相陽 鄭軍2)? 李春雷 王小明 袁瑞旸

1) (渤海大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院, 錦州 121013)

2) (清華大學(xué)物理系, 低維量子物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京 100084)

3) (首都師范大學(xué)初等教育學(xué)院, 北京 100048)

4) (中國地質(zhì)大學(xué)附屬中學(xué), 北京 100083)

5) (首都師范大學(xué)物理系, 北京 100048)

利用非平衡格林函數(shù)方法理論研究了光場和電場對錫烯納米帶自旋相關(guān)熱電效應(yīng)的影響. 研究表明, 熱電電流的性質(zhì)和強(qiáng)度可以通過圓偏振光場的強(qiáng)度和偏振化方向進(jìn)行有效調(diào)控. 在較強(qiáng)的左旋圓偏振光場和電場的共同作用下, 錫烯自旋向下的邊緣態(tài)發(fā)生相變形成帶隙, 通過溫度梯度的驅(qū)動可以獲得100%極化的自旋向下的自旋流. 當(dāng)施加右旋偏振光時, 自旋向上的邊緣態(tài)被破壞, 可以產(chǎn)生完全極化的自旋向上的熱自旋流. 在較弱的外場作用下, 邊緣態(tài)的性質(zhì)不發(fā)生改變, 系統(tǒng)不對外輸出熱電電流. 此外, 研究表明熱自旋流的大小與帶隙的寬度有關(guān), 適度地增加溫度可以顯著增大熱自旋流的峰值, 但是較高的平衡溫度和溫度梯度將抑制自旋熱電效應(yīng).

1 引 言

IV主族元素單原子層結(jié)構(gòu)的理論研究最早可以追溯到1994年, Takeda和Shiraishi[1]基于密度泛函理論研究指出IV主族元素可以形成單原子層結(jié)構(gòu), 并給出了相應(yīng)的原子和能帶結(jié)構(gòu). 由于當(dāng)時科學(xué)界普遍認(rèn)為有限溫度下熱力學(xué)穩(wěn)定的二維晶體并不存在, 這一理論成果并未引起科研人員的廣泛興趣. 直到2004年, Novoselov等[2]利用機(jī)械剝離方法成功從石墨中分離出石墨烯, 長程有序的二維納米材料重新受到科研人員的關(guān)注, 逐漸有更多的科研人員開始投入到石墨烯以外的IV主族單原子層材料的研究. 2009年, Sahin等[3]利用第一性原理計(jì)算表明, 與硅烯和鍺烯類似, 錫原子也可形成穩(wěn)定的低翹曲蜂窩狀二維結(jié)構(gòu). 相比于硅烯和鍺烯, 錫烯具有更強(qiáng)的自旋軌道耦合. 2013年, Xu等[4]的理論研究表明, 錫烯的體能隙要遠(yuǎn)大于硅烯和鍺烯, 能夠達(dá)到100 meV, 并且具有優(yōu)越的熱電效應(yīng)[5]. 2015年以來, 國內(nèi)外多個研究組相繼在不同的襯底上成功實(shí)現(xiàn)了翹曲和平面結(jié)構(gòu)錫烯的制備[6-11].

熱電效應(yīng)利用材料實(shí)現(xiàn)熱能與電能直接相互轉(zhuǎn)換, 其中利用溫度差產(chǎn)生電流或電荷積累的現(xiàn)象, 被稱為塞貝克(Seebeck)效應(yīng). 2010 年, Slachter等[12]在三端自旋閥結(jié)構(gòu)中觀測到了因自旋通道彼此獨(dú)立而產(chǎn)生的自旋依賴塞貝克效應(yīng)(spin-dep endent Seebeck effect). 自旋熱電效應(yīng)把電子和空穴的輸運(yùn)特性與電子的自旋特性相結(jié)合, 從熱學(xué)方面為自旋流的產(chǎn)生和操控提供了新的途徑, 拓展了自旋電子學(xué)的研究空間[13,14]. 理論和實(shí)驗(yàn)研究表明, 低維材料中的熱電效應(yīng)比三維塊體材料更為顯著[15-18]. 伴隨著體系維度降低所帶來的新奇特性,二維納米材料逐漸受到科研人員的關(guān)注, 理論上不斷有新材料被提出和研究[19,20]. 近些年, 基于IV主族拓?fù)浣^緣體(硅烯、鍺烯、錫烯), 一系列理論和實(shí)驗(yàn)工作對電場和鐵磁交換場調(diào)控的自旋熱電效應(yīng)展開了研究[21-33].

