許 非，周曉彬，劉政波，趙 剛*，馬維光*

（1. 山西大學(xué)激光光譜研究所量子光學(xué)與光量子器件國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山西太原030006；2. 山西大學(xué)極端光學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心，山西太原030006）

1 引 言

痕量氣體檢測(cè)技術(shù)在大氣污染、工業(yè)過(guò)程控制、先進(jìn)制造、現(xiàn)代農(nóng)業(yè)、深海高原科考以及基礎(chǔ)科學(xué)研究等領(lǐng)域都具有非常重要的應(yīng)用，一直以來(lái)備受國(guó)內(nèi)外產(chǎn)業(yè)及科研工作者的重視［1］?；诩す馕展庾V（Laser Absorption Spectroscopy，LAS）技術(shù)的痕量氣體檢測(cè)方法具有實(shí)時(shí)、在線、高靈敏等優(yōu)點(diǎn)，逐漸成為痕量氣體檢測(cè)領(lǐng)域的重要研究方向。其中，應(yīng)用最廣泛的LAS 技術(shù)當(dāng)屬可調(diào)諧半導(dǎo)體激光吸收光譜技術(shù)（Tunable Diode Laser Absorption Spetroscopy，TDLAS），包含直接吸收和波長(zhǎng)調(diào)制技術(shù)，探測(cè)靈敏度通常在10-3～10-4cm-1/ Hz 之間，遠(yuǎn)不能滿足一些領(lǐng)域的需求［2］。

為了進(jìn)一步提升靈敏度，人們發(fā)展了腔增強(qiáng)吸收光譜（Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy，CEAS）技術(shù)。該技術(shù)基于由高反鏡組成的光學(xué)腔，當(dāng)激光耦合進(jìn)入光學(xué)腔后，光會(huì)在腔鏡之間多次往返，從而增長(zhǎng)光與氣體介質(zhì)的作用長(zhǎng)度，等效光程可以達(dá)到km 量級(jí)，從而大幅增強(qiáng)吸收信號(hào)［3］。實(shí)現(xiàn)CEAS 最簡(jiǎn)單的方式是測(cè)量腔模的幅度，該方法稱為直接CEAS，然而隨著腔鏡反射率的提高，腔模線寬會(huì)變得非常窄，一般的數(shù)據(jù)采集采樣率很難準(zhǔn)確地捕捉到腔模的幅度；另外半導(dǎo)體激光器具有MHz 量級(jí)的線寬，相對(duì)于線寬很窄的腔縱模（當(dāng)光學(xué)腔長(zhǎng)＞20 cm、精細(xì)度＞1 000 時(shí)，線寬在kHz 量級(jí)），在特定時(shí)刻只有少部分激光頻率成分可以與光學(xué)腔達(dá)到共振，因此腔模幅度較低［4］。由于以上兩個(gè)原因，直接CEAS 不僅探測(cè)噪聲大而且難以實(shí)現(xiàn)吸收光譜的高靈敏度測(cè)量。

為了解決寬線寬激光到光學(xué)腔耦合效率低下以及腔模寬度窄的問(wèn)題，人們發(fā)展了光學(xué)反饋腔增強(qiáng)吸收光譜技術(shù)（Optical Feedback-Cavity EnhancedAbsorptionSpectroscopy， OFCEAS）［5］。腔內(nèi)的共振光場(chǎng)通過(guò)腔前鏡透射出來(lái)，原路返回注入半導(dǎo)體激光器，在合適的反饋率及反饋相位條件下，激光器頻率會(huì)鎖定到光學(xué)腔模頻率上，大大抑制激光器的頻率噪聲，顯著提高激光到腔的耦合效率，光學(xué)腔透射信號(hào)幅度增大并且穩(wěn)定。2005 年，Morville 等人首次提出OF-CEAS，它基于三鏡V 型腔，使用光學(xué)反饋實(shí)現(xiàn)了高靈敏CEAS。隨后大部分OF-CEAS 都使用了相同的光學(xué)腔結(jié)構(gòu)［6］，這是由于V 型腔在空間上將反饋光束（即腔前鏡透射出的腔內(nèi)諧振場(chǎng)）從第一個(gè)腔前鏡的直接反射光（即非諧振場(chǎng)）中分離出來(lái)，以避免諧振場(chǎng)與非諧振場(chǎng)之間的反饋競(jìng)爭(zhēng)。但是相對(duì)于更加傳統(tǒng)的線性法布里-珀羅（F-P）腔，V 型腔多增加了一個(gè)腔鏡，引入了更大的腔鏡損耗，在相同腔鏡反射率下，精細(xì)度相比于前者更低；此外，V 型腔更易受振動(dòng)的影響。2013 年，Ritchie 組發(fā)展了基于線性F-P 腔的OFCEAS，為了抑制非諧振場(chǎng)對(duì)光學(xué)反饋的影響，故意引入激光與腔的空間模式不匹配，造成反饋光中非諧振場(chǎng)和諧振場(chǎng)的光束大小不同，進(jìn)而使用小孔光闌濾掉光束尺寸更大的非諧振場(chǎng)［7-8］。但是這種方法利用激光與腔的模式失配，會(huì)導(dǎo)致部分光無(wú)法耦合進(jìn)入光學(xué)腔，致使光學(xué)腔透射光強(qiáng)度的衰減。

