滿曉蘭 李龍 張宏 張永成 蘭海鵬

摘要： 為了揭示熱風(fēng)干燥過程中核桃異質(zhì)結(jié)構(gòu)的水分傳遞特性，本研究在43 ℃熱風(fēng)干燥條件下，對(duì)核桃單層干燥過程中果殼、果仁及核桃的干燥特性與有效水分?jǐn)U散系數(shù)進(jìn)行研究。試驗(yàn)結(jié)果表明，果殼、果仁及核桃的干燥特性規(guī)律大致相似，干燥過程主要發(fā)生在降速干燥階段，且沒有明顯恒速干燥階段，核桃在干燥過程表現(xiàn)出顯著的非穩(wěn)態(tài)性與異質(zhì)性，果殼、果仁及核桃的有效水分?jǐn)U散系數(shù)與干基含水率符合三階-多項(xiàng)式關(guān)系，并同時(shí)測(cè)得核桃的平均有效水分?jǐn)U散系數(shù)為果殼的1.01倍和果仁的1.41倍;模型4 適合用于預(yù)測(cè)果殼、果仁及核桃43 ℃熱風(fēng)干燥過程中水分比的變化規(guī)律。研究結(jié)果為明晰核桃干燥過程中的水分傳遞機(jī)制提供了理論依據(jù)。

關(guān)鍵詞： 核桃;熱風(fēng)干燥;有效水分?jǐn)U散系數(shù);數(shù)學(xué)模型

中圖分類號(hào)： TS255.6 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼： A 文章編號(hào)： 1000-4440（2021）03-0731-08

Hot-air drying characteristics and mathematical model of walnut based on structural heterogeneity

MAN Xiao-lan1，2， LI Long1，2， ZHANG Hong1，2， ZHANG Yong-cheng1，2， LAN Hai-peng1，2

（1.College of Mechanical and Electrical Engineering， Tarim University， Alar 843300，China;2.Key Laboratory of Modern Agricultural Engineering in Colleges and Universities of Xinjiang Uygur Autonomous Region， Alar 843300， China）

Abstract： To reveal the properties of water transfer in the heterogeneous structure of walnut during hot-air drying， the drying characteristics and effective water diffusion coefficient of the walnut shell， walnut kernel and whole walnut during single-layer drying process under hot-air drying condition of 43 ℃ were studied. The results showed that， the drying characteristics of the walnut shell， walnut kernel and whole walnut were approximately similar. The drying process mainly occurred in the speed-down drying stage， and there was no obvious drying stage with constant-speed. The walnuts showed significant instability and heterogeneity during the drying process. The effective water diffusion coefficient of the walnut shell， walnut kernel and whole walnut were in third-order polynomial relationship with water content of dry base. It was measured that the average effective water diffusion coefficient of the whole walnut was 1.01 times as large as the walnut shell and 1.41 times as large as the walnut kernel. Model four was suitable for predicting the change rule of moisture ratio of walnut shell， walnut kernel and whole walnut during drying process using 43 ℃ hot-air. The results provide theoretical basis for water transfer mechanism in the drying process of walnuts.

Key words： walnut;hot-air drying;effective water diffusion coefficient;mathematical model

核桃，是一種營(yíng)養(yǎng)價(jià)值極高且很受歡迎的堅(jiān)果[1] 。脫青皮鮮核桃含水率可達(dá)20%～45%，而安全貯藏含水率為8%，因此，干燥是核桃采后降低含水率、保持產(chǎn)品品質(zhì)必不可少的技術(shù)過程[2-4] 。近年來，在實(shí)驗(yàn)室規(guī)模內(nèi)研究了各種核桃高效干燥技術(shù)，如射頻干燥[5] 、微波干燥[6-7] 、遠(yuǎn)紅外干燥[8] 、熱泵干燥[9-10] 、間歇烘箱干燥[11-12] 、組合干燥[5，13]等，但由于加工能力、工藝要求及運(yùn)營(yíng)成本等原因，核桃干燥處理仍主要采用43 ℃熱風(fēng)干燥[14-16] 。然而，核桃在熱風(fēng)干燥過程中，因其果殼密封且堅(jiān)硬，果仁位于發(fā)達(dá)的分形木隔膜中，使干燥時(shí)間較長(zhǎng)、干燥程度難以控制，導(dǎo)致大量能源浪費(fèi)及果仁干燥不充分或焦化，嚴(yán)重制約了核桃干果品質(zhì)和核桃產(chǎn)業(yè)的發(fā)展[17] 。因此，具有異質(zhì)結(jié)構(gòu)的核桃熱風(fēng)干燥特性的研究仍有待深入，且相關(guān)問題的深入研究可為核桃干燥品質(zhì)和干燥效率的提高奠定堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。

