盧盛棟 李軍霞 李芬 趙俊杰 靳澤輝 李瑩 劉瀟

(1. 山西省氣象災害防御技術中心，山西 太原 030012； 2.五臺山氣象站，山西 五臺山 035515；3.山西省氣象科學研究所，山西 太原 030002)

引言

平流層中的O3對人類起到一定的保護作用，但如果對流層中O3超標，就會對人類健康產生危害[1]。近年來，隨著城市化進程的不斷加快，人類活動、工業(yè)生產產生的氮氧化物經化學反應形成O3[2-7]，O3超標問題受到了廣泛關注，特別在長三角、京津冀等地區(qū)，廣大學者對O3污染研究起步較早，對該地區(qū)O3污染防治具有重要意義[8-12]。 太原作為華北地區(qū)重工業(yè)城市，三面環(huán)山，由北向南海拔逐漸降低，與京津冀及其他城市相比，太原特殊地形及特有的人為活動使得太原地區(qū)O3濃度的變化及其影響因子有其特殊性，且近幾年盛夏期間，太原地區(qū)O3濃度有升高的趨勢，O3污染已成為夏季常態(tài)化污染[13-14]。

近地面O3主要來自于平流層O3在合適的氣象條件時向下輸送，或是氮氧化物、一氧化碳、揮發(fā)性有機物等前體物在相應的氣象條件下光化學反應生成[15-16]。因此，O3光化學反應速率、O3前體物、擴散傳輸是影響近地面O3濃度的3個主要因素，而光化學反應速率和擴散傳輸與氣象條件密切相關[17-19]。關于O3濃度與氣象條件的定量關系，廣大學者多采用多元線性回歸分析方法構建O3濃度與氣象因子的關系模型[13,20]。

本文研究了太原市南部城區(qū)盛夏期間O3濃度變化特征及其影響因子的變化特征，深入分析O3超標時段各影響因子對O3濃度的影響，并利用神經網絡方法構建了O3濃度與影響因子的關系模型，為局地O3治理提供科學依據(jù)。

1 資料與方法

1.1 研究區(qū)域介紹

太原位于山西省中部，晉中盆地北部，三面環(huán)山，北高南低。北部海拔高，風力較大利于污染物擴散，空氣質量較好；南部與晉中市榆次區(qū)相連，城區(qū)逐漸向南擴容，且南部人口密度大，夏季臭氧污染較重。太原市內共6個行政區(qū)，只有小店區(qū)、尖草坪區(qū)建立了氣象觀測站。本文在研究O3濃度變化及影響因子時采用污染較大的小店區(qū)代表太原南部城區(qū)。

1.2 資料來源

所用2017—2019年6—8月太原市小店區(qū)O3質量濃度、NOx等O3前體物數(shù)據(jù)來源于山西省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心。O3-8 h為臭氧質量濃度日最大8 h滑動平均值。小店區(qū)同期氣溫、相對濕度、風速、太陽輻射逐小時氣象觀測數(shù)據(jù)，經質量控制去掉奇異值，數(shù)據(jù)由山西省氣象信息中心提供。

1.3 方法簡介

神經網絡具有信號前向傳遞、誤差反向傳播的特點，在信號前向傳遞中，信號從輸入層、隱含層到輸出層逐層處理，如果得不到期望值，則進入反向傳播，根據(jù)誤差不斷調整權值和閾值，使輸出逼近期望值。利用神經網絡構建O3濃度與各影響因子的關系模型。對模型檢驗主要用到TS評分、均方根誤差(ERMS)、平均絕對誤差(EMAP)，公式如下：

(1)

(2)

(3)

式(1)—式(3)中，NA代表預報正確樣本數(shù)；NB代表空報樣本數(shù)；NC代表漏報樣本數(shù)；P、O分別代表模擬值、觀測值；N代表檢驗樣本個數(shù)。預報正確指預報等級與實況等級相同；空報指預報出現(xiàn)在等級內而實況沒有出現(xiàn)在等級內；漏報指預報沒有出現(xiàn)在等級內而實況出現(xiàn)在等級內。

2 結果分析

2.1 太原地區(qū)O3濃度變化特征

依據(jù)《環(huán)境空氣質量指數(shù)(AQI)技術規(guī)定》(HJ633—2012)，O3-8 h大于160 μg·m-3為超標日[21]，本文統(tǒng)計了2017—2019年6—8月O3超標天數(shù)(圖1)。結合表1可知，太原南部城區(qū)夏季O3超標天數(shù)集中在6—7月，8月較少，且除2017年O3污染是在7月最重之外(超標23 d，日O3-8 h平均濃度為182.52 μg·m-3)，2018年和2019年都在6月，超標天數(shù)分別為16 d、23 d，日O3-8 h平均濃度分別為165.63 μg·m-3、181.7 μg·m-3。2017年、2018年O3超標天數(shù)分別為55 d、39 d，2019年超標天數(shù)又有所增加，達59 d。