本文提出了一種基于線性F-P 腔的OFCEAS 方法。根據(jù)線性F-P 腔的反射模型，腔的反射光包括兩部分，即從腔前鏡直接反射的光以及從腔前鏡透射出的共振光，當(dāng)反饋相位控制恰當(dāng)時(shí)，只有共振光會(huì)產(chǎn)生光學(xué)反饋，因此無(wú)需額外引入模式失配，就可以實(shí)現(xiàn)基于線型F-P 腔的OF-CEAS［9-12］。為了驗(yàn)證該技術(shù)，本課題組使用分布反饋式半導(dǎo)體激光器（Distributed Feedback-Diode Laser，DFB-DL）作為光源，利用光學(xué)反饋效應(yīng)有效壓窄了激光線寬，實(shí)現(xiàn)了透射腔模的高效穩(wěn)定輸出。以甲烷（CH4）作為目標(biāo)測(cè)量氣體，因?yàn)镃H4不僅是易燃易爆的常規(guī)氣體，同時(shí)也是產(chǎn)生溫室效應(yīng)的重要?dú)怏w［2］。基于近紅外光學(xué)反饋線性腔增強(qiáng)光譜技術(shù)對(duì)6 046.964 cm-1處CH4分子的吸收譜線進(jìn)行了測(cè)量，并且評(píng)估了系統(tǒng)的探測(cè)靈敏度。

2 實(shí) 驗(yàn)

基于線性F-P 腔的OF-CEAS 實(shí)驗(yàn)裝置如圖1 所示。實(shí)驗(yàn)采用DFB-DL（DFB-DL，Eblana，TTP190719243，TO 封裝）作為光源，其最大輸出功率為10.5 mW，中心波長(zhǎng)為1 652.25 nm。為了提高DFB-DL 的散熱效率，將它放置在定制的散熱底座內(nèi)，并固定在一個(gè)精密位移臺(tái)上。精密位移臺(tái)可以粗調(diào)激光器到F-P 腔前鏡的距離，使得距離滿足F-P 腔長(zhǎng)的整數(shù)倍。激光器的溫度和電流控制采用二極管激光控制器（Newport，LDC-3724C），激光頻率的調(diào)諧由函數(shù)發(fā)生器（Tektronix，AFG3022C）輸出的三角波掃描激光驅(qū)動(dòng)電流來(lái)實(shí)現(xiàn)。激光器輸出的光經(jīng)過(guò)匹配透鏡、一對(duì)反射鏡、一個(gè)可調(diào)諧空間衰減器后射入F-P 腔。其中，一個(gè)反射鏡固定在壓電陶瓷（PZT，HPSt150/20-15/25，標(biāo)稱位移為25 μm，最大位移為32 μm）上，通過(guò)使用高壓放大器調(diào)諧PZT 的長(zhǎng)度，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)光程的精細(xì)調(diào)節(jié)。通過(guò)旋轉(zhuǎn)空間衰減器可以實(shí)現(xiàn)對(duì)反饋率的控制。實(shí)驗(yàn)中，F(xiàn)-P 腔由一對(duì)高反鏡組成，反射率為99.57%，精細(xì)度約為720，腔模線寬約為530 kHz。腔體材料為超低熱膨脹系數(shù)的微晶玻璃，腔長(zhǎng)39.4 cm，對(duì)應(yīng)的自由光譜區(qū)約為380 MHz。當(dāng)激光頻率與光學(xué)腔達(dá)到共振時(shí)，在腔內(nèi)形成穩(wěn)定的諧振。腔的透射光聚焦到銦鎵砷雪崩光電探測(cè)器上（Thorlabs，APD110C/M），探測(cè)器的輸出信號(hào)通過(guò)數(shù)據(jù)采集卡（National Instruments，PCI-6115）送入計(jì)算機(jī)，使用LabView 程序記錄并處理腔模信號(hào)。通過(guò)波紋管將腔、氣壓計(jì)和真空泵相連接，實(shí)現(xiàn)腔內(nèi)氣壓的精準(zhǔn)控制。

圖1 基于線性F-P 腔的光學(xué)反饋腔增強(qiáng)吸收光譜實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 Experimental setup of optical-feedback linear cavity-enhanced absorption spectroscopy

