李 萍，宋 杰，盛 杰，嚴(yán)思梁，薛克敏

(合肥工業(yè)大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，安徽 合肥 230009)

以聚變堆為代表的先進(jìn)核反應(yīng)堆的設(shè)計(jì)和發(fā)展需要開(kāi)發(fā)先進(jìn)的結(jié)構(gòu)材料，以便在惡劣的輻射環(huán)境中保持反應(yīng)堆堆芯關(guān)鍵部件結(jié)構(gòu)的完整性。含9%～12%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))Cr的鐵素體/馬氏體(F/M)鋼被認(rèn)為是先進(jìn)核反應(yīng)堆的主要候選材料，因?yàn)檫@類F/M鋼具有更好的抗膨脹性和抗輻照應(yīng)力腐蝕開(kāi)裂(IASCC)性能[1-2]。

大塑性變形(SPD)是制備超細(xì)晶結(jié)構(gòu)材料最有效的方法之一[3]。模壓(GP)是一種廣泛應(yīng)用的大塑性變形技術(shù)，用于細(xì)化大尺寸金屬板材的晶粒尺寸[4]。近年來(lái)，SPD技術(shù)已應(yīng)用于反應(yīng)堆用鋼材的制備，如T91鋼、奧氏體鐵素體鋼和氧化物彌散強(qiáng)化(ODS)鋼[5-6]。研究表明，當(dāng)T91鋼的平均晶粒尺寸細(xì)化到300 nm時(shí)，其硬度增加70%[7]。同時(shí)，細(xì)化的微觀結(jié)構(gòu)顯示出增強(qiáng)的輻射耐受性[8]。

鑒于模壓的諸多優(yōu)勢(shì)，國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)模壓工藝下的材料及大塑性變形工藝下的低活化鋼組織性能演變進(jìn)行了研究，并取得了較好的成果。Hoseini-Athar等[9]研究了Mg-Gd合金經(jīng)限制性模壓(CGP)變形處理后的組織。結(jié)果表明，經(jīng)過(guò)4次CGP循環(huán)后，樣品的平均晶粒尺寸從12.2 μm減小到4.4 μm。Yang等[10]研究了1060鋁合金在CGP作用下的拉伸性能。結(jié)果表明，1道次CGP處理后，復(fù)合材料的極限抗拉強(qiáng)度顯著提高至102 MPa，延伸率下降至25%。Hajizadeh等[11]在室溫下對(duì)1050鋁進(jìn)行了CGP處理。使起始材料的屈服強(qiáng)度顯著提高，從93 MPa提高到182 MPa。Mozafari等[12]研究了經(jīng)過(guò)CGP處理的鋁鎂合金的磨損性能，結(jié)果表明2道次CGP后硬度達(dá)到95 HV。梁萍[13]對(duì)1060工業(yè)純鋁進(jìn)行了模壓工藝研究，發(fā)現(xiàn)模壓后材料的硬度明顯上升。綜上，模壓變形具有良好的細(xì)化晶粒從而提高材料力學(xué)性能的效果。Eddahbi等[14-15]對(duì)含9%Cr的EUROFER鐵素體/馬氏體鋼采用等徑角擠壓工藝進(jìn)行變形，變形后材料既能獲得較高的強(qiáng)度，又具有較好的韌性。Fernndez等[16]對(duì)EUROFER 97鋼采用等徑角擠壓工藝進(jìn)行變形，變形后材料具有高密度、大角度晶界的近等軸狀亞微米晶結(jié)構(gòu)材料和更高的應(yīng)變硬化速率。目前國(guó)內(nèi)外關(guān)于低活化鋼的大塑性變形及組織性能的研究較少。鑒于此，本文以低活化鋼為對(duì)象，探索多道次CGP變形制備細(xì)晶低活化鋼的方法，并開(kāi)展組織性能表征分析，為先進(jìn)核反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)材料的優(yōu)化改性提供思路。

1 材料與方法

實(shí)驗(yàn)所用坯料為中國(guó)科學(xué)院金屬研究所提供的低活化鋼軋板，其化學(xué)成分列于表1。對(duì)其進(jìn)行熱處理，其過(guò)程為：980 ℃/30 min奧氏體化處理后水淬，并經(jīng)760 ℃/90 min 回火處理。機(jī)加工成48 mm×16 mm×4 mm的CGP試樣。將試樣在500 ℃和600 ℃下分別進(jìn)行1、2、3道次等溫CGP變形處理。

