杜芊 陳溢杭

(華南師范大學(xué)物理與電信工程學(xué)院, 廣東省量子調(diào)控工程與材料重點實驗室, 廣州 510006)

由高折射率介質(zhì)材料制備的亞波長人工結(jié)構(gòu), 通過電磁諧振效應(yīng)為在納米尺度操控光提供了一種有效方法.這類結(jié)構(gòu)的吸收損耗通常較低, 然而輻射損耗降低了其非線性響應(yīng)的效率.通過連續(xù)域束縛態(tài)(bound states in the continuum, BICs)可望解決這個問題.BICs是一種處于連續(xù)域內(nèi)而保持局域的非常規(guī)光學(xué)態(tài),存在于光錐線以內(nèi)并且具有無限大的Q值.本文提出通過破壞硅納米顆粒陣列原胞的對稱性將BIC轉(zhuǎn)變成準(zhǔn)BIC, 使得結(jié)構(gòu)的透射譜中出現(xiàn)高Q的窄共振谷, 當(dāng)調(diào)節(jié)泵浦波長至共振波長時, 非線性響應(yīng)顯著增強, 三次諧波激發(fā)的強度提高了6個數(shù)量級, 轉(zhuǎn)化效率可提升至約2.6 × 10—6, 該結(jié)果有望應(yīng)用于硅基光學(xué)非線性器件的設(shè)計.

1 引 言

全介質(zhì)納米光子學(xué)是一個快速發(fā)展的研究領(lǐng)域, 有望在低損耗集成光子器件設(shè)計中獲得重要的應(yīng)用[1].高折射率介質(zhì)納米共振結(jié)構(gòu)在可見光和近紅外光譜范圍內(nèi)可同時支持電和磁Mie共振, 且其共振特征可通過改變納米結(jié)構(gòu)的幾何形狀進行調(diào)整.Mie共振可導(dǎo)致電磁場的局域及特殊的空間分布, 可用于實現(xiàn)有效的波前控制[2], 已在線性和非線性光學(xué)領(lǐng)域帶來一系列新穎的效應(yīng)[3,4].雖然高折射率介質(zhì)納米共振結(jié)構(gòu)具有低損耗、光學(xué)磁性和多極響應(yīng)等優(yōu)點, 但其品質(zhì)因數(shù)(Q值)通常比較低, 這會降低光與物質(zhì)相互作用以及非線性響應(yīng)的效率.而連續(xù)域束縛態(tài)(bound states in the continuum, BICs)可望使得在高折射率介質(zhì)納米共振結(jié)構(gòu)實現(xiàn)高Q共振成為可能[5,6].

BICs是一種存在于連續(xù)譜中的局域態(tài), 處于光錐線以內(nèi)卻能實現(xiàn)完美局域.理想情況下,BICs的Q值為無窮大且共振線寬為零[7].BICs一般可分為兩種: 對稱保護型BICs和偶然型BICs.若共振模式與輻射模式因模式對稱性的差異而無法耦合, 所形成的束縛態(tài)稱為對稱保護型BICs[8];若通過調(diào)節(jié)結(jié)構(gòu)參數(shù)使得共振模式不再與輻射模式耦合, 所形成的束縛態(tài)則為偶然型BICs[5].實際上, 材料損耗、制造缺陷等因素會使得BICs的Q值和共振線寬變得有限, 此時BICs轉(zhuǎn)變?yōu)闇?zhǔn)BICs,即超腔模式[9].最近有研究表明, 通過打破平面內(nèi)反演對稱性, 介質(zhì)超表面原本支持的對稱保護型BICs會轉(zhuǎn)變?yōu)闇?zhǔn)BICs, 并且誘使反射譜中出現(xiàn)尖銳的高Q共振峰[10].

