尹士玉，郭 浩,，顏 敏，王志剛,3，馬麗雙，張凌峰，錢(qián) 森,3*

無(wú)機(jī)閃爍體性能測(cè)試方案研究

尹士玉1，郭 浩1,2，顏 敏2，王志剛2,3，馬麗雙2，張凌峰2，錢(qián) 森2,3*

1北方工業(yè)大學(xué)機(jī)械與材料工程學(xué)院，北京 100144；2中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所，北京 100049；3核探測(cè)與核電子學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100049

為滿足諸如大型對(duì)撞機(jī)實(shí)驗(yàn)探測(cè)器研制、空間載荷量能器等大科學(xué)工程和新型醫(yī)療影像設(shè)備TOF-PET對(duì)閃爍體的篩選需求，對(duì)閃爍體的閃爍性能(發(fā)射光譜、光輸出、能量分辨率、衰減時(shí)間、余輝以及符合時(shí)間分辨率等)進(jìn)行了研究，并針對(duì)不同閃爍體樣品的測(cè)試需求設(shè)計(jì)了一整套完整的無(wú)機(jī)閃爍體性能測(cè)試方案。在發(fā)射光譜測(cè)試中選擇了不同的激發(fā)源進(jìn)行對(duì)比測(cè)試，對(duì)能量分辨率與符合時(shí)間分辨等閃爍性能的測(cè)試條件進(jìn)行優(yōu)化，并成功應(yīng)用于熱門(mén)閃爍體摻雜鈰的硅酸釔镥(LYSO:Ce)和釓鋁鎵石榴石(GAGG:Ce)的性能研究中，取得了較好的測(cè)試結(jié)果。

無(wú)機(jī)閃爍體；性能測(cè)試；能譜；能量分辨率；符合時(shí)間分辨率

1 引 言

閃爍體是指在高能粒子或射線的作用下，能發(fā)出熒光的物質(zhì)。按照組成物質(zhì)的成分可將閃爍體分為無(wú)機(jī)閃爍體和有機(jī)閃爍體兩種[1-2]。無(wú)機(jī)閃爍體在我國(guó)已有超過(guò)六十年的發(fā)展歷史，期間無(wú)數(shù)的閃爍體被成功開(kāi)發(fā)并推向市場(chǎng)。為應(yīng)用于不同的學(xué)科領(lǐng)域和滿足不同的物理需求，需要將不同種類的閃爍體和多種光電探測(cè)器組合。目前，除了在核科學(xué)與高能物理實(shí)驗(yàn)方面，無(wú)機(jī)閃爍體在核醫(yī)學(xué)成像、無(wú)損探傷、安全檢測(cè)和環(huán)境監(jiān)測(cè)等領(lǐng)域也取得了突飛猛進(jìn)的發(fā)展，研究滿足多領(lǐng)域需求的無(wú)機(jī)閃爍體成為閃爍體開(kāi)發(fā)的主流方向[3]。環(huán)形正負(fù)電子對(duì)撞機(jī)(Circular electron positron collider, CEPC)[4]和高能宇宙輻射探測(cè)設(shè)施(high energy cosmic radiation detection, HERD)[5]等大科學(xué)工程需要大量高性能的閃爍體，為滿足其對(duì)閃爍體精確且高效的篩選需求，本文根據(jù)閃爍體特性，開(kāi)發(fā)設(shè)計(jì)了一套完整且便捷的閃爍體性能測(cè)試方案。

目前，閃爍體測(cè)試方案并沒(méi)有國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)。在閃爍體發(fā)射光譜的測(cè)試中，關(guān)于閃爍體激發(fā)源的選擇，有的使用紫外發(fā)光二極管(ultraviolet light emitting diode, UV-LED)的[6]，也有的使用X射線的[7]，沒(méi)有明確的標(biāo)準(zhǔn)可以遵循。在能量分辨率的測(cè)試中，有的文獻(xiàn)中使用光電倍增管(photomultiplier tube, PMT)進(jìn)行測(cè)試[8]，也有使用硅光電倍增管(silicon photomultiplier, SiPM)進(jìn)行測(cè)試[9]。關(guān)于放射源的選擇，有的使用137Cs的662 keV計(jì)算[10]，也有的使用22Na的511 keV進(jìn)行計(jì)算[11]。

在單光子時(shí)間分辨達(dá)到50 ps量級(jí)的光電探測(cè)器中，最典型的為近貼聚焦型微通道板光電倍增管(microchannel plate PMT, MCP-PMT)[12]，但單個(gè)器件高達(dá)10萬(wàn)元的高昂價(jià)格和進(jìn)口設(shè)備采購(gòu)用戶聲明，限制了其在閃爍體性能測(cè)試領(lǐng)域的推廣。隨著光電器件的發(fā)展，一些SiPM也突破了技術(shù)瓶頸，實(shí)現(xiàn)了快速時(shí)間分辨的功能。此類光電探測(cè)器具有時(shí)間響應(yīng)快、抗干擾能力強(qiáng)、體積小、重量輕等特點(diǎn)，尤其是其多種類型的光譜響應(yīng)，可覆蓋紫外到紅外的波長(zhǎng)范圍，且光子探測(cè)效率高，非常適合對(duì)不同發(fā)射光譜的閃爍體進(jìn)行性能測(cè)試[13]。但SiPM暗噪聲較高，且增益受溫度影響較大，在實(shí)際應(yīng)用中有一定限制。

