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        混合氣體測(cè)量中重疊吸收譜線交叉干擾的分離解析方法*

        2021-08-05 07:36:10王前進(jìn)孫鵬帥張志榮3張樂文5楊曦吳邊龐濤夏滑李啟勇
        物理學(xué)報(bào) 2021年14期
        關(guān)鍵詞:測(cè)量信號(hào)實(shí)驗(yàn)

        王前進(jìn) 孫鵬帥 張志榮3)4)? 張樂文5) 楊曦吳邊 龐濤 夏滑 李啟勇

        1) (中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與光電技術(shù)學(xué)院, 合肥 230026)

        2) (中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所, 光子器件與材料安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 合肥 230031)

        3) (中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所, 中國科學(xué)院環(huán)境光學(xué)與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 合肥 230031)

        4) (國防科技大學(xué), 先進(jìn)激光技術(shù)安徽省實(shí)驗(yàn)室, 合肥 230037)

        5) (中國科學(xué)技術(shù)大學(xué), 合肥 230022)

        6) (安徽省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心, 合肥 230071)

        在基于可調(diào)諧二極管激光吸收光譜技術(shù)(tunable diode laser absorption spectroscopy, TDLAS)進(jìn)行多種組分混合氣體測(cè)量時(shí), 經(jīng)常會(huì)遇到吸收譜線之間存在相互干擾的現(xiàn)象, 這也是使用該技術(shù)測(cè)量過程中的主要“瓶頸”. 比如在前期的應(yīng)用中: 微量一氧化碳(CO)和甲烷氣體(CH4)在同時(shí)檢測(cè)時(shí)兩者的吸收譜線存在嚴(yán)重的重疊干擾現(xiàn)象, 特別是在高濃度CH4存在的環(huán)境下, 微量CO氣體吸收信號(hào)會(huì)被干擾甚至湮沒, 無法實(shí)現(xiàn)有效解調(diào), 這是通過譜線選取所不能解決的問題. 因此, 針對(duì)此問題本文提出了基于支持向量回歸模型, 以CO和CH4吸收譜線的嚴(yán)重重疊干擾問題為例, 通過選擇線性核函數(shù)建立CO支持向量回歸模型和CH4支持向量回歸模型, 可對(duì)CO和CH4的混合氣體吸收譜線進(jìn)行解調(diào), 最終獲得兩種氣體濃度的準(zhǔn)確測(cè)量結(jié)果. 通過實(shí)驗(yàn)分別實(shí)現(xiàn)了四種不同濃度CH4環(huán)境下微量CO氣體的檢測(cè), 得到的CO和CH4濃度(氣體的體積分?jǐn)?shù))測(cè)量的絕對(duì)誤差分別小于2 × 10—6和0.2 × 10—2; 通過不同濃度的固定配比實(shí)驗(yàn)分析, CO和CH4氣體的測(cè)量值與實(shí)際值之間的相關(guān)系數(shù)分別達(dá)到了0.998和0.9995, 且CO和CH4氣體測(cè)量結(jié)果的絕對(duì)誤差分別不超過2 × 10—6和0.1 × 10—2, 完全滿足了混合氣體的精確測(cè)量, 為實(shí)現(xiàn)多場(chǎng)合混合氣體目標(biāo)的實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)提出了解決方案.

        1 引 言

        可調(diào)諧二極管激光吸收光譜(tunable diode laser absorption spectroscopy, TDLAS)具有非接觸實(shí)時(shí)測(cè)量、分辨率高、靈敏度高、響應(yīng)速度快等優(yōu)點(diǎn)[1-6], 能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)特定氣體分子的高選擇性精確測(cè)量. 結(jié)合波長(zhǎng)調(diào)制技術(shù)和長(zhǎng)光程技術(shù)的TDLAS系統(tǒng)能夠得到更高的檢測(cè)靈敏度和更低的檢測(cè)下限[7-9], 已被廣泛應(yīng)用于環(huán)境監(jiān)測(cè)、汽車尾氣監(jiān)測(cè)、工業(yè)氣體檢測(cè)、燃燒診斷、醫(yī)學(xué)診斷等眾多領(lǐng)域[10-14].