表1 低活化馬氏體鋼的主要元素組成Table 1 Main element composition of low activation Martensitic steel

CGP的變形原理如圖1所示。圖1a剪切變形區(qū)模具角度θ=45°、模具齒寬為4 mm。單道次CGP變形中坯料首先進(jìn)行如圖1b所示的壓彎變形，然后進(jìn)行如圖1c所示的壓平變形，之后對(duì)坯料進(jìn)行水平方向180°旋轉(zhuǎn)，再分別進(jìn)行壓彎、壓平變形，完成1道次CGP變形。CGP變形試驗(yàn)在自制的RZU200HF型多功能液壓機(jī)上進(jìn)行，上模下行速度為1 mm/s。

a——CGP模具；b——壓彎變形；c——壓平變形圖1 CGP工藝原理示意圖Fig.1 Schematic illustration of CGP process

CGP變形處理后，沿試樣變形面(y面)切取試樣，如圖2a所示，并對(duì)所取試樣進(jìn)行機(jī)械拋光、電解拋光，使用JSM-7001F掃描電鏡對(duì)其進(jìn)行EBSD分析(測(cè)量參數(shù)為：加載電壓20 kV、工作距離15 mm、掃描步長(zhǎng)0.15 μm)，研究晶粒形貌、尺寸分布、晶界取向差及織構(gòu)等微觀結(jié)構(gòu)在CGP變形中的演化規(guī)律。

a——試樣切割位置；b——顯微硬度測(cè)量路徑及取點(diǎn)圖2 試樣切割位置和顯微硬度測(cè)量路徑及取點(diǎn)示意圖Fig.2 Cutting position of specimen and path and selected point for microhardness test

在試樣y面中心線沿x方向取點(diǎn)，左端第1個(gè)點(diǎn)選在距離試樣邊緣2 mm處，每個(gè)點(diǎn)間隔4 mm，依次取點(diǎn)測(cè)試，如圖2b所示。采用MH-3顯微硬度計(jì)對(duì)各點(diǎn)硬度進(jìn)行測(cè)量，加載載荷為200g，保壓時(shí)間為15 s，每個(gè)點(diǎn)附近測(cè)量3次，取平均值。為避免表面微裂紋對(duì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的影響，在厚度方向中心層上切取拉伸試樣，取樣位置及幾何尺寸如圖3所示，在INSTRON萬(wàn)能實(shí)驗(yàn)機(jī)上進(jìn)行室溫準(zhǔn)靜態(tài)拉伸實(shí)驗(yàn)，拉伸速率為1 mm/min。

圖3 拉伸試樣取樣位置Fig.3 Sampling position of tensile specimen

2 結(jié)果及分析

2.1 馬氏體板條細(xì)化及晶粒取向演化

500 ℃下不同道次CGP變形處理后低活化馬氏體鋼晶粒形貌的EBSD圖及晶粒尺寸和晶界取向差分布分別如圖4、5所示。

由圖4、5可看出，原始回火低活化鋼組織主要為粗大板條馬氏體?；鼗饝B(tài)試樣平均馬氏體板條晶粒尺寸為1.37 μm，尺寸分布分散程度較大，測(cè)得的最小尺寸為0.45 μm，占觀測(cè)區(qū)域的34.0%，測(cè)得的最大尺寸為6.27 μm，占觀測(cè)區(qū)域的0.5%，5 μm以上大尺寸區(qū)域占3.1%。初始回火態(tài)下，原始組織中取向差分布范圍較大，不同取向差所占比例相差較大，平均取向差為35.1°，大角度晶界所占比例高達(dá)82.1%，其中大角度晶界中44.5°比例最高，占觀測(cè)區(qū)的10.6%，小角度晶界主要集中在5°以下，占總觀測(cè)區(qū)域的15.6%，占小角度晶界的87.1%。

a——回火態(tài)；b——1道次CGP變形；c——2道次CGP變形；d——3道次CGP變形圖4 500 ℃下不同道次CGP變形后低活化馬氏體鋼晶粒形貌的EBSD圖像Fig.4 EBSD image of grain morphology of as-tempered and different CGP passes deformed specimen at 500 ℃

