周銳，鄭建，王明達(dá)，湛日景，林赫

(1.上海交通大學(xué)動力機(jī)械與工程教育部重點實驗室，上海 200240；2.中國環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100020)

近年來,隨著環(huán)境和能源問題逐漸受到人們的關(guān)注，尋找高能效、低污染的替代燃料成為內(nèi)燃機(jī)行業(yè)研究的熱點。在眾多的替代能源中,天然氣因其儲量豐富、價格低廉、運(yùn)輸容易、燃燒清潔等優(yōu)點而備受關(guān)注和青睞。

天然氣是一種氣態(tài)燃料，主要成分為甲烷。在車用替代能源方面，天然氣燃料具有價格低廉，抗爆性能好，后處理系統(tǒng)簡單等特點。統(tǒng)計數(shù)據(jù)顯示，全球范圍內(nèi)天然氣車輛保有量增長迅速，截至2015年，我國天然氣車輛保有量全球第二[1]。由此可見，天然氣在車用替代能源方面具有非常好的應(yīng)用前景。同汽油機(jī)和柴油機(jī)相比，天然氣發(fā)動機(jī)因為缸內(nèi)較低的火焰?zhèn)鞑ニ俣葧斐扇紵掷m(xù)時間長以及燃燒不完全的問題，通常會導(dǎo)致發(fā)動機(jī)的動力輸出減小，同時還意味著發(fā)動機(jī)的尾氣里面有較多未完全燃燒的天然氣燃料。未完全燃燒的天然氣一方面會導(dǎo)致發(fā)動機(jī)的經(jīng)濟(jì)性能下降，另一方面會導(dǎo)致發(fā)動機(jī)的氣體排放物中含有大量的甲烷(CH4)。CH4是一種溫室效應(yīng)很高(CO2的25倍)的有害排放物，近年來人們對溫室氣體排放的關(guān)注度越來越高，為了減少天然氣發(fā)動機(jī)中的CH4排放，從后處理的角度來考慮，只能通過提高后處理系統(tǒng)中TWC的貴金屬負(fù)載量來實現(xiàn)該目標(biāo)。但通過增加貴金屬負(fù)載量來提高CH4的轉(zhuǎn)化效率又意味著后處理成本的增加。從缸內(nèi)燃燒的角度來看，天然氣燃燒速度慢、燃燒不完全而導(dǎo)致排放物中CH4的含量高，因此，必須要通過提高天然氣發(fā)動機(jī)缸內(nèi)的燃燒速度和燃燒質(zhì)量來降低CH4排放。

Muhammad[1]和Singh[2]等的研究表明：由于氫氣(H2)的燃燒速度很快，摻混氫氣燃燒能夠大幅降低天然氣發(fā)動機(jī)的CO和HC排放。此外，摻氫燃燒時發(fā)動機(jī)特定工況下的熱效率也有所提升[3]。稀燃條件下，過量空氣系數(shù)較大時，摻氫燃燒不僅能夠降低發(fā)動機(jī)的NOx排放，還能實現(xiàn)更高的熱效率[4-6]。盡管摻氫燃燒能夠有效降低天然氣發(fā)動機(jī)的HC排放，但在實際的應(yīng)用中，氫氣的來源及儲存問題仍然難以解決。針對H2來源問題，2009年，美國西南研究院對一臺汽油發(fā)動機(jī)排氣系統(tǒng)進(jìn)行改造，通過控制特定氣缸的富燃來實現(xiàn)缸內(nèi)重整產(chǎn)生氫氣，再將重整缸內(nèi)的氣體循環(huán)到進(jìn)氣系統(tǒng)[7]。此后，Robert Mitchell等[8]將這種新型的EGR(Dedicated-EGR)技術(shù)應(yīng)用到天然氣發(fā)動機(jī)，研究發(fā)現(xiàn)，在特定工況下發(fā)動機(jī)熱效率的提升達(dá)到了11%。然而，D-EGR技術(shù)中重整氣缸中氫氣的濃度只有2%左右[9]，較低的氫氣濃度對于降低天然氣發(fā)動機(jī)HC排放的效果有限。

