張章，孫峰 *，李倩，姚歡，董欣，劉保獻(xiàn),2，安欣欣，李云婷

(1.北京市生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心，大氣顆粒物監(jiān)測技術(shù)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100048；2.清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院，北京 100084)

近年來，北京市空氣質(zhì)量改善較為明顯，二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、可吸入顆粒物(PM10)等主要污染物年均濃度呈現(xiàn)大幅降低趨勢，然而細(xì)顆粒物(PM2.5)年均濃度仍超過國家標(biāo)準(zhǔn)，大氣污染問題依舊不容忽視[1-7]。特別是北京市作為2022年第24屆冬季奧林匹克運(yùn)動會的主辦城市，在奧運(yùn)場館快速建設(shè)與基礎(chǔ)設(shè)施日益完善的同時，空氣質(zhì)量的保障工作也尤為重要。

目前，針對北京市PM2.5污染現(xiàn)象的研究主要集中于時空分布特征、組分及來源解析、區(qū)域傳輸評估、重污染過程解析等方面[8-14]。齊夢溪等[15]研究發(fā)現(xiàn)，2014—2016年北京市PM2.5污染情況逐年好轉(zhuǎn)。非采暖期主要污染源為機(jī)動車尾氣排放，而采暖期受燃煤、燃?xì)馊∨皺C(jī)動車尾氣排放等人為因素的共同影響。林安國等[16]研究發(fā)現(xiàn)，2012年8月—2013年7月，北京市冬季PM2.5質(zhì)量濃度最高，工業(yè)區(qū)質(zhì)量濃度較高但與城區(qū)差距不明顯。徐冉等[17]對2016—2017年秋、冬季北京市重污染時段的污染特征、氣象條件和氣團(tuán)傳輸路徑進(jìn)行分析，結(jié)果表明，冬季重污染程度及持續(xù)時間均高于秋季，弱氣壓場、高濕度、低風(fēng)速、強(qiáng)逆溫和混合層高度低等是研究時段內(nèi)的主要?dú)庀筇卣?。王傳達(dá)等[18]研究結(jié)果表明，冬季重污染期間硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)顯著升高，受大氣氧化性和排放源共同影響，北京市SOR高于石家莊市，而NOR相對更低。楊孝文等[19]對2013年1月9—15日發(fā)生的一次重污染過程的污染特征及形成原因進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)重污染時段二次無機(jī)離子和有機(jī)物對PM2.5貢獻(xiàn)較大。

現(xiàn)以北京市2013—2018年大氣污染物及氣象條件等數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，系統(tǒng)分析PM2.5污染波動現(xiàn)象及影響因素，深入研究ρ(PM2.5)與各影響因子之間的相關(guān)關(guān)系，進(jìn)一步構(gòu)建基于氣象條件和污染源排放水平的ρ(PM2.5)多元線性模型，以期對北京市PM2.5污染水平的演變及發(fā)展趨勢提供參考。

1 研究方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)來源于北京市生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心對外發(fā)布結(jié)果，收集了北京市2013年1月1日—2018年12月31日逐日空氣質(zhì)量指數(shù)、空氣質(zhì)量狀況等；常規(guī)氣象觀測數(shù)據(jù)來源于南郊觀象臺，主要包括中層溫度(T850h)、中層北風(fēng)頻率(N850)、地面相對濕度(RHS)、地面風(fēng)速(WSS)。

1.2 分析方法

首先對北京市2013—2018年空氣質(zhì)量及改善趨勢進(jìn)行統(tǒng)計，深入分析季節(jié)性波動特征；在篩選出主要影響因子的基礎(chǔ)上，研究氣象條件及氣態(tài)污染物排放水平與ρ(PM2.5)的相關(guān)性，并對空氣質(zhì)量的中長期尺度波動進(jìn)行驗(yàn)證。最后通過多元線性回歸分析，構(gòu)建ρ(PM2.5)與影響因子的模型，并進(jìn)行擬合驗(yàn)證。