LYSO:Ce閃爍體和GAGG:Ce閃爍體突出的發(fā)光性能優(yōu)勢(shì)獲得了廣泛的關(guān)注，LYSO:Ce閃爍體具有高的光產(chǎn)額(25000 ph/MeV)和快的發(fā)光衰減時(shí)間(40 ns)[14]，陶瓷GAGG:Ce閃爍體的光產(chǎn)額能達(dá)到50000 ph/MeV，發(fā)光衰減時(shí)間在183 ps左右，單晶GAGG:Ce閃爍體的光產(chǎn)額能達(dá)到30000 ph/MeV，并且具有快慢兩種發(fā)光衰減成分，兩種成分的衰減時(shí)間分別為100 ns和300 ns左右。由于不同粒子與之相互作用時(shí)發(fā)光機(jī)制不同，使其發(fā)光衰減時(shí)間產(chǎn)生差異，有望利用脈沖形狀甄別(pulse shape discrimination，PSD)的方法實(shí)現(xiàn)粒子甄別[15]。因此本文對(duì)以上兩種閃爍體的閃爍特性進(jìn)行了研究，以驗(yàn)證此套測(cè)試方案的可靠性。

本套無(wú)機(jī)閃爍體性能測(cè)試方案測(cè)得LYSO:Ce閃爍體樣品的光輸出為27029 ph/MeV，衰減時(shí)間為42 ns，能量分辨率為7.9%@662 keV，符合時(shí)間分辨率可達(dá)到94.3 ps，陶瓷GAGG:Ce閃爍體的光輸出為59316 ph/MeV，衰減時(shí)間為182.9 ns，能量分辨率為5.4%@662 keV，優(yōu)于文獻(xiàn)[16-18]的測(cè)試結(jié)果。

2 發(fā)射光譜測(cè)量

閃爍體的發(fā)射光譜是指閃爍體發(fā)光強(qiáng)度隨波長(zhǎng)的分布，是閃爍體重要的光譜特性，這與閃爍體的材料、閃爍體內(nèi)摻雜的活化劑和摻入的移波劑等多種因素有關(guān)[19]。閃爍體的發(fā)射光譜只有與光電探測(cè)器件的光譜響應(yīng)靈敏區(qū)相匹配，才能獲得高的探測(cè)效率，因此研究閃爍體發(fā)光性能的首要步驟應(yīng)為閃爍體發(fā)射光譜的測(cè)試。本套測(cè)試方案采用光譜儀測(cè)量閃爍體的發(fā)射光譜，實(shí)驗(yàn)室所用光譜儀在190 nm至1100 nm的極寬光譜范圍內(nèi)可達(dá)到1 nm的分辨率。測(cè)試裝置如圖1所示，利用X射線管發(fā)射出X射線激發(fā)閃爍體發(fā)出閃爍光，或利用信號(hào)發(fā)生器驅(qū)動(dòng)265 nm的深紫外LED激發(fā)閃爍體發(fā)光，利用光纖將閃爍體發(fā)出的閃爍光導(dǎo)入光譜儀進(jìn)行測(cè)量，最后通過(guò)計(jì)算機(jī)分析出發(fā)射光譜。

圖1 閃爍體發(fā)射光譜測(cè)試裝置圖

利用本套裝置對(duì)尺寸為3 mm×3 mm×3 mm的LYSO:Ce閃爍體和尺寸為5 mm×5 mm×5 mm的陶瓷GAGG:Ce閃爍體的發(fā)射光譜進(jìn)行測(cè)試，結(jié)果如圖2所示。從圖2(a)中可以看出，LYSO:Ce閃爍體在X光與深紫外LED為激發(fā)源時(shí)發(fā)射譜相同，都分布在370 nm~600 nm之間，且峰值波長(zhǎng)在420 nm左右，與文獻(xiàn)[20]研究結(jié)果一致。在從圖2(b)中，陶瓷GAGG:Ce閃爍體在兩種激發(fā)源下的發(fā)射光譜近乎相同，由于5d~4f躍遷，主發(fā)射峰出現(xiàn)在550 nm左右，與文獻(xiàn)[15,21-22]中測(cè)試結(jié)果一致。區(qū)別在于LED為激發(fā)源時(shí)，在380 nm附近觀察到一個(gè)微弱的發(fā)射峰，而以X射線為激發(fā)源時(shí)無(wú)此峰，這可能是陶瓷GAGG:Ce中Gd3+的發(fā)光導(dǎo)致[23]。