圖5 500 ℃下不同道次CGP變形后低活化馬氏體鋼晶粒尺寸及晶界取向差分布Fig.5 Grain size distribution and grain boundary misorientation of as-tempered and different CGP pass deformed specimens

經(jīng)歷1道次CGP變形后，較大的板條狀組織得到了明顯細(xì)化，整體的板條大小均勻性有所提高，原奧氏體晶界較初始態(tài)變得模糊。細(xì)化后平均馬氏體板條晶粒尺寸降至1.18 μm，測(cè)得最小尺寸為0.42 μm，較初始回火態(tài)有小幅下降，占觀測(cè)區(qū)的比例為25.7%，同時(shí)5 μm以上大尺寸板條明顯減少，這表明1道次CGP變形對(duì)較大回火馬氏體晶粒有良好的細(xì)化效果。

變形后晶界取向差平均值為35.6°，大角度晶界所占比例變?yōu)?2.2%，其中占比最高的晶界為47.7°，各角度之間所占比例差距有所減小。

2道次CGP變形后，組織繼續(xù)細(xì)化，相對(duì)較大的板條周圍分布著剪切破碎形成的等軸狀組織，平均馬氏體板條晶粒尺寸為1.01 μm。由圖5可看出，3 μm以上大尺寸晶粒在2道次CGP變形后也基本消失，與此同時(shí)，最小晶粒尺寸為0.47 μm，所占比例變?yōu)?4.5%，較1道次CGP變形有明顯提升，表明2道次CGP變形對(duì)較大尺寸板條細(xì)化效果仍很明顯。2道次CGP變形后平均取向差為35.7°，大角度晶界比例小幅增加至83.5%，占比最高的晶界角度恢復(fù)至44.5°。

在經(jīng)歷3道次CGP變形后，細(xì)化效果顯著，已不存在較大板條，細(xì)小破碎板條占據(jù)絕大部分，組織整體上呈現(xiàn)等軸狀特征。3道次CGP變形后，平均馬氏體板條晶粒尺寸進(jìn)一步減小至0.88 μm，尺寸分布范圍最小，均勻性達(dá)到最佳。3道次CGP變形后平均取向差與大角度晶界比例均小幅下降，分別為34.9°和81.2%，占比最大的晶界角度未發(fā)生變化。

綜合來(lái)說(shuō)，隨著CGP變形道次的增加，平均馬氏體板條晶粒尺寸逐漸減小，大尺寸晶粒逐漸消失，晶粒尺寸分布范圍縮小，組織均勻性有所提高。說(shuō)明CGP具有良好的細(xì)化晶粒的特點(diǎn)。從回火態(tài)到3道次CGP變形結(jié)束，平均取向差與大角度晶界變化幅度均較小，且各道次CGP變形中，小角度晶界無(wú)論是總體占比還是具體某角度占比都未發(fā)生明顯變化，說(shuō)明CGP可能對(duì)低活化鋼大、小角度晶界取向差影響不大。

2.2 取向分布函數(shù)圖

a——回火態(tài)；b——1道次CGP變形；c——2道次CGP變形；d——3道次CGP變形圖6 不同道次CGP變形后馬氏體組織的ODF截面Fig.6 ODF section of Martensite before and after CGP deformation

a——回火態(tài)；b——1道次CGP變形；c——2道次CGP變形；d——3道次CGP變形圖7 不同道次CGP變形后鐵素體組織的ODF截面Fig.7 ODF section of ferrite before and after CGP deformation

2.3 CGP對(duì)低活化鋼力學(xué)性能影響

1) 顯微硬度

低活化鋼試樣的平均顯微硬度隨CGP變形道次的變化示于圖8。由圖8可知，與初始態(tài)相比，CGP變形后試樣的顯微硬度明顯提高，尤其在第1道次CGP變形時(shí)提高幅度最大，500 ℃和600 ℃變形后試樣的顯微硬度由初始的219.9 HV分別提高到244.4 HV和240.3 HV，提升了11.14%和9.28%。之后隨著CGP道次的增加，顯微硬度提高幅度逐漸減小，第3道次CGP變形后顯微硬度分別達(dá)到253.1 HV和249.2 HV。500 ℃下的平均硬度值始終稍高于600 ℃下的。為進(jìn)一步了解硬度變化的均勻性，引入不均勻性系數(shù)I.F.，其計(jì)算公式為：