2 結(jié)果與討論

2.1 2013—2018年北京市空氣質(zhì)量總體情況

2.1.1 空氣質(zhì)量級別天數(shù)分布

2013—2018年北京市空氣質(zhì)量級別天數(shù)統(tǒng)計結(jié)果見表1。由表1可見，近6年優(yōu)良天數(shù)不斷增加、重污染天數(shù)不斷減少的變化趨勢進(jìn)一步證實(shí)空氣質(zhì)量的整體改善，其中2018年的達(dá)標(biāo)日共227 d、重污染日共14 d，為近6年空氣質(zhì)量的最佳水平。2013—2018年，達(dá)標(biāo)天數(shù)基本呈現(xiàn)逐年增加趨勢，其中優(yōu)級天數(shù)最多增加了33 d、良級天數(shù)最多增加了30 d；重污染天數(shù)逐年減少，從2013年的58 d減少至2018年的14 d。此外，2016年起嚴(yán)重污染天數(shù)顯著減少，從最多的15 d(2014、2015年)減少至9 d(2016年)和4 d(2017年)，2018年為近6年首次未出現(xiàn)嚴(yán)重污染級別天數(shù)年份，重污染天數(shù)的減少和污染程度的減弱進(jìn)一步說明北京市空氣質(zhì)量明顯改善。

表1 2013—2018年北京市空氣質(zhì)量級別天數(shù)

2.1.2ρ(PM2.5)月均值變化特征及級別天數(shù)分布

2013—2018年北京市及京津冀區(qū)域ρ(PM2.5)月均值變化特征見圖1。由圖1可見，北京市和京津冀區(qū)域ρ(PM2.5)月均值變化趨勢基本一致，整體呈現(xiàn)下降趨勢，同時存在明顯的波動特征。其中，北京市ρ(PM2.5)月均值的最高值出現(xiàn)于2013年1月，為159.4 μg/m3。此外，僅2018年1月、8月和9月的ρ(PM2.5)月均值為優(yōu)水平，分別為34，35和30 μg/m3。在季節(jié)尺度方面，與春、夏季相比，秋、冬季的ρ(PM2.5)月均值相對更高。近6年共7個月份的ρ(PM2.5)月均值達(dá)到中度污染及以上級別，分別為2013年1月、2014年2和10月、2015年11和12月、2016年12月、2017年1月，均處于秋、冬季節(jié)。然而，秋、冬季的PM2.5污染程度同樣存在波動現(xiàn)象，雖然2013—2016年秋冬季均出現(xiàn)了ρ(PM2.5)月均值達(dá)到中度污染及以上級別的月份，但是近2年秋、冬季(2017年9月—2018年2月、2018年9—12月)的ρ(PM2.5)月均值均處于優(yōu)良水平。

圖1 2013—2018年北京市及京津冀區(qū)域ρ(PM2.5)月均值變化

2013—2018年北京市PM2.5重污染天數(shù)的逐月變化見圖2。由圖2可見，整體變化趨勢與ρ(PM2.5)月均值變化基本一致，呈現(xiàn)為波動性下降特征。與春、夏季相比，秋、冬季更易出現(xiàn)PM2.5重污染日，這一特征與ρ(PM2.5)月均值的統(tǒng)計結(jié)果相一致。2013—2018年，北京市PM2.5重污染天數(shù)達(dá)到10 d及以上的月份均出現(xiàn)于秋、冬季，分別為2013年1月(13 d)、2014年2月(11 d)和10月(10 d)、2015年12月(13 d)、2016年12月(11 d)、2017年1月(10 d)。此外，近2年秋、冬季的PM2.5重污染天數(shù)大幅縮減，其中2018年11月的PM2.5重污染天數(shù)最多(4 d)，2017年9月和2018年1、9月均未出現(xiàn)PM2.5重污染日，進(jìn)一步證實(shí)了北京市空氣質(zhì)量的波動性特征。