3 能譜測(cè)量

本套測(cè)試方案中將閃爍體光輸出和能量分辨率的測(cè)試整合為同一裝置，如圖3所示。放射源發(fā)出γ射線進(jìn)入閃爍體，在閃爍體內(nèi)沉積能量使得材料中基態(tài)電子躍遷至激發(fā)態(tài)，并且退激放出熒光光子被SiPM接收。SiPM固定在由低壓電源(±5 V)供電的驅(qū)動(dòng)板上工作[24]，將SiPM和驅(qū)動(dòng)板放置在封閉鋁盒中以屏蔽噪聲。SiPM的工作電壓可通過(guò)驅(qū)動(dòng)板上的電壓-溫度修正功能進(jìn)行自動(dòng)調(diào)節(jié)，使其工作在增益穩(wěn)定狀態(tài)下。數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)為波形數(shù)字化儀，將波形數(shù)據(jù)保存下來(lái)進(jìn)行離線分析。如圖4所示，該套測(cè)試裝置測(cè)量LYSO:Ce耦合不同像素SiPM對(duì)能量的響應(yīng)情況。從圖中可以看出，在31 keV到1332 keV范圍內(nèi)，耦合10 μm SiPM時(shí)，探測(cè)器能量線性較好。使用25 μm和50 μm SiPM探測(cè)器能量線性較差，且對(duì)于大像素的SiPM，非線性現(xiàn)象更為明顯。這是因?yàn)楦泄饷娣e相同的SiPM，像素單元尺寸越大，則像素?cái)?shù)量越少。如果單位時(shí)間入射光子的數(shù)量遠(yuǎn)小于像素的數(shù)量，則SiPM的響應(yīng)是線性的。當(dāng)單位時(shí)間內(nèi)入射光子的數(shù)量增加時(shí)，SiPM的響應(yīng)將逐漸飽和，導(dǎo)致探測(cè)器線性度變差。

3.1 能量分辨率測(cè)量

能量分辨率是核輻射探測(cè)器的一項(xiàng)重要指標(biāo)，表征了探測(cè)器區(qū)分相近能量的γ峰的能力。放射源放出的射線進(jìn)入閃爍體，閃爍體受激發(fā)后退激放出的熒光光子被光電器件探測(cè)到，通過(guò)光電器件光電轉(zhuǎn)換和倍增的過(guò)程，得到能譜中全能峰半高寬與峰位值的比值, 稱為能量分辨率[17,25]。能量分辨率一般用22Na或137Cs放射源能譜中全能峰半高寬與峰位值的比值表示。

圖2 閃爍體的發(fā)射光譜。(a) LYSO:Ce；(b) GAGG:Ce

圖3 閃爍體能譜分辨率測(cè)試裝置圖

圖4 LYSO:Ce耦合不同探測(cè)器的能量線性

閃爍體能量分辨率測(cè)試選用的SiPM型號(hào)是S13360-6050CS，其有效面積為6 mm×6 mm，對(duì)波長(zhǎng)在350 nm~550 nm的閃爍光有較高的光子探測(cè)效率(>28%)。高的光子探測(cè)效率有利于提高能量分辨率。實(shí)驗(yàn)中使用的放射源為137Cs。在閃爍體進(jìn)行能量分辨率測(cè)量前，應(yīng)將閃爍體提前避光，避免閃爍體余輝對(duì)測(cè)試結(jié)果的影響。

閃爍體的能量分辨率受許多因素影響，主要是由SiPM和閃爍體的性能決定。本套測(cè)試方案優(yōu)化了SiPM的工作電壓和取數(shù)閾值，閃爍體和SiPM的耦合方法以及閃爍體的包裹膜反射材料等影響因素，將SiPM工作電壓設(shè)置為54.5 V，使用Teflon膜包裹尺寸為3 mm×3 mm×3 mm 的LYSO:Ce閃爍體，與SiPM使用硅脂進(jìn)行耦合，并調(diào)整取數(shù)閾值，以獲得最佳的能量分辨率。測(cè)量LYSO:Ce閃爍體的能量分辨率時(shí)SiPM已飽和，需要進(jìn)行飽和修正，修正方法如下。

對(duì)短于SiPM有效恢復(fù)時(shí)間的光脈沖，SiPM對(duì)輸入光的響應(yīng)理論上可以描述為[26]

當(dāng)SiMP的恢復(fù)時(shí)間比某個(gè)事件的持續(xù)時(shí)間短時(shí)，存在每個(gè)像素不止一次地對(duì)入射光產(chǎn)生響應(yīng)的可能性，這使得有效像素?cái)?shù)eff大于實(shí)際像素?cái)?shù)pix。這種情況下，SiPM對(duì)輸入光的響應(yīng)可以用式(2)[26]描述。fire和電荷積分譜中的ADC channel之間的關(guān)系如式(3)所示，其中，是γ峰的道址，即電荷積分譜中的ADC channel，S為光電探測(cè)器測(cè)得多光電子譜中單光電子的道址。理想情況下SiPM可探測(cè)到的閃爍體發(fā)出的光子數(shù)與入射γ能量成正比。再結(jié)合式(2)、式(3)可得式(4)，其中為入射γ能量，為常數(shù)。

從圖4中10 μm SiPM的線性曲線可知，此LYSO:Ce晶體在31 keV到1332 keV能量范圍內(nèi)線性良好。圖5為L(zhǎng)YSO:Ce晶體耦合50 μm SiPM時(shí)的能量線性，使用式(4)擬合，可得式(5)：

由式(5)可得入射能量與ADC譜中γ峰的道址的關(guān)系式：

根據(jù)式(6)可對(duì)LYSO:Ce耦合50 μm SiPM時(shí)137Cs的能譜進(jìn)行修正。修正結(jié)果如圖6所示，其中圖6(a)為修正前的ADC譜，圖6(b)為修正后的能譜。經(jīng)過(guò)飽和修正后得到LYSO:Ce晶體耦合50 μm SiPM的能量分辨率為7.9%@662 keV。在相同測(cè)試條件下測(cè)量了尺寸為5 mm×5 mm×5 mm的2塊GAGG:Ce，其中陶瓷GAGG:Ce閃爍體的能量分辨率修正后為5.4%@662 keV，單晶GAGG:Ce閃爍體的能量分辨率為7.1%@662 keV(未飽和）。