圖8 CGP變形低活化鋼平均顯微硬度及不均勻系數(shù)隨CGP變形道次的變化Fig.8 Variation of average microhardness and non-uniformity coeffieient with CGP pass number

2) 拉伸性能

CGP變形試樣的抗拉強(qiáng)度和延伸率隨變形道次的變化示于圖9。從圖9可知，500 ℃下1道次CGP變形后，低活化鋼的抗拉強(qiáng)度得到明顯提高，從初始態(tài)的586.31 MPa顯著提高至693.01 MPa，增幅約18.20%。與此同時(shí)，材料的塑性明顯降低，延伸率從18.59%下降至12.13%，下降幅度為34.75%，3道次后延伸率上升至13.27%。隨著CGP變形道次的增加，變形試樣的抗拉強(qiáng)度呈小幅度上升后略有下降，3道次后抗拉強(qiáng)度為689.74 MPa，但仍明顯高于初始態(tài)。隨著變形道次的增加，試樣的延伸率略有增加。

圖9 CGP變形低活化鋼拉伸性能隨道次及溫度變化Fig.9 Effect of CGP pass number and experiment temperature on tensile property of low activation Martensitic steel

600 ℃下1、2、3道次CGP變形后的抗拉強(qiáng)度與延伸率分別為685.97、688.03、679.30 MPa和13.21%、13.65%、15.62%。整體上，600 ℃變形后低活化鋼的抗拉強(qiáng)度稍低于500 ℃，尤其是2道次CGP變形差距最大，達(dá)32.09 MPa，但延伸率更高，變化趨勢(shì)兩者基本一致。

低活化鋼板材在500、600 ℃下CGP變形時(shí)不會(huì)發(fā)生相變強(qiáng)化，顯微硬度和強(qiáng)度的提高主要是因?yàn)榧庸び不途Я＜?xì)化。CGP變形1道次后，初始晶粒在剪切變形作用下破碎、細(xì)化，并生成高密度位錯(cuò)，因此在加工硬化和晶粒細(xì)化的共同作用下，試樣硬度、強(qiáng)度顯著提高。因?yàn)樽冃?道次后試樣具有較大的位錯(cuò)密度，加工硬化效應(yīng)明顯，其延伸率從初始態(tài)的18.59%急劇下降至12.13%。而后隨著變形道次的增加，剪切變形程度不斷增加，促使試樣位錯(cuò)劇烈運(yùn)動(dòng)，在大晶粒內(nèi)滑移、攀移、橫向纏結(jié)而形成新晶界，新晶界的形成促進(jìn)晶粒不斷細(xì)化、等軸化、均勻化，降低了晶粒內(nèi)部的位錯(cuò)密度，使得加工硬化的作用被逐漸抵消，此時(shí)試樣硬度、強(qiáng)度的提高只能依靠晶粒細(xì)化，所以CGP變形后期試樣顯微硬度隨變形道次的增加而緩慢增加。

3 結(jié)論

1) CGP變形能顯著細(xì)化低活化鋼，且隨著CGP變形道次的增加，試樣組織不斷細(xì)化，大尺寸晶粒逐漸消失，晶粒尺寸分布范圍縮小。平均晶粒尺寸從1.37 μm細(xì)化至0.88 μm，組織均勻性提高。1、2、3道次CGP變形后，平均取向差穩(wěn)定在34.9°～35.7°之間，大角度晶界所占比例穩(wěn)定在81.2%～83.5%之間。

3) 低活化鋼在500、600 ℃下經(jīng)歷3道次CGP變形后，在延伸率下降至13.27%、15.62%的情況下，試樣抗拉強(qiáng)度明顯提升至689.74、679.30 MPa，硬度分別提升至253.1、249.2 HV。600 ℃下變形后抗拉強(qiáng)度稍低于500 ℃，但延伸率相對(duì)更高。硬度隨CGP道次的增加而增加，1道次增幅最明顯。

綜上所述，CGP工藝可提高低活化鋼的抗拉強(qiáng)度和硬度，為低活化鋼性能優(yōu)化及在核領(lǐng)域應(yīng)用提供了新的思路。