硅在紅外波段具有高折射率、低損耗和大的非線性極化系數(shù)[11], 因此可作為一種理想的非線性光學(xué)材料, 用于研究增強紅外波段的非線性效應(yīng)[12-15].已經(jīng)有報道用于增強非線性的硅基結(jié)構(gòu),例如光子晶體[16,17]、光柵[18,19]、超表面[20-22]等.本文提出了一種基于硅納米顆粒陣列的周期結(jié)構(gòu),通過打破結(jié)構(gòu)原胞對稱性, 使得對稱保護型BIC轉(zhuǎn)變?yōu)闇?zhǔn)BIC, 并發(fā)現(xiàn)透射譜中出現(xiàn)高Q的共振谷, 利用其可實現(xiàn)高效率的三次諧波激發(fā)(thirdharmonic generation, THG), 以上結(jié)果可望在硅基光學(xué)非線性器件領(lǐng)域獲得應(yīng)用.

2 對稱保護型BICs及群論

硅納米顆粒陣列如圖1(a)所示, 當(dāng)共振模式與連續(xù)譜的對稱性不相同時, 共振模式無法與連續(xù)譜耦合, 所以該結(jié)構(gòu)存在對稱保護型BICs.下面通過群論來解釋結(jié)構(gòu)中的對稱保護型BICs.結(jié)構(gòu)原胞的二維對稱示意圖如圖1(b)所示, 它同時具有鏡像對稱和旋轉(zhuǎn)對稱, 其點群可寫為D2h= C2v×C1h, 因此可以利用兩點群C2v, C1h的不可約對其模式進行分類.

圖1 (a)硅納米顆粒陣列示意圖; (b)周期結(jié)構(gòu)原胞的二維對稱示意圖; (c)正方晶格結(jié)構(gòu)的第一布里淵區(qū)Fig.1.(a) Schematic diagram of silicon nanoparticle array;(b) two-dimensional symmetry operations for the structure;(c) the first Brillouin zone of the two-dimensional square lattice.

D2h具有8種不同的模式: (B, A1), (B, A2),(B, B1), (B, B2), (A, A1), (A, A2), (A, B1), (A, B2).如圖1(b)所示, 一般的正方晶格結(jié)構(gòu)具有C4v點群[23], 而文中結(jié)構(gòu)不具有C4旋轉(zhuǎn)對稱和σd鏡像對稱, 所以本文結(jié)構(gòu)的點群為C2v.C4v點群具有4個不可約模式A1, A2, B1, B2.從表1可以看出,C2v中的A1, A2模式對應(yīng)于C4v中的A1, A2, B1,B2模式, 而C2v中的B1, B2模式對應(yīng)于C4v中的E模式.由文獻[6]可知, 除了C4v中的E模式, 其他的模式由于對稱性不同而無法與自由空間模式耦合, 在Γ點形成對稱保護型BICs.對應(yīng)到本文,C2v中只有B1, B2模式可以耦合到外輻射場, 所以(B, A1), (B, A2), (A, A1), (A, A2)模式可以在高對稱點上形成對稱保護型BICs, 具有無限的Q值.

表1 點群C4v和點群C2v的對稱特征表Table 1.Character of the C4v point group and C2v point group.

3 結(jié)果與討論

3.1 對稱保護型BIC

首先研究硅納米顆粒的周期結(jié)構(gòu)的BICs, 結(jié)構(gòu)原胞示意圖如圖2(a)所示.其中硅納米顆粒的長軸為L = 500 nm, 短軸為d = 200 nm, 兩個納米顆粒中心之間的距離D = 320 nm, 高H =650 nm, 周期Z = 660 nm.硅的折射率為3.5, 非線性極化系數(shù) χ(3)=2.79×10-18m2·V-2[11].周期結(jié)構(gòu)的原胞具有旋轉(zhuǎn)對稱和鏡像對稱, 結(jié)構(gòu)的點群是D2h, 所以在高對稱點Γ存在對稱保護型BICs.使用時域有限差分法對結(jié)構(gòu)進行了數(shù)值模擬, 認為結(jié)構(gòu)在xy平面無限大且具有完美周期性, 圖2(b)所示結(jié)構(gòu)在1329 nm處存在一個對稱保護型BIC,它的Q值為無窮大(可以達到109).xy平面和yz平面的電場和磁場圖如圖2(c)所示, 可以看到電場和磁場都是局域的狀態(tài).對于本文對稱的納米顆粒結(jié)構(gòu), 當(dāng)用電場沿結(jié)構(gòu)短軸方向(y軸偏振)的入射光垂直照射時, 會形成一個沿y方向的電偶極子振蕩, 這種電偶極子振蕩會產(chǎn)生較強的輻射與非輻射損耗, 當(dāng)納米顆粒陣列集體振蕩時, 會形成一個很寬的透射譜線—一個輻射明模, 如圖2(d)所示.同時BIC未在透射光譜中顯示出來, 這是因為共振模式與自由空間模式的對稱性不一致, 無法輻射到外場, 是一個暗模.