以往對(duì)核桃的熱風(fēng)干燥研究，常將核桃近似為一個(gè)各向同性的整體，如Hassan-Beygi等[18]研究了核桃的熱風(fēng)干燥特性及有效水分?jǐn)U散系數(shù)，建立了動(dòng)力學(xué)模型;Chen等[16] 研究了核桃結(jié)構(gòu)對(duì)水化和干燥特性的影響，測(cè)定了不同條件下核桃的水化動(dòng)力學(xué);朱德泉等[17] 研究了熱風(fēng)溫度、裝載量及風(fēng)速對(duì)山核桃熱風(fēng)干燥特性的影響，并確定了最佳工藝參數(shù)組合;Yang等[19] 建立了云南核桃干燥過程的傳質(zhì)數(shù)學(xué)模型，得出了有效水分?jǐn)U散系數(shù)及干燥過程中內(nèi)外層的失水規(guī)律。然而鮮核桃為典型的多層次結(jié)構(gòu)物料，果仁由吸濕的果殼包裹，且鮮核桃具有不同的物化特性，顯然忽略這些因素對(duì)干燥過程的影響是不符合實(shí)際情況的[20-22] 。Chen等[23] 分別對(duì)核桃的果殼、果仁建立了有效水分?jǐn)U散系數(shù)與樣品溫度和干基含水率的數(shù)學(xué)模型，并采用有限元法模擬了核桃的干燥特性。但未對(duì)核桃干燥過程中果殼、果仁的干燥特性、有效水分?jǐn)U散系數(shù)及數(shù)學(xué)模型進(jìn)行對(duì)比分析研究，而這對(duì)于理解和準(zhǔn)確掌握具有異質(zhì)結(jié)構(gòu)的核桃的干燥特性非常重要。因此，關(guān)于核桃果殼、果仁干燥過程中水分的傳遞特性仍需進(jìn)行系統(tǒng)深入地研究。

基于上述分析，本研究以核桃異質(zhì)結(jié)構(gòu)為切入點(diǎn)，以核桃以及核桃的果殼、果仁為研究對(duì)象，對(duì)其在43 ℃條件下的熱風(fēng)干燥特性及動(dòng)態(tài)有效水分?jǐn)U散系數(shù)進(jìn)行研究，并建立有效水分?jǐn)U散系數(shù)模型與動(dòng)力學(xué)模型，以期為核桃干燥加工和設(shè)備的設(shè)計(jì)提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)材料

試驗(yàn)所選核桃品種為溫185薄皮核桃，采于溫宿縣核桃實(shí)驗(yàn)林場(chǎng)。采收去青皮后剔除病蟲害、畸形核桃，同時(shí)為減少初始含水率、質(zhì)量比的變化，選擇尺寸和初始質(zhì)量相似的核桃做樣品，通過預(yù)試驗(yàn)得到同一批核桃，其平均含水率和組分質(zhì)量比無顯著差異，進(jìn)而假設(shè)其相同。將核桃樣品放入密封袋內(nèi)保存。

對(duì)400顆核桃樣品進(jìn)行物理特性研究，得出核桃的平均尺寸：縱向（L）（39.92±2.71） mm、軸向（W）（34.64±1.80） mm和縫向（T）（33.27±2.66） mm，果仁的平均尺寸：L （34.32±2.59） mm、W （29.89±1.87） mm和T （25.84±2.14） mm;核桃與果仁的球度分別為： 89.75%±2.51%、86.88%±2.77%;果殼、果仁、核桃初始干基含水率分別為：35.86%、41.50%、38.09%。