圖5 LYSO:Ce耦合50 μm SiPM的能量線性

3.2 光輸出測(cè)量

閃爍體光產(chǎn)額的大小表征閃爍體的發(fā)光能力，是評(píng)價(jià)閃爍體性能優(yōu)劣的一個(gè)重要指標(biāo)。光產(chǎn)額是指粒子損失能量轉(zhuǎn)變?yōu)殚W爍光子的效率[27]，單位為ph/MeV。閃爍體光產(chǎn)額越高，光電器件探測(cè)到的光子數(shù)越多，系統(tǒng)的統(tǒng)計(jì)誤差越小，得到的測(cè)試精度就越高。絕對(duì)光產(chǎn)額通過(guò)實(shí)驗(yàn)裝置的光收集效率()與閃爍體的光輸出呈正相關(guān)的關(guān)系。代表所有因素對(duì)閃爍光子從閃爍體到光電探測(cè)器傳輸過(guò)程的影響，如晶體的自吸收、晶體的大小和形狀、光子從閃爍體到光電探測(cè)器的傳輸效率等，此因素難以準(zhǔn)確測(cè)量，因此本文僅研究閃爍體的光輸出。133Ba放射源的31 keV與81 keV兩個(gè)峰能量較小，在SiPM能量響應(yīng)的線性范圍內(nèi)。因此本套測(cè)試方案將放射源133Ba用于閃爍體光輸出測(cè)量，閃爍體光輸出可以通過(guò)式(7)獲得。

其中：m為閃爍體的光輸出，31 keV和81 keV分別是133Ba能譜中的31 keV和81 keV峰值處的道址，是SiPM的單光電子道址，是基于SiPM本身PDE與晶體發(fā)射光譜計(jì)算得到的加權(quán)PDE[28]。該方法忽略了閃爍體與光電探測(cè)器耦合時(shí)丟失的光子數(shù)量。

閃爍體光輸出測(cè)量選用的SiPM型號(hào)是S13360-6025CS，使用信號(hào)發(fā)生器驅(qū)動(dòng)激光二極管(laser diode，LD)作為光源，測(cè)量SiPM的單光電子光譜，從中計(jì)算得到單光電子道址。為提高光收集效率，將LYSO：Ce閃爍體的五個(gè)面包裹，閃爍體與SiPM之間采用硅脂耦合，硅脂的折射率約為1.5，在280 nm至700 nm的波長(zhǎng)范圍內(nèi)其透射率非常穩(wěn)定，約為95%。放射源緊貼閃爍體，通過(guò)能譜得到能量為31 keV和81 keV的峰值對(duì)應(yīng)道址，最后通過(guò)式(7)獲得閃爍體的光輸出。

該測(cè)試方法測(cè)量得到LYSO:Ce閃爍體的光輸出為27029 ph/MeV，陶瓷和單晶GAGG:Ce的光輸出為分別為59316 ph/MeV和31405 ph/MeV。

圖6 LYSO:Ce的能量分辨率。(a) 修正前；(b) 修正后

4 時(shí)間性能測(cè)量

由于新型無(wú)機(jī)閃爍體的特點(diǎn)是具有快的衰減時(shí)間，為實(shí)現(xiàn)對(duì)閃爍體時(shí)間特性的精確測(cè)量，所用光電探測(cè)器需具備優(yōu)異的時(shí)間特性。本套測(cè)試方案用一套裝置實(shí)現(xiàn)了對(duì)閃爍體的余輝、衰減時(shí)間和符合時(shí)間分辨的測(cè)試，所用探測(cè)器均為快速光電探測(cè)器件。

4.1 余輝測(cè)量

當(dāng)閃爍體受到外界光照射后，材料中基態(tài)電子獲得能量躍遷到激發(fā)態(tài)，通過(guò)放出熒光光子或淬滅效應(yīng)退激后，還有部分電子由于所處激發(fā)態(tài)為亞穩(wěn)態(tài)，需要通過(guò)自身熱運(yùn)動(dòng)或外界能量才能逐漸將激發(fā)能量以光子形式釋放，這種現(xiàn)象稱為閃爍體的余輝[9]。

由于部分無(wú)機(jī)閃爍體具有較強(qiáng)余輝(如CsI:Tl、LYSO:Ce和GAGG:Ce等)，為減弱余輝對(duì)測(cè)試結(jié)果造成的影響，在進(jìn)行閃爍體性能測(cè)試前通常需要長(zhǎng)時(shí)間避光，使用過(guò)程中也需要保證嚴(yán)格的避光操作。一旦晶體曝光就需要等到余輝散去才能進(jìn)行測(cè)試，而余輝的衰減是一個(gè)較長(zhǎng)的過(guò)程。為了解閃爍體曝光后余輝持續(xù)時(shí)間，設(shè)計(jì)了一套余輝測(cè)試裝置，如圖7所示。