        通常情況下, 采用TDLAS技術(shù)同時(shí)測(cè)量混合氣體濃度時(shí), 需要根據(jù)每一種氣體分子吸收譜線的“指紋識(shí)別區(qū)”設(shè)計(jì)一套特定波段的監(jiān)測(cè)系統(tǒng), 也就是氣體和激光光源是一一對(duì)應(yīng)的關(guān)系, 這也就導(dǎo)致了整套系統(tǒng)的復(fù)雜程度和成本的增加. 雖然當(dāng)兩種氣體的吸收譜線比較接近并且不會(huì)互相重疊時(shí)(如CO和CO2在1579 nm附近的吸收譜線), 可以采用溫度控制和驅(qū)動(dòng)電流控制的方法使得一臺(tái)分布反饋式激光器(distributed feedback laser, DFB laser)能夠同時(shí)掃描過這兩種氣體的吸收波長(zhǎng), 進(jìn)而實(shí)現(xiàn)兩種氣體同時(shí)在線檢測(cè)[15]. 這樣不僅能夠降低檢測(cè)系統(tǒng)的復(fù)雜程度以節(jié)省成本, 也提高了系統(tǒng)的響應(yīng)率和檢測(cè)速度. 然而像CO和CO2氣體的這類相近而又獨(dú)立的吸收譜線是特殊的, 大多數(shù)情況下兩種氣體之間的吸收譜線足夠接近且存在交叉干擾現(xiàn)象. 為了對(duì)混合氣體中多種成分進(jìn)行測(cè)量, 科研人員進(jìn)行了多種相關(guān)研究[16,17], 如: Zhang等[18]利用中心波長(zhǎng)為1578和1747 nm的兩個(gè)激光器對(duì)比了分時(shí)鋸齒法、光開關(guān)法和多頻正弦調(diào)制法同時(shí)檢測(cè)H2S和HCl兩種氣體的優(yōu)缺點(diǎn); Shao等[19]利用中心波長(zhǎng)為2.3 μm的DFB激光器在低壓條件下完成了CO和CH4氣體的同時(shí)檢測(cè). 以上方法雖然提高了混合氣體實(shí)時(shí)檢測(cè)的可靠性, 但是同時(shí)也會(huì)增加系統(tǒng)電路、光路或者氣路的復(fù)雜性. 此外, 在某些應(yīng)用場(chǎng)合, 上述處理方式仍不可避免地遇到譜線間的交叉干擾問題. 例如常溫常壓下,CO和CH4的吸收譜線存在嚴(yán)重的交叉干擾現(xiàn)象,特別是在含有高濃度CH4的特殊場(chǎng)合(例如礦井、天然氣泄漏檢測(cè)等), CO的吸收信號(hào)會(huì)被湮沒在不規(guī)則的多峰CH4吸收譜線之下, 此時(shí)難以對(duì)這兩種氣體, 特別是微量CO氣體進(jìn)行準(zhǔn)確地解析.

        為了解決上述譜線干擾的共性問題, 進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)簡(jiǎn)化系統(tǒng)復(fù)雜程度、降低系統(tǒng)成本、增加系統(tǒng)可靠性的目的, 本文提出了一種基于支持向量回歸(support vector regression, SVR)模型的方法, 來解決TDLAS系統(tǒng)遇到的多組分混合氣體檢測(cè)中的譜線干擾問題. 支持向量機(jī)在氣體檢測(cè)方面已經(jīng)得到了廣泛應(yīng)用. Qu等[20]利用改進(jìn)的網(wǎng)格搜索算法對(duì)支持向量機(jī)進(jìn)行參數(shù)優(yōu)化, 建立了氣體的紅外光譜定量分析方法, 并且在1%—25%濃度范圍內(nèi)對(duì)CO2氣體進(jìn)行定量分析, 得到的絕對(duì)誤差小于4%; Laref等[21]對(duì)比了支持向量回歸和偏最小二乘回歸在定量分析松樹精油蒸氣應(yīng)用中的性能, 得出了支持向量回歸具有更高測(cè)量精度的結(jié)論. 本文以微量CO和較高濃度CH4為例, 經(jīng)過小樣本數(shù)據(jù)集訓(xùn)練得到CO和CH4氣體濃度回歸模型, 分別為CO-SVRmodel和CH4-SVRmodel. 經(jīng)不同濃度的氣體測(cè)量實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證, 該模型能夠顯著解決微量CO氣體吸收信號(hào)在高濃度CH4吸收信號(hào)下被湮沒的譜線重疊干擾問題, 實(shí)現(xiàn)了微量CO和較高濃度CH4的同時(shí)檢測(cè), 為實(shí)現(xiàn)多組分氣體的TDLAS同時(shí)測(cè)量技術(shù)奠定了基礎(chǔ)和可行性論證.

