽作用。其中，聚乙烯是對(duì)伽馬射線屏蔽最小的一種材料，但是缺點(diǎn)在于強(qiáng)度不夠和容易發(fā)生降解與附著。

圖4 封裝材料對(duì)海洋放射性探測(cè)性能的影響Fig.4 Effect of packaging material on marine radioactivity detection performance

2.2.3 優(yōu)化譜儀的海水現(xiàn)場(chǎng)探測(cè)性能

根據(jù)仿真計(jì)算結(jié)果，綜合考慮耐壓和強(qiáng)度等海水現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量要求，將研制的海水放射性現(xiàn)場(chǎng)探測(cè)譜儀優(yōu)化改進(jìn)為采用厚度10 mm的聚酰胺外殼進(jìn)行封裝。在青島八大峽碼頭的海上科學(xué)實(shí)驗(yàn)站開(kāi)展海水放射性現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量實(shí)驗(yàn)，得到的伽馬測(cè)量能譜曲線如圖5所示。其中橫坐標(biāo)表示測(cè)量電路的測(cè)量通道，縱坐標(biāo)表示能譜信號(hào)幅度的計(jì)數(shù)值大小。譜儀現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量海水中40K的活度為11.86 Bq/L，采集海水樣品帶回實(shí)驗(yàn)室進(jìn)行檢測(cè)得到40K的活度為12.42 Bq/L。譜儀的海水現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量相對(duì)誤差為0.45%，滿足現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量要求。

圖5 海水放射性現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量能譜Fig.5 Energy spectrum obtained from seawater radioactivity in situ measurement

海水放射性現(xiàn)場(chǎng)探測(cè)譜儀的探測(cè)限即最小探測(cè)活度M是譜儀現(xiàn)場(chǎng)探測(cè)的重要性能指標(biāo)，根據(jù)式(2)計(jì)算：

(2)

式(2)中，探測(cè)限LD根據(jù)公式(3)計(jì)算：

LD=k2+2kσ0=2.71+4.65B1/2，

(3)

式(3)中，k為置信水平對(duì)應(yīng)的單側(cè)區(qū)間因子(選擇k=1.645，95%置信水平)；σ0為分布標(biāo)準(zhǔn)差；B為能量峰積分面積。根據(jù)圖5所示的海水現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量能譜，得到優(yōu)化海水現(xiàn)場(chǎng)探測(cè)譜儀對(duì)40K最小探測(cè)活度約0.30 Bq/L。

3 結(jié)論

海水放射性現(xiàn)場(chǎng)探測(cè)譜儀必須進(jìn)行封裝才能在水下正常工作，譜儀進(jìn)行水密封裝必然對(duì)海水中伽馬射線的探測(cè)效率產(chǎn)生影響。綜合考慮密封、耐壓及耐腐蝕等要求，本研究選擇了幾種典型、可選擇的封裝材料和尺寸進(jìn)行設(shè)計(jì)，對(duì)譜儀在海水現(xiàn)場(chǎng)探測(cè)的性能進(jìn)行仿真計(jì)算。結(jié)果表明：封裝材料厚度越大，對(duì)伽馬射線探測(cè)的效率阻礙越大；相較于不銹鋼封裝對(duì)伽馬射線探測(cè)產(chǎn)生較大的衰減效應(yīng)，海水放射性現(xiàn)場(chǎng)探測(cè)譜儀建議選擇聚乙烯[8]、聚甲醛和聚酰胺封裝材料，將會(huì)取得更佳的探測(cè)性能。

根據(jù)研究結(jié)論優(yōu)化改進(jìn)的譜儀設(shè)備，在海水現(xiàn)場(chǎng)探測(cè)實(shí)驗(yàn)中表現(xiàn)出理想的探測(cè)性能。譜儀的海水現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量與實(shí)驗(yàn)室測(cè)量的相對(duì)誤差為0.45%，滿足現(xiàn)場(chǎng)測(cè)量需求。本文采用的仿真計(jì)算的研究方法可用于其他設(shè)計(jì)參數(shù)的性能優(yōu)化，得到的研究結(jié)論可用于指導(dǎo)譜儀的實(shí)際研發(fā)與實(shí)驗(yàn)應(yīng)用。