本文從理論上研究圓偏振光場和電場對錫烯自旋熱輸運(yùn)性質(zhì)的影響. 如圖1所示, 考慮對錫烯納米帶的左右兩個熱極施加不同溫度的熱源, 在中心器件區(qū)域通過背電極施加Z軸方向的電場, 并對錫烯的上表面輻照圓偏振光場. 本文重點(diǎn)討論偏振光場的極化方向和強(qiáng)度、電場的方向和強(qiáng)度以及系統(tǒng)溫度和溫差對自旋熱電流的影響.

圖1 (a) 施加溫度差的錫烯納米帶俯視圖. 紅色和藍(lán)色區(qū)域表示高溫和低溫?zé)針O, 熱極的溫度分別為TL=T+ΔT/2 和 T R=T-ΔT/2 , 灰色區(qū)域表示圓偏振光場輻照的區(qū)域. (b) 施加圓偏振光場和電場的錫烯納米帶俯視圖,中間灰色區(qū)域的背電極為錫烯提供Z軸方向的電場Fig. 1. (a) Top view of a stanene nanoribbon with temperature difference. The red and blue regions represent the hightemperature and low-temperature leads. The temperatures of the thermal leads are T L=T+ΔT/2 and TR=T-ΔT/2, respectively. The gray central region represents the area irradiated by the circularly polarized light field. (b) Top view of the stanene nanoribbon with circularly polarized light and electric fields, the back gate in the gray area provides the electric field in the Z-axis direction.

2 研究方法

在緊束縛近似下, 高溫?zé)針O和低溫?zé)針O的哈密頓量可以表示為[30,34-37]

非共振圓偏振光和電場作用下的中心器件區(qū)域的哈密頓量為[40,41]

(2)式中第二項(xiàng)表示由偏振光場引起的Haldane相互作用, 光參數(shù)λΩ=9t2Λ2/(4?Ω) , 其中Λ=eaA/h表示圓偏振光強(qiáng)度,e為電子電量,a是晶格常數(shù).τ時刻相應(yīng)的電磁矢勢可以表示成A(τ)=(Asin(Ωτ),Acos(Ωτ)) , 其中光場頻率Ω＜0 和Ω＞0分別對應(yīng)左旋和右旋圓偏振光. (2)式第三項(xiàng)的系數(shù)λE是對翹曲結(jié)構(gòu)施加Z軸方向電場所引起的子格交錯勢,μi=±1 分別對應(yīng)翹曲層頂部和底部格點(diǎn). 如果翹曲結(jié)構(gòu)的兩套子格面距離為?,施加Z軸方向的電場Ez(x,y) , 上下層原子間電場交錯勢能的大小可以表示為λE=?Ez(x,y).

在溫度梯度驅(qū)動下從低溫?zé)針O流出的自旋相關(guān)電流可表示為[42]

其中是電子從高溫?zé)針O到低溫?zé)針O的透射系數(shù),為線寬函數(shù).是α熱極的自能函數(shù),哈密頓矩陣Hcα的矩陣元可以由中心區(qū)域與熱極之間的耦合確定. 表面格林函數(shù)可以通過格林函數(shù)或傳遞矩陣方法進(jìn)行求解[43,44].的格林函數(shù),H0是中心受光場和電場區(qū)域的哈密頓矩陣. 費(fèi)米分布函數(shù)fα(E,EF)=[e(E-EF)/(kBTα)+1]-1中TL(R)=T±ΔT/2 分別對應(yīng)高溫和低溫?zé)針O,T和 ΔT分別表示系統(tǒng)的平衡溫度和溫度差.為整個系統(tǒng)