圖2 (a)結(jié)構(gòu)原胞示意圖; (b) TM偏振的能帶圖; (c)對稱保護型BIC在xy平面和yz平面的電場分布和磁場分布圖, 黑色框為結(jié)構(gòu)輪廓; (d)光垂直入射結(jié)構(gòu)的透射譜Fig.2.(a) Schematic diagram of a primitive cell; (b) band diagram of TM polarization; (c) electric field and magnetic field distribution of the symmetry-protected BIC in xy plane and yz plane, and the black frame is the structure outline; (d) transmission spectrum of the structure with normal incidence of light.

3.2 準(zhǔn)BIC

改變硅納米顆粒陣列的原胞中其中一個納米顆粒的長度, 進而打破結(jié)構(gòu)的C2, σy對稱性, 如圖3(a)所示.納米顆粒的長度分別為L和L — 2ΔL.通過顆粒長軸長度的差距2ΔL來控制原胞的不對稱性, 定義原胞的不對稱性參數(shù)為α = ΔL/L.控制其中一個顆粒的長軸長度不變, 改變另一個顆粒長軸長度為450, 425, 400, 375, 350, 325和300 nm,這分別對應(yīng)于不對稱參數(shù)α為0.05, 0.075, 0.1,0.125, 0.15, 0.175和0.2.此時由于打破了結(jié)構(gòu)的對稱性, BIC轉(zhuǎn)變?yōu)橐粋€具有有限Q值的準(zhǔn)BIC.以不對稱參數(shù)α為0.1的硅納米顆粒為例, 圖3(b)給出了準(zhǔn)BIC的xy平面和yz平面的電磁場.可以看到準(zhǔn)BIC和BIC具有相似的電場、磁場分布.并且由圖3(c)可知, 隨著對稱性的打破, 明模與暗模相耦合, 透射譜出現(xiàn)一個狹窄的谷, 共振波長和線寬對不對稱參數(shù)α具有強烈的依賴性: 共振谷的位置隨著不對稱參數(shù)α的增加而藍移, 谷的寬度也逐漸增加.打破結(jié)構(gòu)的對稱性后, 以不對稱參數(shù)α為0.125是為例(圖3(d)), 觀察透射譜可以發(fā)現(xiàn), 只有入射光的電場沿結(jié)構(gòu)短軸方向(y軸)時,有共振谷, 當(dāng)入射光的電場沿結(jié)構(gòu)長軸方向(x軸)時, 沒有共振谷, 說明產(chǎn)生的共振具有偏振依賴性.

圖3 (a)打破結(jié)構(gòu)對稱性示意圖; (b)準(zhǔn)BIC的xy平面和yz平面的電場和磁場圖, 黑色框為結(jié)構(gòu)輪廓; (c)改變不對稱性參數(shù)α透射光譜的變化; (d)不對稱參數(shù)α為0.125時, 不同的入射光電場偏振方向條件下的透射譜Fig.3.(a) Schematic diagram of breaking structural symmetry; (b) electric and magnetic fields in xy plane and yz plane of the quasi BIC, and the black frame is the structure outline; (c) transmission spectra under different asymmetry parameters α; (d) transmission spectra under different electric field polarization directions of incident light with asymmetry parameter α = 0.125.