圖2 2013—2018年北京市PM2.5重污染天數(shù)逐月統(tǒng)計

2.2 氣象條件對ρ(PM2.5)的影響

2.2.1 氣象要素的篩選

根據(jù)2013—2018年北京市PM2.5月均值和重污染天數(shù)的分析結(jié)果可知，秋、冬季空氣質(zhì)量的波動性相對更加顯著，因此在后續(xù)研究中以秋、冬季為主要研究時段，深入探究北京市空氣質(zhì)量波動性改善的原因。氣象條件是影響污染物生成與擴(kuò)散的關(guān)鍵因素[20-22]，現(xiàn)針對地面相對濕度、中層溫度、中層北風(fēng)頻率、地面南風(fēng)頻率、地面風(fēng)速等10種氣象要素距平與氣態(tài)污染物SO2、NO2、CO、PM2.5、PM10共5項大氣主要污染物月均值距平建立相關(guān)性矩陣，結(jié)果見表2。

表2 氣象要素距平與大氣主要污染物相關(guān)系數(shù)矩陣

根據(jù)樣本數(shù)量，相關(guān)系數(shù)在0.3以上的要素滿足0.99的置信區(qū)間，即認(rèn)為有較強(qiáng)的相關(guān)性(污染物濃度距平已去除長期變化趨勢影響)。

2.2.2 氣象條件與ρ(PM2.5)月均值的相關(guān)性分析

根據(jù)氣象要素對ρ(PM2.5)的敏感性實(shí)驗(yàn)結(jié)果(表2)，選取T850h、N850h、RHS和WSS作為氣象條件的分析因子。其中，T850h、N850h和WSS代表顆粒物的擴(kuò)散程度，地面相對濕度能夠在一定程度上反映氣溶膠粒子的氣粒轉(zhuǎn)化過程。在充分考慮上述氣象因素對北京地區(qū)ρ(PM2.5)實(shí)際意義的基礎(chǔ)上，對各個氣象因素與ρ(PM2.5)進(jìn)行單因子擬合分析，擬合結(jié)果見圖3(a)(b)(c)(d)。

圖3 氣象因素與PM2.5月均值的散點(diǎn)分布

由圖3(a)可見，ρ(PM2.5)隨中層溫度的升高而升高，呈現(xiàn)正相關(guān)性，這是由于中層溫度越高越不利于熱力環(huán)流的形成，大氣擴(kuò)散形勢趨于靜穩(wěn)，不利于PM2.5擴(kuò)散，從而易造成污染積累。由圖3(b)可見，ρ(PM2.5)與中層北風(fēng)頻率呈現(xiàn)明顯的負(fù)相關(guān)性，一方面，中層北風(fēng)頻率高代表冷空氣活動頻繁，隨著上游潔凈的偏北風(fēng)吹向北京，顆粒物擴(kuò)散速率加快，從而使ρ(PM2.5)下降；另一方面，中層北風(fēng)頻率低，說明暖勢力較強(qiáng)，疊加南部區(qū)域污染傳輸影響，使北京市ρ(PM2.5)升高。由圖3(c)可見，ρ(PM2.5)與地面相對濕度呈現(xiàn)出較強(qiáng)的正相關(guān)關(guān)系，其原因可解釋為地面相對濕度的增加易促進(jìn)氣粒轉(zhuǎn)化或者非均相的二次生成過程，從而使ρ(PM2.5)增加。由圖 3(d)可見，ρ(PM2.5)與地面風(fēng)速具有負(fù)相關(guān)關(guān)系，地面風(fēng)速越大，顆粒物的擴(kuò)散效果越好，ρ(PM2.5)越低。整體而言，圖3明顯反映出ρ(PM2.5)與不同氣象因子的相關(guān)關(guān)系，為建立基于氣象因素的多元線性模型奠定良好基礎(chǔ)。

2.2.3 空氣質(zhì)量極端時期的氣象條件分析

厄爾尼諾及拉尼娜等氣候異常事件能夠?qū)庀髼l件產(chǎn)生顯著影響，對北京及周邊地區(qū)來說，厄爾尼諾年東亞冬季風(fēng)的減弱可能造成冬季冷空氣頻率降低、強(qiáng)度減弱，降水量偏多，而拉尼娜則帶來相反的結(jié)果，比如冷空氣加強(qiáng)，降水偏少等[23-25]。近5年內(nèi)，全球2014年11月—2016年5月處于強(qiáng)厄爾尼諾周期，而2016年夏季至2018年以弱拉尼娜影響為主[26-28]。通過對空氣質(zhì)量極端時期進(jìn)行篩選，探究氣候異常事件影響下氣象條件對北京市秋、冬季PM2.5污染造成波動的原因。