3 結(jié)果與討論

在數(shù)值計(jì)算中錫烯最近鄰原子之間的躍遷能t=1.3 eV, 有效自旋軌道耦合強(qiáng)度λso=100 meV[4].結(jié)構(gòu)示意圖如圖1(a)所示, 中心器件區(qū)域(灰色區(qū)域)X軸和Y軸方向的錫原子數(shù)分別為Nx=5 和Ny=12, 計(jì)算中固定施加外場區(qū)域的錫原子數(shù)Nx=Ny=80, 并固定系統(tǒng)的平衡溫度和左右熱極溫度差分別為T=100 K和 ΔT=50 K.

首先討論垂直于器件方向的右旋偏振光對溫差驅(qū)動的自旋電子輸運(yùn)性質(zhì)的影響. 圖2(a)給出了不同強(qiáng)度偏振光參數(shù)λΩ和電場交錯勢能λE條件下, 自旋相關(guān)電流Iσ隨電極費(fèi)米能級EF的變化關(guān)系. 從圖中可以看出, 當(dāng)光場強(qiáng)度和交錯勢能之和小于有效自旋軌道耦合強(qiáng)度時, 自旋向上和自旋向下的電流均為零. 當(dāng)λE+λΩ＞λSO時, 自旋方向向下的電流保持為零, 但是自旋向上的自旋流為有限值, 并且溫差生成的自旋流的最大值隨著光場和電場強(qiáng)度的增加而增大. 為了解釋圖2(a)中自旋流的輸運(yùn)特性. 圖2(b)和圖2(c)中分別給出了光場和電場強(qiáng)度小于λSO/2 和大于λSO/2 兩種情況下,受光場輻照錫烯的能帶圖. 我們知道在未受外場作用的錫烯能帶中, 自旋向上的上邊緣態(tài)和自旋向下的下邊緣態(tài)是處于簡并狀態(tài)的, 同時自旋向下的上邊緣態(tài)與自旋向上的下邊緣態(tài)也是簡并的, 且都相交于kxa=π , 并且電子的移動方向和自旋取向有關(guān), 上邊緣態(tài)支持自旋向上(下)的電子正向(反向)輸運(yùn), 下邊緣態(tài)支持自旋向上(下)的電子反向(正向)輸運(yùn). 由于錫烯具有起伏結(jié)構(gòu), 垂直方向的電場可以破壞空間反演對稱, 而圓偏振光場可以破壞時間反演對稱. 在光場和電場的共同作用下,相較于未受外場作用的錫烯, 邊緣態(tài)的簡并被破壞. 但是較弱的外場只是改變邊緣態(tài)交叉點(diǎn)的位置, 并不會破壞體帶隙內(nèi)的邊緣態(tài). 此時對錫烯的兩端施加溫度梯度, 高溫?zé)針O費(fèi)米能級以上受熱激發(fā)的自旋向上(向下)的電子可以通過上(下)邊緣態(tài)從高溫?zé)針O擴(kuò)散至低溫?zé)針O, 同時低溫?zé)針O費(fèi)米面以下的自旋向下(向上)的電子可以利用上(下)邊緣態(tài)從低溫端注入到高溫端, 兩個方向電流的強(qiáng)度相等相互抵消, 因此λE+λΩ＜λSO時自旋相關(guān)的電流恒為零.