        2 實(shí)驗(yàn)原理

        2.1 TDLAS原理

        根據(jù)Lambert-Beer定律, 特定波長(zhǎng)的激光光束穿過待測(cè)氣體會(huì)被吸收, 透射光強(qiáng)變化可以表示為

        其中I0是激光出射強(qiáng)度;It是透射激光強(qiáng)度;S(T)(cm—2·atm—1)為氣體溫度為T時(shí)的吸收譜線強(qiáng)度;X為待測(cè)氣體濃度;P(atm)為氣體壓強(qiáng);L(cm)為光在待測(cè)氣體中傳播的距離即光程;φ(υ) 是吸收線型函數(shù), 與氣體溫度和壓力有關(guān), 描述了氣體吸收譜線的形狀;α(υ) (cm—1)為待測(cè)氣體對(duì)特定波數(shù)υ的吸收率.

        為了提高系統(tǒng)的抗干擾能力和檢測(cè)靈敏度, 引入波長(zhǎng)調(diào)制技術(shù). 在激光器的掃描信號(hào)上疊加一個(gè)高頻的正弦調(diào)制信號(hào), 則激光器在某一時(shí)刻t的瞬時(shí)頻率和出光強(qiáng)度可以表示為

        其中P2f為二次諧波的峰值; Δυ為氣體吸收譜線的半高寬;m為無量綱變量,m=a/Δυ. 二次諧波信號(hào)的峰值和初始光強(qiáng)I0也成正比關(guān)系. 因此實(shí)際測(cè)量中, 常使用一次諧波進(jìn)行光強(qiáng)修正, 消除光強(qiáng)波動(dòng)引起的峰值變化.

        2.2 支持向量回歸(SVR)原理

        SVR原理可以分為線性回歸和非線性回歸[23],首先給定一組樣本集: (x1,y1), (x2,y2), ···, (xn,yn). 其中,xi(xi∈ R )是第i個(gè)樣本的光譜數(shù)據(jù);yi(yi∈ R )為實(shí)際測(cè)量得到的第i個(gè)樣本的氣體濃度值.

        當(dāng)所測(cè)氣體為單一氣體時(shí), 氣體濃度與光譜數(shù)據(jù)之間符合線性關(guān)系, 構(gòu)造線性回歸模型如下:

        其中w為權(quán)重向量;b為偏置.

        采用ε-不敏感損失函數(shù)作為誤差函數(shù), 表達(dá)式如下:

        回歸函數(shù)的求解問題可以描述為一個(gè)二次凸優(yōu)化問題, 即:

        根據(jù)(6)式和(7)式, 將SVR問題形式化定義為

        其中C為正則化常數(shù),C越大表示對(duì)訓(xùn)練誤差大于ε的樣本懲罰越大;l?是(6)式對(duì)應(yīng)的ε-不敏感損失函數(shù). 當(dāng)我們?cè)试SSVR在某些樣本上出錯(cuò)時(shí),即引入松弛變量后, 目標(biāo)函數(shù)變?yōu)?/p>

        為了更加高效地求解目標(biāo)函數(shù), 可以對(duì)(9)式使用拉格朗日乘子法. 引入拉格朗日乘子μi≥0最終得到目標(biāo)優(yōu)化函數(shù)的“對(duì)偶問題”如下:

        通過對(duì)偶問題的最優(yōu)值求解, 可以得到線性SVR的解如下:

        但是對(duì)于混合氣體而言, 在原始樣本空間是線性不可分的, 此時(shí)可以通過引入非線性映射, 將樣本空間映射到一個(gè)高維的特征空間中, 然后在該特征空間應(yīng)用SVR線性回歸方法求解回歸函數(shù).