如圖4所示, Q值也隨著不對稱參數(shù)α的增加而逐漸減小.對于α值較小的情況(α ≤ 0.1)[10],準(zhǔn)BIC的Q值遵循反二次定律, 關(guān)系如下:

圖4 Q值和不對稱參數(shù)α的關(guān)系, 紅線表示反二次擬合Fig.4.Relationship between Q factor and asymmetry parameter α, and the red line represents the inverse quadratic fitting.

其中Qrad是輻射Q值; A是一個常數(shù), 由結(jié)構(gòu)決定, 與不對稱參數(shù)α無關(guān).可以看到, 當(dāng)α = 0.2時, Q值明顯偏離擬合紅線, 因為此時不對稱性已經(jīng)不能被視為一個弱擾動.

3.3 THG增強

接下來, 研究破壞結(jié)構(gòu)對稱性產(chǎn)生的高Q共振對THG的影響.本文模擬的泵浦光脈沖的功率維持在129.1 mW, 脈沖寬度為400 fs, 重復(fù)頻率為80 MHz, 光源電場振幅為1.5 × 107V/m, 峰值泵浦光強為29.63 MW/cm2, 探測THG透射信號.圖5(a)所示為THG強度和不對稱參數(shù)α之間的關(guān)系, 可以看到隨著α的增加, THG強度的峰值逐漸藍移, 當(dāng)不對稱參數(shù)為0.125時, THG強度最高, 此時模式的Q值約為765, 所以下文研究不對稱參數(shù)為0.125時, THG強度與其他參數(shù)的關(guān)系.結(jié)構(gòu)不僅具有輻射損耗, 還具有材料吸收損耗以及表面粗糙度等非輻射損耗, 所以模式的總Q值為

圖5 (a) THG強度與不對稱參數(shù)α的關(guān)系; (b)透射反射譜與THG的關(guān)系; (c)泵浦波長與THG強度的關(guān)系; (d)泵浦功率與THG功率的關(guān)系; (e)電場偏振方向與THG強度的關(guān)系Fig.5.(a) Relationship between THG intensity and asymmetry parameters α; (b) relationship between transmission and reflectance spectra and THG; (c) relationship between pump wavelength and THG intensity; (d) relationship between pump power and THG power; (e) relationship between polarization direction of electric field and THG intensity.

其中Qrad為輻射Q值, Qnonrad為非輻射Q值.將(2)式與(1)式聯(lián)立得

準(zhǔn)BIC在共振波長處的振幅Aω滿足[24]

其中Pω為泵浦功率.同時 P3ω∝|Aω|6, 所以THG功率P3ω可以表示為[25]

由(5)式可知, 當(dāng) α =αcr,Qrad=Qnonrad, 也就是非輻射損耗與輻射損耗相等時, 即滿足臨界耦合條件時, THG 轉(zhuǎn)換效率最高.當(dāng)偏離臨界耦合條件時, 轉(zhuǎn)換效率會下降.所以THG信號對非對稱性的變化具有很高的靈敏度, 僅75 nm的變化會導(dǎo)致THG強度降低至少一個數(shù)量級.圖5(b)所示為透射反射譜與THG的關(guān)系, 可以看到, THG的峰值正好與透射譜共振谷對應(yīng), 表明由BIC轉(zhuǎn)變?yōu)闇?zhǔn)BIC引起的共振可以增強THG.圖5(c)所示為THG強度與泵浦波長之間的關(guān)系, 隨著泵浦波長的改變, THG強度先增強后逐漸降低, 泵浦波長變化幾納米可以使THG強度改變至少一個數(shù)量級, 并且當(dāng)泵浦波長在共振波長位置時, THG強度達到最大, 這同樣表明由BIC轉(zhuǎn)變?yōu)闇?zhǔn)BIC引起的共振可以增強THG.THG強度與場局域有關(guān), 局域場越大, THG強度越大, 當(dāng)泵浦波長位于共振谷值時, 對稱保護型BIC轉(zhuǎn)化為準(zhǔn)BIC, 激發(fā)出一個高Q共振, 并通過其強烈的局域場對結(jié)構(gòu)中的THG進行增強, THG達到最大值.圖5(d)所示為泵浦功率和THG功率之間的關(guān)系, 隨著泵浦功率的增加, THG功率逐漸增加, 并且增加的速度逐漸加快.THG的轉(zhuǎn)換效率h的計算公式為[26]

