查書平，陳建民，成天濤，董 艷，胡秀芳

（1.蕪湖職業(yè)技術學院 人文旅游學院，安徽 蕪湖 241006；2.復旦大學 環(huán)境科學與工程系，上海 200433；3.南通大學 地理科學學院，江蘇 南通 226007）

云凝結核（cloud condensation nuclei，CCN）是指在一定水汽過飽和條件下能夠活化并吸濕增長成為云滴的氣溶膠粒子，在大氣水汽凝結過程中起著重要的作用，它是氣溶膠、云和氣候之間相互作用的一個重要物質[1]。CCN 濃度不僅影響暖云降水過程，對冷云降水也有一定的影響，它決定了云滴的濃度、初始大小分布和降水的形成效率[2]。另外，任何CCN 數(shù)濃度的擾動都將對云的光學特性產(chǎn)生很大的影響，進而影響氣候和環(huán)境[3]。

近幾年，由于城市化和工業(yè)化的快速發(fā)展，我國人為源氣溶膠粒子及其前體物的排放大量增加[4-5]，其中以生物質燃燒排放量的增加最為突出[6-7]。大量研究表明，人為源氣溶膠粒子能改變云的物理和光學特性[8-10]。Pierce 和Spracklen 等通過模型研究發(fā)現(xiàn)生物質燃燒是全球CCN 的一個重要來源[11-12]。Christopher 等發(fā)現(xiàn)，北美地區(qū)生物質燃燒煙塵引發(fā)的新生顆粒物將顆粒物數(shù)濃度提升了4 倍（中值），最終使得CCN 濃度獲得了極大的豐富[13]。Andreae和Pierce 等發(fā)現(xiàn)森林大火會對全球CCN 通量產(chǎn)生相當大的影響[14-15]。亞馬遜河和非洲撒哈拉以南地區(qū)的多次高濃度CCN 事件都是由大范圍的生物質燃燒引起的[1，14]。這主要是因為生物質燃燒產(chǎn)生的大部分氣溶膠粒子直徑非常小，不能通過干沉降有效去除，因此燃燒的煙流通常會被傳輸幾千公里并影響著區(qū)域的空氣質量和氣候[16-17]。

另外，生物質燃燒由于影響了云的微物理過程以及水汽凝結，改變降水和云的反照率而在水循環(huán)中也起著重要的作用[18-19]。Freitas 等[20]通過模型研究表明生物質燃燒對降水有潛在的影響。我國的一些有關降水機制觀測研究也表明生物質燃燒排放的氣溶膠可能會大大影響區(qū)域降水模式[21]。Fu 等通過對比觀測數(shù)據(jù)和再分析資料估算的降水數(shù)據(jù)研究，發(fā)現(xiàn)生物質燃燒排放的氣溶膠在雨季初期可能會影響降水的分布[22]。Andreae 等研究發(fā)現(xiàn)生物質燃燒排放的氣溶膠可以成為云凝結核，當氣溶膠濃度大幅度上升時，CCN 數(shù)目增加，云滴的數(shù)濃度增加，粒徑減小，云厚度和云量增加，云的壽命增長，使得降水效率降低[23]。Vendrasco 等在進行生物質燃燒氣溶膠的直接輻射效應對亞馬遜東部降水的實證研究中發(fā)現(xiàn)，一般情況下，生物質燃燒的輻射強迫減少降水，但是由于水平壓力梯度下的動力強迫作用，高濃度氣溶膠也會導致降水增加[24]。政府間第四次氣候變化評估報告指出，盡管氣溶膠對降水的間接影響研究已經(jīng)取得了較大進展，但更好地掌握其影響還有很長的一段路要走[25]。