圖1 2017—2019年夏季太原O3-8 h超標天數(shù)Fig.1 Variation of the number of days that the O3concentration within 8 h exceeds the limit during summer from 2017-2019 in Taiyuan

表1 2017—2019年夏季太原O3月平均濃度Table 1 Monthly average concentration of O3 during summer from 2017-2019 in Taiyuan μg·m-3

圖2給出了2017—2019年6—8月O3濃度日變化均值情況，太原O3濃度日變化特征呈單峰型，在早上06:00(北京時，下同)前后O3濃度最低，之后隨著太陽輻射不斷增強，O3的前體物(NOX、CO)在光化學反應下形成O3，O3濃度逐漸升高，在15:00 前后達到峰值，之后隨著氣溫降低、太陽輻射減弱，同時受近地面沉積作用影響，O3濃度逐漸降低。

圖2 2017—2019年夏季太原O3濃度日變化Fig.2 Diurnal variations of O3 concentration during summer from 2017-2019 in Taiyuan

2.2 O3濃度影響因子分析

為進一步了解氣象因子及前體物對O3濃度的影響，文章統(tǒng)計分析了2017—2019年夏季太原南部城區(qū)不同影響因子對O3濃度的影響，采用樣本數(shù)據(jù)均為6174。

2.2.1 氣溫和太陽輻射

表2給出了不同溫度條件下的O3濃度，由表2可知，隨著氣溫的升高，O3超標率逐漸增大，氣溫發(fā)生頻率多出現(xiàn)在20

表2 氣溫在不同范圍內對O3濃度的影響Table 2 Effect of air temperature on ozone concentration in different ranges

圖3 不同時段太陽輻射與O3的相關系數(shù)Fig.3 Variation of the correlation coefficient between radiation and ozone concentration

2.2.2 相對濕度

隨著相對濕度的增大，O3平均濃度降低，超標率也逐漸下降，相對濕度對O3的影響為負相關(表3)。這與高濕條件下的多云或陰天有一定關聯(lián)，因為云層可能擋住大部分太陽輻射，同時大氣中的自由基OH、H2O能夠迅速將O3分解為O2，降低了O3濃度。因此，相對濕度升高有利于O3濃度降低[22-23]。

表3 不同相對濕度對O3濃度的影響Table 3 Effect of relative humidity on ozone concentration in different ranges

2.2.3 降水

2017—2019年太原地區(qū)夏季出現(xiàn)降水時O3平均濃度為76 μg·m-3，無降水為106 μg·m-3。由表4可知，降水發(fā)生前，O3平均濃為81 μg·m-3，發(fā)生后降為72 μg·m-3。相關文獻[23]也表明，降水對O3濃度影響顯著?？赡茉蚴浅霈F(xiàn)降水時，云層較厚，云雨粒子散射和吸收了部分太陽輻射，加之降水有一定的濕清除作用，所以降水出現(xiàn)時O3濃度較低。相關研究也表明降水過程中太陽輻射減弱，相對濕度較大，可以迅速降低O3濃度。

表4 降水前后O3濃度的變化Table 4 Changes of O3 concentration before and after precipitation

2.2.4 氣壓

氣壓對O3濃度的影響主要表現(xiàn)為負相關，隨著氣壓的升高，O3平均濃度逐漸降低，超標率下降(表5)。當氣壓升高時，多數(shù)伴隨北方冷空氣南下，氣溫降低，太陽輻射減弱，太原地區(qū)出現(xiàn)西北風，這些都有利于O3污染的擴散。這與黃俊等[26]氣壓對廣州地區(qū)O3濃度的影響結論較為一致，即氣壓對O3濃度的影響表現(xiàn)為負相關關系。

表5 不同氣壓對O3濃度的影響Table 5 Effect of atmospheric pressure on O3concentration in different ranges

2.2.5 風向及風速

圖4給出了2017—2019年6—8月不同風向下太原地區(qū)平均風速及O3濃度均值。太原地區(qū)出現(xiàn)西北風時有利于O3擴散，出現(xiàn)西南風時，O3容易超標，說明在太原西南地區(qū)的清徐縣有O3前體物輸送，這與馮新宇[14]研究風向對太原地區(qū)O3濃度的影響結論一致。相關研究也表明，風速風向對O3濃度影響復雜，不同城市不同季節(jié)風速對O3濃度的影響具有雙重性，可能原因是較大風速可以促進平流層O3向近地面輸送，使得下沉氣流將高空氣團帶到地面，引起近地面O3濃度升高，但較大風速也能促進O3水平擴散，污染物不易聚集[26-27]。