其中L為光在介質(zhì)中的傳播距離, nω和n3ω是泵浦光和THG的折射率, S是光束面積,是材料的三階非線性極化率, c是真空中光速, ε0是真空介電常數(shù), ω是泵浦光的頻率.由此可以得到P3ω∝所以泵浦功率與THG功率為三階關(guān)系.在模擬中

其中Iω是峰值泵浦光強, Sunit是結(jié)構(gòu)原胞的面積,E是泵浦光電場, H是泵浦光磁場.模擬時通過改變泵浦光電場振幅調(diào)節(jié)泵浦功率, 結(jié)果如圖5(d)所示, 黑色的圓點表示模擬得到的數(shù)據(jù), 紅色曲線為計算擬合得到的, 圖中插圖表明泵浦功率與THG功率為三階關(guān)系, 當(dāng)x軸和y軸同時取對數(shù)坐標(biāo)時, 可以發(fā)現(xiàn)泵浦功率的對數(shù)與THG功率的對數(shù)呈線性關(guān)系, 斜率為2.97658, 接近理論值3.圖5(e)所示為電場的偏振方向與THG強度的關(guān)系, 可以看到, 當(dāng)泵浦光的電場方向沿結(jié)構(gòu)短軸方向時, THG的強度最強, 與泵浦到相同厚度的Si膜相比, THG強度增強了6個數(shù)量級.通過圖3(d)可知, 打破結(jié)構(gòu)對稱性產(chǎn)生的共振具有偏振依賴性, 由于共振的強局域場, 所以與泵浦光的電場方向沿結(jié)構(gòu)長軸方向相比, THG強度增強了3個數(shù)量級.這同樣證明了準(zhǔn)BIC引起的共振可以增強THG強度.綜上所述, 對于本文提出的結(jié)構(gòu), 影響THG轉(zhuǎn)換效率的因素有泵浦功率、泵浦波長、泵浦光的偏振角度、結(jié)構(gòu)不對稱參數(shù)α.當(dāng)電場偏振方向沿結(jié)構(gòu)短軸方向, 泵浦波長位于共振波長位置的泵浦光垂直入射到不對稱參數(shù)為0.125的結(jié)構(gòu)上時, THG的轉(zhuǎn)換效率可達約2.6 × 10—6.

4 結(jié) 論

本文提出將BICs與非線性響應(yīng)相結(jié)合, 通過破壞結(jié)構(gòu)原胞的對稱性產(chǎn)生的高Q共振來增強結(jié)構(gòu)的三階非線性效應(yīng).數(shù)值模擬證明了打破硅納米顆粒陣列的原胞對稱性時, BIC轉(zhuǎn)變?yōu)闇?zhǔn)BIC,透射譜會產(chǎn)生一個窄共振谷, 共振波長及線寬對不對稱參數(shù)α具有強烈的依賴性, Q值與不對稱參數(shù)α的平方遵循反比的關(guān)系, 并且當(dāng)泵浦波長位于高Q共振波長的位置時, 由于光場的局域增強,使得結(jié)構(gòu)的三階非線性效應(yīng)得到提高.當(dāng)不對稱參數(shù)為0.125時, THG強度最強, 與相同厚度的Si膜相比, THG強度增強了6個數(shù)量級, 改變泵浦光的電場偏振方向可使得THG強度改變3個數(shù)量級.同時結(jié)構(gòu)的THG轉(zhuǎn)換效率可以達到約2.6 × 10—6.這種將BICs與非線性相結(jié)合的方法為硅基非線性光學(xué)器件設(shè)計提供了新的途徑.