農(nóng)業(yè)秸稈露天焚燒是人為生物質燃燒的一個重要類型[26-27]，而對生物質燃燒排放的氣溶膠污染物導致間接氣候效應的改變研究仍然處于探索階段，這給我們預測全球氣候變化帶來了極大的不確定性和復雜性[12，28]。本文以上海為例，利用MODIS火點數(shù)據(jù)、上海市2009—2013 年降水量數(shù)據(jù)、地面監(jiān)測CCN、K+（鉀離子）濃度等數(shù)據(jù)以及后向軌跡模型，分析探討了周邊秸稈露天焚燒對上海市CCN 和降水的影響，以期為研究區(qū)域氣候變化提供參考。

1 數(shù)據(jù)來源及處理

1.1 數(shù)據(jù)來源

農(nóng)業(yè)秸稈露天焚燒火點（以下簡稱農(nóng)業(yè)火點）數(shù)據(jù)源于美國國家航空航天局開發(fā)的對地觀測系統(tǒng)（EOS）中Terra 衛(wèi)星和Aqua 衛(wèi)星上加載的中分辨率成像光譜儀（MODIS）產(chǎn)品。MODIS 火點觀測一天四次，根據(jù)其過境時間，本文采用上午星Terra（過境時間每日上午10:30 左右）和下午星Aqua（過境時間每日下午1:30 左右）數(shù)據(jù)。用地理信息系統(tǒng)軟件將該數(shù)據(jù)和高分辨率的實時土地利用數(shù)據(jù)疊加分析，從而最終挑選出農(nóng)業(yè)火點[27]。

上海市近地面CCN 數(shù)據(jù)、K+濃度數(shù)據(jù)采用位于上海城區(qū)東北部楊浦區(qū)復旦大學校園內第四教學樓頂（31.22 °N，121.48 °E）的監(jiān)測數(shù)據(jù)。該觀測站點離地垂直高度為20 m，采用的觀測儀器是美國DMT 公司研制的連續(xù)氣流縱向熱梯度云凝結核計數(shù)儀（CCN-100，DMT）、氣溶膠及氣體組分在線檢測系統(tǒng)（monitor for aerosols &gases in ambient air，MARGA ADI 2080）。在本研究中，CCN-100 各技術參數(shù)的設置如下：總流量為500 mL/min，過飽和度為0.1%～1.0%，OPC 采用660 nm 波長的二級激光管，其工作粒徑為0.75～2.00 μm，并分為20 檔。為了維護儀器的正常運轉、保證數(shù)據(jù)的可靠與準確性，在本研究期間還對儀器進行了過飽和度、流量和OPC 的校準和零檢測（校準和零檢測方法詳見文獻[29]）。另外，2009—2013 年上海市降水量數(shù)據(jù)采用上海市氣象局監(jiān)測數(shù)據(jù)，個例日上海市PM2.5濃度數(shù)據(jù)來源于上海市生態(tài)環(huán)境局監(jiān)測數(shù)據(jù)。

1.2 后向軌跡分析模型

HYSPLIT-4 模型（由美國國家海洋和大氣管理局的空氣資源實驗室開發(fā)）能夠對污染物的運動軌跡、擴散和干濕沉降進行模擬和預測，不僅具有向前計算能力而且也具有向后回算的能力[30]。本研究采用該模型對影響上海市的氣團進行空氣質點后向軌跡分析，跟蹤和模擬氣團的來源。

后向軌跡模式所采用的氣象資料是全球資料同化系統(tǒng)GDAS（global data assimilation system）的分析資料，并經(jīng)過ARL（NOAA-air resources laboratory）的預處理模塊轉化成模式所需要的格式。氣象要素場包括氣溫、氣壓、濕度、高度、地面降水以及水平和垂直風速等，資料的垂直網(wǎng)格為14 層，分別為 表 面層，1 000、925、850、700、500、400、300、250、200、150、100、50、20 hPa 等壓面。計算后向軌跡時的主要輸入?yún)?shù)為開始時間、起始點的經(jīng)緯度和距離地面高度、模式頂高度。本文計算后向軌跡的模式開始時間為00:00UTC；軌跡起始點距地面500 m，這是因為500 m 高度對應于該地區(qū)的邊界層中上部，風場能夠反映邊界層的平均流場特征，進而可較準確地描述氣團移動路徑。