1.2 試驗(yàn)設(shè)備

電子天平（FA1104，精度 0.01 g），上海市安亭電子儀器廠產(chǎn)品;游標(biāo)卡尺（精度0.02 mm），上海申韓量具有限公司產(chǎn)品;電熱鼓風(fēng)干燥箱（精度±1 ℃），上海博迅實(shí)業(yè)有限公司醫(yī)療設(shè)備廠產(chǎn)品。

1.3 研究方法

1.3.1 試驗(yàn)方法 開啟熱風(fēng)干燥箱，預(yù)熱30 min，當(dāng)溫度恒定在43 ℃時(shí)，將樣品核桃迅速在托盤中單層放置進(jìn)行試驗(yàn)，每固定時(shí)間間隔（干燥前6.0 h固定時(shí)間間隔為1.5 h，之后的干燥階段固定時(shí)間間隔為2.0 h）取出20枚，對(duì)每枚核桃人工破殼，果殼、果仁分別稱質(zhì)量并進(jìn)行含水率測(cè)定。并通過果仁、果殼破殼時(shí)質(zhì)量和干物質(zhì)質(zhì)量計(jì)算核桃的含水率。試驗(yàn)中的含水率一律用干基含水率表示，以上每組試驗(yàn)重復(fù)3次取平均值。干基含水率的測(cè)定參照GB50093—2016《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中水分的測(cè)定》，其中核桃干基含水率計(jì)算公式 [23] 為：

Mt=（Mkt-Mkd）+（Mrt-Mrd）Mkd+Mrd（1）

式中，Mkt、Mkd分別為果殼t時(shí)刻的質(zhì)量與干質(zhì)量;Mrt、Mrd分別為果仁t時(shí)刻的質(zhì)量與干質(zhì)量。

1.3.2 干燥特性參數(shù)計(jì)算

1.3.2.1 水分比 水分比是用來表示一定條件下物料的剩余水分率，計(jì)算公式為：

MR=Mt-MeM0-Me（2）

式中，MR為水分比;Me為干燥到平衡時(shí)的干基含水率;Mt為t時(shí)刻的干基含水率;M0為初始時(shí)刻的干基含水率。

1.3.2.2 干燥速率 干燥速率是研究干燥動(dòng)力學(xué)的一個(gè)重要參數(shù)，能夠反映干燥時(shí)間、干基含水率和干燥速率之間的關(guān)系。計(jì)算公式為：

DR=Mt+△t-Mt△t（3）

式中，DR為干燥速率;Mt+△t為t+△t時(shí)刻的干基含水率;△t為t+△t與t時(shí)刻的時(shí)間差。

1.3.3 有效水分?jǐn)U散系數(shù) 有效水分?jǐn)U散系數(shù)（Deff）是在水分濃度梯度為1的條件下，每秒通過單位面積的水分?jǐn)U散量，是計(jì)算、模擬干燥物料水分遷移機(jī)理必不可少的參數(shù)之一。當(dāng)長(zhǎng)方形、球形等形狀的物料的干燥主要由降速干燥階段控制時(shí)，可以用Fick第二定律來描述物料內(nèi)部的水分?jǐn)U散過程。由于試驗(yàn)樣品核桃與果仁的球度為89.75%±2.51%、86.88%±2.77%，因此將核桃以及核桃的果殼、果仁作為球體處理[18-19，23] 。

Crank[24]提出了Fick第二定律在球體中水分傳遞的解析解，通過假設(shè)干燥過程中有效水分?jǐn)U散系數(shù)是恒定和徑向的，來描述整個(gè)降速階段水分的傳遞過程。Deff可由下列方程計(jì)算：