本次實(shí)驗(yàn)對(duì)象為5 mm×5 mm×5 mm的單晶和陶瓷GAGG:Ce閃爍體，使用PMT[29]進(jìn)行測(cè)量。為扣除環(huán)境本底和光電器件暗噪聲的影響，首先將暗箱中的隔板放下將閃爍體與PMT隔開(kāi)，在無(wú)光源無(wú)閃爍體情況下采集PMT的暗噪聲信號(hào)。下一步使用信號(hào)產(chǎn)生器驅(qū)動(dòng)深紫外LED發(fā)光，照射閃爍體1 min后，在關(guān)閉LED燈的同時(shí)抽出暗箱中的隔板，將閃爍體與PMT通過(guò)空氣耦合在一起，使閃爍體的余輝被PMT探測(cè)到。最后將PMT的輸出信號(hào)經(jīng)過(guò)放大、甄別后輸入到計(jì)數(shù)器，獲得了該測(cè)試溫度下(22.5 ℃)不同生長(zhǎng)方式的GAGG:Ce余輝強(qiáng)度的相對(duì)值，如圖8所示。

從圖8中可以看出，在相同的測(cè)試條件下，單晶GAGG:Ce的余輝強(qiáng)度比陶瓷GAGG:Ce高了至少一個(gè)量級(jí)，強(qiáng)度隨時(shí)間都呈指數(shù)模式衰減，最后趨于一個(gè)固定值。GAGG:Ce閃爍體的余輝強(qiáng)度隨著時(shí)間衰減了兩個(gè)數(shù)量級(jí)以上，且閃爍體余輝的衰減主要發(fā)生在曝光后的1000 s內(nèi)。曝光后約10000 s，閃爍體余輝衰減趨勢(shì)線變得平坦，余輝強(qiáng)度不再發(fā)生明顯降低，余輝強(qiáng)度仍大于PMT的暗噪聲水平。值得注意的是，陶瓷GAGG:Ce避光10000 s后的余輝強(qiáng)度只略高于PMT的暗噪聲水平，產(chǎn)生這種現(xiàn)象的原因除了陶瓷GAGG:Ce本身余輝弱于單晶GAGG:Ce外，還可能是陶瓷GAGG:Ce透過(guò)率太低，導(dǎo)致光子無(wú)法從閃爍體中逃逸。

圖7 閃爍體時(shí)間特性測(cè)試裝置圖

圖8 GAGG:Ce閃爍體的余輝衰減曲線

4.2 衰減時(shí)間測(cè)量

閃爍體衰減時(shí)間是指閃爍光從峰值衰減到峰值的1/e處所用的時(shí)間，閃爍體衰減時(shí)間的測(cè)試使用PMT[30]，放射源137Cs激發(fā)閃爍體發(fā)出光子被PMT探測(cè)，PMT的輸出脈沖波形由波形數(shù)字化儀記錄后進(jìn)行離線分析，只需利用圖7測(cè)試裝置的左邊一半設(shè)備即可對(duì)閃爍體衰減時(shí)間進(jìn)行測(cè)量。

為了提高測(cè)試精度，對(duì)多個(gè)脈沖波形進(jìn)行平均后的波形用于測(cè)試閃爍體的衰減時(shí)間。圖9為PMT耦合LYSO:Ce和GAGG:Ce閃爍體對(duì)137Cs響應(yīng)的平均波形。通過(guò)對(duì)LYSO:Ce閃爍體平均脈沖波形使用指數(shù)函數(shù)進(jìn)行擬合得到公式：

從公式可知，LYSO:Ce閃爍體的衰減時(shí)間為42.0 ns。通過(guò)對(duì)單晶GAGG:Ce閃爍體平均脈沖波形進(jìn)行擬合得到公式：

由擬合公式可知，單晶GAGG:Ce的衰減時(shí)間由快、慢兩種成分組成。兩種成分的衰減時(shí)間分別為50.1 ns和321.5 ns，二者的強(qiáng)度比例分別為39.2%和60.8%。

4.3 符合時(shí)間分辨率測(cè)量

實(shí)驗(yàn)室研制的基于微通道板(microchannel plate，MCP)的近貼聚焦型PMT具有優(yōu)越的時(shí)間特性，其上升時(shí)間能達(dá)到103 ps，單光子時(shí)間分辨為68 ps，可實(shí)現(xiàn)精確的時(shí)間信息測(cè)量，因此本套測(cè)試方案的光電探測(cè)器采用MCP-PMT用于符合時(shí)間分辨測(cè)量，其工作電壓為-4800 V。將3 mm×3 mm×5 mm的LYSO:Ce閃爍體五面包裹Teflon反射膜，使用硅脂與MCP-PMT耦合組成探測(cè)器，將22Na放射源置于兩組探測(cè)器中間，并與兩組探測(cè)器分別間隔1 cm，取數(shù)系統(tǒng)為采樣率為40 GHz，帶寬為4 GHz的示波器，實(shí)驗(yàn)裝置如圖7所示。

22Na放射源放出正電子湮滅產(chǎn)生兩個(gè)能量相等、方向相反的γ光子，這兩個(gè)光子分別入射到兩塊晶體，采用前沿定時(shí)法得到兩路MCP-PMT信號(hào)之間的時(shí)間差。根據(jù)輸出信號(hào)幅度將取數(shù)閾值設(shè)置為10 mV，采用復(fù)合測(cè)量方式多次測(cè)量?jī)蓚€(gè)探測(cè)器輸出有效符合波形之間的時(shí)間差，得到符合波形時(shí)間差的分布。對(duì)其進(jìn)行高斯擬合，即可得到系統(tǒng)的符合時(shí)間分辨率[25,31]。在此條件下，利用本套裝置測(cè)得兩塊3 mm×3 mm×5 mm LYSO:Ce閃爍體的符合時(shí)間分辨率為94.3 ps(FWHM)，如圖10所示。