為了精確控制反饋相位，本文增加了一個(gè)動(dòng)態(tài)伺服回路。通過(guò)判斷透射腔模的對(duì)稱性產(chǎn)生誤差信號(hào)，再經(jīng)過(guò)一個(gè)簡(jiǎn)單的比例運(yùn)算產(chǎn)生校正電壓信號(hào)，最后利用數(shù)據(jù)采集卡輸送到高壓放大器，對(duì)粘在反射鏡上的PZT 長(zhǎng)度進(jìn)行調(diào)諧，從而動(dòng)態(tài)控制反饋相位，使激光-腔的相位時(shí)刻處于最優(yōu)狀態(tài)［13］。最終，在不增加任何輔助電路的情況下實(shí)現(xiàn)了反饋相位的鎖定。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

圖2 所示為增加光學(xué)反饋前后透射探測(cè)器采集到的腔模信號(hào)，連續(xù)的腔模通過(guò)掃描激光頻率獲得。圖2（a）為無(wú)光學(xué)反饋時(shí)的腔模信號(hào)，為了獲得該信號(hào)，在光路中放置一個(gè)光隔離器，有效抑制了光學(xué)反饋。由于DFB 激光器的線寬比腔模線寬高1 個(gè)數(shù)量級(jí)，激光到腔的耦合效率不高且起伏明顯，測(cè)量得到的腔透射光腔模雜亂，如果采用這些腔模幅度來(lái)測(cè)量吸收，由于采樣率的限制很難獲得合適的腔增強(qiáng)吸收信號(hào)。去掉光隔離器后，反饋率接近10-4，控制PZT 長(zhǎng)度使得激光器到F-P 腔前鏡的距離等于腔長(zhǎng)，每當(dāng)有激光頻率成分與光學(xué)腔共振時(shí)，腔前鏡內(nèi)透射出的共振光對(duì)激光器產(chǎn)生光學(xué)反饋，抑制激光的頻率噪聲，使得激光頻率在很寬的范圍內(nèi)鎖定在一個(gè)縱向腔模，大大增加耦合效率，提升了腔模峰值的穩(wěn)定性［14］。如圖2（b）所示，腔模得到了加寬。同時(shí)，對(duì)于高階橫模，反饋相位不滿足光學(xué)反饋要求，所以不會(huì)加寬，因此，對(duì)比圖2（a）可以看到縱模與高階橫模的比大大增加。

圖2 光學(xué)腔透射信號(hào)Fig.2 Optical cavity transmission signals

圖3 所示為當(dāng)反饋相位不滿足2π 整數(shù)倍時(shí)采集到的腔模信號(hào)。反饋相位的調(diào)諧是通過(guò)改變PZT 的驅(qū)動(dòng)電壓實(shí)現(xiàn)的。圖3（a）和3（b）分別對(duì)應(yīng)于方向相反的相位變化?？梢杂^察到，當(dāng)反饋相位產(chǎn)生變化時(shí)，透射腔模不再是左右對(duì)稱的，并且反饋相位繼續(xù)增大（＞1 rad），腔模不對(duì)稱性會(huì)加劇，導(dǎo)致腔模幅度衰減，甚至消失，因此需要對(duì)反饋相位進(jìn)行實(shí)時(shí)控制［7，15］。本文通過(guò)判斷腔模不對(duì)稱性的方向和大小產(chǎn)生誤差信號(hào)。LabView 程序根據(jù)腔模中心，將腔模分成左右兩個(gè)部分，分別對(duì)兩部分進(jìn)行積分，利用兩個(gè)積分差作為誤差信號(hào)。誤差信號(hào)通過(guò)一個(gè)比例運(yùn)算輸出控制PZT 的伸縮長(zhǎng)度。LabView 程序可以補(bǔ)償?shù)南辔黄茀^(qū)間為-1～1 rad。對(duì)反饋相位補(bǔ)償?shù)念l率是6 Hz，當(dāng)兩次補(bǔ)償間（時(shí)間差等于1/6 s）的相位偏移小于2 rad 時(shí)，程序可以實(shí)現(xiàn)有效反饋。而實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，由于溫度和振動(dòng)等因素引起的反饋相位偏移量遠(yuǎn)小于2 rad，由于PZT 的可調(diào)諧位移在0～32 μm 之間，能夠補(bǔ)償?shù)淖畲笙辔黄屏繛?0π，因此PZT 可以實(shí)現(xiàn)良好的相位動(dòng)態(tài)控制，使得腔模始終保持如圖2（b）所示的形狀。

圖3 不同反饋相位值時(shí)采集到的腔模透射信號(hào)；（a）和（b）是不同方向上相位偏差的結(jié)果Fig.3 Cavity mode transmission signals at different feedback phase values；（a）and（b）are results based on phase deviations in different directions