因此，本研究從降低天然氣發(fā)動機(jī)尾氣排放中的CH4出發(fā)，結(jié)合外部燃料重整，使部分天然氣燃料與空氣發(fā)生部分氧化重整制氫反應(yīng)，產(chǎn)生含有較高氫氣濃度的重整混合氣體，研究摻混含氫的重整氣體燃燒對于天然氣發(fā)動機(jī)性能的綜合影響。

1 外部燃料重整的摻氫發(fā)動機(jī)試驗系統(tǒng)及方案

1.1 試驗系統(tǒng)

本研究中，在發(fā)動機(jī)燃?xì)鉃V清前分流出部分天然氣與壓縮空氣按照固定的比例混合，混合氣體在加熱器中加熱至300 ℃，再將已預(yù)熱的混合氣體通過重整反應(yīng)的催化劑，使其發(fā)生部分氧化重整制氫反應(yīng)，最后將含有氫氣的重整氣體通入發(fā)動機(jī)的進(jìn)氣道，與新鮮空氣一起經(jīng)過增壓器增壓后進(jìn)入發(fā)動機(jī)氣缸內(nèi)燃燒。通過外部燃料重整來實現(xiàn)發(fā)動機(jī)摻氫燃燒的整體試驗系統(tǒng)示意見圖1。

圖1 試驗系統(tǒng)示意

燃料重整制氫反應(yīng)過程中采用的催化劑為Rh/γ-Al2O3負(fù)載型催化劑，該類貴金屬催化劑對燃料重整制氫反應(yīng)具有良好的催化效果[10-11]。催化劑的目數(shù)為600，貴金屬負(fù)載量為0.124 g/L。重整反應(yīng)過程中控制天然氣與壓縮空氣中的氧氣體積流量比為2∶1。重整反應(yīng)氣體預(yù)加熱至300 ℃后，通過已經(jīng)激活的催化劑發(fā)生自熱重整反應(yīng)，反應(yīng)過程中只需為重整反應(yīng)氣體提高初始反應(yīng)溫度，后續(xù)反應(yīng)的進(jìn)行由反應(yīng)自身放熱來維持。實際應(yīng)用中，可以通過發(fā)動機(jī)的高溫排氣來加熱，還能達(dá)到發(fā)動機(jī)余熱回收的效果。因此，通過自熱重整反應(yīng)制氫在發(fā)動機(jī)上具有較好的應(yīng)用前景。

試驗中通過預(yù)留的采樣口將重整氣體取樣到氣體采樣袋中，再通過氣相色譜儀(島津GC-2014，測量精度為0.000 01%)對采樣袋中的重整氣體進(jìn)行組分濃度分析。本研究中選用的發(fā)動機(jī)為某型國五稀燃增壓中冷發(fā)動機(jī)，其主要參數(shù)見表1。已經(jīng)激活并封裝好的催化劑及天然氣發(fā)動機(jī)試驗臺架見圖2。

表1 發(fā)動機(jī)主要參數(shù)

圖2 重整催化劑和發(fā)動機(jī)臺架

1.2 試驗方案

選取1 200 r/min(常用轉(zhuǎn)速范圍內(nèi))時的部分中低扭矩負(fù)荷率穩(wěn)態(tài)工況點進(jìn)行相關(guān)的試驗研究。試驗過程中固定發(fā)動機(jī)的轉(zhuǎn)速及扭矩負(fù)荷率，基于穩(wěn)態(tài)工況點對應(yīng)的燃?xì)庀牧繉⒁欢ū壤娜細(xì)馔ㄟ^分流的方式與壓縮空氣混合，經(jīng)過加熱器預(yù)熱后再通過重整反應(yīng)催化劑發(fā)生制氫反應(yīng)。含氫氣的重整氣體通入氣缸燃燒，在維持發(fā)動機(jī)轉(zhuǎn)速和扭矩不變的穩(wěn)態(tài)工況點下，比較摻混重整氣體對發(fā)動機(jī)性能和排放的影響。