2 秸稈焚燒期間上海市降水的分布特征

大氣氣溶膠質量雖僅占整個大氣質量的十億分之一，但它對全球能量和水分循環(huán)及大氣中發(fā)生的許多物理化學過程均有重要的影響[31-32]。大氣氣溶膠不僅影響輻射平衡，降低能見度，同時還通過作為云凝結核和冰核等參與成云過程，從而改變降雨形成的微物理過程和降雨量。農(nóng)業(yè)秸稈露天焚燒可以在短期內排放大量的顆粒物，這些顆粒物可以作為CCN 或IN（冰核）影響降水，并間接影響水循環(huán)[33]，從而在秸稈焚燒期間形成特定的降水分布特征。

為了解秸稈露天焚燒期間上海市降水的分布特征，統(tǒng)計了2009—2013 年間每年的夏收和秋收季節(jié)秸稈焚燒期間上海市的降水情況（如圖1 所示）。首先，從圖1 可以看出，上海市夏收秸稈焚燒期間的降水量普遍比秋收期間要多（2013 年除外），變化幅度在9.1%～332.9%之間。這主要是因為上海市位于東經(jīng)120°51′～122°12′、北緯30°40′～21°53′之間，地處太平洋西岸、亞洲大陸東沿、長江和錢塘江入海匯合處，屬于亞熱帶季風氣候，夏季受暖濕的海洋性氣團（東南季風）影響，水汽供應充足所造成的。2013 年秋收秸稈焚燒期間的降水量卻反常地比夏收期間要高，這主要是由于上海市在2013 年10月7—8 日受臺風“菲特”的影響，這兩天的降水量占了秋收總降水量的81.97%而造成的。其次，夏收秸稈焚燒期的降水量年際變化呈現(xiàn)“增大—減小—增大”的波動趨勢，5 年中呈“W”型變化趨勢，而秋收秸稈焚燒期的降水量除了在2009 和2013 年變化較大外，其他3 年波動不大，呈現(xiàn)“U”型變化趨勢。

圖1 2009—2013 年上海市秸稈焚燒期間降水量分布Fig.1 Precipitation distribution during crop residues burning period in Shanghai from 2009 to 2013

降水變化不僅包括降水量變化也包括降水頻次和降水強度變化。通過統(tǒng)計分析（如圖2 所示）發(fā)現(xiàn)，上海市夏收秸稈焚燒季節(jié)降水頻次均比秋收季節(jié)多，以2010 和2012 年相差最多，為18 次，以2009 年相差3 次為最少?？傮w上，2009—2013 年夏收秸稈焚燒期間上海市降水頻次呈上升趨勢，而秋收季節(jié)除2010 年出現(xiàn)降水次數(shù)較少外，其他幾年基本處于持平狀態(tài)。

圖2 2009—2013 年上海市秸稈焚燒期間降水次數(shù)分布Fig.2 Precipitation frequency distribution during crop residues burning period in Shanghai from 2009 to 2013

另外，通過統(tǒng)計上海市秸稈焚燒期間的降水強度（按24 h 內降水量小于10 mm 為小雨、10～24.9 mm為中雨、25～49.9 mm 為大雨、50～99.9 mm 為暴雨、100～249.9 mm 為大暴雨劃分）情況發(fā)現(xiàn)：無論是夏收還是秋收季節(jié)，上海市的降水主要以小雨為主，小雨高達62.5%～81.25%；其次是中雨，占12.5%～31.25%；而大雨及以上強度的降水主要發(fā)生在夏收季節(jié)，而秋收季節(jié)很少發(fā)生（如圖3 所示）。

圖3 2009—2013 年上海市秸稈焚燒期間降水強度分布Fig.3 Precipitation intensity distribution during crop residues burning period in Shanghai from 2009 to 2013