圖2 (a) 電場交錯勢能 λ E 和偏振光場強(qiáng)度參數(shù) λ Ω 分別取 λ E=λΩ=0 , 0.02, 0.04, 0.06, 0.08, 0.10 eV時, 自旋相關(guān)的電流Iσ隨左(右)熱極費(fèi)米能級 E F 的變化; (b) λ E=λΩ=0.04 eV和(c) λ E=λΩ=0.08 eV時的電子能帶結(jié)構(gòu), 其中紅色虛線代表自旋向上電子形成的能帶, 藍(lán)色實(shí)線對應(yīng)自旋向下的能帶Fig. 2. (a) Spin dependent current Iσ as a function of the Fermi energy E F with different values of electric-field-induced staggered potential and light parameter λ E=λΩ=0 , 0.02, 0.04, 0.06, 0.08, and 0.10 eV. Energy-band diagrams of stanene with different values of λ E and λ Ω : (b) λ E=λΩ=0.04 eV; (c) λ E=λΩ=0.08 eV. The red dash and blue solid lines represent spin-up and spin-down energy states, respectively.

在更強(qiáng)的光場的作用下, 錫烯將從量子自旋霍爾絕緣體轉(zhuǎn)變成自旋極化量子霍爾絕緣體, 邊緣態(tài)由螺旋性轉(zhuǎn)變?yōu)槭中托? 施加右旋偏振光場, 自旋向下的邊緣態(tài)的性質(zhì)并未受到影響, 但是自旋向上的邊緣態(tài)被破壞并形成帶隙. 當(dāng)左右熱極存在溫度差且費(fèi)米能級EF為零時, 雖然Iσ都等于零, 但是自旋向上和自旋向下電流為零的原因并不相同. 自旋向上電流I↑=0 是由于帶隙的能量區(qū)間內(nèi)并不存在自旋向上電子的輸運(yùn)通道, 隨著左右電極費(fèi)米能的增大, 受熱激發(fā)的自旋方向向上的電子可以通過體帶隙從溫度較高的熱極流向溫度較低的熱極, 但是費(fèi)米能量以下區(qū)域的自旋向上電子卻無法從低溫端擴(kuò)散到高溫端, 這種費(fèi)米面附近區(qū)域電子和空穴輸運(yùn)的不對稱最終導(dǎo)致如圖2(a)所示的熱電自旋流的產(chǎn)生. 隨著費(fèi)米能級EF的增大, 電子和空穴輸運(yùn)的不對稱度隨之增加, 當(dāng)費(fèi)米能級達(dá)到帶隙邊緣時不對稱度達(dá)到峰值, 此時的自旋流也達(dá)到最大值. 繼續(xù)提升費(fèi)米面, 部分自旋向上的電子可以通過體能帶從低溫?zé)針O流到高溫?zé)針O, 自旋流I↑的值隨之降低直至減小到零.

圖3(a)給出了固定電場強(qiáng)度條件下, 不同強(qiáng)度的左旋圓偏振光(λΩ＜0 )對熱電自旋流的影響. 與圖2(a)進(jìn)行比較可以看出, 通過改變偏振光的偏振化方向可以調(diào)節(jié)熱電自旋流的性質(zhì). 如圖3(a)所示, 當(dāng)錫烯受到左旋偏振光輻照時, 低溫端口可以對外輸出自旋向下的100%極化的自旋流. 自旋流的峰值以及峰值對應(yīng)的費(fèi)米能級都隨著光場強(qiáng)度的增大而增加. 通過能帶圖可以理解上述熱電自旋流形成的原因, 圖3(b)給出的是光場強(qiáng)度λΩ=-0.05 eV、電場交錯勢λE=0.1 eV條件下的錫烯能帶圖(與圖3(a)中藍(lán)色點(diǎn)線的參數(shù)相同).從能帶圖可以看出, 在左旋圓偏振光和電場的共同作用下, 自旋向下電子對應(yīng)的邊緣態(tài)可以發(fā)生相變并在K谷(kxa=4π/5 )形成直接帶隙, 但是自旋向上的邊緣態(tài)并不會被破壞, 電場和光場僅使其交