        令φ(x) 表示將樣本x映射后的特征向量, 于是, 在特征空間中劃分超平面所對(duì)應(yīng)的模型可表示為

        對(duì)于(12)式, 經(jīng)過與線性回歸中相同的一系列求解后, 可以得到特征空間中回歸模型的解如下:

        其中φ(xi)Tφ(x) 是樣本映射到特征空間之后的內(nèi)積, 而特征空間維數(shù)很高, 甚至可能是無窮維, 因此直接計(jì)算φ(xi)Tφ(x) 是困難的, 為了避開這個(gè)障礙, 引入了核函數(shù):

        最終, 特征空間下SVM回歸模型的解如下:

        常用的核函數(shù)有線性核函數(shù)、多項(xiàng)式核函數(shù)和高斯核函數(shù)等, 經(jīng)過實(shí)驗(yàn)得出結(jié)論, 對(duì)于混合氣體數(shù)據(jù), 使用線性核函數(shù)得到的SVR模型效果最優(yōu).

        3 實(shí)驗(yàn)裝置

        為了實(shí)現(xiàn)CO的低濃度測(cè)量, 該實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)選擇中心波長(zhǎng)為2.3 μm的DFB激光器作為光源. 其波長(zhǎng)隨著溫度和電流變化的調(diào)諧性能如圖1所示.共測(cè)試了6組不同溫度下的電流調(diào)諧性能, 均能夠獲得較好的線性特征, 因此在調(diào)諧過程中不會(huì)出現(xiàn)激光輸出的不穩(wěn)定性因素. 在本實(shí)驗(yàn)中將激光驅(qū)動(dòng)器的掃描電流調(diào)節(jié)到合適的范圍, 使得DFB激光器從2326.6 nm掃描到2327.7 nm的波數(shù)范圍, 此時(shí)中心發(fā)射波長(zhǎng)為2327.2 nm, 完全覆蓋CO的中心吸收譜線.

        圖1 DFB激光器電流-波長(zhǎng)調(diào)諧性能曲線Fig. 1. Current-wavelength tuning curve of DFB laser.

        實(shí)驗(yàn)裝置原理圖如圖2所示, 分別由電路部分(Part A)、光學(xué)部分(Part B)、數(shù)據(jù)采集與分析部分(Part C)、配氣系統(tǒng)(Part D)四個(gè)功能模塊組成. 首先, 電路部分包括函數(shù)發(fā)生器、激光驅(qū)動(dòng)器和雙通道鎖相放大器, 該部分完成DFB激光器驅(qū)動(dòng)以及信號(hào)調(diào)制和解調(diào)的功能. 函數(shù)發(fā)生器產(chǎn)生低頻掃描信號(hào)和高頻正弦信號(hào), 頻率分別為10 Hz和10 kHz. 低頻掃描信號(hào)使得激光器掃描輸出2 cm—1的波長(zhǎng)范圍, 而高頻正弦信號(hào)使激光器波長(zhǎng)得到調(diào)制輸出. 通過鎖相放大器對(duì)接收到的信號(hào)進(jìn)行解調(diào)而獲得一次諧波信號(hào)(1f)和二次諧波信號(hào)(2f). 其次, 光學(xué)部分包括蝶形封裝的DFB激光器、帶有光纖準(zhǔn)直和光電探測(cè)器的光學(xué)吸收池, 其光程為20 m. 最后, 在數(shù)據(jù)采集和分析部分中, 從鎖相放大器獲得的1f和2f分別包含2000個(gè)采樣點(diǎn), 采集觸發(fā)信號(hào)為10 Hz. 最后將1f和2f數(shù)據(jù)通過串口通信發(fā)送給計(jì)算機(jī)進(jìn)行分析和計(jì)算. 配氣系統(tǒng)主要用于不同濃度CO和CH4混合氣體的配比,標(biāo)準(zhǔn)濃度的CO和CH4氣體分別通過質(zhì)量流量計(jì)1和質(zhì)量流量計(jì)2混合后通入吸收池, 通過已知的CO和CH4氣體濃度和對(duì)應(yīng)質(zhì)量流量計(jì)的讀數(shù), 可計(jì)算得到混合氣體中CO和CH4的濃度.

        圖2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)原理圖Fig. 2. Schematic diagram of the experimental system.