受限于加熱器的功率以及壓縮空氣源的流量大小，本研究中實現(xiàn)的最高燃料重整比例為12%。試驗過程中，氣態(tài)污染物的測量使用AVL PEMS設(shè)備(測量精度為0.1×10-6)，在排氣管處取樣測量。總的天然氣燃?xì)庀牧縿t由燃?xì)鈿夂膬x來計量。燃?xì)鈿夂膬x和壓縮空氣流量計的測量精度分別為0.01 kg/h和0.1 L/min。

2 試驗結(jié)果分析

2.1 重整氣體組分及組分濃度分析

試驗過程中，發(fā)動機(jī)的當(dāng)量比φ=0.74，轉(zhuǎn)速為1 200 r/min，燃料重整比例為12%。重整燃料和空氣的混合氣體被預(yù)加熱至300 ℃后通過催化劑發(fā)生制氫反應(yīng)，反應(yīng)后的重整氣體組分濃度見圖3。

圖3 重整氣體組分濃度

在使用氣相色譜儀對重整氣體的組分濃度進(jìn)行測量的過程中，對于測量結(jié)果中濃度低于1%的組分(C2H6，C2H4等)忽略不計。盡管每種扭矩負(fù)荷率下的燃料重整比例都為12%，但發(fā)動機(jī)在較高扭矩時的燃料消耗量更大，故參與重整反應(yīng)部分的燃料量更大。這就導(dǎo)致在重整反應(yīng)過程中的反應(yīng)空速更大，在預(yù)加熱溫度一致的情況下，相關(guān)的氫氣產(chǎn)率就更高，這一點可以從圖3中看出。

采用C元素守恒的分析方法可知，反應(yīng)前CH4中的C元素在反應(yīng)后主要存在于未完全反應(yīng)的CH4以及生成的CO和CO2中，因此，反應(yīng)后的H2濃度比上反應(yīng)后的CH4，CO和CO2濃度之和，即為反應(yīng)后的H2和反應(yīng)前的CH4體積流量之比。計算方法如下式所示。

(1)

上式中，等式左邊的分子、分母都為相應(yīng)氣體的體積流量，等式右邊的分子、分母都為相應(yīng)氣體反應(yīng)后的組分濃度。在燃料重整率為12%的時候，重整氣體在摻混進(jìn)發(fā)動機(jī)進(jìn)氣道與新鮮空氣混合后，依據(jù)式(1)和實測的空氣流量，就可以計算出發(fā)動機(jī)進(jìn)氣管內(nèi)重整氣體中主要組分的濃度。相關(guān)結(jié)果見圖4。

圖4 進(jìn)氣管中重整氣體主要組分濃度

2.2 燃燒特性

2.2.1 缸內(nèi)循環(huán)變動

本研究中使用壓力相關(guān)參數(shù)來表征發(fā)動機(jī)在實際運(yùn)行過程中的循環(huán)變動(COV)。圖5和圖6分別示出平均指示壓力循環(huán)變動系數(shù)(COVimep)和最高燃燒壓力循環(huán)變動系數(shù)(COVPmax)。由圖5和圖6可見，由于發(fā)動機(jī)低負(fù)荷時缸內(nèi)溫度低，燃料和空氣的流量小，缸內(nèi)渦流尺度小，燃?xì)饣旌喜痪鶆?，缸?nèi)平均指示壓力循環(huán)變動系數(shù)隨著扭矩負(fù)荷率的增加而減小，缸內(nèi)最高燃燒壓力循環(huán)變動系數(shù)有相同的整體變化趨勢，只是50%扭矩負(fù)荷率相比40%扭矩負(fù)荷率的最高燃燒壓力循環(huán)變動系數(shù)略有增加。在摻混部分燃料重整氣體之后，COVimep和COVPmax在各扭矩負(fù)荷率下都有所降低，特別是在缸內(nèi)燃燒較差的低負(fù)荷工況，這意味著發(fā)動機(jī)的循環(huán)變動變小，運(yùn)行更加穩(wěn)定。而循環(huán)變動系數(shù)的減小則主要是由于氫氣具有較高的火焰?zhèn)鞑ニ俣龋瑴p小了發(fā)動機(jī)氣缸內(nèi)各循環(huán)間的湍流變動對燃燒的影響[12]。