叉點(diǎn)位置由Γ點(diǎn)(kxa=π )朝向K'谷(kxa=6π/5 )區(qū)域發(fā)生移動. 對于自旋向上的電子在體帶隙能量范圍內(nèi), 從左熱極到右熱極的透射系數(shù)與從右到左電極的透射系數(shù)相等, 因此在較小的溫度梯度的作用下, 自旋向上的熱電電流等于零. 但是對于自旋向下的電子, 隨著熱極費(fèi)米能的增加, 從高溫端輸運(yùn)到低溫端的電子的數(shù)量持續(xù)增加, 而從低溫端到高溫端的電子數(shù)量減少, 從而出現(xiàn)凈自旋流. 邊緣態(tài)帶隙的寬度越大, 從低溫端流回高溫端的自旋流越小, 從而導(dǎo)致凈自旋流的值越大. 從圖2(b)和圖3(b)的能帶圖中可以看出, 光場強(qiáng)度可以調(diào)節(jié)帶隙的寬度, 當(dāng)電場交錯勢與錫烯有效自旋軌道耦合強(qiáng)度相等時(λE=λSO), 帶隙寬度與光場強(qiáng)度成正比, 因此圖3(a)中自旋向下電流隨著光場的增大而增強(qiáng).

圖3 (a) 電場交錯勢能 λ E=0.1 eV, 圓偏振光場參數(shù)分別取 λ Ω=-0.025 , —0.050, —0.075, —0.100 eV時自旋相關(guān)電流 Iσ 隨電極費(fèi)米能級 E F 的變化關(guān)系; (b) λ E=0.1 eV且 λ Ω=-0.050 eV時錫烯的電子能帶結(jié)構(gòu), 其中紅色虛線代表自旋向上電子形成的能帶, 藍(lán)色實(shí)線對應(yīng)自旋向下的能帶Fig. 3. (a) Spin dependent current Iσ as a function of the Fermi energy E F with λ E=0.1 eV and λ Ω=-0.025 , —0.050, —0.075,—0.100 eV; (b) energy-band diagram of stanene with λ E=0.1 eV and λ Ω=-0.050 eV. The red dash and blue solid lines represent spin-up and spin-down energy states, respectively.

圖2 和圖3中分別討論了特定強(qiáng)度的光場和電場條件下的自旋熱電效應(yīng), 圖4(a)給出了連續(xù)變化的電場和光場對總熱電電流 (Ie=I↑+I↓) 的影響. 可以看出, 在電場交錯勢為零(僅施加光場)或電場和光場較弱的區(qū)間電流值等于零. 僅施加強(qiáng)電場時會有較弱的熱電電流產(chǎn)生, 但是此時產(chǎn)生的電流是完全非極化的. 較強(qiáng)的熱電電流會出現(xiàn)在|λE|+|λΩ|＞λSO的區(qū)域, 并且當(dāng)施加較大的電場時, 僅需要較弱的圓偏振光就可以使錫烯系統(tǒng)產(chǎn)生電流. 需要強(qiáng)調(diào)的是, 光場參數(shù)的正負(fù)可以改變自旋流的極化性質(zhì), 當(dāng)λΩ＜0 時深紅色區(qū)域?qū)?yīng)的是 1 00% 極化的自旋流, 而λΩ＞0 時深紅色區(qū)域產(chǎn)生的-100% 極化的自旋流. 電場的強(qiáng)度可以調(diào)解電流的強(qiáng)度, 但是電場的方向或交錯勢能的正負(fù)并不會影響熱電流的性質(zhì). 最后討論溫度梯度和系統(tǒng)溫度對熱電效應(yīng)的影響. 圖4(b)給出的是在左旋圓偏振光作用下, 系統(tǒng)溫度T=100 K, 溫度梯度 ΔT取不同值時熱自旋流隨著熱極費(fèi)米能級的變化. 從圖中可以看出, 隨著溫度梯度的增加, 自旋向下的電流保持為零, 但是自旋向上電流的最大值隨之增大. 這是因?yàn)殡S著溫差的增大, 左右熱極費(fèi)米面附近電子出現(xiàn)幾率或電子數(shù)量的差距變大,有更多的電子參與從高溫?zé)針O到低溫?zé)針O的輸運(yùn).但是需要指出的是, 并不是溫度越高產(chǎn)生的熱電電流越強(qiáng). 隨著系統(tǒng)溫度的增大, 雖然費(fèi)米面以上會有更多的電子從高溫端流向低溫端, 但是高溫?zé)針O將在費(fèi)米面以下的帶隙外產(chǎn)生空穴, 低溫端的電子可以通過體能帶輸運(yùn)到高溫端, 從而降低電子和空穴數(shù)量的不對稱度, 因此如圖4(c)所示, 系統(tǒng)溫度從200 K增大到400 K時, 熱電電流隨著溫度的增大而減小.