3 秸稈露天焚燒對上海市降水的影響

通過將秸稈露天焚燒期間上海市逐日后向軌跡與農(nóng)業(yè)火點疊加分析，獲得2009—2013 年夏收和秋收季節(jié)上海市遭受秸稈露天焚燒影響的具體狀況，如圖4 所示。從圖4 可以看出，2009—2013 年上海市遭受秸稈露天焚燒影響的天數(shù)呈現(xiàn)“增加—減少—增加”的趨勢。將圖4 和圖1 對比分析，2009—2013 年上海市遭受秸稈露天焚燒影響的天數(shù)與在此期間上海市的降水量具有一致的變化趨勢，受秸稈焚燒影響多的年份降水量也多，反之則少。對兩者進行相關性分析，發(fā)現(xiàn)兩者相關系數(shù)為0.413，呈中等相關。

圖4 2009—2013 年上海市受秸稈焚燒影響的天數(shù)Fig.4 Number of days being impacted by crop residues burning in Shanghai from 2009 to 2013

其次，通過對上海市2009—2013 年間受秸稈露天焚燒影響的天數(shù)與該期間的各降水強度進行相關性分析（如表1 所示），可以看出秸稈露天焚燒對上海市不同的降水強度影響不同。與秸稈露天焚燒影響成正相關的降水強度是小雨、大雨、暴雨和大暴雨，相關性大小順序為小雨＞大暴雨＞暴雨＞大雨；負相關的是中雨，相關系數(shù)為-0.213?？梢娹r(nóng)業(yè)秸稈露天焚燒主要對上海市小雨和大暴雨影響比較顯著而對中雨具有抑制作用。這與Martins 等[34]通過研究生物質燃燒氣溶膠對亞馬遜地區(qū)降水的影響發(fā)現(xiàn)，高濃度的CCN 減少了小到中雨增加了強降水的研究結論是基本一致的。

表1 2009—2013 年上海市受秸稈焚燒影響天數(shù)與各等級降水的相關系數(shù)表Tab.1 Correlation coefficients of precipitation and the number of days being impacted by crop residues burning in Shanghai from 2009 to 2013

為了進一步定量化農(nóng)業(yè)秸稈露天焚燒對上海市降水的影響，通過受秸稈焚燒影響的降水量變化比來反映秸稈焚燒對降水影響的大小。秸稈焚燒期間自然降水量的推算通過用日自然降水量乘以秸稈焚燒天數(shù)獲得，而日自然降水量采用每年同一季節(jié)未發(fā)生秸稈焚燒期間的日平均降水量。具體的計算公式為

其中：R日為某年某季節(jié)日平均自然降水量；D 為某年某季節(jié)秸稈焚燒的天數(shù)；R實際為某年秸稈焚燒期間實際降水量；R自然為某年秸稈焚燒期間推算的自然降水量。根據(jù)式（1）和式（2），計算出2009—2013年上海市秸稈焚燒期間的降水量變化比（如表2 所示）。從表2 可以看出，多數(shù)年份秸稈露天焚燒抑制了上海市的降水，但有的年份秸稈露天焚燒卻使上海市的降水量明顯增加。這和Vendrasco 等[24]在進行生物質燃燒氣溶膠的直接輻射效應對亞馬遜東部降水的實證研究中的影響規(guī)律基本一致。IPCC（2001）[35]也指出生物質燃燒氣溶膠的直接輻射強迫對降水的影響，有的研究表明是正相關，有的研究結果表現(xiàn)為負相關關系。農(nóng)業(yè)秸稈露天焚燒對上海市降水的影響每年不同，這可能與每年秸稈焚燒量、受影響的次數(shù)、影響程度及近源影響還是遠源影響等多重因素影響的不同有關。

表2 秸稈焚燒期間自然降水量與實際降水量的比較Tab.2 Comparison of the natural precipitation and actual precipitation during crop residues burning period