根據(jù)ρ(PM2.5)月均值和重污染天數(shù)對2013—2018年秋、冬季北京市空氣質(zhì)量極端時期進(jìn)行篩選，空氣質(zhì)量極端不利時期(PM2.5月均值>115 μg/m3，PM2.5重污染天數(shù)≥ 9 d)有2013年1月，2014年2月和10月，2015年11—12月，2016年12月，2017年1月；空氣質(zhì)量極端有利時期(PM2.5月均值<68 μg/m3、PM2.5重污染天數(shù)≤3 d)有2014年12月，2016年1—2月，2017年3月，10—12月，2018年1—2月、10月和12月。為了進(jìn)一步印證氣象條件與空氣質(zhì)量的關(guān)系，分別統(tǒng)計空氣質(zhì)量極端不利、有利時期的氣象條件并與秋、冬季平均水平進(jìn)行對比分析。

2013—2018年北京市秋、冬季空氣質(zhì)量極端不利時期的氣象條件見表3。由表3可見，與近6年秋、冬季平均值相比，極端不利時期的中層溫度及地面相對濕度更高、中層北風(fēng)頻率和地面風(fēng)速更低，與上述相關(guān)性分析結(jié)果相一致。以2013年1月為例，與秋、冬季平均值相比，中層溫度偏高0.76 ℃、中層北風(fēng)頻率偏低7.1%、地面相對濕度偏高13.56%、地面風(fēng)速偏低0.24 m/s，大氣擴(kuò)散條件極為不利，ρ(PM2.5)月均值及重污染天數(shù)均為近6年秋、冬季最差的月份。2013—2018年北京市秋、冬季空氣質(zhì)量極端有利時期的氣象條件見表4。由表4可見，受氣象條件及污染減排共同作用，空氣質(zhì)量較好的時段基本集中在2017—2018年。與近6年秋、冬季平均值相比，極端有利時期的中層溫度及地面相對濕度更低、中層北風(fēng)頻率和地面風(fēng)速更高，同樣與上述相關(guān)性分析結(jié)果相一致。以2018年1月為例，與秋、冬季平均值相比，中層溫度偏低3.09 ℃、中層北風(fēng)頻率偏高9.0%、地面相對濕度偏低16.34%、地面風(fēng)速偏高0.27 m/s，大氣擴(kuò)散條件極為有利，ρ(PM2.5)月均值處于1級優(yōu)水平且未出現(xiàn)重污染天，為近6年空氣質(zhì)量最佳的月份。

表3 擴(kuò)散條件極端不利時期的氣象要素和空氣質(zhì)量

表4 擴(kuò)散條件極端有利時期的氣象要素和空氣質(zhì)量

2.3 基于多因素的ρ(PM2.5)線性模型構(gòu)建

多元線性回歸作為研究一個因變量與多個自變量間線性關(guān)系的傳統(tǒng)擬合模型，能夠較好地應(yīng)用于ρ(PM2.5)線性模型構(gòu)建。根據(jù)上述研究結(jié)果，在綜合考慮氣象條件及污染源排放的基礎(chǔ)上，建立ρ(PM2.5)多元線性模型。