        圖3為HITRAN數(shù)據(jù)庫[24]仿真得到的在上述DFB激光器的掃描波數(shù)范圍內(nèi)濃度分別為20 ×10—6和400 × 10—6的CO氣體、濃度為1 × 10—2的CH4氣體吸收譜線, 該處及下文(包括表1)中氣體濃度均為氣體對(duì)應(yīng)的體積分?jǐn)?shù). 可以發(fā)現(xiàn)濃度為400 × 10—6的CO氣體, 其吸收譜線的峰值信號(hào)強(qiáng)度仍然小于濃度為1 × 10—2的CH4氣體在該波長(zhǎng)位置的吸收信號(hào)強(qiáng)度. 所以利用傳統(tǒng)的濃度反演方法, 在高濃度CH4氣體的大信號(hào)背景下, 要實(shí)現(xiàn)精確地定量檢測(cè)微量CO氣體是非常困難的, 因此本文采用基于支持向量回歸模型解決激光吸收光譜遇到的類似譜線重疊的共性問題.

        表1 訓(xùn)練數(shù)據(jù)集Table 1. Training data set.

        圖3 CO (20 × 10—6, 400 × 10—6)和CH4 (1 × 10—2)的模擬吸收光譜圖Fig. 3. Simulated absorption spectra of CO (20 × 10—6,400 × 10—6) and CH4 (1 × 10—2).

        4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

        4.1 模型訓(xùn)練

        基于支持向量回歸原理和CO, CH4兩種氣體在2327 nm附近的重疊吸收光譜特征, 選擇了14組經(jīng)過1f歸一化處理之后的2f數(shù)據(jù)(2f/1f)[19]作為訓(xùn)練集構(gòu)建SVR模型. 訓(xùn)練數(shù)據(jù)集的氣體種類及其對(duì)應(yīng)濃度如表1所列. 其中包含3組CO標(biāo)氣、4組CH4標(biāo)氣、7組CO和CH4混合氣體(標(biāo)氣按照1∶1比例配比而成). 經(jīng)過計(jì)算, 光學(xué)多通池中氣體種類及實(shí)際濃度如表1中最后兩列所示.

        選擇表1中三組氣體, 分別為Group 1(CO標(biāo)氣), Group 4 (CH4標(biāo)氣)和Group 10 (混合氣體), 它們的信號(hào)如圖4所示, 其對(duì)應(yīng)濃度如圖4中圖例所示. 對(duì)比圖4中曲線和劃線的差別可知, CH4氣體的吸收信號(hào)(Group 4)和包含微量CO的混合氣體信號(hào)(Group 10)在圖4黑框中(對(duì)應(yīng)采樣點(diǎn)范圍為100到500之間)基本一致, 采用傳統(tǒng)的計(jì)算方法無法將微弱的CO吸收信號(hào)解調(diào)出來.

        圖4 三組氣體(Group 1、Group 4、Group 10)的2f/1f信號(hào)Fig. 4. 2f/1f signals of three groups of gases (Group 1,Group 4, Group 10).

        而本文基于Matlab R2018a平臺(tái), 采用5折交叉驗(yàn)證經(jīng)過15次迭代構(gòu)建SVR模型, 并且采用序列最小最優(yōu)化(sequential minimal optimization, SMO)算法進(jìn)行參數(shù)優(yōu)化, 得到兩個(gè)SVR模型, 分別命名為CO-SVRmodel和CH4-SVRmodel,這兩個(gè)模型的主要參數(shù)如表2中所列. 其中, Box-Constraint(C)為懲罰系數(shù), 主要影響模型的泛化能力; KernelScale是歸一化常數(shù);ε是不敏感損失函數(shù)設(shè)置的損失閾值.

        表2 SVR模型主要參數(shù)Table 2. Optimal parameters of SVR model.

        鑒于混合氣體中CO和CH4氣體的濃度差距在103—104量級(jí), 且兩種氣體的吸收峰會(huì)產(chǎn)生明顯的交疊, 所以為了使兩種氣體的回歸模型都能夠得到精準(zhǔn)的結(jié)果, 兩個(gè)模型采用的訓(xùn)練數(shù)據(jù)集不完全相同. CH4-SVRmodel的訓(xùn)練采用整個(gè)2f/1f光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行訓(xùn)練, 能夠充分反映CH4氣體的吸收譜線特征; CO-SVRmodel則放棄了光譜冗余數(shù)據(jù), 選擇只包含CO吸收信息的光譜數(shù)據(jù)(光譜中的第100—500個(gè)點(diǎn)之間的范圍)進(jìn)行訓(xùn)練, 如圖4中黑色方框所示.