4 秸稈露天焚燒對上海市近地面CCN 濃度的影響

農(nóng)業(yè)秸稈露天焚燒是全球氣溶膠粒子排放的主要源之一，這些氣溶膠粒子可以被活化形成云滴從而影響云的屬性和氣候[23]。為了研究農(nóng)業(yè)秸稈露天焚燒對上海市CCN 的影響，挑選了2 個典型個例進行深入分析和討論。為了排除濕沉降對秸稈露天焚燒顆粒物的影響且具有可比性，個例挑選和參照背景日統(tǒng)一選擇同一個季節(jié)的晴天。首先，利用HYSPLIT-4 模型對上海市2012 年6 月30 日、7 月4 日和7 月5 日進行500 m 高度的144 h（6 d）后向軌跡研究，發(fā)現(xiàn)在6 月30 日和7 月4 日上海市均受農(nóng)業(yè)秸稈露天焚燒的影響，而7 月5 日則未受農(nóng)業(yè)秸稈焚燒影響；將后向軌跡時段和農(nóng)業(yè)火點發(fā)生時段進行疊加分析，發(fā)現(xiàn)上海市6 月30 日主要受6月29 日在浙江省發(fā)生的秸稈焚燒煙流的影響（擴散2 日煙流影響日），而7 月4 日則是受7 月2 日在浙江省發(fā)生的秸稈焚燒煙流的影響（擴散3 日煙流影響日）。其次，通過分析7 月5 日、6 月30 日和7月4 日PM2.5的濃度日變化，發(fā)現(xiàn)6 月30 日和7 月4 日PM2.5的濃度明顯高于7 月5 日，最大增幅達105%，說明這兩天上海市受大氣污染事件的影響（如圖5 所示）。另外，通過分析6 月30 日、7 月4 日和7 月5 日K+濃度的日變化，發(fā)現(xiàn)7 月5 日K+濃度變化比較平穩(wěn)，而6 月30 日和7 月4 日K+濃度日波動較大，最大增幅達137%（如圖6 所示）。氣溶膠中的水溶性鉀離子來源具有多源性，沙塵、揚塵、海鹽以及冶金塵等顆粒物中都含有鉀，單純用氣溶膠中總的水溶性鉀作為生物質燃燒的事件追溯具有一定的不確定性，但K+濃度的變化卻有一定的指示意義。由于水溶性鉀離子主要來源于生物質燃燒，一般在沒有生物質燃燒污染事件影響期間，K+濃度變化比較平穩(wěn)[36-37]。因此，我們可以進一步推斷7 月5 日上海市未受農(nóng)業(yè)秸稈露天焚燒影響，而6 月30日和7 月4 日均受農(nóng)業(yè)秸稈露天燃燒的影響。因此，本研究個例日選為2012 年6 月30 日和7 月4日，背景日（上海市未受秸稈焚燒影響日）選為7 月5 日。