MR=Mt-MeM0-Me=6π2∞n=11n2exp-n2π2DefftRg2（4）

式中：n為項(xiàng)數(shù)，n=1，2，3…n;t為干燥時(shí)間;Rg為球體的有效半徑;Deff為有效水分?jǐn)U散系數(shù);對(duì)于n>1的序列中的項(xiàng)，隨著t的增加，每個(gè)項(xiàng)都接近于零。忽略高階項(xiàng)（n>1），方程變?yōu)椋?/p>

MR=6π2exp-π2DefftRg2（5）

球體有效半徑計(jì)算公式 [25] 為：

Rg2=3L·W·T2（6）

式中，L、W、T分別為核桃軸向尺寸、縱向尺寸、縫向尺寸。

平均有效水分?jǐn)U散系數(shù)（Davg）計(jì)算公式為[26] ：

Davg=1nn1Deff（7）

用三階-多項(xiàng)式方程擬合平均干基含水率（Mavg）對(duì)Deff的影響方程[26] ：

Deff=A+BMavg+CM2avg+DM3avg（8）

式中，A、B、C、D為回歸系數(shù)。

1.3.4 數(shù)學(xué)模型建立與分析方法

1.3.4.1 有效水分?jǐn)U散系數(shù)模型 用軟件中的非線性回歸工具包確定模型中的回歸參數(shù)，用調(diào)整后的相關(guān)系數(shù)（R2adj）和均方根誤差（RMSE）來評(píng)價(jià)模型對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的適應(yīng)度和有效性[23] 。

1.3.4.2 動(dòng)力學(xué)模型 為準(zhǔn)確描述與預(yù)測(cè)果殼、果仁及核桃熱風(fēng)干燥過程中的水分散失情況，從眾多的干燥動(dòng)力學(xué)模型中選出12個(gè)經(jīng)典的數(shù)學(xué)模型（表1） 對(duì)其干燥曲線分別進(jìn)行擬合，并根據(jù)決定系數(shù)（R2）的最大化，殘差平方和（SSE）和均方根誤差（RMSE）的最小化，選出最合適的數(shù)學(xué)模型[27-28] 。

2 結(jié)果與分析

2.1 果殼、果仁及核桃干燥特性

圖1為果殼、果仁及核桃在43 ℃熱風(fēng)干燥條件下的干燥特性曲線。從圖1可以看出，核桃熱風(fēng)干燥特性曲線及干燥速率曲線始終處于果仁和果殼之間。

由圖1a可知，整個(gè)干燥過程果殼、果仁及核桃干燥特性相似，干基含水率隨著干燥時(shí)間延長(zhǎng)而減小。在干燥結(jié)束時(shí)果仁比果殼的含水率低，這與自然晾曬儲(chǔ)存后的狀態(tài)相似。這說明，整個(gè)干燥過程中果仁失水較果殼多。由圖1b可知，果殼、果仁及核桃在熱風(fēng)干燥過程中干燥速率變化趨勢(shì)相似，在干燥起始階段，干燥速率變化最快，出現(xiàn)峰值，然后，隨含水率的減小而減小，干燥過程主要處于降速干燥階段。這說明干燥過程由內(nèi)部傳質(zhì)速率控制，其傳遞機(jī)理是擴(kuò)散[32，36] ，因此，公式（5）可測(cè)定各結(jié)構(gòu)有效水分?jǐn)U散系數(shù)。在類似物料（如蓮子、澳洲堅(jiān)果、火龍果等）熱風(fēng)干燥過程中也發(fā)現(xiàn)了類似的結(jié)果[36，38-39] 。由圖1b還可以看出，在前期干燥階段（t<1.5 h），果殼干燥速率的增加大于果仁，因而果殼的干燥速率大于果仁。然而，在后期干燥階段，果殼與果仁的干燥速率差異逐漸減小，最終趨于一致。根據(jù)干燥原理，在干燥前期，干燥速率受限于傳熱速度及由外而內(nèi)的傳熱方向，當(dāng)水分蒸發(fā)發(fā)生在食品材料的外層（本研究指果殼）時(shí)，而內(nèi)部（本研究指果仁）濕度比外層大[20，40]。隨著干燥的進(jìn)行，水分蒸發(fā)界面從果殼（外層）逐漸向果仁（內(nèi)部）移動(dòng)，延長(zhǎng)了水分傳遞路徑;另外，當(dāng)果仁失水后開始收縮，核桃內(nèi)部出現(xiàn)間隙，果殼與果仁之間存在一層空氣介質(zhì)，而空氣的傳導(dǎo)系數(shù)遠(yuǎn)小于核桃固體物料的傳導(dǎo)系數(shù)，從而使水分?jǐn)U散和熱量傳遞變慢，干燥速率受限[41-42] 。在干燥后期，由于果殼、果仁含水率都很低，因此可散失的水分都很少且水分?jǐn)U散速度可能都較低，因而導(dǎo)致干燥速率差異逐漸減小，最終趨于一致。