圖5 基于平均指示壓力的循環(huán)變動系數(shù)

圖6 基于最高燃燒壓力的循環(huán)變動系數(shù)

2.2.2 缸內(nèi)燃燒速率

圖7示出缸內(nèi)燃料燃燒總放熱量的5%以及10%所對應(yīng)的曲軸轉(zhuǎn)角θCA5和θCA10。由圖7可見，摻混重整氣體之后，各扭矩負(fù)荷率下缸內(nèi)燃料燃燒對應(yīng)的θCA5和θCA10均有所提前。由試驗結(jié)果可知，θCA10的提前量相較于θCA5的提前量增加并不明顯，因此，缸內(nèi)燃燒速率的提高主要集中在燃料燃燒總放熱量的0%～5%這段時間。燃料燃燒總放熱量的0%～5%這段時間屬于火焰發(fā)展期，而在這個過程中，燃料的層流火焰?zhèn)鞑ニ俣葘τ诨鹧姘l(fā)展期具有非常大的影響。由于氫氣的層流火焰?zhèn)鞑ニ俣容^大，因此，在整個燃燒過程中，摻混重整氣體后主要縮短了天然氣發(fā)動機(jī)缸內(nèi)燃燒過程中的火焰發(fā)展期。燃料燃燒持續(xù)期的縮短還可以從缸內(nèi)最高燃燒壓力所對應(yīng)的曲軸轉(zhuǎn)角上體現(xiàn)。由圖8可見，不同扭矩負(fù)荷率下缸內(nèi)最高燃燒壓力所對應(yīng)的曲軸轉(zhuǎn)角同樣出現(xiàn)了不同程度的減小。

圖7 缸內(nèi)燃燒過程中對應(yīng)的θCA5和θCA10

圖8 缸內(nèi)最高燃燒壓力對應(yīng)的曲軸轉(zhuǎn)角

2.2.3 發(fā)動機(jī)經(jīng)濟(jì)性能

在保持發(fā)動機(jī)轉(zhuǎn)速和扭矩負(fù)荷率不變的情況下，對比了天然氣發(fā)動機(jī)在12%燃料重整率和無燃料重整情況下的燃?xì)庀穆?，結(jié)果見圖9，計算結(jié)果中將參與重整反應(yīng)部分的天然氣消耗量包含在內(nèi)。結(jié)果顯示：在低扭矩負(fù)荷率條件下，發(fā)動機(jī)摻混重整氣體后燃?xì)庀穆视兴黾?；在較高扭矩負(fù)荷率下，燃?xì)庀穆视兴鶞p少。這是由于較高負(fù)荷下重整氣體里面氫氣濃度更高，增大了燃料的燃燒速度，使得缸內(nèi)燃燒不完全的燃料減少。但總體來看，燃?xì)庀穆试诟鱾€扭矩負(fù)荷率下的變化并不大，整體相對變化率在1%左右。盡管一些HCNG方面的研究認(rèn)為摻氫燃燒能夠一定程度上提升天然氣發(fā)動機(jī)的熱效率[13-14],但在本研究中，由于部分氧化重整制氫反應(yīng)為放熱反應(yīng)，而重整反應(yīng)后的高溫混合氣體經(jīng)循環(huán)水冷卻后再通入發(fā)動機(jī)進(jìn)氣道內(nèi)，導(dǎo)致該部分天然氣在反應(yīng)過程中放出的熱量沒有被發(fā)動機(jī)所利用。重整反應(yīng)過程中的散熱損失導(dǎo)致發(fā)動機(jī)的整體散熱損失增大，這也就抵消了部分由摻氫燃燒所帶來的效率提升。

圖9 不同扭矩負(fù)荷率下的燃?xì)庀穆蕦Ρ?/p>

2.3 排放特性

在發(fā)動機(jī)燃料重整率為12%時，摻混含有氫氣的重整氣體后，缸內(nèi)燃料的燃燒速度、最高燃燒壓力以及缸內(nèi)燃燒峰值溫度都會受到一定的影響，從而改變發(fā)動機(jī)的排放性能。因此，對發(fā)動機(jī)摻混重整氣體燃燒后的THC，NOx和CO的排放情況進(jìn)行了研究。