2.3.1 氣態(tài)污染物與PM2.5的相關(guān)性分析

由于氣態(tài)污染物的濃度與污染源排放強(qiáng)度及管控措施力度具有強(qiáng)烈的關(guān)聯(lián)性，同時也是PM2.5最重要的前體物，因此其對PM2.5的影響不容忽視。氣態(tài)污染物的來源較為單一，其中二氧化硫(SO2)主要來自燃煤，一氧化碳(CO)和氮氧化物(NOx)主要來自機(jī)動車尾氣排放，因此也在一定程度上反映出各類污染源對北京市PM2.5的貢獻(xiàn)；此外，氣態(tài)污染物與氣象要素的相關(guān)系數(shù)(表2)也反映出不同氣態(tài)污染物具備的獨(dú)特污染特征，其中ρ(CO)和ρ(NO2)的變化主要體現(xiàn)出北京市局地性污染特征，ρ(SO2)的變化具有區(qū)域性的污染特征。通過對2013—2018年氣態(tài)污染物ρ(SO2)、ρ(CO)、ρ(NO2)與ρ(PM2.5)月均值進(jìn)行相關(guān)性分析(圖4)，結(jié)果表明，上述氣態(tài)污染物均與ρ(PM2.5)具有良好的線性關(guān)系，且全部表現(xiàn)為正相關(guān)關(guān)系，因此進(jìn)一步反映出污染源排放強(qiáng)度、減排力度與ρ(PM2.5)之間的相關(guān)性。

圖4 氣態(tài)污染物與ρ(PM2.5)月均值散點(diǎn)圖

2.3.2 基于氣象條件及氣態(tài)污染物的多元線性模型構(gòu)建

由于ρ(PM2.5)受氣象條件、污染源排放等多因素共同影響，為了精準(zhǔn)構(gòu)建ρ(PM2.5)線性模型，利用上述選取的氣象要素和氣態(tài)污染物的逐月數(shù)據(jù)進(jìn)行多元線性回歸分析，所建立的方程如下：

ρ(PM2.5)=51.569+0.926×T850h-0.734×N850h-0.184×RHS+6.784×WSS+0.136×ρ(SO2)+47.28×ρ(CO)+0.026×ρ(NO2)

利用不同方位的豐臺云崗、密云鎮(zhèn)、延慶夏都、大興黃村、門頭溝雙峪監(jiān)測站點(diǎn)的氣象要素和氣態(tài)污染物逐月數(shù)據(jù)對上述方程進(jìn)行驗(yàn)證，結(jié)果顯示，各站點(diǎn)ρ(PM2.5)的擬合值與實(shí)際值的相關(guān)系數(shù)分別為0.934，0.915，0.900，0.947，0.923，表明該方程對PM2.5的月均值有較強(qiáng)的擬合能力，所選取的因子在一定程度上能夠反映ρ(PM2.5)的月變化規(guī)律，進(jìn)一步驗(yàn)證了氣象因素及污染源排放對ρ(PM2.5)的共同影響。

3 結(jié)論

(1)2013—2018年北京市空氣質(zhì)量呈現(xiàn)整體改善趨勢，與2013年相比，優(yōu)良天數(shù)增加了51 d，重污染天數(shù)減少了44 d。

(2)受污染源減排、特殊氣候現(xiàn)象、氣象條件等多因素影響，近6年ρ(PM2.5)月均值水平整體下降的同時具備波動性特征，其中秋、冬季波動性更為突顯。2013—2016年秋、冬季均出現(xiàn)了ρ(PM2.5)月均值達(dá)到中度污染及以上級別的月份，其中2013年1月和2015年12月ρ(PM2.5)月均值達(dá)到重度污染水平，分別為159.4和151.8 μg/m3、重污染天數(shù)均為最多的13 d。而2017—2018年秋、冬季的ρ(PM2.5)月均值均處于優(yōu)良水平。

(3)相關(guān)性分析結(jié)果顯示，地面相對濕度、中層溫度與大氣污染物呈現(xiàn)較強(qiáng)的正相關(guān)性，中層北風(fēng)頻率、地面風(fēng)速則與大氣污染物呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)性。從空氣質(zhì)量極端時期來看，上述4個氣象因素同時趨于有利或不利時，將導(dǎo)致空氣質(zhì)量極好或極差的出現(xiàn)。

(4)基于氣象條件及氣態(tài)污染物共同構(gòu)建的擬合方程對ρ(PM2.5)估算結(jié)果較好，多站點(diǎn)的擬合值與實(shí)際值的相關(guān)系數(shù)范圍在0.900～0.947，進(jìn)一步驗(yàn)證氣象因素及污染源排放對PM2.5污染的共同影響。