        為了初步驗(yàn)證兩種氣體SVR模型的可用性,首先對(duì)表1中的14組氣體分別進(jìn)行60組測(cè)試, 然后根據(jù)回歸模型(CO-SVRmodel, CH4-SVRmodel)分別對(duì)CO和CH4氣體進(jìn)行濃度計(jì)算, 得到CO和CH4氣體濃度的計(jì)算結(jié)果分別如圖5(a) 和圖5(b)所示. 從圖5中可以看出, 不管是CO氣體還是CH4氣體, 基于SVR模型計(jì)算得到的結(jié)果和真實(shí)值相差都不大, 其中CO氣體的誤差最大值為2 × 10—6,CH4氣體的誤差最大值為0.16 × 10—2, 該處及下文中誤差均是指氣體濃度的絕對(duì)誤差. 并且可以發(fā)現(xiàn)CO和CH4氣體發(fā)生最大誤差具有統(tǒng)一性,即都發(fā)生在CO氣體濃度為0, CH4氣體濃度為5.02 × 10—2時(shí)的測(cè)量結(jié)果. 出現(xiàn)這種結(jié)果的原因是CO和CH4氣體的濃度相差越大, 就會(huì)導(dǎo)致CO信號(hào)被湮沒地越徹底, 并且在實(shí)驗(yàn)中也發(fā)現(xiàn)了濃度為5.02 × 10—2的CH4氣體在信號(hào)穩(wěn)定(觀察信號(hào)穩(wěn)定)后仍然會(huì)存在相對(duì)大的波動(dòng), 也導(dǎo)致了CO和CH4氣體的測(cè)量結(jié)果在此處產(chǎn)生了最大的誤差.經(jīng)過驗(yàn)證, 采用線性核函數(shù), 并且基于以上兩個(gè)數(shù)據(jù)集分別訓(xùn)練得到的兩個(gè)濃度回歸模型比采用整個(gè)光譜數(shù)據(jù)集得到的回歸模型更加精確.

        圖5 CO和CH4濃度設(shè)置值和測(cè)試值對(duì)比 (a) CO濃度值; (b) CH4濃度值Fig. 5. Comparisons between set and test values: (a) CO concentration; (b) CH4 concentration.

        4.2 CO和CH4配比實(shí)驗(yàn)

        4.1 節(jié)訓(xùn)練集數(shù)據(jù)的驗(yàn)證從一定程度上反映了SVR模型對(duì)CO和CH4兩種氣體濃度計(jì)算有效. 但是其中訓(xùn)練集和測(cè)試集的濃度設(shè)置完全一致, 所以不能很好地說明系統(tǒng)具有良好的泛化能力(泛化能力是指對(duì)于訓(xùn)練數(shù)據(jù)集之外的數(shù)據(jù)仍然能夠得到準(zhǔn)確的計(jì)算結(jié)果, 標(biāo)志著模型是否具有通用性和普適性). 為了更進(jìn)一步探討該模型的泛化能力, 進(jìn)行了氣體配比實(shí)驗(yàn).

        將濃度為102 × 10—6的CO氣體與濃度分別為2.02 × 10—2, 4.5 × 10—2的CH4氣體進(jìn)行1∶4,2∶3, 3∶2, 4∶1比例的混合, 并利用該實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)對(duì)以上配比的混合氣體進(jìn)行檢測(cè), 待信號(hào)穩(wěn)定后記錄每組混合氣體30組的數(shù)據(jù), 并對(duì)其求平均值, 然后根據(jù)兩個(gè)氣體濃度回歸模型(CO-SVRmodel和CH4-SVRmodel)對(duì)得到的數(shù)據(jù)進(jìn)行回歸計(jì)算. CO和CH4氣體濃度的真實(shí)值和測(cè)量值之間的相關(guān)性,及其測(cè)量誤差如圖6所示.

        圖6 設(shè)置值和測(cè)量值之間相關(guān)性及測(cè)量誤差 (a) CO相關(guān)性; (b) CH4相關(guān)性; (c) CO測(cè)量誤差; (d) CH4測(cè)量誤差Fig. 6. Correlation and test errors between set and average values: (a) CO correlation; (b) CH4 correlation; (c) CO errors; (d) CH4 errors.