為優(yōu)化測(cè)試裝置，使用時(shí)間性能更好的快速SiPM(MICROFJ-30035-TSV-TR)[32]進(jìn)行測(cè)試，此SiPM具有兩個(gè)輸出端口，一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)輸出端口，一個(gè)快速輸出端口。標(biāo)準(zhǔn)輸出端口用于測(cè)量能量信息，快速輸出端口具有優(yōu)異的時(shí)間特性，用于測(cè)量時(shí)間信息，采用信號(hào)發(fā)生器驅(qū)動(dòng)LD(400 nm)作為光源，測(cè)得其極限時(shí)間分辨可達(dá)35.2 ps。使用兩個(gè)SiPM分別耦合兩塊2 mm×2 mm×2 mm LYSO:Ce閃爍體，對(duì)符合時(shí)間分辨率進(jìn)行測(cè)試，但由于該測(cè)試方案還不成熟，測(cè)得其符合時(shí)間分辨率為206.3 ps(FWHM)。

圖9 LYSO:Ce和單晶GAGG:Ce的平均脈沖波形

圖10 LYSO:Ce閃爍體的符合時(shí)間分辨率

使用本文的無(wú)機(jī)閃爍體性能測(cè)試方案，對(duì)LYSO:Ce和GAGG:Ce的性能測(cè)試結(jié)果如表1所示。

表1 LYSO:Ce和GAGG:Ce閃爍體的性能測(cè)試結(jié)果

5 結(jié) 論

由于無(wú)機(jī)閃爍體優(yōu)異的發(fā)光特性，在高能物理實(shí)驗(yàn)、核醫(yī)學(xué)成像、無(wú)損探傷和環(huán)境監(jiān)測(cè)等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用前景，為滿足CEPC、HERD等大科學(xué)工程對(duì)閃爍體快速、便捷篩選需求，實(shí)驗(yàn)室設(shè)計(jì)了完整的無(wú)機(jī)閃爍體性能測(cè)試方案，可快速而準(zhǔn)確地對(duì)閃爍體的發(fā)射光譜、光輸出、能量分辨率、余輝和符合時(shí)間分辨率進(jìn)行測(cè)試，且已成功應(yīng)用于LYSO:Ce和GAGG:Ce閃爍體的性能測(cè)試中，并取得較好的測(cè)試結(jié)果。因此，本套測(cè)試方案在無(wú)機(jī)閃爍體性能測(cè)試方面具有一定的普適性。另外，本套測(cè)試方案在衰減時(shí)間、余輝及符合時(shí)間分辨方面還有待優(yōu)化，下一步將以此為重點(diǎn)開(kāi)展后續(xù)研究。

[1] Ren G H. Development history of inorganic scintillation crystals in China[J]., 2019, 48(8): 1373–1385.

任國(guó)浩. 無(wú)機(jī)閃爍晶體在我國(guó)的發(fā)展史[J]. 人工晶體學(xué)報(bào), 2019, 48(8): 1373–1385.

[2] Yang Y, Shang S S, Chen Y L,. Review of inorganic scintillation materials[J]., 2016, 30(2): 87–91.

楊熠, 尚珊珊, 陳艷林, 等. 無(wú)機(jī)閃爍材料研究進(jìn)展[J]. 材料導(dǎo)報(bào), 2016, 30(2): 87–91.

[3] Zhu Y, Wang Z G, Qian S,. Study of characteristics of Ce-doped Gd3Al2Ga3O12scintillator[C]//, 2019.

[4] Li M H, Niu P J, Dong M Y,. A testing system of scintillator readout unit based on waveform sampling for CEPC ECAL[J]., 2018, 41(1): 010402.

李明慧, 牛萍娟, 董明義, 等. 基于波形采樣的CEPC電磁量能器讀出單元測(cè)試系統(tǒng)[J]. 核技術(shù), 2018, 41(1): 010402.

[5] Huang X Y, Lamperstorfer A S, Tsai Y L S,. Perspective of monochromatic gamma-ray line detection with the High Energy cosmic-Radiation Detection (HERD) facility onboard China's Space Station[J]., 2016, 78: 35–42.

[6] Yan C F, Zhao G J, Zhang L H,. Crystal growth and optical characterization of large-sized cerium-doped Lu1.6Y0.4SiO5[J]., 2005, 20(6): 1301–1305.

嚴(yán)成鋒, 趙廣軍, 張連翰, 等. 大尺寸Ce:Lu1.6Y0.4SiO5閃爍晶體的生長(zhǎng)和光譜特性[J]. 無(wú)機(jī)材料學(xué)報(bào), 2005, 20(6): 1301–1305.

[7] Mao R H, Wu C, Dai L E,. Crystal growth and scintillation properties of LSO and LYSO crystals[J]., 2013, 368: 97–100.

[8] Phunpueok A, Chewpraditkul W, Limsuwan P,. Light output and energy resolution of Lu0.7Y0.3AlO3:Ce and Lu1.95Y0.05SiO5:Ce scintillators[J]., 2012, 32: 564–570.