風速單位為m·s-1；O3單位為μg·m-3圖4 2017—2019年太原南部城區(qū)風玫瑰圖(a)和不同風向下的O3濃度平均值(b)Fig.4 Wind rose maps of mean wind speeds (a) and O3 concentration (b) at different wind directions from 2017 to 2019 in the southern district of Taiyuan

2.2.6 前體物

近地面O3主要來自天然及工業(yè)排放的氮氧化物和揮發(fā)性有機物在一定的氣象條件下光化學反應生成O3，為了探明太原地區(qū)O3前體物對O3的影響，本文統(tǒng)計分析了2017—2019年太原地區(qū)前體物與O3濃度的相關系數(shù)(表6)，NO2、CO 在2 h前對O3濃度影響明顯，呈負相關關系，隨著時間的臨近影響更為顯著，具有潛勢效應，NO2的影響更為顯著。夏季，氣溫較高，大氣穩(wěn)定性較差，在實時階段，O3與NO2、CO顯著負相關，說明前體物在光化學反應下生成O3。陸倩等[18]研究石家莊地區(qū)NO2、CO對O3的影響，夏季正相關，而太原地區(qū)為負相關，表現(xiàn)出地域性差異。

表6 O3與NO2、CO相關系數(shù)Table 6 Correlation coefficients of O3 concentration with NO2 and CO concentrations

2.3 O3濃度超標時段各影響因子的變化

為進一步分析氣溫、氣壓、相對濕度、風速、風向、太陽輻射、NO2、CO對O3濃度的影響，本文統(tǒng)計分析了2017—2019年夏季太原城區(qū)O3污染時段(O3濃度小時值>160 μg·m-3)的氣象數(shù)據(jù)，并進行了平均處理(表7)，以了解O3污染時段前后各氣象因子的綜合變化情況，由于超標時段風向主要為西南風，因此表中風速所指風向為西南或偏南風。在O3污染發(fā)生時段，平均氣溫、風速較污染發(fā)生前后偏高，氣壓、相對濕度、NO2、CO較污染發(fā)生時段偏低，太陽輻射在污染發(fā)生前偏高，之后逐漸降低，說明在污染發(fā)生前，太陽輻射強烈，促使相關NO2、CO等前體物光化學反應生成O3，使得O3濃度升高，太陽輻射較O3污染發(fā)生具有提前效應。從各個氣象因子在O3污染前后的變化情況看，氣溫、氣壓、相對濕度、風速、太陽輻射、NO2、CO對O3濃度變化影響顯著。

表7 O3超標時段前后影響因子的變化Table 7 Change of influencing factors before and after the period of O3 concentration exceed the limit

經統(tǒng)計分析，92.17% 的O3污染發(fā)生時段集中在11:00—20:00(圖略)，本文統(tǒng)計分析了2017—2019年6—8月發(fā)生在該時段內各氣象因子的平均值。為了更方便直觀比較O3濃度超標前后各氣象因子的變化，文章對O3濃度超標前后各氣象因子的平均值作如下標準化處理[9]：

標準化數(shù)據(jù)=(原始數(shù)據(jù)/平均值)×100

(4)

圖5給出了O3污染前后各氣象因子的標準化數(shù)據(jù)變化，O3超標伴隨一系列影響因子的變化，氣溫、風速較同一時段年均值偏高，氣壓、相對濕度、NO2、CO較同一時段年均值偏低，且在污染發(fā)生時段更加明顯，太陽輻射在污染發(fā)生前已劇烈，前2 h太陽輻射均值是同一時段年均值的145，前1 h達133，具有提前效應，污染時段有所減弱為115。在污染結束時，情況正好相反，氣溫、風速逐漸降低，氣壓、相對濕度、NO2、CO濃度升高，太陽輻射逐漸減弱。整個過程表明，氣溫、氣壓、相對濕度、風速、太陽輻射、NO2、CO對O3濃度變化影響顯著。

圖5 O3超標前后各影響因子的標準化數(shù)據(jù)Fig.5 Variation of the standardized data of influencing factors before and after the period of O3concentration exceed the limit