        圖6 (c), (d)可以說明: 基于上文的濃度回歸模型分別對(duì)CO和CH4氣體濃度進(jìn)行濃度測(cè)量, CO和CH4氣體濃度誤差分別不超過2 × 10—6和0.1 ×10—2; 且由圖6(a),(b)可知, CO和CH4的真實(shí)值與預(yù)測(cè)值之間的相關(guān)系數(shù)分別為0.998和0.9995.由此可得CO-SVRmodel和CH4-SVRmodel回歸模型在固定配比數(shù)據(jù)集上能夠取得良好的濃度回歸測(cè)量效果, 證明上述兩個(gè)模型良好的泛化能力.

        4.3 混合氣體濃度定量解析

        為了驗(yàn)證該算法在不同濃度的CH4環(huán)境下仍能夠?qū)ξ⒘緾O進(jìn)行準(zhǔn)確測(cè)量. 將18 × 10—6的CO氣體和四種濃度的CH4氣體(濃度分別為0.5 ×10—2, 1.04 × 10—2, 2.02 × 10—2, 5.02 × 10—2)進(jìn)行1∶3的配比, 待信號(hào)穩(wěn)定后進(jìn)行濃度結(jié)果回歸計(jì)算,每組配比的氣體進(jìn)行120組數(shù)據(jù)測(cè)量, 其中CO和CH4的濃度真實(shí)值如圖7中黑色數(shù)字標(biāo)注. CO濃度回歸結(jié)果和CH4回歸結(jié)果如圖7所示. 從圖7中可以看出, 該TDLAS系統(tǒng)結(jié)合SVR模型計(jì)算得到的CO和CH4氣體濃度在較小的范圍之內(nèi)波動(dòng). 微量CO氣體在受高濃度CH4氣體干擾的條件下, 其最大誤差小于2 × 10—6; 而CH4氣體得到的測(cè)量結(jié)果最大誤差小于0.2 × 10—2, 證明了系統(tǒng)的抗干擾能力, 說明CO-SVRmodel和CH4-SVRmodel能夠克服吸收譜線數(shù)據(jù)中的特征干擾問題并得到精確的濃度回歸結(jié)果.

        圖7 不同濃度CH4對(duì)CO測(cè)量結(jié)果的干擾Fig. 7. Interference on CO measurement results by different concentrations of CH4.

        為了更進(jìn)一步驗(yàn)證CO-SVRmodel和CH4-SVRmodel兩個(gè)濃度回歸模型的動(dòng)態(tài)可靠性, 利用上述實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)進(jìn)行了兩組充氣過程實(shí)驗(yàn), 分別如下: 在兩組過程中均利用CO-SVRmodel和CH4-SVRmodel得到CO和CH4的濃度結(jié)果.

        第一組充氣過程中CO和CH4氣體的濃度變化趨勢(shì)如圖8所示. 初始狀態(tài)氣體池中底氣為1.04 × 10—2的CH4氣體, 在某一時(shí)刻, 將濃度為20 × 10—6的CO氣體和濃度為1.04 × 10—2的CH4氣體按照1:1的配比同時(shí)打開, 可以觀察到CO氣體濃度逐漸上升, CH4氣體濃度逐漸下降, 且兩者濃度變化過程具有時(shí)間上的統(tǒng)一性, 也會(huì)隨著時(shí)間的推移接近按照1:1比例配比的濃度(CO濃度接近10 × 10—6, CH4濃度接近0.52 × 10—2); 當(dāng)CO和CH4混合氣體吸收信號(hào)無明顯變化, 待信號(hào)穩(wěn)定一段時(shí)間后, 關(guān)閉CH4氣體氣閥, 保持CO氣體氣閥打開, 可以觀察到CO氣體濃度逐漸上升并趨近20 × 10—6, CH4氣體濃度繼續(xù)逐漸下降并趨近0, 且兩者濃度變化過程具有時(shí)間上的統(tǒng)一性.

        圖8 第一組充氣過程中CO和CH4濃度變化Fig. 8. Concentration measured of CO and CH4 during the first set of inflation.