2.2 有效水分?jǐn)U散系數(shù)

2.2.1 有效水分?jǐn)U散系數(shù)的變化規(guī)律 果殼、果仁及核桃的干燥過程主要處在降速階段，這說明內(nèi)部的擴(kuò)散是水分移動(dòng)的主要形式，因此，對(duì)果殼、果仁及核桃的干燥過程的有效水分?jǐn)U散系數(shù)進(jìn)行比較和分析，有利于更合理地控制干燥參數(shù)，改進(jìn)干燥工藝和方法，提高干燥效率。

圖2為果殼、果仁及核桃在熱風(fēng)干燥過程中有效水分?jǐn)U散系數(shù)隨干基含水率的變化規(guī)律。由圖2可知，果殼、果仁及核桃的有效水分?jǐn)U散系數(shù)隨干基含水率的降低迅速減小，最后趨于平緩。在整個(gè)熱風(fēng)干燥過程中果殼與核桃的有效水分?jǐn)U散系數(shù)非常接近，平均有效水分?jǐn)U散系數(shù)分別為2.95×10-8m2/s、2.99×10-8m2/s，在澳洲堅(jiān)果熱風(fēng)干燥過程中也出現(xiàn)了這種情況[38] 。這主要是因?yàn)椋颂抑饕幱诮邓俑稍镫A段，內(nèi)部擴(kuò)散是水分移動(dòng)的主要形式，而果仁由吸濕多孔的木質(zhì)結(jié)構(gòu)的果殼包裹，所以導(dǎo)致果仁的水分需通過果殼才能蒸發(fā)出來。果殼內(nèi)壁與外壁孔隙分布不同，內(nèi)壁孔隙大、結(jié)構(gòu)疏松，更容易吸水;外壁孔隙小、結(jié)構(gòu)相對(duì)緊湊，吸水性相對(duì)較差[23，43] 。干燥過程中果仁的水分大部分先被果殼內(nèi)壁吸收，果殼內(nèi)壁外壁水分形成梯度差，使得果仁中水分經(jīng)果殼內(nèi)壁向果殼外壁移動(dòng)，才能最終蒸發(fā)。由此可見，在核桃的干燥過程中，果殼近似一個(gè)“中轉(zhuǎn)站”，將果仁中的水分不斷轉(zhuǎn)移出來，果殼擴(kuò)散的水分還包括大部分果仁的水分。因此，在干燥過程中核桃與果殼的水分?jǐn)U散形式更加接近。

本研究中確定的核桃各異質(zhì)結(jié)構(gòu)的有效水分?jǐn)U散系數(shù)均在典型的堅(jiān)果有效水分?jǐn)U散系數(shù)范圍（1×10-7～1×10-10m2/s）內(nèi)，包括澳洲堅(jiān)果[38，44] 、迪卡堅(jiān)果[45]。

2.2.2 平均有效水分?jǐn)U散系數(shù)的數(shù)學(xué)模型建立 由表2可知核桃Davg為果殼的1.01倍，為果仁的1.41倍，且果殼Davg為果仁的1.39倍。分別將果殼、果仁及核桃的回歸系數(shù)代入模型公式，得到三階-多項(xiàng)式方程。其中：