為進一步驗證氣溫、太陽輻射、相對濕度、氣壓、降水、風向風速、NO2、CO對O3濃度的影響，選取2019年7月2日10—20時典型O3污染過程進行分析，其中10—17時風速為西南風，后轉為西北風，各因子變化如圖6。在7月2日10時O3濃度為147 μg·m-3，隨著氣溫、太陽輻射、風速的增加，相對濕度、氣壓、NO2、CO濃度降低，O3濃度在14時達到最大值254 μg·m-3，此時NO2、CO濃度達到最低值，分別為12 μg·m-3、0.3 μg·m-3，風速達到西南風最大值4.7 m·s-1,相對濕度較低為24%，氣溫升高到34.5 ℃，此時氣壓降到918.9 hPa，太陽輻射達到3.17 MJ·m-2，且前2 h太陽輻射高達3.30 MJ·m-2，前1 h達到最大值3.38 MJ·m-2，輻射潛勢效應明顯。之后風速下降，NO2、CO濃度逐漸升高，雖氣溫緩慢升高在16時開始下降，相對濕度、氣壓緩慢下降后開始升高，太陽輻射繼續(xù)降低，17時風速變?yōu)槲鞅憋L，且風力增大，出現(xiàn)少量降水(圖略)，在該日20時O3濃度降到133 μg·m-3。整個污染過程，風向風速、NO2、CO濃度與O3濃度變化基本保持一致或完全相反，氣溫、太陽輻射波峰及氣壓、相對濕度波谷與O3濃度波峰雖沒有完全一致，但出現(xiàn)時間相差不大，表明這些影響因子對O3濃度影響顯著。

圖6 2019年7月2日10—20時太原地區(qū)O3濃度及影響因子太陽輻射(a)、氣壓和風速(b)、氣溫和相對濕度(c)、NO2和CO濃度(d)變化Fig.6 Variations of O3 concentration and its influencing factors such as solar radiation (a),pressure and wind speed (b),temperature and relative humidity (c),NO2 and CO concentrations (d)from 10:00 to 20:00 on July 2,2019,in Taiyuan

2.4 O3濃度與影響因子的關系模型

由以上分析可知，氣溫、相對濕度、風速、風向、氣壓、降水及NO2、CO濃度、前2 h以及前1 h太陽輻射、NO2、CO濃度對O3濃度影響顯著，由陳培章等[17]研究得出前2 h及前1 h的O3濃度對實時O3濃度影響明顯，本文分析了太原地區(qū)實際情況，相關系數(shù)分別高達0.81、0.93，呈強相關關系。因此，構建關系模型加入了前2 h及前1 h的O3濃度。

利用神經網絡構建各影響因子與O3濃度關系模型，樣本有效數(shù)據(jù)為5917，前4/5作為訓練樣本，后1/5作為模擬樣本，一般隱含層設置10個節(jié)點數(shù)，增加隱含層節(jié)點數(shù)可以提高收斂精度，但節(jié)點數(shù)過多會出現(xiàn)過擬合現(xiàn)象導致識別樣本能力下降。

由圖7可見，模擬值與實況值變化基本一致。經檢驗，模擬結果相關系數(shù)高達0.96，均方根誤差為8 μg·m-3，平均絕對誤差為6%，以時段出現(xiàn)160 μg·m-3作為O3超標時段，O3超標預報的TS評分為0.95，說明神經網絡模型具有較高的模擬預報能力，為太原地區(qū)局地O3濃度預報提供科學依據(jù)。

圖7 O3濃度神經網絡模型模擬期內模擬值與實況值對比Fig.7 Variation of the comparison results of simulated and observed O3 concentration during the simulation period with the neural network model

3 結論與討論

(1) 2017—2019年太原O3超標天數(shù)分別為55 d、39 d、59 d，且污染天數(shù)主要集中在6月。O3濃度日變化特征呈單峰形式，在早上6時前后O3濃度最低，之后開始升高，在15時前后達到峰值，之后逐漸降低。

(2) 高溫、強輻射、低濕、低壓容易引起O3濃度升高；降水對O3濃度影響顯著，表現(xiàn)為負相關系；風速風向對太原城區(qū)O3濃度具有雙重影響，西南風有利于O3濃度升高，西北風有利于O3擴散。NO2、CO對O3濃度的影響表現(xiàn)為負相關關系，且NO2對其影響更加顯著。

(3) O3濃度超標時，平均氣溫、風速、太陽輻射較同一時段年平均值偏高，平均相對濕度、氣壓、NO2、CO濃度低于同一時段年平均值。所選個例也表明，氣溫、相對濕度、太陽輻射、氣壓、降水、NO2、CO對O3濃度影響顯著。

(4) 利用神經網絡構建O3濃度與影響因子的關系模型，相關系數(shù)為0.96，均方根誤差為8 μg·m-3，平均絕對誤差為6%，TS評分為0.95。神經網絡模型具有較強模擬預報能力，為該地區(qū)局地O3濃度預報及O3超標治理提供技術支撐和決策參考。