        第二組充氣過程中CO和CH4氣體的濃度變化趨勢(shì)如圖9所示. 氣體池中底氣為濃度8.5 ×10—2的CH4氣體和濃度20 × 10—6的CO氣體按照1:1比例混合的氣體, 從圖9中可以看出CO和CH4氣體均能夠獲得比較準(zhǔn)確且穩(wěn)定的結(jié)果, 在某一時(shí)刻, 關(guān)閉CH4氣體氣閥, 保持CO氣體氣閥打開, 此時(shí)會(huì)發(fā)現(xiàn)CH4氣體濃度會(huì)微微增大, 再緩慢減小, 直至信號(hào)穩(wěn)定, 此時(shí)CH4氣體濃度已經(jīng)減小到0附近并保持; 在關(guān)閉CH4氣閥的同時(shí), 觀察到CO氣體濃度會(huì)下降約3 × 10—6, 然后再逐漸上升至20 × 10—6左右并保持. 出現(xiàn)上述現(xiàn)象的原因是由于此時(shí)混合氣體中CH4含量較高(為4.25 ×10—2), 關(guān)閉CH4氣閥瞬間, 信號(hào)會(huì)產(chǎn)生波動(dòng), 而該波動(dòng)對(duì)多峰的CH4濃度回歸計(jì)算影響較小, 但是對(duì)特征量較少的CO氣體濃度回歸計(jì)算會(huì)產(chǎn)生較大的影響.

        圖9 第二組充氣過程中CO和CH4濃度變化Fig. 9. Concentration measured of CO and CH4 during the second set of inflation.

        通過上述兩組充氣過程的驗(yàn)證, TDLAS系統(tǒng)結(jié)合SVR模型能夠?qū)Π⒘緾O和濃度不超過4.25 × 10—2的CH4的混合氣體進(jìn)行動(dòng)態(tài)實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè), 且在整個(gè)動(dòng)態(tài)過程中能夠?qū)O和CH4的誤差分別控制在3 × 10—6和0.5 × 10—2; 待信號(hào)穩(wěn)定后, 利用該回歸模型得到的CO和CH4濃度誤差仍然不超過2 × 10—6和0.2 × 10—2. 充氣動(dòng)態(tài)過程實(shí)驗(yàn)充分驗(yàn)證了基于SVR模型解調(diào)CO和CH4混合氣體重疊干擾吸收譜線的可靠性和完備性.

        5 結(jié) 論

        本文基于2.3 μm的DFB激光器以CO、CH4和氮?dú)饣旌蠚怏w濃度測(cè)量時(shí)的譜線交叉干擾共性問題為例, 提出了基于支持向量回歸模型的混合氣體濃度解析方法, 實(shí)現(xiàn)了CH4和微量CO的混合氣體濃度的同時(shí)測(cè)量. 為了確保濃度回歸模型的準(zhǔn)確性和高效性, 根據(jù)吸收譜線的特征對(duì)2f/1f數(shù)據(jù)進(jìn)行了合理切割和利用, 分別得到了兩種氣體的回歸預(yù)測(cè)模型. 基于這兩個(gè)模型, 進(jìn)行了固定配比的驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)、混合氣體濃度定量解析及組分變化過程實(shí)驗(yàn). 在固定配比實(shí)驗(yàn)中, 可以得到CO和CH4氣體的測(cè)量值與真實(shí)值的相關(guān)性分別為0.998, 0.9995,證明了該系統(tǒng)具有良好的泛化能力. 混合氣體濃度同時(shí)測(cè)量實(shí)驗(yàn)說明在高濃度CH4與微量CO氣體同時(shí)共存的氣體環(huán)境下, CO氣體回歸計(jì)算結(jié)果絕對(duì)誤差不超過2 × 10—6, CH4回歸結(jié)果的絕對(duì)誤差不超過0.2 × 10—2. 上述結(jié)果證明, 基于SVR原理構(gòu)建的回歸預(yù)測(cè)模型具有自動(dòng)提取吸收譜線特征、抗干擾性強(qiáng)、回歸預(yù)測(cè)結(jié)果準(zhǔn)確等優(yōu)點(diǎn), 可有效地解決激光光譜技術(shù)在混合氣體測(cè)量過程中遇到的吸收譜線重疊干擾問題, 為該技術(shù)面臨的共性技術(shù)難題及其應(yīng)用提供了新的解決方法.

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