這里以甲烷位于6 046.96 cm-1的3 條疊加吸收線（線強(qiáng)度為1.455×10-21cm-1/mol·cm-2）為測(cè)量對(duì)象，對(duì)其吸收光譜進(jìn)行了測(cè)量。首先開啟真空泵排空腔內(nèi)氣體測(cè)量得到無(wú)吸收的背景信號(hào)，如圖4（a）所示。圖中，通過(guò)三角波掃描激光頻率在80 ms 的時(shí)間中產(chǎn)生101 個(gè)腔模，對(duì)應(yīng)激光頻率的掃描范圍是38 GHz。每個(gè)腔模寬度展寬、中心對(duì)稱，如圖2（b）所示。然后，再向腔內(nèi)充入32×10-6的甲烷標(biāo)準(zhǔn)濃度樣氣，控制壓強(qiáng)為93.22 kPa（太原本地大氣壓），采集到的光學(xué)腔透射信號(hào)如圖4（b）所示?？梢钥吹?，腔模序列中間位置有個(gè)由CH4吸收引起的幅度凹陷。雖然DFB-DL 的電流掃描信號(hào)為一個(gè)三角波，且光強(qiáng)變化接近線性變化，然而圖4 中所示的無(wú)吸收背景信號(hào)呈現(xiàn)出正弦波變化的形式。這主要是由于腔前鏡的兩個(gè)端面形成了干涉效應(yīng)（etalon），從而造成了透射腔模幅度隨正弦變化。通過(guò)提取圖4（a）和4（b）的腔模幅度，可以獲得圖5 的信號(hào)。橫坐標(biāo)的相對(duì)頻率是由腔模間隔定標(biāo)獲取的。

圖4 （a）測(cè)量的空腔透射腔模，空間衰減器衰減了反饋率，以保證連續(xù)腔模的激發(fā)；（b）93.219 kPa 下CH4氣體的吸收光譜Fig.4 （a）Measured transmission cavity mode with empty cavity；（b）the absorption spectrum of CH4 at 93.219 kPa

圖5 利用LabView 程序采集每個(gè)透射腔模信號(hào)的峰值得到的無(wú)吸收背景信號(hào)及CH4吸收曲線Fig.5 Amplitude of each cavity transmission mode with and without absorption by LabView programme

當(dāng)存在氣體吸收時(shí)，腔透射功率的相對(duì)變化率可以表示為［16］：

其中：I0為無(wú)吸收光強(qiáng)，It為有吸收時(shí)光強(qiáng)，R為腔鏡反射率，α為氣體吸收系數(shù)，ν為光學(xué)頻率?；谑剑?）可以反演得到吸收系數(shù)，確定出目標(biāo)氣體濃度。圖6（a）中的點(diǎn)線表示透射光強(qiáng)的相對(duì)變化率，實(shí)線為基于公式（1）的擬合結(jié)果。其中吸收線型為Voigt函數(shù)，吸收線強(qiáng)度和壓力展寬系數(shù)提取至HITRAN 數(shù)據(jù)庫(kù)。擬合獲得的濃度值為32.1×10-6，與標(biāo)氣濃度誤差為0.3%。圖6（b）所示為擬合殘差，其標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.005 6 cm-1，對(duì)應(yīng)的信噪比為60。受F-P 腔精細(xì)度的限制并且為了滿足反饋率的要求而將光強(qiáng)衰減，評(píng)估得到系統(tǒng)的探測(cè)靈敏度為0.54×10-6（1σ）。

圖6 CH4濃度探測(cè)結(jié)果Fig.6 Detection result of CH4 concentration

4 結(jié) 論

CEAS 作為一種對(duì)痕量氣體的檢測(cè)手段，其探測(cè)靈敏度受到激光到光學(xué)腔耦合效率以及腔模寬度窄的影響，難以實(shí)現(xiàn)吸收光譜的高靈敏度測(cè)量。OF-CEAS 技術(shù)可以解決上述兩個(gè)問(wèn)題,為了避免光學(xué)腔的直接反射光對(duì)光學(xué)反饋的影響，常規(guī)使用V 型腔。本文通過(guò)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了當(dāng)反饋相位控制恰當(dāng)時(shí)，光學(xué)腔的直接反射光不會(huì)對(duì)光學(xué)反饋產(chǎn)生影響。基于此，本文搭建了基于線性F-P 腔的OF-CEAS 系統(tǒng)，在掃描激光頻率的情況下，實(shí)現(xiàn)了對(duì)101 個(gè)腔模的展寬，并對(duì)32×10-6的CH4進(jìn)行了探測(cè)，評(píng)估得到的探測(cè)靈敏度為0.54×10-6（1σ）。該方法大大提升了CEAS 的靈敏度和適用性。