2.3.1 NOx排放

由圖10可見，NOx排放隨著發(fā)動機(jī)扭矩負(fù)荷率的增大而增加，這是由于發(fā)動機(jī)在高扭矩條件下具有較高的缸內(nèi)燃燒溫度，對NOx的生成具有促進(jìn)的作用。在摻混重整混合氣體后，各扭矩負(fù)荷率下的NOx排放都有一定程度的降低，10%扭矩負(fù)荷率下的NOx排放量減少最多，相對減少量達(dá)到15%。這是因為在稀薄燃燒的時候，NOx的排放主要和缸內(nèi)溫度有關(guān)[15]。由于重整氣體中含有一定量的副產(chǎn)物CO2(見圖4)，以及不參與重整反應(yīng)的部分N2，導(dǎo)致發(fā)動機(jī)在摻混重整氣體燃燒后，缸內(nèi)整體燃燒溫度有所下降，從而降低了發(fā)動機(jī)的NOx排放。

圖10 NOx排放對比

2.3.2 THC排放

THC的排放情況見圖11。隨著扭矩負(fù)荷率的增加，THC排放呈現(xiàn)減小的趨勢，這是由于在低扭矩下，缸內(nèi)溫度低，燃燒不完全，發(fā)生冷壁火焰淬熄現(xiàn)象的HC更多。在摻混含有氫氣的重整氣體后，THC排放降低，在50%扭矩負(fù)荷率下，相對排放量減少了22%。這是由于重整氣體中的H2增大了燃料的碳?xì)浔?，減小了燃料的冷壁火焰淬熄距離[16]，從而降低了缸內(nèi)因為冷壁火焰淬熄而產(chǎn)生的THC排放。另一方面，摻混含氫的重整氣體后，由于氫氣具有很高的火焰?zhèn)鞑ニ俣?見圖7)，導(dǎo)致了混合燃料的燃燒持續(xù)期縮短，進(jìn)一步完善了缸內(nèi)的燃燒，減少了缸內(nèi)未燃HC的排放量。

圖11 THC排放對比

2.3.3 CO排放

由圖12可見，CO排放隨發(fā)動機(jī)扭矩負(fù)荷率的增加逐漸降低，這是由于低負(fù)荷下缸內(nèi)燃燒比較惡劣，燃料不完全燃燒的中間產(chǎn)物CO增多。在摻混重整氣體之后，CO的排放在各個扭矩工況下都出現(xiàn)了增加的趨勢。一方面，由于CO是燃料重整制氫反應(yīng)過程中的主要產(chǎn)物之一，進(jìn)氣混合氣體中本身就含有CO氣體，所以相較于無重整條件下的CO排放有所增加；另一方面，由于摻混重整氣體的混合燃料中含有H2，因此，在缸內(nèi)高溫區(qū)域還會發(fā)生如下反應(yīng)[15]:

少量的H2在缸內(nèi)高溫區(qū)域與CO2反應(yīng)又生成了CO，從而導(dǎo)致發(fā)動機(jī)CO排放有所增加。

圖12 CO排放對比

3 結(jié)論

a) 摻混含氫重整氣體后，天然氣發(fā)動機(jī)的THC(主要為CH4)排放量明顯減少，與此同時，NOx的排放在各試驗扭矩負(fù)荷率的范圍內(nèi)也得到了改善，但是CO排放有所增加;

b) 結(jié)合外部燃料自熱重整摻氫燃燒對發(fā)動機(jī)的經(jīng)濟(jì)性能影響并不明顯，主要是重整過程中散失的熱量沒有被合理利用起來，與摻氫燃燒帶來的性能提升有所抵消;

c) 摻混重整氣體有效地降低了發(fā)動機(jī)各扭矩負(fù)荷率下的循環(huán)變動，尤其是低扭矩負(fù)荷率下的循環(huán)變動降低更為顯著，增加了發(fā)動機(jī)運(yùn)行過程中的穩(wěn)定性。