[9] Ferri A, Gola A, Serra N,. Performance of FBK high-density SiPM technology coupled to Ce:LYSO and Ce:GAGG for TOF-PET[J]., 2014, 59(4): 869–880.

[10] Calva-Coraza E, Alva-Sánchez H, Murrieta-Rodríguez T,. Optimization of a large-area detector-block based on SiPM and pixelated LYSO crystal arrays[J]., 2017, 42: 19.

[11] Alva-Sanchez H, Murrieta T, Moreno-Barbosa E,. A small-animal PET system based on LYSO crystal arrays, PS-PMTs and a PCI DAQ board[J]., 2010, 57(1): 85–93.

[12] Akatsu M, Enari Y, Hayasaka K,. MCP-PMT timing property for single photons[J]., 2004, 528(3): 763–775.

[13] https://www.hamamatsu.com/jp/en/product/optical-sensors/ mppc/index.html.

[14] Tamulaitis G, Auffray E, Gola A,. Improvement of the timing properties of Ce-doped oxyorthosilicate LYSO scintillating crystals[J]., 2020, 139: 109356.

[15] Zhu Y, Qian S, Wang Z G,. Scintillation properties of GAGG:Ce ceramic and single crystal[J]., 2020, 105: 109964.

[16] Deprez K, Van Holen R, Vandenberghe S. A high resolution SPECT detector based on thin continuous LYSO[J]., 2014, 59(1): 153–171.

[17] Atanov N, Baranov V, Colao F,. Energy and time resolution of a LYSO matrix prototype for the Mu2e experiment[J].:,,, 2016, 824: 684–685.

[18] Wanarak C, Chewpraditkul W, Phunpueok A,. Luminescence and scintillation properties of Ce-doped LYSO and YSO crystals[J]., 2011, 199–200: 1796–1803.

[19] Yuan J M. Development of measurement system for scintillator decay time andlight yield[D]. Ji￠nan: Shandong University, 2020.

袁鞠敏. 閃爍體發(fā)光衰減時(shí)間與光產(chǎn)額測(cè)試系統(tǒng)研制[D]. 濟(jì)南: 山東大學(xué), 2020.

[20] Martins A F, Carreira J F C, Rodrigues J,. Spectroscopic analysis of LYSO:Ce crystals[J].:, 2017, 172: 163–167.

[21] Iwanowska J, Swiderski L, Szczesniak L,. Performance of cerium-doped Gd3Al2Ga3O12(GAGG:Ce) scintillator in gamma-ray spectrometry[J].:,,, 2013, 712: 34–40.

[22] Feng D J, Ding Y L, Liu J,. Study on the growth and scintillation properties of Ce:GAGG crystal[J]., 2016, 38(3): 430–432.

馮大建, 丁雨憧, 劉軍, 等. Ce:GAGG閃爍晶體生長(zhǎng)與性能研究[J]. 壓電與聲光, 2016, 38(3): 430–432.

[23] Tong Y, Yan Z W, Zeng H D,. Enhanced blue emission of SnO2doped phosphate glasses by Gd2O3co-doping[J]., 2014, 145: 438–442.

[24] Yin S Y, Chen P Y, Ma L S,. Study of the low voltage power module for SiPM[J]., 2019, 42(9): 090403.

尹士玉, 陳鵬宇, 馬麗雙, 等. SiPM低壓電源模塊性能研究[J]. 核技術(shù), 2019, 42(9): 090403.

[25] Dong C H, Ma M, Zhou R,. Energy resolution and time resolution of SiPM coupled LYSO crystal detector[J]., 2017, 37(1): 1–3, 19.

董春輝, 馬敏, 周榮, 等. SiPM耦合LYSO晶體探測(cè)器的能量分辨和時(shí)間分辨[J]. 核電子學(xué)與探測(cè)技術(shù), 2017, 37(1): 1–3, 19.

[26] Kotera K, Choi W, Takeshita T. SiPM response functions representing wide range including linear behavior after saturation[Z]. arXiv:1510.01102, 2016.

[27] Eigen G, Lee G R. Light yield and uniformity measurements of different scintillator tiles with silicon photomultipliers[J]., 2020, 15(6): C06059.

[28] Limkitjaroenporn P, Sangwaranatee N, Chaiphaksa W,. Comparative studies of the light yield non-proportionality and energy resolution of CsI(Tl), LYSO and BGO scintillation crystals[J]., 2016, 872: 266–270.

[29] http://www.hamamatsu.com.cn/UserFiles/DownFile/Product/R6427_R7056_TPMH1187E05.pdf.

[30] http://lmu.web.psi.ch/docu/manuals/bulk_manuals/PMTs/xp2020.pdf.

[31] Pan T, Einstein S A, Kappadath S C,. Performance evaluation of the 5‐Ring GE Discovery MI PET/CT system using the national electrical manufacturers association NU 2‐2012 Standard[J]., 2019, 46(7): 3025–3033.

[32] https://www.mouser.cn/datasheet/2/308/MICROJ-SERIES-D- 1811589.pdf.