圖5 個例日上海市PM2.5 質量濃度日變化Fig.5 Diurnal variation of PM2.5 in Shanghai

圖6 個例日上海市K+質量濃度日變化Fig.6 Diurnal variation of K+in Shanghai

從圖7 可以看出，7 月5 日上海市CCN 濃度日變化呈現(xiàn)雙峰型，高位值主要位于早交通高峰期（即上午7:00—9:00）和下午4:00 以后。一方面是由于交通源排放的顆粒污染物在此時貢獻較大，另一方面與夏季高密度的餐飲活動以及人們外出乘涼結束時間比較晚有關，這與Leng 等[38]的研究結論是一致的。但是6 月30 日CCN 濃度日變化卻呈現(xiàn)單峰型，對比圖5、圖6 和圖7 可以看出，6 月30 日17:00 上海市K+、PM2.5和CCN 濃度同時出現(xiàn)極值，這說明由于17:00 時上海市受大量農(nóng)業(yè)秸稈焚燒煙流的匯入造成CCN 濃度大量增加從而形成單峰型日變化特征。而7 月4 日上海市CCN 濃度日變化卻表現(xiàn)為異常的多峰型，對比7 月4 日K+濃度和CCN 濃度分布圖，發(fā)現(xiàn)兩者的變化趨勢一致，也說明7 月4 日CCN 濃度的變化主要是由秸稈露天焚燒影響引起的。可見，特定時段煙流遠程匯入大量生物質燃燒排放的顆粒物打破了夏季本地源引起的CCN 濃度日雙峰型的變化規(guī)律。從影響日和非影響日上海市近地面CCN 平均濃度來看，秸稈焚燒影響日上海市CCN 濃度均顯著高于無影響日的濃度，7 月5 日CCN 日平均濃度為1 747 cm-3，僅占6 月30 日的61.2%、7 月4 日的57.7%?？梢姡斩挿贌欧诺念w粒物會顯著影響區(qū)域近地面CCN 的濃度。這與Schwarz 等[39]在2008 年研究發(fā)現(xiàn)，相對于城市化石燃料燃燒釋放的黑碳氣溶膠粒子而言，秸稈焚燒的黑碳氣溶膠由于其粒徑大以及外部包裹著大量有機化合物而更容易充當CCN 的結論一致。

圖7 個例日上海市CCN 濃度在0.2%的過飽和度（ss）下的日變化Fig.7 Diurnal variation of CCN（ss=0.2%）in Shanghai

另外，對比6 月30 日與7 月4 日，發(fā)現(xiàn)擴散3日的煙流比擴散2 日的煙流對上海市CCN 濃度的貢獻大9.95%。從圖7 中還可看出，對于受擴散2 日煙流影響的6 月30 日，上海市的CCN 濃度隨秸稈焚燒煙流的匯入時間呈現(xiàn)逐漸增加的趨勢；而受擴散3 日煙流影響的7 月4 日，上海市的CCN 濃度普遍高于6 月30 日的濃度?？梢?，秸稈焚燒排放擴散的后期煙流比早期煙流更易被活化成CCN，從而影響區(qū)域近地面CCN 濃度的分布。這主要因為生物質燃燒排放的煙流是動態(tài)系統(tǒng)，隨著擴散被稀釋和氧化，從而改變了煙流最初粒子的化學和光學屬性。這與Robinson 等和Lee 等研究發(fā)現(xiàn)，由于生物質燃燒排放的氣溶膠粒子在老化過程中發(fā)生了化學改性，從而使后期煙流中的粒子比早期煙流中的粒子更多地被活化成CCN 的結論是一致的[40-43]。

5 結論

通過對2009—2013 年秸稈露天焚燒期間上海市CCN 及降水分布特征進行探討和分析，發(fā)現(xiàn)秸稈露天焚燒對上海市的CCN 濃度及降水造成了一定的影響：

1）受秸稈露天焚燒的影響，上海市夏季CCN 日雙峰型的分布規(guī)律被打破而呈現(xiàn)單峰或多峰型的分布特征，而且秸稈焚燒影響日的CCN 濃度明顯高于非影響日的濃度，并且秸稈焚燒排放擴散的后期煙流比早期煙流更易活化成CCN。

2）2009—2013 年秸稈焚燒期間上海市降水分布具有一定的典型特征：夏收季節(jié)降水普遍高于秋收季節(jié)；夏收的降水頻次明顯高于秋收；秸稈焚燒期間上海市降水均以小雨為主；年際變化呈夏收為“W”型而秋收為“U”型的變化趨勢。另外，通過對上海市多年受秸稈焚燒影響的天數(shù)與降水進行相關性分析，發(fā)現(xiàn)農(nóng)業(yè)秸稈露天焚燒主要對上海市小雨和大暴雨影響比較顯著而對中雨具有抑制作用。

3）通過對比各年的秸稈焚燒期間實際降水量和自然降水量，發(fā)現(xiàn)多數(shù)年份秸稈露天焚燒抑制了上海市的降水，但個別年份由于受秸稈露天焚燒影響次數(shù)比較多而使上海市的降水量明顯增加。