果殼：Deff=-1.62×10-8+8.63×10-9Mavg -7.04×10-10M2avg+2.07×10-11M3avg

果仁：Deff=5.91×10-9+2.59×10-9Mavg -2.04×10-10M2avg+5.40×10-12M3avg

核桃：Deff=-1.04×10-9+5.51×10-9Mavg-4.37×10-10M2avg+1.22×10-11M3avg

2.3 干燥動(dòng)力學(xué)模型的確定

2.3.1 模型選擇 由表3可知，相同干燥條件下，對(duì)于果殼，模型9、模型4、模型6的R2、RMSE和SSE值均為0.998 50、0.009 77、0.001 53，對(duì)于核桃，模型9、模型4、模型6的R2、RMSE和SSE值均為0.999 03、0.008 76、0.001 23，說明這3種模型均能較好描述果殼與核桃干燥過程中水分比的變化情況。不過，這3種模型的形式相似，對(duì)于果殼：a近似相等、b≈1-a、k0≈-k、k1≈-g≈-kb，對(duì)于核桃，同理，所以果殼及核桃的模型9、模型6可以簡(jiǎn)化為模型4[29] 。對(duì)于果仁，模型4的R2平均值最接近1，RMSE和SSE平均值最小。因此，模型4適用性最佳，可作為描述果殼、果仁及核桃43 ℃熱風(fēng)干燥的最優(yōu)模型。將各項(xiàng)系數(shù)代入模型，得到回歸方程。其中：

果殼：MR=0.798 09exp（-0.070 69t）+0.201 33exp（-0.830 21t）;

果仁：MR=10.744 00exp（-0.155 12t）-9.754 90exp（-0.161 78t）;

核桃：MR=0.057 85exp（-2.657 60t）+0.942 15exp（-0.094 36t）;

2.3.2 模型驗(yàn)證 為了檢驗(yàn)?zāi)Ｐ皖A(yù)測(cè)值與試驗(yàn)數(shù)據(jù)的擬合準(zhǔn)確度，再做一組試驗(yàn)進(jìn)行檢驗(yàn)。比較水分比的試驗(yàn)值和模型4的預(yù)測(cè)值，如圖3所示。由圖3可看出，果殼、果仁及核桃的模型4預(yù)測(cè)值與試驗(yàn)實(shí)測(cè)值的擬合度較高，其相關(guān)系數(shù)分別為0.997、0.996、0.991，其整個(gè)干燥過程中的均方差為1.46%、2.37%、3.38%，說明模型4適合用于預(yù)測(cè)核桃熱風(fēng)干燥過程中果殼、果仁及核桃水分比的變化規(guī)律。由圖3還可以看出，果殼、果仁的擬合度相比核桃更優(yōu)，核桃的模型預(yù)測(cè)值在干燥后期相對(duì)誤差的迅速增大可能與多孔果殼及核桃內(nèi)部間隙阻礙了核桃水分、熱量傳遞有關(guān)[41-42] 。

3 結(jié)論

研究結(jié)果表明，果殼、果仁及核桃干燥特性規(guī)律大致相似，干燥過程主要發(fā)生在降速干燥階段;核桃在干燥過程中表現(xiàn)出很強(qiáng)的非穩(wěn)態(tài)性與異質(zhì)性，并同時(shí)測(cè)得了果殼、果仁及核桃平均有效水分?jǐn)U散系數(shù)，核桃Davg為果殼的1.01倍，為果仁的1.41倍;有效水分?jǐn)U散系數(shù)與干基含水率符合三階-多項(xiàng)式關(guān)系（R2>0.99）;模型4預(yù)測(cè)值與試驗(yàn)實(shí)測(cè)值擬合度較高，說明適合用于預(yù)測(cè)核桃熱風(fēng)43 ℃干燥過程中果殼、果仁及核桃水分比的變化規(guī)律，且果殼、果仁的擬合度相比核桃更優(yōu)。研究結(jié)果可為核桃工業(yè)化的干燥工藝和設(shè)備研發(fā)提供理論依據(jù)。

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（責(zé)任編輯：陳海霞）