圖4 (a) 熱極費(fèi)米能級 E F=0.05 eV時, 總的熱電電流 Ie 隨著圓偏振光場參數(shù) λ Ω 和電場交錯勢能 λ E 的變化; (b) 系統(tǒng)溫度T=100 K、溫度梯度 Δ T 取不同值時熱自旋相關(guān)電流 Iσ 隨著熱極費(fèi)米能級 E F 的變化; (c) 溫度梯度 Δ T=50 K、系統(tǒng)溫度T=200 , 300, 400 K時總的熱電電流 Ie 隨著熱極費(fèi)米能級的變化. 圖(b)和圖(c)中光場強(qiáng)度參數(shù)和電場交錯勢能分別為λΩ=-0.05 eV和 λ E=0.1 eVFig. 4. (a) Total thermoelectric current Ie as a function of electric-field-induced staggered potential λ E and light parameterλΩ with the Fermi energy of thermal electrode E F=0.05 eV; (b) spin dependent current Iσ versus Fermi energy E F with system equilibrium temperature T =100 K and various temperature gradient Δ T ; (c) total thermoelectric current Ie as a function of Fermi energy E F with system equilibrium temperature T =200 , 300, and 400 K and Δ T=50 K. The electric-field-induced staggered potential and light parameter in panel (b) and panel (c) are λ Ω=-0.05 eV and λ E=0.1 eV, respectively.

4 結(jié) 論

本文理論研究了在光場和電場共同作用下錫烯納米帶的熱電輸運(yùn)性質(zhì). 研究表明, 通過改變圓偏振光場的強(qiáng)度和偏振化方向可以有效調(diào)節(jié)熱電電流的強(qiáng)度和自旋極化性質(zhì). 當(dāng)λE+λΩ＜λSO時,由于在較弱的外場共同作用下邊緣態(tài)的性質(zhì)并未受到影響, 高溫端和低溫端之間通過電子和空穴輸運(yùn)的溫差電流相互抵消, 系統(tǒng)對外輸出的凈電流恒為零. 施加較強(qiáng)的外場(λE+λΩ＞λSO)時, 錫烯將從量子自旋霍爾絕緣體轉(zhuǎn)變成自旋極化量子霍爾絕緣體. 受右旋圓偏振光場的輻照, 自旋向上的邊緣態(tài)被破壞并形成帶隙, 在溫度梯度的驅(qū)動下可以產(chǎn)生 1 00% 極化的自旋向上的熱自旋流. 如施加左旋圓偏振光場, 自旋向下的邊緣態(tài)將會發(fā)生相變, 產(chǎn)生自旋方向向下的完全極化的熱自旋流. 電場的輔助可以有效地降低自旋熱電效應(yīng)所需的閾值光場參數(shù), 但僅在光場和溫度梯度的作用下并不會產(chǎn)生熱電效應(yīng). 僅對錫烯施加Z軸方向的強(qiáng)電場能夠產(chǎn)生熱電電流, 但是相應(yīng)的電流是非自旋極化的. 適度地增加溫度差可以增加熱激發(fā)的電子數(shù)量從而增大熱自旋流, 但是并非溫度越高熱自旋流的峰值越大. 研究表明, 熱自旋流的大小與帶隙的寬度有關(guān), 較高的系統(tǒng)溫度和溫度梯度將會抑制自旋熱電效應(yīng).