Study on performance test plan of inorganic scintillator

Yin Shiyu1, Guo Hao1,2, Yan Min2, Wang Zhigang2,3, Ma Lishuang2, Zhang Lingfeng2, Qian Sen2,3*

1School of Mechanical and Materials Engineering, North China University of Technology, Beijing 100144, China;2Institute of High Energy Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;3State Key Laboratory of Particle Detection and Electronics, Beijing 100049, China

The average pulse waveform of LYSO:Ce and single crystal GAGG:Ce scintillators

Overview:Inorganic scintillators have a history of more than sixty years of development in our country. During this period, many scintillators have been successfully developed and put on the market. They have excellent scintillation properties such as high density and high transmittance, as well as stable physical and chemical properties. Coupled with photodetectors, they become one of the core detectors in high-energy physics and nuclear physics experiments. At present, the demand for the physical characteristics of the scintillators has been transformed into high light yield, excellent energy resolution, and fast decay time. Some large-scale scientific projects and new medical imaging equipment, such as the development of large-scale collider experimental detectors, space load calorimeters and TOF-PET require a large number of high-performance scintillators. For this reason, it is urgent to develop and design a complete and convenient scintillator performance test program.

With the development of the photoelectric field, a new type of fast photodetector with fast time response, strong anti-interference ability, small size and light weight has been developed. It is suitable for the detection of fast and extremely weak signals, and its time resolution can reach on the order of tens of picoseconds. The production of new fast photodetectors has also made the scintillator performance test enter a new stage, and the test accuracy will be significantly improved. As a result, an inorganic scintillator performance test plan for a new type of inorganic scintillator and a fast photodetector came into being.

LYSO:Ce scintillator has attracted widespread attention due to its high light yield (25000 ph/MeV) and fast luminescence decay time (40 ns). The single crystal GAGG:Ce scintillator has a light yield of 30000 ph/MeV, and has two decay components: fast and slow. According to the difference of the decay time of the output pulse waveform, it is expected that the PSD method can be used to realize particle discrimination.

The outstanding fluorescence performance advantages of LYSO:Ce scintillator and GAGG:Ce scintillator have set off a research boom. The light output of the LYSO:Ce scintillator is 27029 ph/MeV, the decay time is 40 ns, the energy resolution is 7.9%@662 keV, and the coincidence time resolution can reach 94.3 ps, which were measured by the inorganic scintillator performance test plan. At the same time, the lightoutputs of ceramic and single crystal GAGG:Ce are 59316 ph/MeV and 31405 ph/MeV, respectively, the energy resolution is 5.4%@662 keV and 7.1%@662 keV, and the decay time of ceramic GAGG:Ce is 182.9 ns. The decay time components of single crystal GAGG:Ce are 50.1 ns and 321.5 ns, respectively.

Yin S Y, Guo H, Yan M,Study on performance test plan of inorganic scintillator[J]., 2021, 48(6): 210038; DOI:10.12086/oee.2021.210038

Study on performance test plan of inorganic scintillator

Yin Shiyu1, Guo Hao1,2, Yan Min2, Wang Zhigang2,3, Ma Lishuang2,Zhang Lingfeng2, Qian Sen2,3*

1School of Mechanical and Materials Engineering, North China University of Technology, Beijing 100144, China;2Institute of High Energy Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;3State Key Laboratory of Particle Detection and Electronics, Beijing 100049, China

In order to respond to the scintillator screening requirements of large scientific projects and the new medical imaging equipment such as the development of large-scale collider experimental detectors, space load calorimeters and TOF-PET, our laboratory conducts research on the scintillation performance (emission spectrum, light output, energy resolution, decay time, afterglow, coincidence time resolution, etc.) of scintillators. A complete set of inorganic scintillator performance test programs is designed for the optimal performance of different scintillator samples. In the test of emission spectrum, different excitation sources were selected for comparison test. The energy resolution and the test conditions of the scintillation performance such as time resolution were optimized, which were successfully applied to the performance research of popular scintillators including cerium-doped yttrium lutetium silicate (LYSO:Ce) and gadolinium aluminum gallium garnet (GAGG:Ce), and good test results were obtained. The energy resolution of LYSO:Ce and ceramic GAGG:Ce scintillators are 7.9% and 5.4%, respectively, and the coincidence time resolution of the LYSO:Ce scintillator can reach 94.3 ps.

inorganic scintillator; performance test plan; energy spectrum; energy resolution; coincidence time resolution

尹士玉，郭浩，顏敏，等. 無(wú)機(jī)閃爍體性能測(cè)試方案研究[J]. 光電工程，2021，48(6): 210038

Yin S Y, Guo H, Yan M,Study on performance test plan of inorganic scintillator[J]., 2021, 48(6): 210038

TL812+.1

A

10.12086/oee.2021.210038

2021-01-26；

2021-05-08

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(11675205，11675196)；中國(guó)科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)經(jīng)費(fèi)資助；核探測(cè)與核電子學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室資助項(xiàng)目(SKLPDE-ZZ-201902)

尹士玉(1979-)，男，博士，講師，主要從事光電材料的研究。E-mail：yinsy@ncut.edu.cn

錢(qián)森(1981-)，男，博士，特聘青年研究員，主要從事光電器件以及核電子學(xué)與核探測(cè)器的研究。E-mail：qians@ihep.ac.cn

National Natural Science Foundation of China (11675205, 11675196), Youth Innovation Promotion Association CAS, and Foundation of State Key Laboratory of Particle Detection and Electronics (SKLPDE-ZZ-201902)

* E-mail: qians@ihep.ac.cn